CN111690246A - 树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的课题是提供可获得耐热试验后的反射率优异的固化物且柔性优异的树脂组合物、包含该树脂组合物的树脂片材、反射片材以及印刷布线板。本发明的解决手段是一种树脂组合物，其含有：(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂、(B)含氟原子的苯氧树脂、(C)白色无机氧化物、及(D)固化促进剂。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物。本发明还涉及用该树脂组合物得到的树脂片材、反射片材及印刷布线板。
背景技术
对于印刷布线板而言，移动终端、电脑、电视机等的液晶显示器的背光源、照明器具的光源等、以低电力发光的发光二极管(LED)直接安装而使用的用途不断增加。
为了提高由光源发出的光的提取效率，在这样的印刷布线板的最外层形成有用于反射光的反射片材。
该反射片材被要求具有较高的光反射率，作为反射片材的材料，例如专利文献1中揭示了一种树脂组合物，其中，含有通过氯化法制成的金红石型氧化钛和固化性树脂，所述金红石型氧化钛的掺入率相对于100质量份固化性树脂为30～600质量份，不含活性能量射线固化性树脂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2017-220681号公报。
发明内容
发明所要解决的技术问题
但是，关于由专利文献1(日本专利特开2017-220681号公报)中记载的树脂组合物形成的反射片材，因来自光源的热量而使反射片材发生经时劣化，反射率差。此外，为了适应光源的各种形状，对反射片材要求柔性。
本发明的课题是鉴于上述的课题而提出，旨在提供可获得耐热试验后的反射率优异的固化物且柔性优异的树脂组合物、包含该树脂组合物的树脂片材、反射片材以及印刷布线板。
解决技术问题所采用的技术方案
本发明人等为了解决上述课题而进行了认真的研究，结果发现，通过使树脂组合物含有(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂、(B)含氟原子的苯氧树脂、(C)白色无机氧化物、及(D)固化促进剂，可获得耐热试验后的反射率优异的固化物，而且柔性优异，从而完成了本发明。
即，本发明包括以下的内容，
[1]一种树脂组合物，其含有：
(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂、
(B)含氟原子的苯氧树脂、
(C)白色无机氧化物、及
(D)固化促进剂；
[2]根据[1]所述的树脂组合物，其中，(D)成分包括磷类固化促进剂；
[3]根据[2]所述的树脂组合物，其中，磷类固化促进剂包含选自鏻盐(phosphoniumsalt)和膦(phosphine)中的一种以上；
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的固体成分设为100质量％时，(C)成分的含量为60质量％以上；
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分选自氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁及钛酸钡；
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其进一步含有(E)抗氧化剂；
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其进一步含有(F)紫外线吸收剂；
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，其进一步含有(H)二氧化硅；
[9]根据[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物，其用于光反射；
[10]一种树脂片材，其包含：支承体、以及设置于该支承体上的包含[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的树脂组合物层；
[11]一种反射片材，其包含[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的固化物；
[12]一种印刷布线板，其包含[11]所述的反射片材。
发明的效果
如果采用本发明，能够提供可获得耐热试验后的反射率优异的固化物且柔性优异的树脂组合物、包含该树脂组合物的树脂片材、反射片材以及印刷布线板。
附图说明
图1是表示用于环氧树脂的液态、半固态和固态的判定的2根试验管的一例的示意性侧视图；
图2是表示印刷布线板的一例的示意性剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明结合其优选实施方式进行详细说明。但是，本发明并不限定于下述实施方式及示例物，可在不脱离本发明的权利要求书及其均等范围的范围内任意变更实施。
[树脂组合物]
本发明的树脂组合物含有(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂、(B)含氟原子的苯氧树脂、(C)白色无机氧化物、及(D)固化促进剂。本发明中，通过使其含有(A)～(D)成分，能够得到可获得耐热试验后的反射率优异的固化物且柔性优异的树脂组合物。此外，通常可获得反射率优异的固化物。
关于树脂组合物，可与(A)～(D)成分组合而进一步包含任意的成分。作为任意的成分，可列举例如(E)抗氧化剂、(F)紫外线吸收剂、(G)固态的环氧树脂、(H)二氧化硅、及(I)其他添加剂等。以下，对树脂组合物所含的各成分进行详细说明。
＜(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂＞
对于树脂组合物而言，作为(A)成分，含有在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂。通过使树脂组合物含有(A)成分，可降低熔体粘度，提高柔性。(A)成分可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
在此，液态、半固态和固态的判定按照关于危险品的试验及性状的日本部令(1989年日本自治部令第1号)的附录2的“液态的确认方法”进行。具体的判定方法如下。
(1)装置
恒温水槽：
使用具备搅拌机、加热器、温度计、自动温度调节器(能够以±0.1℃进行温度控制的调节器)、且深度150mm以上的恒温水槽。应予说明，在下述的实施例中使用的环氧树脂的判定中，均使用日本大和科学株式会社(Yamato ScientificCo.,Ltd.)制的低温恒温水槽(型号BU300)和投入式恒温装置ThermoMate(型号BF500)的组合，将自来水约22升加入到低温恒温水槽(型号BU300)中，接入安装在其中的ThermoMate(型号BF500)的电源，设定成设定温度(20℃或60℃)，用ThermoMate(型号BF500)将水温微调为设定温度±0.1℃，但只要是可进行相同调节的装置均可使用。
试管：
