CN111892040A - 一种电弧法制备石墨烯的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电弧法制备石墨烯的方法，使用石墨烯生产设备，所述设备的主体(1)包括柱状反应腔室(2)和腔室内壁(18)，阴极石墨棒和阳极石墨棒(3和4)，石墨烯收集组件，气体输入管路；在放电后，通过气体输入管路向阴极石墨棒和阳极石墨棒之间的空隙输送气体，所述气体包括氢气，氦气和/或氩气，含碳的气体；所述制备方法包括以下步骤：在氮气‑氢气气氛下，以石墨棒作为阴阳两极，所述石墨棒水平正对伸入到柱状反应腔室中，多个气体输入管路向内朝向阴极和阳极石磨棒之间的空隙，输入的气体汇聚在阴极和阳极石磨棒之间，通过直流电弧放电，产生石墨烯。通过气体输入管路向石墨棒的间隙输送气体，能够极大提高生产石墨烯的效率。

Description

一种电弧法制备石墨烯的方法
技术领域
本发明碳纳米材料制备技术领域，具体涉及一种电弧法制备石墨烯的方法。
背景技术
石墨烯是继富勒烯、碳纳米管之后的一种新型碳纳米材料。优异特殊的片层状结构， 具有很多优良的性能。在材料、生物、电化学储能，有机光伏材料、发热，透明导电片等诸多领域有着广泛的应用。
大批量生产高品质的石墨烯是制约石墨烯价格和生产的重要因素。石墨烯的制备方法 主要包括剥离法(微机剥离法，电化学剥离法)，化学合成法，外延生长法，化学气象沉淀 法等。
电弧放电是一种独立存在的气体自持放电现象，直流电弧等离子体法制备碳纳米材料 的基本原理是在缓冲气体或反应性气体气氛下，通过直流放电使气体电离产生高温等离子 体，原料材料熔融蒸发，材料蒸汽和周围缓冲气体或者反应气体激烈碰撞形成超细的碳纳 米材料。由于电弧放电的设备简单，制备周期短操作方便，可控性高，极快的冷却速度和 反应气氛可控的优点，在过去十年里，电弧法已经广发应用于制备各种碳纳米材料，比如 碳纳米管，石墨烯，碳纳米球等。随着石墨烯材料在全球的研发热点和广泛的应用领域， 电弧法制备石墨烯也取得了一些进展。Subrahmanyam率先采用电弧法在高压氢的条件下制 备得到2-4层的高纯石墨烯。Cho等研究了氮气对于产物的影响，其是采用石墨棒作为阳 极，在500Torr压力下充入氢气、氮气和氦气的混合气体，发现氢气有利于石墨烯的增长。 Zhao等在氢气和氦气，氢气和氩气，氢气和氮气的不同气氛下制得石墨烯粉末。Yan等向 反应腔室充入氦气，氮气，空气，氢气等不同的混合气体，发现在氢气和氦气存在下制备得到的石墨烯质量最高，层数少，对成型和晶体结构优。但是上述方法，较低的产能是制 约其大规模产业化的重要因素，使用电弧法大规模制备高品质的石墨烯仍是一个挑战。
发明内容
为了克服现有技术的不足，通过对直流电弧设备的改造结合电弧放电时输入气氛的选 择，能够高产能地获得高质量的石墨烯。
本发明提供一种电弧法制备石墨烯的方法，使用石墨烯生产设备，所述设备的主体(1) 包括柱状反应腔室(2)和腔室内壁(18)，阴极石墨棒和阳极石墨棒(3和4)，石墨烯收集组 件，气体输入管路；在放电后，通过气体输入管路向阴极石墨棒和阳极石墨棒之间的空隙 输送气体，所述气体包括氢气，氦气和/或氩气，含碳的气体；所述制备方法包括以下步 骤：在氮气-氢气气氛下，以石墨棒作为阴阳两极，所述石墨棒水平正对伸入到柱状反应腔室中，多个气体输入管路向内朝向阴极和阳极石磨棒之间的空隙，输入的气体汇聚在阴极和阳极石磨棒之间，通过直流电弧放电，产生石墨烯。
所述含碳的气体包括但不限于C1-C3烷烃，乙炔。
