CN111841616A - 一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，具体步骤如下：第一步，制备金属框架化合物ZIF‑8纳米颗粒；第二步，将ZIF‑8纳米颗粒分散在氯化铁的异丙醇溶液中，超声使其吸附均匀，磁力搅拌一段时间后，离心干燥，得催化剂前驱体；第三步，将催化剂前驱体在氮气气氛高温碳化得到最终的高活性Fe‑N‑C催化剂。本发明的优点是：本发明工艺简单，原料丰富，通过简单的吸附即可实现铁元素在前驱体中的均匀吸附，无需球磨等高能耗高噪音工艺步骤，便于大规模生产。
Description
技术领域
本发明属于电催化领域，尤其涉及一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法。
背景技术
随着能源危机和环境污染问题日益严峻，开发出环境友好的能源以及先进的转化材料及其制备方法成为21世纪面临的重大挑战。目前，电解催化剂及其性能是制约能源转化的关键因素之一。因此，开发廉价耐用高效催化剂已成为现今能源转化和储存的关键。近年来，ZIF及其衍生物因其独特结构和物理化学性质，在电化学能源转换中的应用备受关注。以Pd、Au、Ag等贵金属为主的金属掺杂的ZIF材料大多数有较好的氧化还原活性位点，但生产成本高，不宜大规模生产。部分其他元素掺杂的ZIF材料的活性位点少、电催化电流密度低、配位能力差等缺点制约着在电催化领域的发展。为了降低成本，开发出可以替代贵金属的高活性位点催化剂成为该研究领域的热点。其中，原子分散铁氮配位材料催化剂在该领域有望成为候选者之一。
金属配位有机框架材料催化剂大多数针对单一催化氧化还原反应过程，但通过最终高温碳化得到的原子分散铁氮配位材料催化剂兼具电催化氧还原和电催化CO2还原成CO双重功能，拓宽了金属配位有机框架材料的应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂用于电催化氧还原和二氧化碳还原，本发明采用“分散-热解”的工艺过程，制备得到的双功能铁掺杂的ZIF-8催化剂，既可以作为高活性氧还原催化剂，又可以作为高活性二氧化碳还原催化剂。
本发明所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，具体步骤如下：
第一步，制备金属框架化合物ZIF-8纳米颗粒；
第二步，将ZIF-8纳米颗粒分散在氯化铁的异丙醇溶液中，超声使其吸附均匀，磁力搅拌一段时间后，离心干燥，得催化剂前驱体；
第三步，将催化剂前驱体在氮气气氛高温碳化得到最终的高活性Fe-N-C催化剂。
进一步的，所述第一步中制备金属框架化合物ZIF-8纳米颗粒，通过如下方法实现：室温下，将2.4 g六水合硝酸锌和4.7 g 2-甲基咪唑分别溶于100 mL甲醇中,将二者混合超声10 min后，常温磁力搅拌12 h，10000 r/min离心5 min，用乙醇洗三遍，放入60℃真空干燥箱干燥5 h得ZIF-8纳米颗粒。
进一步的，所述第二步中所述的ZIF-8纳米颗粒取100 mg，氯化铁取5 mg，异丙醇为10 mL，超声2 h，磁力搅拌2 h。
进一步的，所述第三步的高温碳化具体过程为：将所述的催化剂前驱体在氮气气氛中800~900℃加热2 h，最后自然冷却。
进一步的，所制备的双功能原子分散铁氮配位材料催化剂，不仅能应用于高活性氧还原，还能用于高活性二氧化碳电催化还原成一氧化碳的过程。
进一步的，所制备的双功能原子分散铁氮配位材料催化剂，不仅在酸性条件下具有优异的氧还原活性，半波电位接近0.85V，可与商业Pt/C催化剂性能相媲美；而且以0.1MKHCO3为电解质溶液，在电压-0.6～-0.8V对还原为一氧化碳具有极高的选择性，最高法拉第效率可达90％。
本发明的优点在于：本发明工艺简单，原料丰富，通过简单的吸附即可实现铁元素在前驱体中的均匀吸附，无需球磨等高能耗高噪音工艺步骤，便于大规模生产。该制备方法具有制备过程简单，反应条件易于控制，得到的产物催化效率高等优点。电催化能将电能转化为化学能并实现温室气体的循环利用，而目前电能已经能够通过风能、太阳能、潮汐能、生物质能等绿色可持续能源转化得到。该高效催化剂不仅能够有效地提高二氧化碳还原成一氧化碳的选择性，同时可作用于高活性氧还原过程，为构建双功能电化学还原催化材料提供了一种新思路。因此该催化剂在环保领域和能源再生领域具有较好的应用前景。