作为试管，如图1所示，使用下述的液态判定用试管10a和温度测定用试管10b，所述液态判定用试管10a为内径为30mm、高度为120mm的平底圆筒型透明玻璃制的试管，在距管底55mm及85mm的高度位置分别标记标线11A、12B，用橡胶塞13a将试管口密闭；所述温度测定用试管10b为与所述液态判定用试管10a为相同尺寸且同样地标记标线的试管，用在中央开设有用于插入、支撑温度计的孔的橡胶塞13b将试管口密闭，在橡胶塞13b中插入有温度计14。以下，将距管底55mm的高度的标线称为“A线”，将距管底85mm的高度的标线称为“B线”。作为温度计14，使用JISB7410(1982)“石油类试验用玻璃制温度计”中规定的用于测定凝固点的温度计(SOP-58刻度范围0～100℃)，但只要是能测定0～100℃的温度范围的温度计即可。
(2)试验的实施步骤
将在温度25℃的大气压下放置了24小时以上的试样分别装入图1(a)所示的液态判定用试管10a和图1(b)所示的温度测定用试管10b中直至11A线。以12B线到达水面下的方式，使2根试管10a、10b在低温恒温水槽中直立静置。对于温度计而言，使其下端在11A线下方30mm。在试样温度达到设定温度±0.1℃后，保持该状态10分钟。10分钟后，将液态判定用试管10a从低温恒温水槽中取出，立即在水平的试验台上水平放倒，用秒表测定并记录试管内的液面的前端从11A线移动至12B线的时间。
同样地，对于在温度60±5℃的大气压下放置了24小时以上的试样，也与在温度25℃的大气压下放置了24小时以上的情况同样地实施试验，用秒表测定并记录试管内的液面的前端从11A线移动至12B线的时间。
将在25℃所测定的时间在90秒以内的试样判定为在25℃下呈液态。将在25℃所测定的时间超过90秒且在60℃所测定的时间在90秒以内的试样判定为在25℃下呈半固态。将在60℃所测定的时间超过90秒的试样判定为在25℃下呈固态。
在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂较好是包括1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。此外，环氧树脂较好是具有芳香族结构，使用两种以上的环氧树脂的情况下，更好是至少一种具有芳香族结构。芳香族结构是指通常被定义为芳香族的化学结构，也包括多环芳香族及芳香族杂环。相对于环氧树脂的不挥发成分100质量％，1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂的比例较好是50质量％以上，更好是60质量％以上，特别好是70质量％以上。
作为在25℃下呈液态的环氧树脂和呈半固态的环氧树脂，较好是环氧丙氧(Glycirol)型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、及苯酚酚醛清漆型环氧树脂等芳香族类环氧树脂；具有酯骨架的脂环族环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、及具有丁二烯结构的环氧树脂等非芳香族类环氧树脂，更好是芳香族类环氧树脂、双酚A型环氧树脂、及双酚F型环氧树脂。作为液态环氧树脂和半固态环氧树脂的具体例子，可列举DIC株式会社制的“HP4032”、“HP4032D”、“HP4032SS”(萘型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“HP820”(芳香族类环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“828US”、“jER828EL”(双酚A型环氧树脂)、“jER807”(双酚F型环氧树脂)、“jER152”(苯酚酚醛清漆型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“630”、“630LSD”(缩水甘油胺型环氧树脂)，ADEKA株式会社制的“ED-523T”(环氧丙氧型环氧树脂(ADEKAGLYCIROL))、“EP-3980S”(缩水甘油胺型环氧树脂)、“EP-4088S”(二环戊二烯型环氧树脂)，日铁化学材料株式会社制的“ZX1059”(双酚A型环氧树脂与双酚F型环氧树脂的混合品)，NagaseChemteX株式会社制的“EX-721”(缩水甘油酯型环氧树脂)，大赛璐株式会社制的“CELLOXIDE 2021P”(具有酯骨架的脂环族环氧树脂)、“PB-3600”(具有丁二烯结构的环氧树脂)，日铁化学材料株式会社制的“ZX1658”、“ZX1658GS”(液态1,4-缩水甘油基环己烷)，住友化学株式会社制的“ELM-100”等。它们可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂的环氧当量较好是50g/eq.～5000g/eq.，更好是50g/eq.～3000g/eq.，进一步更好是80g/eq.～2000g/eq.，再进一步更好是110g/eq.～1000g/eq.。通过使其在该范围内，固化物的交联密度变得充分，可带来表面粗糙度小的固化物层。应予说明，环氧当量可按照JISK7236进行测定，是包含1当量的环氧基的树脂的质量。
在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂的重均分子量较好是100～5000，更好是250～3000，进一步更好是400～1500。在此，环氧树脂的重均分子量为通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。
作为(A)成分的含量，从可使最低熔体粘度降低、同时使埋入性提高的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，较好是1质量％以上，更好是3质量％以上，进一步更好是5质量％以上，较好是20质量％以下，更好是15质量％以下，进一步更好是10质量％以下。应予说明，本发明中，只要没有另行明示，树脂组合物中的各成分的含量为将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的值。
＜(B)含氟原子的苯氧树脂＞
对于树脂组合物而言，作为(B)成分含有(B)含氟原子的苯氧树脂。本发明人等进行了认真研究，结果发现，通过含有(B)成分，(B)成分中的氟原子可使树脂组合物的固化物的反射率和耐热性提高，因而能够获得反射率及耐热试验后的反射率得到提高的固化物。(B)成分可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
(B)含氟原子的苯氧树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量较好是8000～70000的范围，更好是10000～60000的范围，进一步更好是20000～60000的范围。(B)含氟原子的苯氧树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定。具体来说，关于(B)含氟原子的苯氧树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量，可使用株式会社岛津制作所制LC-9A/RID-6A作为测定装置，使用昭和电工株式会社制Shodex K-800P/K-804L/K-804L作为柱，使用氯仿等作为流动相，使柱温为40℃进行测定，使用标准聚苯乙烯的校正曲线算出。
作为(B)含氟原子的苯氧树脂，可列举例如具有选自双酚A骨架、双酚F骨架、双酚AF骨架、双酚S骨架、双酚乙酰苯骨架、酚醛清漆骨架、联苯骨架、芴骨架、二环戊二烯骨架、降冰片烯骨架、萘骨架、蒽骨架、金刚烷骨架、萜烯骨架和三甲基环己烷骨架中的一种以上的骨架的苯氧树脂中含有氟原子的树脂。
作为(B)含氟原子的苯氧树脂，可使用具有1个以上的氟原子的苯氧树脂。其中，从获得本发明所期望的效果的观点来看，较好是构成苯氧树脂的骨架中含有氟原子。构成苯氧树脂的骨架是指构成(B)成分的重复单元。
