CN111229219A - 一种尾气燃烧催化剂及其制备和应用 - Google Patents

一种尾气燃烧催化剂及其制备和应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种尾气燃烧催化剂的制法及应用，属于固体氧化物燃料电池和催化剂技术领域，其特征是，包括如下步骤：1)用于固体氧化物燃料电池发电系统尾气燃烧的LaxSryPtzTi1‑zO3钙钛矿催化剂的制备；2)用固定床反应器，该催化剂在固体氧化物燃料电池尾气燃烧的反应温度：100‑1200℃。该催化剂用于固体氧化物燃料电池尾气催化燃烧，具有低温催化燃烧活性高和良好的抗高温烧结性能。

Description

一种尾气燃烧催化剂及其制备和应用
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池，具体地说是一种用于固体氧化物燃料电池发电系统的尾气燃烧LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂，通过高温烧结得到的LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂，具有抗烧结性能好、活性高、高温稳定等特点，是一种十分符合固体氧化物燃料电池发电系统的尾气燃烧催化剂，这种高活性、高稳定性的尾气燃烧催化剂在固体氧化物燃料电池系统方面具有重要的意义，对于推动固体氧化物燃料电池技术向应用技术的发展具有重要的意义。
背景技术
能源和环境已成为关系到人类社会可持续发展的两大热点问题。随着人类社会现代化进程的不断推进，对能源的依赖和化石能源日益枯竭的矛盾日益加剧。能源生产和使用过程中排放大量污染物和CO2等温室气体，是重要空气污染源的原因之一。寻找一种清洁、高效和CO2净排放低的能源技术已成为人类社会发展之迫切需要。固体氧化物燃料电池是将化学能直接转化为电能的能量转换装置，采用全固态结构，具有发电效率高、可直接采用碳氢化合物为燃料、应用范围广等特点，是理想的分散发电和集中电站技术，也可以应用于车辆辅助电源、便携式电源等。
固体氧化物燃料电池通常其燃料利用率为60-90％，有10-40％的燃料气作为尾气不能被电池用来进行发电，如果这部分燃料气被直接排出，则会造成很大的浪费，同时电池发电系统的效率也会因此而大大降低，因此在固体氧化燃料电池发电系统中需要有尾气燃烧催化剂来将这部分尾气催化燃烧释放出热量，同时将这部分热用好来提高电池发电系统的发电效率。
而且固体氧化物燃料电池在启动时尾气温度较低，而且尾气组成比较复杂，可能有H2O、CO2、H2、CO以及没有反应完全的固体氧化物燃料气，如甲醇、乙醇、甲烷等。而高温运行时尾气温度较高，在经过燃烧反应后温度更高，局部可达到1000度以上，因此对尾气燃烧催化剂提出了很高的要求，即能够在较低的温度下催化氧化电池的尾气，又能够在高温下抗烧结具有好的稳定性。如何在高低温下都能具有较高的活性和良好的抗烧结性能，在这样的背景下，构建和制备该催化剂。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于固体氧化物燃料电池发电系统中尾气燃烧的LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂及其制法。
本发明具体采用的技术方案是：
一种用于固体氧化物燃料电池发电系统中尾气燃烧的LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的制法，其特征是，采用固相法和浸渍法制备钙钛矿催化剂LaxSryPtzTi1-zO3，其中，0≤x≤0.9，0≤y≤0.9,0.001≤z≤0.2包括如下步骤：
1)按金属离子摩尔比分别称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨8-48小时；
2)按金属离子摩尔比称取PtCl3，溶于水中，浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物中，放置在烘箱中，40-100℃烘4-30小时；
3)置于高温炉中，于空气氛围下800-1400℃焙烧4-20h，得本发明的催化剂。
其中，步骤1)球磨8-48小时。
其中，步骤2)PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，40-100℃烘4-30小时。
其中，步骤3)置于高温炉中，于空气氛围下800-1400℃焙烧4-20h。
一种用于固体氧化物燃料电池发电系统中尾气燃烧的LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂，其中，0≤x≤0.9，0≤y≤0.9,0.001≤z≤0.2，其中0.1≤x≤0.8，0.1≤y≤0.8,0.005≤z≤0.15较好，0.2≤x≤0.7，0.2≤y≤0.7,0.01≤z≤0.1最好。
一种尾气燃烧的LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的应用，用于固体氧化物燃料电池的尾气燃烧，其中，0≤x≤0.9，0≤y≤0.9,0.001≤z≤0.2，在固定床反应器，反应温度：100-1400℃。
本发明制备的催化剂，用于固体氧化物燃料电池发电系统尾气燃烧，具有抗烧结性能好、活性高、高温稳定等特点，能够在高低温下都能具有较高的活性和稳定性，是一种十分符合固体氧化物燃料电池发电系统的尾气燃烧催化剂。
具体实施方式
实施例1
1)LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的制备：按金属离子摩尔比为0.2:0.8:0.99的比例分别称取称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨10小时；2)将金属离子摩尔份数为0.01(0.99份的TiO2)的PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，60℃烘10小时；3)置于高温炉中，于空气氛围下1350℃焙烧4h。
2)催化剂应用和工艺条件：称取1g La0.2Sr0.8Pt0.01Ti0.99O3钙钛矿催化剂。H2、CO和空气的体积流速比为2:1:20的比例进行模拟尾气燃烧反应，反应温度200℃，氢气和一氧化碳的转化率为95％。
实施例2
1)LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的制备：按金属离子摩尔比为0.8:0.2:0.9的比例分别称取称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨10小时；2)将金属离子摩尔份数为0.1(0.9份的TiO2)的PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，90℃烘4小时；3)置于高温炉中，于空气氛围下1050℃焙烧20h。
2)催化剂应用和工艺条件：称取1g La0.8Sr0.2Pt0.1Ti0.9O3钙钛矿催化剂。CH4、H2、CO和空气的体积流速比为1：2：1：30的比例进行模拟尾气燃烧反应，反应温度800℃，甲烷、氢气和一氧化碳的转化率为100％。
实施例3
1)LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的制备：按金属离子摩尔比为0.4:0.6:0.95的比例分别称取称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨10小时；2)将金属离子摩尔份数为0.05(0.95份的TiO2)的PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，50℃烘20小时；3)置于高温炉中，于空气氛围下1250℃焙烧10h。
2)催化剂应用和工艺条件：称取1g La0.4Sr0.6Pt0.05Ti0.95O3钙钛矿催化剂。CH4、H2、CO和空气的体积流速比为1：2：1：40的比例进行模拟尾气燃烧反应，反应温度600℃，甲烷、氢气和一氧化碳的转化率为98％。
实施例4
1)LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂的制备：按金属离子摩尔比为0.4:0.5:0.85的比例分别称取称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨10小时；2)将金属离子摩尔份数为0.15(0.85份的TiO2)的PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，80℃烘10小时；3)置于高温炉中，于空气氛围下1400℃焙烧4h。
2)催化剂应用和工艺条件：称取1g La0.4Sr0.5Pt0.15Ti0.85O3钙钛矿催化剂。CH4、H2、CO和空气的体积流速比为1：2：1：40的比例进行模拟尾气燃烧反应，反应温度700℃，甲烷、氢气和一氧化碳的转化率为100％。