优选地，所述气体输入管路包括氢气输入管路(16)、氦气和/氩气输入管路(17)、C1-C3烷烃输入管路(14)。
更优选地，所述气体输入管路还包括乙炔气输入管路(15)。
各气体输入管路的出气口朝向阳极和阴极之间电弧的汇聚点。
所述C1-C3烷烃为甲烷，乙烷，丙烷，优选为甲烷。
各气体输入管路的数量独立地为1-4个，即所述氢气输入管路，氦气和/氩气输入管 路、C1-C3烷烃输入管路和乙炔输入管路(如果有的话)的数量独立地为1-4个；若气体输入管路为1个以上，多个气体输入管路沿着柱状反应腔室的圆周间隔均匀排列。
其中，氢气输入管路(16)和氦气和/或氩气输入管路(17)位于柱状反应腔室中阴极和 阳极石墨棒的下方，所述C1-C3烷烃输入管路(14)和/或乙炔输入管路(15)于柱状反应腔 室中阳极和阴极石墨棒的上方。
优选地，当气体输入管路为氢气输入管路、氦气和/或氩气输入管路，以及C1-C3烷烃输入管路时，氢气、氦气和/或氩气，以及C1-C3烷烃气体的总流量之比为1-2：4-6:1-2，其中氢气的总流速为100-130mL/min。
更为优选地，当气体输入管路为氢气输入管路、氦气和/或氩气输入管路、C1-C3烷烃 输入管路和乙炔输入管路时，氢气、氦气和/或氩气、C1-C3烷烃和乙炔气体的总流量之比 为1-2：4-6:1-2:0.1-0.2，其中氢气的总流速为100-130mL/min。
优选地，所述直流电弧放电时的放电电流为1000～2000A。
优选地，所述氮气-氢气气氛的压力为5×10-2～7×10-2MPa，氮气和氢气的体积比例为 1-2:1。
优选地，电弧灼烧温度为1500～2600℃。
优选地，阴阳两极石墨棒之间的距离为1-10mm，优选为2-3mm。在整个石墨烯的制备 过程中，始终使阴阳两极的石墨棒之间距离保持在上述范围内。比如可以使用步进马达控 制石墨棒的移动，以维持两石墨棒距离不变。
所述石墨烯收集组件包括位于柱状反应腔室上部的收集推拉器以及位于所述柱状反 应腔室外的收集器I(5)和收集器II(6)，所述收集推拉器包括推拉杆(10)和中空环形的 推板(11)，所述推拉杆和中空环形推板通过多条连接筋(13)交点相连，通过所述中空环形 推板在推拉杆的带动下能够将附着在柱状反应腔室内壁(18)的石墨烯刮落。
所述中空环形推板的外径比所述柱状反应腔室的内径小0.01-1mm，环形推板的内径比 外径小50-100mm，以使得上拉推杆时，将腔室内壁的石墨烯挂落在所述中空环形的推板上。 也即环形推板内径的设置，要求保证气体能够无阻碍的通过环形推板的中空圆形部位，同 时刮落下来的石墨烯不会从推板的中空圆形部位掉出。
连接筋的数量没有特别的限定，能够保持推拉杆(10)带动推板(11)稳定移动即可，一 般≥3。多条连接筋(13)沿推板间隔均匀设置。推杆和多条连接筋的中心交点连接。
在主体(1)上部区域外侧设有冷却器(8)和冷却套(9)，在主体(1)下部区域设有与柱 状反应腔室(2)连通的进出气口，进出气口上安装有阀门Ⅱ(19)，用于抽真空或输送气体。
在制备石墨烯时，需要先对腔室(2)内部抽真空至0.001MPa-0.01MPa，再充入氮气和 氢气，其中氮气和氢气的体积比为1-2:1，充入气体至压强至0.05-0.07Mpa。抽真空和充入气体都可以通过阀门II(19)进行，阀门II的数量可以是一个，也可以是多个，比如两 个，三个。