关于构成苯氧树脂的骨架中所具有的氟原子的个数，平均每1个构成苯氧树脂的骨架，较好是具有1个以上的氟原子，更好是2个以上，进一步更好是3个以上、5个以上，上限无特别限定，可以是10个以下等。
作为这样的含氟原子的苯氧树脂，可列举例如三菱化学株式会社制的“YL7876B40”、“YL7957B40”、“YL7383BH30”、“YL7384BH30”等。
从获得反射率和耐热试验后的反射率得到提高的固化物的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量较好是1质量％以上，更好是3质量％以上，进一步更好是5质量％以上。上限较好是30质量％以下，更好是20质量％以下，进一步更好是15质量％以下。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(A)成分的含量设为A1、并将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(B)成分的含量设为B1时，A1/B1较好是0.1以上，更好是0.3以上，进一步更好是0.5以上，较好是5以下，更好是3以下，进一步更好是2以下。通过将A1/B1调整至所述的范围内，可使柔性更加提高。
＜(C)白色无机氧化物＞
对于树脂组合物而言，作为(C)成分含有(C)白色无机氧化物。但是，二氧化硅不包含在(C)白色无机氧化物内。通过使树脂组合物含有(C)白色无机氧化物，可获得反射率和耐热试验后的反射率得到提高的固化物。在此，(C)白色无机氧化物是指500nm的光的反射率为90％以上的无机氧化物。
作为(C)白色无机氧化物的材料的例子，可列举氧化铝、铝硅酸盐、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、钛酸锆酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆和磷酸钨酸锆等。其中，较好是选自氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁和钛酸钡，特别好是氧化钛。(C)白色无机氧化物可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
(C)成分中的氧化钛可使用金红石型、锐钛矿型及板钛矿型中的任一种。其中，从使反射率和耐热试验后的反射率提高的观点来看，较好是金红石型。氧化钛可使用通过硫酸法、氯化法等方法获得的材料。
作为(C)成分的市售品，可列举例如堺化学株式会社制的PX3788；石原产业株式会社制的TIPAQUE CR-50、TIPAQUE CR-57、TIPAQUE CR-80、TIPAQUE CR-90、TIPAQUE CR-93、TIPAQUE CR-95、TIPAQUE CR-97、TIPAQUE CR-60、TIPAQUE CR-63、TIPAQUE CR-67、TIPAQUECR-58、TIPAQUE CR-85、TIPAQUE UT771；杜邦公司制的Ti-Pure R-100、Ti-Pure R-101、Ti-Pure R-102、Ti-Pure R-103、Ti-Pure R-104、Ti-Pure R-105、Ti-Pure R-108、Ti-Pure R-900、Ti-Pure R-902、Ti-Pure R-960、Ti-Pure R-706、Ti-Pure R-931；日本轻金属株式会社制的“AHP300”，昭和电工株式会社制“ALUNABEADS(注册商标)CB”(例如“CB-P05”、“CB-A30S”)等。
作为(C)成分的比表面积，较好是0.5m2/g以上，更好是1m2/g以上，特别好是2m2/g以上。对上限无特别的限制，较好是80m2/g以下、70m2/g以下或60m2/g以下。关于比表面积，可根据BET法使用比表面积测定装置(Mountech株式会社制Macsorb HM-1210)使氮气吸附于试样表面，用BET多点法算出比表面积来获得。
从显著获得本发明所期望的效果的观点来看，(C)成分的平均粒径较好是0.01μm以上，更好是0.05μm以上，进一步更好是0.1μm以上，较好是5μm以下，更好是2μm以下，进一步更好是1μm以下。
(C)成分的平均粒径可通过基于米氏(Mie)散射理论的激光衍射散射法进行测定。具体来说，可通过激光衍射散射式粒径分布测定装置，以体积基准制成(C)成分的粒径分布，将其中值粒径作为平均粒径来进行测定。测定样品可使用将(C)成分100mg、甲基乙基酮10g称量至管瓶中并通过超声波分散10分钟而得的样品。对于测定样品，可使用激光衍射式粒径分布测定装置，使用光源波长采用蓝色和红色，以流通池(flow cell)方式测定(C)成分的体积基准的粒径分布，根据所得的粒径分布作为中值粒径算出平均粒径。作为激光衍射式粒径分布测定装置，可列举例如株式会社堀场制作所制“LA-960”等。
从提高耐湿性和分散性的观点来看，(C)成分较好是通过表面处理剂进行过表面处理。作为表面处理剂，可列举例如乙烯基硅烷类偶联剂、(甲基)丙烯酸类偶联剂、含氟硅烷偶联剂、氨基硅烷类偶联剂、环氧基硅烷类偶联剂、巯基硅烷类偶联剂、硅烷类偶联剂、烷氧基硅烷、有机硅氮烷化合物、钛酸酯类偶联剂等。其中，从显著获得本发明的效果的观点来看，较好是氨基硅烷类偶联剂。此外，表面处理剂可单独使用一种，也可将两种以上任意组合使用。
作为表面处理剂的市售品，可列举例如信越化学工业株式会社制的“KBM1003”(乙烯基三乙氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制的“KBM503”(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM403”(3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM803”(3-巯基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBE903”(3-氨基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM573”(N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“SZ-31”(六甲基二硅氮烷)、信越化学工业株式会社制“KBM103”(苯基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM-4803”(长链环氧型硅烷偶联剂)、信越化学工业株式会社制“KBM-7103”(3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷)等。
从(C)成分的分散性提高的观点来看，通过表面处理剂进行的表面处理的程度较好是在规定的范围内。具体来说，100质量份(C)成分较好是用0.2质量份～5质量份的表面处理剂进行了表面处理，更好是用0.2质量份～3质量份的表面处理剂进行了表面处理，进一步更好是用0.3质量份～2质量份的表面处理剂进行了表面处理。
通过表面处理剂进行的表面处理的程度可通过(C)成分的每单位表面积的碳量进行评价。从(C)成分的分散性提高的观点来看，(C)成分的每单位表面积的碳量较好是0.02mg/m2以上，更好是0.1mg/m2以上，特别好是0.2mg/m2以上。另一方面，从抑制树脂清漆的熔体粘度和片材形态下的熔体粘度的上升的观点来看，较好是1mg/m2以下，更好是0.8mg/m2以下，进一步更好是0.5mg/m2以下。
