CN111437842A - 一种复合催化剂的制备及其降解重金属的方法 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种复合催化剂的制备及其降解重金属的方法，属于光照法进行水、废水或污泥的处理技术领域。将含重金属铀离子的待处理物与溶剂混合，混合物中重金属铀离子的浓度为10～40mg/L；加入复合催化剂AgI/TiO2搅拌至相互扩散混合均匀得到均匀悬浊液，复合催化剂添加浓度为0.5～1.5 mg/mL，悬浊液置于无氧环境中于可见光照射下反应，反应时长为2～10h。将本申请在常温下进行重金属降解，可极大提高对太阳能的利用率，无二次污染，且AgI/TiO2复合物可多次回收利用，具有良好的经济效益，有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本申请涉及一种复合催化剂的制备及其降解重金属的方法，属于光照法进行水、废水或污泥的处理技术领域。
背景技术
铀是一种典型的放射性元素，主要应用于科研、工业、国防中。铀之所以能成为核武器的主要原料，是因为铀在发生核裂解时，能产生巨大的能量。目前，由于金属铀的巨大的危害性，它已被世界上多个国家列为优先控制的环境污染物。放射性铀有很多化学存在形式，如U0、U3+、U4+、U6+，其中微溶性的U4+和可溶性的U6+是自然界中铀存在的两种主要形式。而现如今，在工业、核发电厂所排放的废水中所包含的大量放射性离子中，典型代表就是UO2 2+离子，它有一定放射性与化学毒性。站在环境保护角度上，我们应该尽可能地降低或者去除废水中的UO2 2+离子，实现铀资源回收的利用。
因此，研究新型高效的降解方法是国际上亟待解决的前沿科学难题。
发明内容
有鉴于此，本申请首先提供了一种复合催化剂的制备方法，从对环境友好的处理技术出发，该制备方法可提供一种利用高效光催化剂和太阳能，在可见光下实现光化学还原，达到降解废水中重金属离子的目的。
具体地，本申请是通过以下方案实现的：
一种复合催化剂的制备方法，其制备步骤如下：
（1）将TiO2于去离子水中搅拌至分散均匀，并加入KI，配制形成均匀混合物；
（2）AgNO3溶解于浓氨水（NH3·H2O，浓度22~25%）中，得银氨溶液；
（3）将银氨溶液慢慢滴加到步骤（1）配制物中，室温下搅拌3~4 h；
（4）将步骤（3）产生的混合物过滤分离洗净，在50~55℃下烘干，即制得AgI/TiO2复合催化剂。
进一步的，作为优选，上述方案中，所述TiO2、KI、AgNO3的添加质量比为1: 0.5~0.67:0.5~0.0.67，更优选的，所述TiO2、KI、AgNO3的添加质量比为1:0.5:0.5。
在复合催化剂制备过程中，复合催化剂在可见光照射下，可实现AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，即可实现相应离子发生光还原降解，达到有效降解重金属离子的目的，该催化剂制备过程无有毒害物质使用或产生，使用过程无需额外的苛刻试剂添加，可针对铀或类似重金属在可见光下的降解，选择性高，并可实现重复利用。
同时，申请人还提供了上述制备的复合催化剂降解重金属的方法，包括以下步骤：将含重金属铀离子的待处理物与溶剂混合，混合物中重金属铀离子的浓度为10～40mg/L（mg铀/L混合物）；加入复合催化剂搅拌至相互扩散混合均匀得到均匀悬浊液，复合催化剂添加浓度为0.5～1.5 mg/mL（mg复合催化剂/mL悬浊液），悬浊液置于无氧环境中于可见光照射下反应。
针对典型行业产生的重金属污染源以及被污染的土壤、底泥等，本案所提供的复合催化剂具有高选择性、高重复利用率，可高效去除环境中微/超微量持久性重金属离子污染物。该降解过程以AgI/TiO2作为催化剂，利用AgI/TiO2复合物对可见光的吸收能力，对重金属离子U（Ⅵ）进行光还原降解：在可见光源的照射激发下，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解，从而达到有效降解重金属离子的目的。
进一步的，作为优选：
所述悬浊液pH为4~10。更优选的，所述悬浊液pH为4、7或10，悬浊液pH优选采用无机酸或无机碱调节，无机酸以盐酸为宜，无机碱以氢氧化钠为宜。
所述重金属铀为硝酸双氧铀（即：硝酸铀酰或二硝酸氧化铀）。
所述溶剂采用去离子水、蒸馏水或纯净水。
所述反应时长为2～10h。
所述可见光的光源为太阳光或氙灯人造光源。
本申请利用AgI/TiO2复合物对可见光的吸收能力，实现对重金属离子U（Ⅵ）的光还原降解。在可见光源的照射激发下，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解，从而达到有效降解重金属离子的目的。本申请的降解在常温下即可进行，极大提高了对太阳能的利用率，无二次污染，且AgI/TiO2复合物可多次回收利用，具有良好的经济效益，有广阔的应用前景。
附图说明
图1为不同比例催化剂对重金属离子U（Ⅵ）的降解效果图；
图2为空白组与其中一例催化剂对重金属离子U（Ⅵ）的降解效果对照图；
图3为光照对重金属离子U（Ⅵ）降解效率的影响图；
图4为溶液pH对重金属离子U（Ⅵ）降解效率的影响图；
图5为催化剂浓度对重金属离子U（Ⅵ）降解效率的影响图。
具体实施方式
实施例1：不同比例催化剂对降解的影响