所述收集器优选为多个收集器，比如2个，3个，4个。多个收集器沿着柱状反应腔室的上部环形间隔设置。设置多个收集器的目的是充分收集产生的石墨烯，避免浪费。在本发明的一个具体实施方式中，具有2个收集器，分别为收集器I和收集器II。
所述收集器I(5)和收集器II(6)通过连接管路(7)与反应腔室(2)连通，所述连接管 路(7)上设有阀门Ⅰ(12)，阀门Ⅰ(12)和负压装置连接。电弧放电过程中关闭管路上的阀门Ⅰ(12)，反应腔室内生成的石墨烯会附着在带有冷却套的柱状反应腔室上部区域内壁(18)上，电弧放电结束以后，通过推拉杆(10)带动推板(11)将附着在柱状反应腔室内壁(18)的石墨烯刮落，然后打开阀门(12)，通过负压将收集到圆形推板上的石墨烯虹吸到收集器I(5)和收集器II(6)中。
所述负压装置产生的负压没有特别的限定，能够将推板上的石墨烯吸入到收集器中即 可。一般在控制负压在1-100pa即可。
进一步优选地，所述气体输入管路的气体出口距电弧的汇聚点(即石墨棒阴极和阳极 之间的空隙)间距为40-100mm，优选为50-70mm。
最优选地，阴阳两极石墨棒之间的距离和气体输入管路的气体出口距电弧的汇聚点距 离比例为1:20-30。
发明人独树一帜地将多个气体输入管路都朝向电弧的汇聚点，并靠近电弧汇聚点一定 距离，使得各种气体通过不同方向快速汇聚在电弧汇聚点，能够充分快速将混合气体混匀， 有利于石墨烯的制备。此外，控制阴阳两极石墨棒之间的距离和气体输入管路的气体出口 距电弧的汇聚点距离，使各气体输出管路的气体出口以近似球形均匀散布在汇聚点周围， 使得气体输出时发生混合主要集中在电弧汇聚点附近，即保证了生产效率，同时得到的产 品石墨烯纯度高，质量好。气体出口距离汇聚点太远不能充分混合气体，气体出口距离汇 聚点太近，会导致紊乱的气流。
本发明所取得的有益效果:
本发明在电弧法制备石墨烯的过程中，通过气体输入管路向阴极和阳极的石墨棒的间 隙输送气体，优选了气体的比例和流速，特别是优选了气体输送管路出气口的位置和距离， 能够极大提高生产石墨烯的效率，在本申请的具体实施方式中，每小时可生产纯度较高的 石墨烯可达5kg。是一般电弧法制备石墨烯的效率的13倍以上。
本发明提供的特定的石墨烯收集组件，包括位于柱状反应腔室上部的收集推拉器以及 位于所述柱状反应腔室外的石墨烯收集器，所述收集推拉器包括推拉杆和中空环形的推 板，通过所述圆形推板在推拉杆的带动下能够将附着在柱状反应腔室内壁(18)的石墨烯刮 落。这样在不打开反应设备的情况下即对生产的石墨烯进行收集，刮落后，只需要打开连 接在收集器上的阀门I，通过收集器内的负压即可完成对产品石墨烯的收集。收集完成后， 只需要再次对腔室(2)抽真空，充入一氧化碳和空气气体，放电，通过气体输入管路输送 氧气、氦气、C1-C3烷烃等气体即可继续石墨烯的生产，进一步提高了生产效率。
附图说明
图1是本发明电弧法制备石墨烯的设备的内部结构示意图。
图2是本发明电弧法制备石墨烯的设备的内部结构侧视图。
图3是本发明电弧法制备石墨烯的设备的内部结构正视图。
图4是本发明电弧法制备石墨烯的设备的内部结构侧视图。
图5是本发明电弧法制备石墨烯的设备中推板(10)的局部图。
图6是实施例1设备和方法制备得到石墨烯的投射电镜照片(TEM)。
图中：1 主体、2 反应腔室、3 阴极石墨棒、4 阳极石墨棒、5 石墨烯收集器Ⅰ、6 石墨 烯收集器Ⅱ、7 连接管路、8 冷却器、9 冷却套、10 推拉杆、11 推板、12 阀门Ⅰ、13 连接筋、14C1-C3烷烃输入管路、15 乙炔气输入管路16 氢气输入管路、17 氦气和/或氩气输入管路、18 腔室内壁、19 阀门Ⅱ。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明所述电弧法制备石墨烯的设备和电 弧法制备石墨烯的方法进行描述，但是应当理解，这些描述只是为了更详细说明本发明的 特征和优点，但不以任何方式对本发明权利要求进行限制。