附图说明
图1为Fe-N-C纳米催化剂的SEM图，
A、B、C为碳化温度为800℃的Fe-N-C材料，
D、E、F为碳化温度为900℃的Fe-N-C材料；
图2为Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃材料的XRD谱图；
图3为氧还原过程中Pt/C、Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃的C-V图；
图4为CO2气氛还原电位气体产物的法拉第效率图。
具体实施方式
下面通过具体实例对本发明作进一步说明。
一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，具体步骤如下：
第一步，制备金属骨架化合物ZIF-8纳米颗粒；室温下，将Zn(NO3)2·6H2O和2-甲基咪唑溶于甲醇中，搅拌，离心、洗涤后可得ZIF-8纳米颗粒。
第二步，将ZIF-8纳米颗粒分散在氯化铁的异丙醇溶液中，超声使其吸附均匀，磁力搅拌一段时间后，离心干燥，得催化剂前驱体；ZIF-8纳米颗粒取100 mg，FeCl3取5 mg，异丙醇为10 mL，超声2 h，磁力搅拌2 h，放于60℃真空干燥箱内干燥5h。
第三步，将催化剂前驱体在氮气气氛高温碳化得到最终的Fe-N-C催化剂；加热温度为800~900℃，加热2 h，最后自然冷却。
本发明首先制得的一定量ZIF-8分散在氯化铁的异丙醇溶液中，超声使其吸附均匀，磁搅拌后离心干燥的产物高温碳化，得到本发明的高活性Fe-N-C催化剂。所述高活性铁氮碳催化剂由Fe、N、C三种元素组成，Fe、N形成Fe-N4配位体镶嵌在N掺杂的C基体上。
实施例1：
本发明所述的双功能原子分散铁氮配位材料催化剂制备，具体步骤如下：
第一步，将2.4 g六水合硝酸锌和4.7 g 2-甲基咪唑分别溶于100 mL甲醇中,将二者混合超声10 min后，常温磁力搅拌12 h；
第二步，将第一步最终产物在10000 r/min转速下离心5 min，用乙醇洗三遍，放入60℃真空干燥箱干燥5 h得ZIF-8纳米颗粒。
第三步，将100 mg ZIF-8纳米颗粒分散在5 mg氯化铁的异丙醇溶液中，异丙醇溶液取10 mL，超声2 h，使其吸附均匀；磁力搅拌2 h，离心干燥，得催化剂前驱体。
第四步，分别将所述的催化剂前驱体在氮气气氛中800℃和900℃加热2 h，最后自然冷却得到Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃催化剂。
表征测试：
将上述实施例1中的Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃分别在扫描电镜下拍摄，记录合成过程中各个材料的微观形貌，具体参见图1所示，A、B、C为碳化温度为800℃的Fe-N-C材料，可以看出其呈聚集态块状，表面形貌规则；D、E、F为碳化温度为900℃的Fe-N-C材料，呈规则分明圆形细颗粒状。
参见图2所示，将合成的最终材料通过X- ray diffraction测试，并与标准物质PDF卡片比对，得出材料的物质组成含有C、N，由于Fe十分微量，谱图中并未显示。
电化学测试：
（1）CO2电催化还原过程：
该过程采用标准的三电极体系，Fe-N-C为工作电极，铂电极和Ag/AgCl电极分别作为对电极和参比电极，在电化学工作站上进行测试。
0.1M NaHCO3电解液两室电解液体积分别为13mL(铂电极室)和11mL（阴极反应室）。在测试中，所有的电位均未电阻补偿，并以相对标准氢电极(RHE)的电势为基准，换算关系如下：E(RHE)＝E(Ag/AgCl)+0 .0591pH+0 .2V。所有电化学CO2还原测试均在CO2饱和的0 .1M NaHCO3溶液中进行(pH＝6.8)。恒电压电解测试的还原电位区间为-1.0～-1 .6V vsRHE，还原时间为3h。
在CO2还原测试中，使用气相色谱对气体产物进行检测与分析。主要的还原产物为H2和CO。图4计算并整理不同电位下气相产物的法拉第效率。Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃在从-1.0～-1.6V电位分别电解3h，Fe-N-C-900℃仅在-0.7V的电位下对还原为CO具有极高的选择性，最高法拉第效率可达90%；而Fe-N-C-800℃在-0.9V的电位下对还原为CO的选择性最高，最高法拉第效率可达88%。证实Fe-N-C-900℃材料比Fe-N-C-800℃材料对还原成CO的选择性更佳，具有优异的CO2电催化还原性能。
