CN111686781A - Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮 - Google Patents
Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种Nb2O5/C/Nb2C/g‑C3N4光催化固氮方法,通过在Nb2C上均匀生长Nb2O5,然后在Nb2O5/C/Nb2C上原位生长g‑C3N4纳米片,可以制备Nb2O5/C/Nb2C/g‑C3N4异质结。在优化的Nb2O5/C/Nb2C:g‑C3N4比为1:1的情况下,Nb2O5/C/Nb2C/g‑C3N4表现出较高的氮还原效率(0.365 mmol•h‑1gcat‑1,相比MXene衍生的Nb2O5/g‑C3N4复合材料的氮还原效率提升9.1倍)。Nb2O5/C/Nb2C/g‑C3N4的固氮性能增强应归因于Nb2O5与导电Nb2C之间的紧密接触引起的短程定向电荷传输促进光生电子和空穴分离效率的提高。以及在Nb2O5/Nb2C界面处形成的肖特基结。通过进一步优化催化体系的pH,调节了反应性电子的浓度,并改善了质子还原的能垒。通过NaOH溶液调节pH为9,氮还原效率可进一步提升2.5倍(0.927 mmol•h‑1gcat‑1)。该催化剂制备方法简单易操作,可用于光催化高效固氮,反应条件温和,催化剂容易回收利用。
Description
技术领域
本发明涉及一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结光催化高效固氮方法。
背景技术
NH3的合成对农业和化学生产过程非常重要,因为它可用于制造现代肥料,塑料,纤维,炸药等。由于N2固有的惰性和极其稳定的N-N三键,因此大气中最丰富的N2既不能被生物直接利用,也不能直接用于化学过程。将N2和H2转化为NH3的常规Haber-Bosch工艺需要超过300 oC和100 atm的压力才能实现N2的离解。因此,在温和的条件下将N2转化为氨仍然是一个巨大的挑战。
发明内容
本发明提供一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结光催化高效固氮方法,该催化剂制备方法简单易操作,可用于光催化高效固氮,反应条件温和,催化剂容易回收利用。
所采用的技术方案是:通过在Nb2C上均匀生长Nb2O5,然后在Nb2O5/C/Nb2C上原位生长g-C3N4纳米片,可以制备Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结。在优化的Nb2O5/C/Nb2C:g-C3N4比为1:1的情况下,Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4表现出较高的氮还原效率(0.365 mmol•h-1gcat-1,相比MXene衍生的Nb2O5/g-C3N4复合材料的氮还原效率提升9.1倍)。Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的固氮性能增强应归因于Nb2O5与导电Nb2C之间的紧密接触引起的短程定向电荷传输促进光生电子和空穴分离效率的提高。以及在Nb2O5/Nb2C界面处形成的肖特基结。通过进一步优化催化体系的pH,调节了反应性电子的浓度,并改善了质子还原的能垒。通过NaOH溶液调节pH为9,氮还原效率可进一步提升2.5倍(0.927 mmol•h-1gcat-1)。该催化剂制备方法简单易操作,可用于光催化高效固氮,反应条件温和,催化剂容易回收利用。
上述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5通过在Nb2C上均匀生长,g-C3N4纳米片是在在Nb2O5/C/Nb2C上原位生长,Nb2O5/C/Nb2C:g-C3N4比例范围为10:1~1:10,其中比例为1:1性能最佳。
上述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:在无光照时无催化活性,在光促进下催化活性较高。
上述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:引入碱添加剂下催化活性大幅提高,所用调节pH的碱包括氢氧化钠,氢氧化钾,氢氧化锂,碳酸钾,碳酸铯,三乙胺等中的一种或几种,pH范围为1~14,其中pH=9时提升效果最佳。
上述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结在醇/水混合溶剂中有很好的光催化固氮效果,在纯水中也有较好的光催化固氮效果。
上述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的固氮性能增强归因于Nb2O5与导电Nb2C之间的紧密接触引起的短程定向电荷传输促进光生电子和空穴分离效率的提高,以及在Nb2O5/Nb2C界面处形成的肖特基结。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结光催化剂,制备方法包括以下步骤:Nb2O5/C/ Nb2C/g-C3N4异质结是通过煅烧Nb2O5/C/Nb2C和三聚氰胺混合物获得的。将一定量的三聚氰胺和Nb2O5/C/Nb2C添加到20 mL蒸馏水中,并通过超声进行混合以获得均匀的分散体。将混合物在60 oC干燥,研磨成细粉,将其在550 oC的管式炉中在N2下以5 oC min-1的加热速率煅烧2h。Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1是指Nb2O5/C/Nb2C:三聚氰胺之比为1:1。不同比例的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4通过调节Nb2O5/C/Nb2C:三聚氰胺的比例实现。以相似的方式制备Nb2O5/g-C3N4,不同之处在于用Nb2O5代替Nb2O5/C/Nb2C。
一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,大体包括如下步骤:用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的光催化剂充分悬浮在含20vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度。
说明书附图
图1是实施案例1制备催化剂的SEM 图a) Nb2CTx; b) Nb2O5/C/Nb2C; c)、d) Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4; e)、f) Nb2O5/g-C3N4。
图2是实施案例1制备催化剂Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的透射电镜图(TEM)和高分辨透射电镜图(HRTEM);
图3是实施案例1制备催化剂的XRD (X-ray diffraction)图谱: Nb2CTx, Nb2O5/C/Nb2C, Nb2O5, g-C3N4, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:0.5, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:2, Nb2O5/g-C3N4 1:1.