在五个玻璃反应器中先加入20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，然后分别加入10mg 0.5-AgI-TiO2、1-AgI-TiO2、1.5-AgI-TiO2、2-AgI-TiO2、3-AgI-TiO2光催化剂，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；磁力搅拌使U（Ⅵ）溶液和催化剂分别混合均匀，达到吸附解吸平衡，使用的人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，开启光源，用可见光照射10 h。光照反应中，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解。反应结果见图1，在光照下不同比例的催化剂对U（Ⅵ）都能发生有效的降解，基本都在2~6h内达到降解平衡，这说明不同比例的AgI-TiO2都能导致降解反应的产生；且0.5-AgI-TiO2对U（Ⅵ）的降解效果最好，2h就降解了70%。原因是在可见光照下，AgI被可见光激发后，AgI上产生光生电子和空穴对，AgI上的光生电子转移到能量更低的TiO2的导带上去，光生电子与空穴的复合几率降低。由于0.5-AgI-TiO2光催化剂中的AgI 和TiO2添加比例正好使得光生电子与空穴的复合几率达到最佳，对电子-空穴的分离效果进一步的加强，降解效果最好。
其中，
0.5-AgI-TiO2制备：通过在100 mL水中加入1g TiO2（P25）制备悬浮液。 对悬浮液进行超声处理10分钟。然后，将一定量的KI分散到悬浮液中，然后再进行30分钟的超声处理。然后，将一定量的AgNO3溶解在NH4OH（质量分数为25％）溶液中并加入到悬浮液中，并在搅拌下继续5小时。过滤出黄粉（AgI–TiO2）用水洗涤， 然后在55°C的真空烘箱中干燥。 Ag与P25的初始质量比约为50％。 因此，所制备的AgI–TiO2表示为0.5-AgI–TiO2。初始AgNO3与KI的摩尔比是1：1。
1-AgI-TiO2制备：通过在100 mL水中加入1g TiO2（P25）制备悬浮液。 对悬浮液进行超声处理10分钟。然后，将一定量的KI分散到悬浮液中，然后再进行30分钟的超声处理。然后，将一定量的AgNO3溶解在NH4OH（质量分数为25％）溶液中并加入到悬浮液中，并在搅拌下继续5小时。过滤出黄粉（AgI–TiO2）用水洗涤， 然后在55°C的真空烘箱中干燥。 Ag与P25的初始质量比约为100％。 因此，所制备的AgI–TiO2表示为1-AgI–TiO2。初始AgNO3与KI的摩尔比是1：1。
1.5-AgI-TiO2制备：通过在100 mL水中加入1 g P25制备悬浮液。 对悬浮液进行超声处理10分钟。然后，将一定量的KI分散到悬浮液中，然后再进行30分钟的超声处理。然后，将一定量的AgNO3溶解在NH4OH（质量分数为25％）溶液中并加入到悬浮液中，并在搅拌下继续5小时。 过滤出黄粉（AgI–TiO2），用水洗涤，然后在55°C的真空烘箱中干燥。 Ag与P25的初始质量比约为150％。 因此，所制备的AgI–TiO2表示为1.5-AgI–TiO2。初始AgNO3与KI的摩尔比是1：1。
2-AgI-TiO2制备：通过在100 mL水中加入1 g P25制备悬浮液。 对悬浮液进行超声处理10分钟，然后将一定量的KI分散到悬浮液中，然后再进行30分钟的超声处理。然后，将一定量的AgNO3溶解在NH4OH（质量分数为25％）溶液中并加入到悬浮液中，并在搅拌下继续5小时。 过滤出黄粉（AgI–TiO2），用水洗涤，然后在55°C的真空烘箱中干燥。 Ag与P25的初始质量比约为200％。 因此，所制备的AgI–TiO2表示为2-AgI–TiO2。初始AgNO3与KI的摩尔比是1：1。
3-AgI-TiO2制备：通过在100 mL水中加入1 g P25制备悬浮液。 对悬浮液进行超声处理10分钟，然后将一定量的KI分散到悬浮液中，然后再进行30分钟的超声处理。然后，将一定量的AgNO3溶解在NH4OH（质量分数为25％）溶液中并加入到悬浮液中，并在搅拌下继续5小时。 过滤出黄粉（AgI–TiO2），用水洗涤，然后在55°C的真空烘箱中干燥。 Ag与P25的初始质量比约为300％。 因此，所制备的AgI–TiO2表示为3-AgI–TiO2。初始AgNO3与KI的摩尔比是1：1。
实施例2：光照对降解率的影响
在玻璃反应器中先加入20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，然后加入10 mg 0.5-AgI-TiO2光催化剂，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；磁力搅拌使U（Ⅵ）溶液和0.5-AgI-TiO2催化剂混合均匀，达到吸附解吸平衡，使用的人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，开启光源，用可见光照射10 h。光照反应中，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解。反应结果见图3，其他参数相同时，结果表明：有光照条件下，重金属离子U（Ⅵ）发生快速的降解，表明该反应为光照诱导发生的还原反应。
实施例3：悬浊液pH对降解率的影响