（2）氧还原过程：
Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃分别取5mg 加入50μL Nafion，50μL乙醇，400μL去离子水，超声20min分散均匀。分别取超声分散液6μL制样，在电化学工作站上进行测试。
图3所示氧还原过程中Pt/C、Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃的C-V图表明，Fe-N-C-800℃和Fe-N-C-900℃在酸性条件下具有优异的氧还原活性，半波电位接近0.85V，可与商业Pt/C催化剂性能相媲美。
本发明合成的Fe-N-C材料通过Fe-N4配位镶嵌在N掺杂的C基体上，不仅实现了高活性氧还原过程，而且可以用于CO2高选择性还原成CO的过程，为构建双功能电化学还原催化材料提供了一种新思路。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：具体步骤如下：
第一步，制备金属框架化合物ZIF-8纳米颗粒；
第二步，将ZIF-8纳米颗粒分散在氯化铁的异丙醇溶液中，超声使其吸附均匀，磁力搅拌一段时间后，离心干燥，得催化剂前驱体；
第三步，将催化剂前驱体在氮气气氛高温碳化得到最终的高活性Fe-N-C催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：所述第一步中制备金属框架化合物ZIF-8纳米颗粒，通过如下方法实现：
室温下，将2.4 g六水合硝酸锌和4.7 g 2-甲基咪唑分别溶于100 mL甲醇中,将二者混合超声10 min后，常温磁力搅拌12 h，10000 r/min离心5 min，用乙醇洗三遍，放入60℃真空干燥箱干燥5 h得ZIF-8纳米颗粒。
3.根据权利要求1所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：所述第二步中所述的ZIF-8纳米颗粒取100 mg，氯化铁取5 mg，异丙醇为10 mL，超声2 h，磁力搅拌2 h。
4.根据权利要求1所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：所述第三步的高温碳化具体过程为：将所述的催化剂前驱体在氮气气氛中800~900℃加热2 h，最后自然冷却。
5.根据权利要求1所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：所制备的双功能原子分散铁氮配位材料催化剂，不仅能应用于高活性氧还原，还能用于高活性二氧化碳电催化还原成一氧化碳的过程。
6.根据权利要求5所述的一种双功能原子分散铁氮配位材料催化剂的制备方法，其特征在于：所制备的双功能原子分散铁氮配位材料催化剂，不仅在酸性条件下具有优异的氧还原活性，半波电位接近0.85V，可与商业Pt/C催化剂性能相媲美；而且以0.1M KHCO3为电解质溶液，在电压-0.6～-0.8V对还原为一氧化碳具有极高的选择性，最高法拉第效率可达90％。
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Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112853377A (zh) * | 2021-01-18 | 2021-05-28 | 南昌航空大学 | 一种双功能无金属氮掺杂碳催化剂的制备方法及其应用 |
| CN114150340A (zh) * | 2021-12-10 | 2022-03-08 | 浙江大学衢州研究院 | 基于一步法气固反应制备高负载型单原子碳基催化剂的方法及应用 |
