CN111185165B - 一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 - Google Patents
一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 Download PDFInfo
- Publication number
- CN111185165B CN111185165B CN202010202604.XA CN202010202604A CN111185165B CN 111185165 B CN111185165 B CN 111185165B CN 202010202604 A CN202010202604 A CN 202010202604A CN 111185165 B CN111185165 B CN 111185165B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- solution
- homgalo
- benzene
- slurry
- catalyst
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 title claims abstract description 38
- 239000002131 composite material Substances 0.000 title claims abstract description 19
- GDVKFRBCXAPAQJ-UHFFFAOYSA-A dialuminum;hexamagnesium;carbonate;hexadecahydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[Mg+2].[Mg+2].[Mg+2].[Mg+2].[Mg+2].[Mg+2].[Al+3].[Al+3].[O-]C([O-])=O GDVKFRBCXAPAQJ-UHFFFAOYSA-A 0.000 title claims abstract description 14
- 229960001545 hydrotalcite Drugs 0.000 title claims abstract description 14
- 229910001701 hydrotalcite Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 14
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title claims abstract description 14
- -1 aluminum-magnesium-holmium Chemical compound 0.000 title claims abstract description 10
- UJAPJHYGSSIPDS-UHFFFAOYSA-N platinum samarium Chemical compound [Sm].[Pt] UJAPJHYGSSIPDS-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 9
- 239000007833 carbon precursor Substances 0.000 title claims description 3
- UHOVQNZJYSORNB-UHFFFAOYSA-N Benzene Chemical compound C1=CC=CC=C1 UHOVQNZJYSORNB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 159
- XEKOWRVHYACXOJ-UHFFFAOYSA-N Ethyl acetate Chemical compound CCOC(C)=O XEKOWRVHYACXOJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 80
- 239000002243 precursor Substances 0.000 claims abstract description 17
- 239000012855 volatile organic compound Substances 0.000 claims abstract description 15
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 239000003513 alkali Substances 0.000 claims abstract description 13
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 9
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 claims abstract description 9
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims abstract description 9
- 230000008030 elimination Effects 0.000 claims abstract description 7
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 3
- ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N N,N-Dimethylformamide Chemical compound CN(C)C=O ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 67
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 65
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 43
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims description 43
- QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-N Acetic acid Chemical compound CC(O)=O QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 39
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 25
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims description 20
- 229920001661 Chitosan Polymers 0.000 claims description 18
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 claims description 18
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 18
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 17
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 claims description 16
- 238000009210 therapy by ultrasound Methods 0.000 claims description 15
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 14
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 14
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 claims description 13
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims description 12
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Substances [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 12
- 239000012266 salt solution Substances 0.000 claims description 12
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 12
- LZZYPRNAOMGNLH-UHFFFAOYSA-M Cetrimonium bromide Chemical compound [Br-].CCCCCCCCCCCCCCCC[N+](C)(C)C LZZYPRNAOMGNLH-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 11
- 238000001914 filtration Methods 0.000 claims description 7
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 239000012265 solid product Substances 0.000 claims description 7
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 229910052689 Holmium Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 238000010000 carbonizing Methods 0.000 claims description 6
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 claims description 6
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims description 6
- 238000005216 hydrothermal crystallization Methods 0.000 claims description 6
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 claims description 6
- 230000007935 neutral effect Effects 0.000 claims description 6
- 238000002390 rotary evaporation Methods 0.000 claims description 6
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 6
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 6
- 239000000725 suspension Substances 0.000 claims description 6
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 claims description 5
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 claims description 5
- 238000010992 reflux Methods 0.000 claims description 5
- 125000001495 ethyl group Chemical group [H]C([H])([H])C([H])([H])* 0.000 claims description 2
- 238000011049 filling Methods 0.000 claims description 2
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 2
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 2
- 239000003570 air Substances 0.000 claims 1
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 claims 1
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 claims 1
- YIXJRHPUWRPCBB-UHFFFAOYSA-N magnesium nitrate Chemical compound [Mg+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O YIXJRHPUWRPCBB-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 8