在去离子水中加入盐酸和氢氧化钠，调整溶液pH分别为4、7、10，用所得水溶液溶解稀释硝酸双氧铀，使U（Ⅵ）离子浓度为20 mg/L。在三个玻璃反应器中分别加入pH为4、7、10，浓度为20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，然后加入10 mg 0.5-AgI-TiO2光催化剂，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；磁力搅拌使U（Ⅵ）溶液和0.5-AgI-TiO2催化剂混合均匀，达到吸附解吸平衡，使用的人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，开启光源，用可见光照射4 h。光照反应中，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解。反应结果见图4，在不同pH条件下重金属离子U（Ⅵ）都能发生有效降解，4h内都能降解65%以上，且在酸性和碱性条件下降解的快，表明该反应在不同酸碱条件下都能发生有效降解。
实施例4：复合催化剂浓度对降解率的影响
在三个玻璃反应器中先加入20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，然后分别加入5mg、10 mg、15 mg 0.5-AgI-TiO2光催化剂，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；磁力搅拌使U（Ⅵ）溶液和催化剂分别混合均匀，达到吸附解吸平衡，使用的人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，开启光源，用可见光照射10 h。光照反应中，AgI受激发产生光生电子，并通过AgI和TiO2之间的异质结转移至能量更低的TiO2的导带，U（Ⅵ）获得TiO2导带上的光生电子，发生光还原降解。反应结果见图5，不同浓度的催化剂对U（Ⅵ）都有降解效果，且随着催化剂浓度的增加，降解速率越快。
对照例1
在玻璃反应器中先加入20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；使用的人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，开启光源，用可见光照射10 h。结果如图2所示， 反应器中没有加10 mg0.5-AgI-TiO2光催化剂，重金属离子U（Ⅵ）未发生降解，表明该反应需要0.5-AgI-TiO2光催化剂促使还原反应的发生。
对照例2
在玻璃反应器中先加入20 mg/L的重金属离子U（Ⅵ）溶液10 mL，然后加入10 mg 0.5-AgI-TiO2光催化剂，将反应器口密封，通入氩气或氮气20 min，使反应在无氧条件下进行；磁力搅拌使U（Ⅵ）溶液和0.5-AgI-TiO2催化剂混合均匀，达到吸附解吸平衡， 反应器置于40 ℃水浴中，暗处加热搅拌，搅拌10 h。没有使用人造光源为300W氙灯，配置420nm的截止型滤光片，进行照射。结果表明重金属离子U（Ⅵ）未发生降解，表明该反应需要光照诱导发生反应。
Claims (10)
1.一种复合催化剂的制备方法，其特征在于，步骤如下：
（1）将TiO2于去离子水中搅拌至分散均匀，并加入KI，配制形成均匀混合物；
（2）AgNO3溶解于浓氨水中，得银氨溶液；
（3）将银氨溶液慢慢滴加到步骤（1）配制物中，室温下搅拌3~4 h；
（4）将步骤（3）产生的混合物过滤分离洗净，在50~55℃下烘干，即制得AgI/TiO2复合催化剂。
2. 根据权利要求1所述的一种复合催化剂的制备方法，其特征在于：所述TiO2、KI、AgNO3的添加质量比为1: 0.5~0.67:0.5~0.0.67。
3. 根据权利要求1所述的一种复合催化剂的制备方法，其特征在于：所述TiO2、KI、AgNO3的添加质量比为1: 0.5: 0.5。
4. 一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：将含重金属铀离子的待处理物与溶剂混合，混合物中重金属铀离子的浓度为10～40mg/L；加入如权利要求1-3任一项所述复合催化剂搅拌至相互扩散混合均匀得到均匀悬浊液，复合催化剂添加浓度为0.5～1.5 mg/mL，悬浊液置于无氧环境中于可见光照射下反应，反应时长为2～10h。
5.根据权利要求4所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：所述悬浊液pH为4~10。
6.根据权利要求4所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：所述悬浊液pH为4、7或10。
7.根据权利要求5或6所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：悬浊液pH采用无机酸或无机碱调节。
8.根据权利要求7所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：所述无机酸为盐酸，无机碱为氢氧化钠。
9.根据权利要求4所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：所述重金属铀为硝酸双氧铀。
10.根据权利要求4所述的一种复合催化剂降解重金属的方法，其特征在于：所述溶剂采用去离子水、蒸馏水或纯净水。
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|---|---|---|---|---|
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