具体实施方式
下面结合具体实施案例对本发明进行详细说明。
实施案例1:
一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结光催化剂,制备方法包括以下步骤:Nb2O5/C/ Nb2C/g-C3N4异质结是通过煅烧Nb2O5/C/Nb2C和三聚氰胺混合物获得的。将一定量的三聚氰胺和Nb2O5/C/Nb2C添加到20 mL蒸馏水中,并通过超声进行混合以获得均匀的分散体。将混合物在60 oC干燥,研磨成细粉,将其在550 oC的管式炉中在N2下以5 oC min-1的加热速率煅烧2h。Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1是指Nb2O5/C/Nb2C:三聚氰胺之比为1:1。不同比例的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4通过调节Nb2O5/C/Nb2C:三聚氰胺的比例实现。以相似的方式制备Nb2O5/g-C3N4,不同之处在于用Nb2O5代替Nb2O5/C/Nb2C。
一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,包括如下步骤:用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的光催化剂充分悬浮在含20vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。 将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度。
图1是制备催化剂的SEM 图a) Nb2CTx; b) Nb2O5/C/Nb2C; c)、d) Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4; e)、f) Nb2O5/g-C3N4。图1a由许多堆叠层组成的典型Nb2CTx MXene扫描电子显微镜图像。850oC的CO2氧化使Nb2O5氧化物纳米颗粒在MXene层的表面上均匀生长(图1b)。将Nb2O5/C/Nb2C和三聚氰胺在N2下于550 oC共烧结2小时后,由于剩余的Nb2C载体,Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4催化剂仍保留2D MXene材料的母体结构。尽管如此,Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4催化剂的表面变得更粗糙,并且堆叠的层变得更厚,表明Nb2O5纳米氧化物晶体被g-C3N4有效地封装了。Nb2O5/ C/Nb2C充当g-C3N4生长的成核中心,并有效地阻止了g-C3N4的层间积累(图1c-d)。另一方面,没有Nb2C的支撑,Nb2O5/g-C3N4没有显示出明显的堆叠层(图1e-f)。
图2是制备催化剂Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的透射电镜图(TEM)和高分辨透射电镜图(HRTEM),图2a Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的TEM图像清楚地表明,较低对比度的g-C3N4纳米片牢固地固定在Nb2O5/C/Nb2C纳米复合材料的表面和边缘上,形成紧密且随机杂交的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结。尽管在CO2氧化并与g-C3N4形成异质结之后,Nb2C的大部分表面被Nb2O5和/或g-C3N4覆盖,但在高分辨电子显微照片中(图2b)经常同时观察到Nb2C(0.30nm)和Nb2O5(0.39nm)的晶格条纹。这确保了这些Nb2C,Nb2O5纳米晶体和g-C3N4纳米片可以被反应物充分接触,并在光催化反应中充当活性中心。
图3是实施案例1制备催化剂的XRD(X-ray diffraction)图谱: Nb2CTx, Nb2O5/C/Nb2C, Nb2O5, g-C3N4, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:0.5, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1, Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:2, Nb2O5/g-C3N4 1:1. 图3中Nb2CTx的XRD图谱具有三个特征衍射峰。在图3中的Nb2CTx氧化的Nb2O5/C/Nb2C和Nb2O5上同时观察到正交晶和单斜Nb2O5的衍射峰,同时,Nb2CTx的衍射峰不明显. g-C3N4的XRD图谱有两个衍射峰,2θ值分别为13.2o和27.8o,对应于三嗪单元共轭芳族体系面内结构基序的g-C3N4层间积累.合成的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4和Nb2O5/g-C3N4同时显示Nb2O5和g-C3N4的衍射峰,表明Nb2O5和g-C3N4在Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4和Nb2O5/g-C3N4中形成有效结构偶联的纳米复合材料。同时,随着g-C3N4前体三聚氰胺的增加,g-C3N4的特征峰强度增强。
实施案例2:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。 将100mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.365 mmol•h-1gcat-1。
实施案例3:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。 将100mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,无光照下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.0 mmol•h-1gcat-1。
实施案例4:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力Ar下进行光催化反应。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。 将100mL min-1的99.999% Ar鼓泡通入溶液,使Ar在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.0 mmol•h-1gcat-1。
实施案例5:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999%N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.0315 mmol•h-1gcat-1。
实施案例6:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3CH2OH的50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.176 mmol•h- 1gcat-1。
实施案例7:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.0 mmol•h-1gcat-1。
实施案例8:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.074 mmol•h-1gcat-1。
实施案例9:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C + g-C3N4光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mLmin-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.018 mmol•h-1gcat-1。