(C)成分的每单位表面积的碳量可在将表面处理后的(C)成分通过溶剂(例如甲基乙基酮(MEK))进行清洗处理后进行测定。具体来说，向用表面处理剂进行了表面处理的(C)成分中加入足量的MEK作为溶剂，在25℃超声波清洗5分钟。除去上清液，使固体成分干燥后，可使用碳分析仪测定(C)成分的每单位表面积的碳量。作为碳分析仪，可使用株式会社堀场制作所制“EMIA-320V”等。
从获得反射率和耐热试验后的反射率得到提高的固化物的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量较好是60质量％以上，更好是65质量％以上，进一步更好是70质量％以上、75质量％以上，较好是95质量％以下，更好是90质量％以下，进一步更好是80质量％以下。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的(C)成分的含量设为C1时，B1/C1较好是0.01以上，更好是0.03以上，进一步更好是0.05以上，较好是1以下，更好是0.5以下，进一步更好是0.3以下。通过将B1/C1调整至所述的范围内，可进一步提高本发明的效果。
此外，(A1+B1)/C1较好是0.01以上，更好是0.05以上，进一步更好是0.1以上，较好是3以下，更好是1以下，进一步更好是0.5以下。通过将(A1+B1)/C1调整至所述的范围内，可进一步提高本发明的效果。
＜(D)固化促进剂＞
对于树脂组合物而言，作为(D)成分含有(D)固化促进剂。(D)固化促进剂通常具有与(A)成分反应而使树脂组合物固化的功能。作为(D)固化促进剂，可列举例如磷类固化促进剂、咪唑类固化促进剂、胺类固化促进剂、胍类固化促进剂、金属类固化促进剂等。其中，作为(D)固化促进剂，从实现更高的反射率的观点来看，较好是磷类固化促进剂、咪唑类固化促进剂，更好是磷类固化促进剂。(D)固化促进剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为磷类固化促进剂，从实现更高的反射率的观点来看，较好是包括选自鏻盐和膦中的一种以上。
作为鏻盐，可列举例如鏻硼酸盐化合物、四苯基鏻四苯基硼酸盐、正丁基鏻四苯基硼酸盐、四丁基鏻癸酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐等。
作为膦，可列举例如三苯膦、三环己基膦、三丁基膦、甲基二苯基膦等。
作为磷类固化促进剂，可使用市售品，可列举例如北兴株式会社制的“TBP-DA”等。
作为咪唑类固化促进剂，可列举例如2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸盐、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物、及咪唑化合物与环氧树脂的加合物，较好是2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑。
作为咪唑类固化促进剂，可使用市售品，可列举例如三菱化学株式会社制的“P200-H50”、四国化成工业株式会社制的“1B2PZ-10M”等。
作为胺类固化促进剂，可列举例如三乙胺、三丁胺等三烷基胺、4-二甲基氨基吡啶、苄基二甲胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯等，较好是4-二甲基氨基吡啶、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯。
作为胍类固化促进剂，可列举例如二氰二胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍等，较好是二氰二胺、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5。
作为金属类固化促进剂，可列举例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属络合物或有机金属盐。作为有机金属络合物的具体例子，可列举乙酰丙酮钴(II)、乙酰丙酮钴(III)等有机钴络合物、乙酰丙酮铜(II)等有机铜络合物、乙酰丙酮锌(II)等有机锌络合物、乙酰丙酮铁(III)等有机铁络合物、乙酰丙酮镍(II)等有机镍络合物、乙酰丙酮锰(II)等有机锰络合物等。作为有机金属盐，可列举例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌等。
从实现更高的反射率的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)固化促进剂的含量较好是0.01质量％以上，更好是0.05质量％以上，特别好是0.1质量％以上，较好是3质量％以下，更好是1质量％以下，特别好是0.5质量％以下。
＜(E)抗氧化剂＞
对于树脂组合物而言，除上述的成分以外，作为任意的成分可进一步包含(E)抗氧化剂。
作为(E)抗氧化剂，可列举受阻酚类抗氧化剂、磷类抗氧化剂、硫类抗氧化剂等。其中，从进一步提高耐热处理后的反射率的观点来看，作为抗氧化剂，较好是受阻酚类抗氧化剂。(E)抗氧化剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为(E)抗氧化剂的具体例子，可列举例如二丁基羟基甲苯(BHT)、季戊四醇四(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)(汽巴日本(巴斯夫)公司制的“IRGANOX 1010”)、2,2-亚硫基乙二醇双[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯](汽巴日本公司制的“IRGANOX1035”)、1,3,5-三[[3,5-双(1,1-二甲基乙基)-4-羟基苯基]甲基]-1,3,5-三嗪-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮(汽巴日本公司制的“IRGANOX 3114”等。
作为(E)抗氧化剂的含量，从进一步提高耐热处理后的反射率的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，较好是0.01质量％以上，更好是0.02质量％以上，进一步更好是0.03质量％以上，较好是3质量％以下，更好是2质量％以下，进一步更好是1质量％以下。
＜(F)紫外线吸收剂＞
对于树脂组合物而言，从使树脂组合物的光稳定性进一步提高的观点来看，可进一步含有(F)紫外线吸收剂作为任意的成分。
作为(F)紫外线吸收剂，可列举二苯甲酮类紫外线吸收剂、苯并三唑类紫外线吸收剂、水杨酸类紫外线吸收剂等。(F)紫外线吸收剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为二苯甲酮类紫外线吸收剂，可列举例如2-羟基-4-辛氧基二苯甲酮、2,4-二羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮-5-磺酸、2-羟基-4-正辛基二苯甲酮、2-羟基-4-正十二烷氧基二苯甲酮、双(5-苯甲酰-4-羟基-2-甲氧基苯基)甲烷、2,2'-二羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2'-二羟基-4,4'-二甲氧基二苯甲酮等。