本发明实施例所用石墨棒为方形光谱石墨电极，纯度≥99.99％，尺寸为 30mm×30mm×310mm。
实施例1
使用电弧法制备石墨烯的设备，所述设备包括柱状反应腔室，阴极和阳极石墨棒，石 墨烯，气体输入管路。其中阴阳两极石墨棒之间的距离为3mm。所述石墨烯包括位于柱状反应腔室顶部的收集推拉器、位于所述柱状反应腔室外的石墨烯收集器，以及套设在所述柱状反应腔室上部区域的冷却外套；所述收集推拉器包括推拉杆和中空环形推板，推拉杆和中空环形的推板的3条连接筋的中心连接。所述圆形推板的外径比所述柱状反应腔室的内径小0.1mm，环形推板的内径比外径小70mm。所述收集器为2个对称放置的收集器I 和收集器II，所述收集器I和收集器II通过管路与反应腔室连通，所述管路上带有阀门， 阀门和负压装置连接。所述气体输入管路包括氢气输入管路、氦气输入管路、甲烷输入管 路和乙炔输入管路，其中，氢气输入管路和氦气输入管路位于柱状反应腔室中阴极和阳极 石墨棒的下方，所述甲烷输入管路和乙炔输入管路位于柱状反应腔室中阳极和阴极石墨棒 的上方；并且气体输入管路朝向阳极和阴极之间电弧的汇聚点。所述氢气输入管路，氦气 输入管路、甲烷输入管路和乙炔输入管路的数量各为3个，且沿着柱状反应腔室的圆周间 隔均匀排列。
用本实施例所述设备，通过电弧法制备石墨烯的方法是：先通过安装于腔室下部的阀 门II抽真空至0.001MPa，再充入氮气和氢气按照体积比2:1的混合气体，使腔室内部的压 力为5×10-2MPa。以石墨棒作为阴阳两极，所述石墨棒水平正对伸入到柱状反应腔室中， 各气体输入管路向内朝向阴极和阳极石磨棒之间的空隙，并且各管路气体的出口距阴极和 阳极之间交汇点70mm，使得输入的气体汇聚在阴极和阳极石墨棒之间，调整气体出口流 速，使氧气、氦气和C1-C3烷烃气体的总流量之比为1：5：1：0.1，其中氢气的总流速为100mL/min，通过直流电弧放电，放电电流为1100A，电弧灼烧温度为2800℃，产生石墨 烯。石墨烯的产能达到每小时5.48kg，经过测试，石墨烯的纯度为99.9％。其电镜照片如 图6所示。
实施例2
使用电弧法制备石墨烯的设备，所述设备包括柱状反应腔室，阴极和阳极石墨棒，以 及阳极和阴极石墨棒自动输送部件，石墨烯，气体输入管路。其中阴阳两极石墨棒之间的 距离为2mm。所述石墨烯包括位于柱状反应腔室顶部的收集推拉器、位于所述柱状反应腔 室外的石墨烯收集器，以及套设在所述柱状反应腔室上部区域的冷却外套；所述收集推拉 器包括推拉杆和中空环形推板，推拉杆和中空环形的推板的3条连接筋的中心连接。所述 圆形推板的外径比所述柱状反应腔室的内径小0.2mm，环形推板的内径比外径小50mm。所 述收集器为2个对称放置的收集器I和收集器II，所述收集器I和收集器II通过管路与反应腔室连通，所述管路上带有阀门，阀门和负压装置连接。所述气体输入管路包括氢气输入管路、氩气输入管路、甲烷输入管路和乙炔输入管路，其中，氢气输入管路和氩气输 入管路位于柱状反应腔室中阴极和阳极石墨棒的下方，所述甲烷输入管路位和乙炔输入管路于柱状反应腔室中阳极和阴极石墨棒的上方；并且气体输入管路朝向阳极和阴极之间电弧的汇聚点。所述氢气输入管路，氩气输入管路、甲烷输入管路和乙炔输入管路的数量各为2个，且沿着柱状反应腔室的圆周间隔均匀排列。