实施案例10:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5@C光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。 将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.018 mmol•h-1gcat-1。
实施案例11:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5@C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mLmin-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.04 mmol•h-1gcat-1。
实施案例12:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2C/C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.0 mmol•h-1gcat-1。
实施案例13:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:0.5光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.216 mmol•h-1gcat-1。
实施案例14:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:2光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中。将100mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.312 mmol•h-1gcat-1。
实施案例15:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀盐酸调pH至3)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.18mmol•h-1gcat-1。
实施案例16:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀盐酸调pH至5)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.353mmol•h-1gcat-1。
实施案例17:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀NaOH溶液调pH至8)。 将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.696 mmol•h-1gcat-1。
实施案例18:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀NaOH溶液调pH至9)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.927 mmol•h-1gcat-1。催化剂循环使用5次过程中,催化活性没有降低,分别为0.927mmol•h-1gcat-1,0.93 mmol•h-1gcat-1,0.935 mmol•h-1gcat-1,0.92 mmol•h-1gcat-1,0.93mmol•h-1gcat-1。
实施案例19:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀NaOH溶液调pH至10)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.847 mmol•h-1gcat-1。
实施案例20:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀NaOH溶液调pH至12)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.735 mmol•h-1gcat-1。
实施案例21:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀LiOH溶液调pH至9)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.665 mmol•h-1gcat-1。
实施案例22:
用具有冷却系统的自制500 mL反应池在1atm压力下进行光催化N2固定。将50 mg的Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4 1:1光催化剂充分悬浮在含20 vol%CH3OH的50 mL双蒸水中(稀KOH溶液调pH至9)。将100 mL min-1的99.999% N2鼓泡通入溶液,使N2在黑暗中饱和1小时。在磁力搅拌下,在约0.5 Wcm-2的Xe灯照射下进行反应。用Nessler试剂法分析NH4 +的浓度为0.909 mmol•h-1gcat-1。
Claims (6)
1.一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法, 催化材料制备特征为:通过在Nb2C上均匀生长Nb2O5,然后在Nb2O5/C/Nb2C上原位生长g-C3N4纳米片,可以制备出Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结;光催化高效固氮特征为: Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4表现出较高的氮还原效率(0.365 mmol•h-1gcat-1),Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的固氮性能增强归因于Nb2O5与导电Nb2C之间的紧密接触引起的短程定向电荷传输促进光生电子和空穴分离效率的提高,以及在Nb2O5/Nb2C界面处形成的肖特基结,通过进一步优化催化体系的pH,调节了反应性电子的浓度,并改善了质子还原的能垒,通过NaOH溶液调节pH为9,氮还原效率可进一步提升2.5倍(0.927mmol•h-1gcat-1)。
2.根据权利要求1所述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5通过在Nb2C上均匀生长,g-C3N4纳米片是在在Nb2O5/C/Nb2C上原位生长,Nb2O5/C/Nb2C:g-C3N4比例范围为10:1~1:10,其中比例为1:1性能最佳。
3.根据权利要求1所述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:在无光照时无催化活性,在光促进下催化活性较高。
4.根据权利要求1所述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:引入碱添加剂下催化活性大幅提高,所用调节pH的碱包括氢氧化钠,氢氧化钾,氢氧化锂,碳酸钾,碳酸铯,三乙胺等中的一种或几种,pH范围为1~14,其中pH=9时提升效果最佳。
5.根据权利要求1所述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4异质结在醇/水混合溶剂中有很好的光催化固氮效果,在纯水中也有较好的光催化固氮效果。
6.根据权利要求1所述的一种Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4光催化固氮方法,其特征在于:Nb2O5/C/Nb2C/g-C3N4的固氮性能增强归因于Nb2O5与导电Nb2C之间的紧密接触引起的短程定向电荷传输促进光生电子和空穴分离效率的提高,以及在Nb2O5/Nb2C界面处形成的肖特基结。
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