作为苯并三唑类紫外线吸收剂，可列举例如2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑、2-[2'-羟基-3',5'-双(α,α-二甲基苄基)苯基]-苯并三唑、2-(2'-羟基-3',5-二叔丁基苯基)-苯并三唑、2-(2'-羟基-3'-叔丁基-5'-甲基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2'-羟基-3',5'-二叔丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2'-羟基-3',5'-二叔戊基)苯并三唑、2-(2'-羟基-5'-叔辛基苯基)苯并三唑、2,2-亚甲基双[4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-6-(2N-苯并三唑-2-基)苯酚]等。
作为水杨酸类紫外线吸收剂，可列举例如水杨酸苯酯、水杨酸-4-叔丁基苯酯、2-羟基苯甲酸苯基酯、3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸-2,4-二叔丁基苯酯、3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸十六烷基酯、2-氰基-3,3'-二苯基丙烯酸亚乙酯、2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑、2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑、2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑、2-(2'-羟基-3'-叔丁基-5'-甲基苯基)-5-氯苯并三唑、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2'-二羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羟基-4-辛氧基二苯甲酮等。
(F)紫外线吸收剂可使用市售品。作为(F)紫外线吸收剂的市售品，可列举巴斯夫公司制的“Chimassorb 81 FL”、ADEKA株式会社制的LA-52(1,2,3,4-丁烷四羧酸四(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯)、LA-57(1,2,3,4-丁烷四羧酸四(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯)、LA-63P(1,2,3,4-丁烷四羧酸与1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇及3,9-双(2-羟基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5.5]十一烷的混合酯化物)、LA-72(癸二酸双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯)等。
作为(F)紫外线吸收剂的含量，从进一步提高树脂组合物的光稳定性的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，较好是0.01质量％以上，更好是0.02质量％以上，进一步更好是0.03质量％以上，较好是1质量％以下，更好是0.5质量％以下，进一步更好是0.1质量％以下。
＜(G)在25℃下呈固态的环氧树脂＞
对于树脂组合物而言，可进一步含有(G)在25℃下呈固态的环氧树脂(以下也称为“固态环氧树脂”)作为任意的成分。
固态环氧树脂较好是包括1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。此外，固态环氧树脂较好是具有芳香族结构，使用两种以上的环氧树脂的情况下，更好是至少一种具有芳香族结构。相对于环氧树脂的不挥发成分100质量％，1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂的比例较好是50质量％以上，更好是60质量％以上，特别好是70质量％以上。
作为固态环氧树脂，较好是双酚AF型环氧树脂及全氟烷基型环氧树脂等含氟环氧树脂、萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更好是含氟环氧树脂。作为固态环氧树脂的具体例子，可列举DIC株式会社制的“HP4032H”(萘型环氧树脂)、“HP-4700”、“HP-4710”(萘型四官能环氧树脂)、“N-690”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“N-695”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“HP-7200”(二环戊二烯型环氧树脂)、“HP-7200HH”、“HP-7200H”、“EXA-7311”、“EXA-7311-G3”、“EXA-7311-G4”、“EXA-7311-G4S”、“HP6000”(亚萘基醚型环氧树脂)，日本化药株式会社制的“EPPN-502H”(三酚型环氧树脂)、“NC7000L”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)、“NC3000H”、“NC3000”、“NC3000L”、“NC3100”(联苯型环氧树脂)，日铁化学材料株式会社制的“ESN475V”(萘型环氧树脂)、“ESN485”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“YX4000H”、“YX4000”、“YL6121”(联苯型环氧树脂)、“YX4000HK”(联二甲酚型环氧树脂)、“YX8800”(蒽型环氧树脂)，大阪燃气化学株式会社制的“PG-100”、“CG-500”、三菱化学株式会社制的“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)、“YL7800”(芴型环氧树脂)、“jER1010”(固态双酚A型环氧树脂)、“jER1031S”(四苯基乙烷型环氧树脂)、“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)等。
固态环氧树脂的环氧当量和重均分子量与(A)成分同样。
作为(G)在25℃下呈固态的环氧树脂的含量，从显著获得本发明的效果的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，较好是1质量％以上，更好是2质量％以上，特别好是3质量％以上，较好是10质量％以下，更好是8质量％以下，特别好是5质量％以下。
＜(H)二氧化硅＞
树脂组合物可进一步含有(H)二氧化硅作为任意的成分。
作为(H)二氧化硅，可列举无定形二氧化硅、熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、合成二氧化硅、中空二氧化硅等。此外，作为(H)二氧化硅，较好是球状二氧化硅。(H)二氧化硅的比表面积和平均粒径与(C)成分同样。(H)二氧化硅可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
作为(H)二氧化硅的市售品，可列举例如DENKA株式会社制的“UFP-30”，日铁化学材料株式会社制的“SP60-05”、“SP507-05”，株式会社雅都玛制的“YC100C”、“YA050C”、“YA050C-MJE”、“YA010C”，株式会社德山(Tokuyama)制的“SILFIL NSS-3N”、“SILFIL NSS-4N”、“SILFIL NSS-5N”、株式会社雅都玛制的“SC2500SQ”、“SO-C4”、“SO-C2”、“SO-C1”等。