用本实施例所述设备，通过电弧法制备石墨烯的方法是：先通过安装于腔室下部的阀 门II抽真空至0.005MPa，再充入一氧化碳和空气按照体积比2:1的混合气体，使腔室内部 的压力为7×10-2MPa。以石墨棒作为阴阳两极，所述石墨棒水平正对伸入到柱状反应腔室 中，各气体输入管路向内朝向阴极和阳极石磨棒之间的空隙，并且管路气体的出口距阴极 和阳极之间交汇点50mm，使得输入的气体汇聚在阴极和阳极石磨棒之间，调整气体出口流 速，使氢气、氩气、甲烷和乙炔气体的总流量之比为1：5:1：0.2，其中氢气的总流速为130mL/min，通过直流电弧放电，放电电流为1600A，电弧灼烧温度为2500℃，产生石墨 烯。石墨烯的产能达到5.63kg。经过测试，石墨烯的纯度为99.8％。
实施例3
其他条件和参数和实施例1相同，区别在于，调节各管路气体的出口距阴极和阳极之 间交汇点100mm。石墨烯的产能达到每小时5.17kg。经过测试，石墨烯的纯度为99.9％。
实施例4
其他条件和参数和实施例2相同，区别在于，调节各管路气体的出口距阴极和阳极之 间交汇点40mm。石墨烯的产能达到每小时5.57kg。经过测试，石墨烯的纯度为99.6％。
实施例5
其他条件和参数和实施例1相同，区别在于，调节各管路气体的出口距阴极和阳极之 间交汇点50mm。石墨烯的产能达到每小时5.35kg。经过测试，石墨烯的纯度为99.9％。
实施例6
其他条件和参数和实施例1相同，区别在于，调整气体出口流速，使氢气、氦气、甲烷烷烃和乙炔气体的总流量之比为1：5:1：0.5。石墨烯的产能达到每小时5.37kg。经过 测试，石墨烯的纯度为99.5％。
实施例7
其他条件和参数和实施例1相同，区别在于，调整气体出口流速，使氢气、氦气、甲烷烷烃和乙炔气体的总流量之比为1：5:1：0.05。石墨烯的产能达到每小时4.92kg。经 过测试，石墨烯的纯度为99.8％。
实施例8
其他条件和参数和实施例1相同，区别在于，没有乙炔输入管路，氢气、氦气、甲烷的总流量之比为1：5:1。石墨烯的产能达到每小时4.63kg。经过测试，石墨烯的纯度为99.9％。

Claims (10)

1.一种电弧法制备石墨烯的方法，使用石墨烯生产设备，所述设备的主体(1)包括柱状反应腔室(2)和腔室内壁(18)，阴极石墨棒和阳极石墨棒(3和4)，石墨烯收集组件，气体输入管路；在放电后，通过气体输入管路向阴极石墨棒和阳极石墨棒之间的空隙输送气体，所述气体包括氢气，氦气和/或氩气，含碳的气体；所述制备方法包括以下步骤：在氮气-氢气气氛下，以石墨棒作为阴阳两极，所述石墨棒水平正对伸入到柱状反应腔室中，多个气体输入管路向内朝向阴极和阳极石磨棒之间的空隙，输入的气体汇聚在阴极和阳极石磨棒之间，通过直流电弧放电，产生石墨烯。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含碳的气体包括C1-C3烷烃和/或乙炔，所述C1-C3烷烃选自甲烷，乙烷和丙烷。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述气体输入管路包括氢气输入管路(16)、氦气和/氩气输入管路(17)、C1-C3烷烃输入管路(14)；优选地，所述气体输入管路还包括乙炔气输入管路(15)；各气体输入管路的出气口朝向阳极和阴极之间电弧的汇聚点。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，各气体输入管路的数量独立地为1-4个；若气体输入管路为1个以上，多个气体输入管路沿着柱状反应腔室的圆周间隔均匀排列。