| CN114606516A (zh) * | 2022-04-25 | 2022-06-10 | 南昌航空大学 | 一种用于电催化co2还原的双金属单原子催化剂及制备方法 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN108232209A (zh) * | 2017-12-18 | 2018-06-29 | 北京航空航天大学 | 中温碳化金属骨架化合物扩孔技术用于高活性铁氮碳催化剂制备 |
| CN109360993A (zh) * | 2018-11-13 | 2019-02-19 | 南昌航空大学 | 一种以ZIF-8为基底掺杂铁原子的Fe-N/C-20的合成方法 |
| CN110013881A (zh) * | 2019-04-30 | 2019-07-16 | 哈尔滨工业大学 | 原子级分散的金属与氮共掺杂碳基氧还原反应催化剂的制备方法 |
| EP3524574A1 (en) * | 2018-02-13 | 2019-08-14 | Gaznat SA, Société pour l'pprovisionnement et le transport du gaz naturel en Suisse Romande | Fe-n-c catalyst, method of preparation and uses thereof |
| CN110752380A (zh) * | 2019-09-10 | 2020-02-04 | 东南大学 | 一种ZIF-8衍生的中空Fe/Cu-N-C型氧还原催化剂及其制备方法和应用 |
-
2020
- 2020-08-25 CN CN202010862391.3A patent/CN111841616A/zh active Pending
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN108232209A (zh) * | 2017-12-18 | 2018-06-29 | 北京航空航天大学 | 中温碳化金属骨架化合物扩孔技术用于高活性铁氮碳催化剂制备 |
| EP3524574A1 (en) * | 2018-02-13 | 2019-08-14 | Gaznat SA, Société pour l'pprovisionnement et le transport du gaz naturel en Suisse Romande | Fe-n-c catalyst, method of preparation and uses thereof |
| CN109360993A (zh) * | 2018-11-13 | 2019-02-19 | 南昌航空大学 | 一种以ZIF-8为基底掺杂铁原子的Fe-N/C-20的合成方法 |
| CN110013881A (zh) * | 2019-04-30 | 2019-07-16 | 哈尔滨工业大学 | 原子级分散的金属与氮共掺杂碳基氧还原反应催化剂的制备方法 |
| CN110752380A (zh) * | 2019-09-10 | 2020-02-04 | 东南大学 | 一种ZIF-8衍生的中空Fe/Cu-N-C型氧还原催化剂及其制备方法和应用 |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112853377A (zh) * | 2021-01-18 | 2021-05-28 | 南昌航空大学 | 一种双功能无金属氮掺杂碳催化剂的制备方法及其应用 |
| CN114150340A (zh) * | 2021-12-10 | 2022-03-08 | 浙江大学衢州研究院 | 基于一步法气固反应制备高负载型单原子碳基催化剂的方法及应用 |
| CN114150340B (zh) * | 2021-12-10 | 2022-12-02 | 浙江大学衢州研究院 | 基于一步法气固反应制备高负载型单原子碳基催化剂的方法及应用 |
| CN114606516A (zh) * | 2022-04-25 | 2022-06-10 | 南昌航空大学 | 一种用于电催化co2还原的双金属单原子催化剂及制备方法 |
| CN114606516B (zh) * | 2022-04-25 | 2023-12-08 | 南昌航空大学 | 一种用于电催化co2还原的双金属单原子催化剂及制备方法 |
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