从提高耐湿性和分散性的观点来看，(H)二氧化硅较好是通过表面处理剂进行过表面处理。作为表面处理剂，与(C)成分中的表面处理剂同样。
从显著获得本发明的效果的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(H)二氧化硅的含量较好是10质量％以上，更好是20质量％以上，进一步更好是25质量％以上，较好是50质量％以下，更好是40质量％以下，进一步更好是30质量％以下。
＜(I)其他添加剂＞
对于树脂组合物而言，除上述的成分以外，可进一步包含其他添加剂作为任意的成分。作为这样的添加剂，可列举例如增稠剂、消泡剂、调平剂、密合性赋予剂等树脂添加剂等。这些添加剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。如果是本领域技术人员，则可适当设定各添加剂的含量。
本发明的树脂组合物的制备方法无特别限定，可列举例如对于配合成分根据需要添加溶剂等，用旋转混合机等进行混合、分散的方法等。
＜树脂组合物的物性、用途＞
本发明的树脂组合物由于含有(A)～(D)成分，因而可获得反射率及耐热试验处理后的反射率优异的固化物。因此，本发明的树脂组合物可合适地用作：用于获得光反射用途的固化物的树脂组合物(光反射用树脂组合物)。具体来说，可合适地用作：形成于印刷布线板的最外层上的反射片材用途的树脂组合物。此外，本发明的树脂组合物还可合适地用作：印刷布线板的阻焊层的绝缘用途的树脂组合物。因此，本发明的树脂组合物可合适地用作：用于形成兼作阻焊层和反射片材这两者的层的树脂组合物。
本发明的树脂组合物由于包含(A)成分，因而显示熔体粘度低的特性。作为树脂组合物的熔体粘度，较好是低于10000泊，更好是低于5000泊，进一步更好是4500泊以下。熔体粘度的下限值为100泊以上，较好是500泊以上，更好是1000泊以上。在此，术语“熔体粘度”是指60℃～200℃范围内的最低熔体粘度。最低熔体粘度可使用动态粘弹性测定装置进行测定。所述的最低熔体粘度的测定可按照后述的实施例中记载的方法进行测定。通过使树脂组合物的最低熔体粘度在所述的范围内，从而柔性变得优异。
使树脂组合物以170℃、60分钟的固化条件固化而得的固化物显示波长为460nm的光的反射率优异的特性。因此，所述固化物能以高反射率反射光，例如可带来波长为460nm的光的反射率得到提高的反射片材。反射率较好是超过85％，更好是90％以上，进一步更好是92％以上。反射率的上限值可设为100％以下等。反射率的测定可按照后述的实施例中记载的方法进行测定。
使树脂组合物以170℃、60分钟的固化条件固化并进而以125℃、100小时的固化条件进行了耐热试验处理的固化物，能以高反射率反射光，例如显示波长为460nm的光的反射率优异的特性。因此，所述固化物可带来耐热试验处理后的波长为460nm的光的反射率得到提高的反射片材。耐热试验处理后的反射率较好是超过80％，更好是85％以上，进一步更好是88％以上。耐热试验处理后的反射率的上限值可设为100％以下等。耐热试验处理后的反射率的测定可按照后述的实施例中记载的方法进行测定。
[树脂片材]
本发明的树脂片材包含支承体以及设置于该支承体上的用本发明的树脂组合物形成的树脂组合物层。
从印刷布线板的薄型化和可提供该树脂组合物的固化物即使为薄膜也绝缘性优异的固化物的观点来看，树脂组合物层的厚度较好是200μm以下，更好是100μm以下，进一步更好是80μm以下。树脂组合物层的厚度的下限无特别限定，通常可设为5μm以上、10μm以上等。
作为支承体，可列举例如由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，较好是由塑料材料形成的膜、金属箔。
使用由塑料材料形成的膜作为支承体的情况下，作为塑料材料，可列举例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下也简称“PET”)、聚萘二甲酸乙二醇酯(以下也简称“PEN”)等聚酯、聚碳酸酯(以下也简称“PC”)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸类聚合物、环状聚烯烃、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，较好是聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，特别好是廉价的聚对苯二甲酸乙二醇酯。
使用金属箔作为支承体的情况下，作为金属箔，可列举例如铜箔、铝箔等，较好是铜箔。作为铜箔，可使用由铜的单种金属形成的箔，也可使用由铜与其他金属(例如锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。
对于支承体，可在与树脂组合物层接合的面实施哑光处理、电晕处理、防静电处理。
此外，作为支承体，可使用在与树脂组合物层接合的面具有脱模层的带脱模层的支承体。作为用于带脱模层的支承体的脱模层的脱模剂，可列举例如选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂和有机硅树脂中的一种以上的脱模剂。带脱模层的支承体可使用市售品，可列举例如具有以醇酸树脂类脱模剂为主要成分的脱模层的PET膜、即琳得科株式会社制的“PET501010”、“SK-1”、“AL-5”、“AL-7”、东丽株式会社制的“LUMIRROR T60”、帝人株式会社制的“Purex”、尤尼吉可(UNITIKA)株式会社制的“Unipeel”等。
作为支承体的厚度，无特别限定，较好是在5μm～75μm的范围内，更好是在10μm～60μm的范围内。应予说明，使用带脱模层的支承体的情况下，较好是带脱模层的支承体整体的厚度在上述范围内。
在一个实施方式中，树脂片材可根据需要进一步包含其他的层。作为所述的其他的层，可列举例如设置于树脂组合物层的不与支承体接合的面(即与支承体相反的一侧的面)的根据支承体选用的保护膜等。保护膜的厚度无特别限定，例如为1μm～40μm。通过层叠保护膜，可抑制在树脂组合物层的表面附着垃圾等或形成损伤。
树脂片材例如可如下制造：制备在有机溶剂中溶解树脂组合物而得的树脂清漆，用口模式涂布机(diecoater)等将该树脂清漆涂布于支承体上，再干燥而形成树脂组合物层。
作为有机溶剂，可列举例如丙酮、甲基乙基酮(MEK)和环己酮等酮类，乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸溶纤剂、丙二醇单甲醚乙酸酯和卡必醇乙酸酯等乙酸酯类，溶纤剂和丁基卡必醇等卡必醇类，甲苯和二甲苯等芳烃类，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺(DMAc)和N-甲基吡咯烷酮等酰胺类溶剂等。有机溶剂可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
干燥可通过加热、热风吹拂等公知的方法实施。干燥条件无特别限定，以树脂组合物层中的有机溶剂的含量成为10质量％以下、较好是5质量％以下的条件进行干燥。干燥条件亦根据树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，例如使用含30质量％～60质量％的有机溶剂的树脂清漆的情况下，可通过在50℃～150℃干燥3分钟～10分钟来形成树脂组合物层。
树脂片材可卷成卷状保存。树脂片材具有保护膜的情况下，可通过剥离保护膜来使用。