Claims (7)

1.一种尾气燃烧催化剂的制备方法，其特征是，采用固相法和浸渍法制备钙钛矿催化剂LaxSryPtzTi1-zO3，其中，0≤x≤0.9，0≤y≤0.9,0.001≤z≤0.2包括如下步骤：
1)按金属离子摩尔比分别称取La2O3、SrO、TiO2，混合，球磨8-48小时；
2)按金属离子摩尔比称取PtCl3，溶于水中，浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物中，放置在烘箱中，40-100℃烘4-30小时；
3)置于高温炉中，于空气氛围下800-1400℃焙烧4-20h，得本发明的催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是，步骤1)球磨优选12-36小时。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是，步骤2)PtCl3溶于水浸渍到球磨混合好的La2O3、SrO和TiO2，混合物后，放置在烘箱中，优选60-80℃烘12-24小时。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是，步骤3)置于高温炉中，于空气氛围下优选1000-1200℃焙烧8-16h。
5.一种尾气燃烧催化剂或权利要求1-4任一制备方法制备获得的催化剂，其特征是，钙钛矿催化剂LaxSryPtzTi1-zO3，其中，0≤x≤0.9，0≤y≤0.9,0.001≤z≤0.2，其中0.1≤x≤0.8，0.1≤y≤0.8,0.005≤z≤0.15较好，0.2≤x≤0.7，0.2≤y≤0.7,0.01≤z≤0.1最好。
6.一种权利要求5所述尾气燃烧催化剂的应用，其特征是，LaxSryPtzTi1-zO3钙钛矿催化剂用于催化固体氧化物燃料电池的尾气燃烧。
7.根据权利要求6所述尾气燃烧催化剂的应用，其特征是，在固定床反应器，反应温度：100-1400℃。
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