氢气输入管路(16)和氦气和/或氩气输入管路(17)位于柱状反应腔室中阴极和阳极石墨棒的下方，所述C1-C3烷烃输入管路(14)和/或乙炔输入管路(15)于柱状反应腔室中阳极和阴极石墨棒的上方。
5.如权利要求3所述的方法，其特征在于，当气体输入管路为氢气输入管路、氦气和/或氩气输入管路，以及C1-C3烷烃输入管路时，氢气、氦气和/或氩气，以及C1-C3烷烃气体的总流量之比为1-2：4-6:1-2，其中氢气的总流速为100-130mL/min；
当气体输入管路为氢气输入管路、氦气和/或氩气输入管路、C1-C3烷烃输入管路和乙炔输入管路时，氢气、氦气和/或氩气、C1-C3烷烃和乙炔气体的总流量之比为1-2：4-6:1-2:0.1-0.2，其中氢气的总流速为100-130mL/min。
6.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述直流电弧放电时的放电电流为1000～2000A；和/或
所述氮气-氢气气氛的压力为5×10-2～7×10-2MPa，氮气和氢气的体积比例为1-2:1；和/或
电弧灼烧温度为1500～2600℃。
7.如权利要求1所述的方法，其特征在于，阴阳两极石墨棒之间的距离为1-10mm，优选为2-3mm；所述气体输入管路的气体出口距电弧的汇聚点间距为40-100mm，优选为50-70mm；
更优选地，阴阳两极石墨棒之间的距离和气体输入管路的气体出口距电弧的汇聚点距离比例为1:20-30。
8.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述石墨烯收集组件包括位于柱状反应腔室上部的收集推拉器以及位于所述柱状反应腔室外的收集器I(5)和收集器II(6)，所述收集推拉器包括推拉杆(10)和中空环形的推板(11)，所述推拉杆和中空环形推板通过多条连接筋(13)交点相连，通过所述中空环形推板在推拉杆的带动下能够将附着在柱状反应腔室内壁(18)的石墨烯刮落。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，所述中空环形推板的外径比所述柱状反应腔室的内径小0.01-1mm，环形推板的内径比外径小50-100mm。
10.如权利要求1所述的方法，其特征在于，在主体(1)上部区域外侧设有冷却器(8)和冷却套(9)，在主体(1)下部区域设有与柱状反应腔室(2)连通的进出气口，进出气口上安装有阀门Ⅱ(19)，用于抽真空或输送气体；
所述收集器优选为多个收集器，优选为2个收集器，分别为收集器I(5)和收集器II(6)；
所述收集器I(5)和收集器II(6)通过连接管路(7)与反应腔室(2)连通，所述连接管路(7)上设有阀门Ⅰ(12)，阀门Ⅰ(12)和负压装置连接；电弧放电过程中关闭管路上的阀门Ⅰ(12)，反应腔室内生成的石墨烯会附着在带有冷却套的柱状反应腔室上部区域内壁(18)上，电弧放电结束以后，通过推拉杆(10)带动推板(11)将附着在柱状反应腔室内壁(18)的石墨烯刮落，然后打开阀门(12)，通过负压将收集到圆形推板上的石墨烯虹吸到收集器I(5)和收集器II(6)中。
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