用于树脂组合物层的本发明的树脂组合物的熔体粘度低，因此柔性优异。因此，树脂片材显示柔性优异的特性。具体来说，将树脂片材以支承体在内侧的方式沿直径1mm的轴弯折180度的情况下，树脂片材的开裂被抑制。
[固化物]
本发明的固化物通过使本发明的树脂组合物固化而得。树脂组合物的固化条件可使用后述的工序(II)的条件。此外，可在使树脂组合物固化之前进行预加热，加热包括预加热在内可进行多次。
[反射片材、印刷布线板]
本发明的反射片材包含本发明的树脂组合物的固化物。此外，本发明的印刷布线板包含本发明的反射片材。如图2中的一例所示，对于印刷布线板1而言，在基板2上形成有反射片材3，在反射片材3的面31上配置有发光二极管(LED)等光源4。
反射片材包含本发明的树脂组合物的固化物，所以能以高反射率反射光，例如波长为460nm的光的反射率较好是超过85％，更好是90％以上，进一步更好是92％以上。反射率的上限值可设为100％以下等。此外，反射片材包含本发明的树脂组合物的固化物，所以即使在耐热试验处理后也能以高反射率反射光，例如耐热试验处理后的波长为460nm的光的反射率较好是超过80％，更好是85％以上，进一步更好是88％以上。耐热试验处理后的反射率的上限值可设为100％以下等。反射率和耐热试验处理后的反射率例如可使用多道谱仪(大塚电子株式会社制，MCPD-7700)进行测定。
本发明的印刷布线板和反射片材例如可使用上述的树脂片材通过包括下述(I)、(II)和(III)的工序的方法制造：
(I)以树脂片材的树脂组合物层与基板接合的方式层叠于基板上的工序；
(II)将树脂组合物层热固化而形成反射片材的工序；
(III)将光源配置于反射片材的工序。
工序(I)中使用的基板无限制，例如可使用具备绝缘层、形成于该绝缘层上的导体层、及形成于导体层上的阻焊层的电路基板。
基板与树脂片材的层叠例如可通过自支承体侧将树脂片材加热压接于基板来进行。作为将树脂片材加热压接于基板的构件(以下也称“加热压接构件”)，可列举例如加热后的金属板(SUS端面板)或金属辊(SUS辊)等。应予说明，较好是不将加热压接构件直接压于树脂片材，而是介以耐热橡胶等弹性材料进行压制，使得树脂片材充分顺应基板的表面凹凸。
基板与树脂片材的层叠可通过真空层合法实施。真空层合法中，加热压接温度较好是在60℃～160℃、更好是80℃～140℃的范围内，加热压接压力较好是在0.098MPa～1.77MPa、更好是0.29MPa～1.47MPa的范围内，加热压接时间较好是在20秒～400秒、更好是30秒～300秒的范围内。层叠较好是在压力26hPa以下的减压条件下实施。
层叠可通过市售的真空层合机进行。作为市售的真空层合机，可列举例如株式会社名机制作所制的真空加压式层合机、Nikko-Materials株式会社制的真空敷料器、分批式真空加压层合机等。
可在层叠后，常压下(大气压下)，例如将加热压接构件自支承体侧压制来进行层叠的树脂片材的平滑化处理。平滑化处理的压制条件可采用与上述层叠的加热压接条件同样的条件。平滑化处理可通过市售的层合机进行。应予说明，层叠和平滑化处理可使用上述的市售的真空层合机连续进行。
支承体可在工序(I)与工序(II)之间除去，也可在工序(II)之后除去。
工序(II)中，将树脂组合物层热固化而形成反射片材。例如，树脂组合物层的热固化条件根据树脂组合物的种类等而不同，固化温度较好是120℃～240℃，更好是130℃～220℃，进一步更好是150℃～210℃。固化时间较好是5分钟～120分钟，更好是10分钟～100分钟，进一步更好是15分钟～100分钟。
可在使树脂组合物固化之前，将树脂组合物在比固化温度低的温度下进行预加热。例如，可在使树脂组合物热固化之前，在50℃以上且低于120℃(较好是60℃以上且115℃以下，更好是70℃以上且110℃以下)的温度下，将树脂组合物预加热5分钟以上(较好是5分钟～150分钟，更好是15分钟～120分钟，进一步更好是15分钟～100分钟)。
为了提高由光源发出的光的提取效率，反射片材的光源侧的面可以具有除了如图2的平面状以外的凹部。
工序(III)中，将光源配置于反射片材。例如，反射片材的面具有凹部的情况下，将光源配置于凹部内。
可根据需要将光源电连接后，对光源进行密封处理等，固定光源。
[实施例]
以下，采用实施例对本发明进行更详细的说明，但本发明并不仅限于这些实施例。应予说明，以下的记载中，只要没有另行明示，“份”和“％”分别表示“质量份”和“质量％”。
＜样品A和样品B的制作＞
(1)内层电路基板的基底处理
在玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔的厚度18μm，基板厚度0.8mm，松下电工株式会社制“R5715ES”)的两面通过蚀刻形成电路图案，制成面内铜面积为30％的内层电路基板。将所得的内层电路基板的铜电路用微蚀刻剂(MEC株式会社制“CZ-8100”)进行粗糙化处理。
(2)树脂片材的层合
将各实施例中制成的树脂片材用分批式真空加压层合机(MVLP-500，株式会社名机制作所制)层合于上述(1)中制成的内层电路基板的两面。层合通过以下方式进行：减压30秒使气压达到13hPa以下，然后以120℃、30秒、压力0.74MPa的条件进行压接。
(3)树脂片材的固化
将树脂片材以170℃、60分钟的固化条件固化，形成反射片材，从而得到样品A。
(4)耐热试验处理
将上述样品A以125℃、100小时的固化条件进行加热，从而得到样品B。
＜熔体粘度的测定＞
将树脂片材的树脂组合物层25片重叠而得到厚度为1mm的树脂组合物层，将该厚度为1mm的树脂组合物层冲压成直径20mm，制成测定试样。对于制成的测定试样，使用动态粘弹性测定装置(UBM公司制的“Rheogel-G3000”)，自初始温度60℃至200℃以升温速度5℃/min、测定温度间隔2.5℃、振动频率1Hz的测定条件测定动态粘弹性系数，从而测定熔体粘度，按照以下的基准进行了评价；
○：低于5000泊
△：5000泊以上且低于10000泊
×：10000泊以上。
＜柔性的评价＞
将各实施例中制成的树脂片材以带脱模层的PET膜在内侧的方式沿直径1mm的轴弯折180度，将树脂片材无开裂的情况评价为“○”，有开裂的情况评价为“×”。
＜固化后的反射率的测定＞
将样品A切成宽50mm、长50mm，研磨剖面后，使用多道谱仪(大塚电子株式会社制，MCPD-7700)，测定波长为460nm的光的反射率，按照以下的基准进行了评价；
○：反射率超过90％
△：反射率为85％以上且90％以下
×：反射率低于85％。
＜耐热试验处理后的反射率的测定＞
将样品B切成宽50mm、长50mm，研磨剖面后，使用多道谱仪(大塚电子株式会社制，MCPD-7700)，测定波长为460nm的光的反射率，按照以下的基准进行了评价；
○：反射率超过85％
△：反射率为80％以上且85％以下
×：反射率低于80％。
＜实施例1＞
一边搅拌一边使20份液态双酚型环氧树脂(日铁化学材料株式会社制的“ZX1059”，双酚A型与双酚F型的1:1混合品，环氧当量169g/eq.)、50份含氟原子的苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“YL7876B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)、0.07份抗氧化剂(二丁基羟基甲苯(BHT))、0.07份紫外线吸收剂(巴斯夫公司制的“Chimassorb 81 FL”)加热溶解于60份MEK。向其中混合160份白色无机氧化物(氧化钛(平均粒径0.26μm，堺化学株式会社制的“PX3788”，经氨基硅烷处理))、0.5份固化促进剂(将磷类催化剂(北兴化学株式会社制的“TBP-DA-50M”)用MEK调整至不挥发成分50％而得的溶液)，用高速旋转混合机均匀分散，制成树脂清漆A。
作为支承体，准备带脱模层的PET膜(琳得科株式会社制“PET501010”，厚度38μm)。在该支承体的脱模层上以干燥后的树脂组合物层的厚度成为50μm的方式均匀地涂布树脂清漆A。然后，将树脂清漆A在80℃加热4分钟，从而获得包含厚度为50μm的树脂组合物层的树脂片材A。
＜实施例2＞
实施例1中，将220份液态双酚型环氧树脂(日铁化学材料株式会社制的“ZX1059”，双酚A型与双酚F型的1:1混合品，环氧当量169g/eq.)变更为20份液态环氧树脂(环氧当量200g/eq.，三菱化学株式会社制的“HP820”)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆B和树脂片材B。
＜实施例3＞
实施例1中，将白色无机氧化物(氧化钛(平均粒径0.26μm，堺化学株式会社制的“PX3788”，经氨基硅烷处理))的量由160份变更为200份；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆C和树脂片材C。
＜实施例4＞
实施例1中，将含氟原子的苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“YL7876B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)的量由50份变更为30份，进而使用了8份固态的含氟原子的环氧树脂(环氧当量245g/eq.，三菱化学株式会社制的“YL7760”)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆D和树脂片材D。
＜实施例5＞
实施例1中，将0.5份固化促进剂(将磷类催化剂(北兴化学株式会社制的“TBP-DA-50M”)用MEK调整至不挥发成分50％而得的溶液)变更为3份固化促进剂(将咪唑类催化剂(1B2PZ-10M，四国化成株式会社制)用MEK调整至不挥发成分10％而得的溶液)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆E和树脂片材E。
＜实施例6＞
实施例1中，将固化促进剂(将磷类催化剂(北兴化学株式会社制的“TBP-DA-50M”)用MEK调整至不挥发成分50％而得的溶液)的量由0.5份变更为0.3份，进而使用了1.5份固化促进剂(将咪唑类催化剂(1B2PZ-10M，四国化成株式会社制)用MEK调整至不挥发成分10％而得的溶液)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆F和树脂片材F。
＜实施例7＞
实施例1中，将白色无机氧化物(氧化钛(平均粒径0.26μm，堺化学株式会社制的“PX3788”，经氨基硅烷处理))的量由160份变更为100份，进而使用了60份球状二氧化硅(平均粒径0.5μm，株式会社雅都玛制的“SO-C2”，经氨基硅烷处理)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆G和树脂片材G。
＜实施例8＞
实施例1中，未使用0.07份抗氧化剂(二丁基羟基甲苯(BHT))，未使用0.07份紫外线吸收剂(巴斯夫公司制的“Chimassorb 81 FL”)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆H和树脂片材H。
＜比较例1＞
实施例1中，将50份含氟原子的苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“YL7876B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)变更为50份双酚A型苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“1256B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆I和树脂片材I。
＜比较例2＞
实施例1中，将50份含氟原子的苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“YL7876B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)变更为20份双酚A型苯氧树脂(三菱化学株式会社制的“1256B40”，固体成分40质量％的MEK溶液)，进而使用了12份固态的含氟原子的环氧树脂(环氧当量245g/eq.，三菱化学株式会社制的“YL7760”)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆J和树脂片材J。
＜比较例3＞
实施例1中，将20份液态双酚型环氧树脂(日铁化学材料株式会社制的“ZX1059”，双酚A型与双酚F型的1:1混合品，环氧当量169g/eq.)变更为20份固态的含氟原子的环氧树脂(环氧当量245g/eq.，三菱化学株式会社制的“YL7760”)；
除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆K和树脂片材K。
[表1]
符号的说明
1 印刷布线板
2 基板
3 反射片材
31 反射片材的面
4 光源
10a 液态判定用试管
10b 温度测定用试管
13a 橡胶塞
13b 橡胶塞
14 温度计。
Claims (12)
1.一种树脂组合物，其含有：
(A)在25℃下呈液态或半固态的环氧树脂、
(B)含氟原子的苯氧树脂、
(C)白色无机氧化物、及
(D)固化促进剂。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)成分包含磷类固化促进剂。
3.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，磷类固化促进剂包含选自鏻盐和膦中的一种以上。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的固体成分设为100质量%时，(C)成分的含量为60质量%以上。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)成分选自氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁及钛酸钡。
6.根据权利要求1所述的树脂组合物，其进一步含有(E)抗氧化剂。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其进一步含有(F)紫外线吸收剂。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其进一步含有(H)二氧化硅。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其用于光反射。
10.一种树脂片材，其包含：
支承体、以及
设置于该支承体上的包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的树脂组合物层。
11.一种反射片材，其包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物。
12.一种印刷布线板，其包含权利要求11所述的反射片材。
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