- 238000000034 method Methods 0.000 abstract description 5
- BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M (3-methylphenyl)methyl-triphenylphosphanium;chloride Chemical compound [Cl-].CC1=CC=CC(C[P+](C=2C=CC=CC=2)(C=2C=CC=CC=2)C=2C=CC=CC=2)=C1 BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M 0.000 abstract description 4
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 abstract description 4
- VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N methane Chemical compound C VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 4
- 239000002994 raw material Substances 0.000 abstract description 4
- YZDZYSPAJSPJQJ-UHFFFAOYSA-N samarium(3+);trinitrate Chemical compound [Sm+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O YZDZYSPAJSPJQJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 4
- 239000004094 surface-active agent Substances 0.000 abstract description 4
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 abstract description 2
- WDVGLADRSBQDDY-UHFFFAOYSA-N holmium(3+);trinitrate Chemical compound [Ho+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O WDVGLADRSBQDDY-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 238000001027 hydrothermal synthesis Methods 0.000 abstract description 2
- 230000008569 process Effects 0.000 abstract description 2
- 230000009467 reduction Effects 0.000 abstract description 2
- KZUNJOHGWZRPMI-UHFFFAOYSA-N samarium atom Chemical compound [Sm] KZUNJOHGWZRPMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 238000007598 dipping method Methods 0.000 abstract 1
- 238000007084 catalytic combustion reaction Methods 0.000 description 17
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 description 15
- 150000001555 benzenes Chemical class 0.000 description 13
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 9
- YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N Toluene Chemical compound CC1=CC=CC=C1 YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 241000894007 species Species 0.000 description 6
- QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M Acetate Chemical compound CC([O-])=O QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 5
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 description 5
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 5
- 238000004817 gas chromatography Methods 0.000 description 5
- 125000000896 monocarboxylic acid group Chemical group 0.000 description 5
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 4
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 4
- 238000012856 packing Methods 0.000 description 4
- 238000011160 research Methods 0.000 description 4
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N Palladium Chemical compound [Pd] KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 3
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- YNQLUTRBYVCPMQ-UHFFFAOYSA-N Ethylbenzene Chemical compound CCC1=CC=CC=C1 YNQLUTRBYVCPMQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- CTQNGGLPUBDAKN-UHFFFAOYSA-N O-Xylene Chemical group CC1=CC=CC=C1C CTQNGGLPUBDAKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229920006221 acetate fiber Polymers 0.000 description 2
- 230000009471 action Effects 0.000 description 2
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 2
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 2
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 2
- 239000004135 Bone phosphate Substances 0.000 description 1
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 1
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 1
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012670 alkaline solution Substances 0.000 description 1
- 239000002585 base Substances 0.000 description 1
- 239000007853 buffer solution Substances 0.000 description 1
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 1
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 1
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000013064 chemical raw material Substances 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 201000010099 disease Diseases 0.000 description 1
- 208000037265 diseases, disorders, signs and symptoms Diseases 0.000 description 1
- 239000002270 dispersing agent Substances 0.000 description 1
- 229920001971 elastomer Polymers 0.000 description 1
- 238000005265 energy consumption Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 239000003344 environmental pollutant Substances 0.000 description 1
- 239000000835 fiber Substances 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 210000001035 gastrointestinal tract Anatomy 0.000 description 1
- 230000036541 health Effects 0.000 description 1
- 239000004434 industrial solvent Substances 0.000 description 1
- 238000005342 ion exchange Methods 0.000 description 1
- 238000011068 loading method Methods 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- 229910000510 noble metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 231100000252 nontoxic Toxicity 0.000 description 1
- 230000003000 nontoxic effect Effects 0.000 description 1
- 229940078552 o-xylene Drugs 0.000 description 1
- 239000007800 oxidant agent Substances 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- 239000003973 paint Substances 0.000 description 1
- 229910052763 palladium Inorganic materials 0.000 description 1
- 231100000719 pollutant Toxicity 0.000 description 1
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 1
- 239000000047 product Substances 0.000 description 1
- 230000001105 regulatory effect Effects 0.000 description 1
- 238000012827 research and development Methods 0.000 description 1
- 210000002345 respiratory system Anatomy 0.000 description 1
- 239000005060 rubber Substances 0.000 description 1
- 210000003491 skin Anatomy 0.000 description 1
- 238000000527 sonication Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 229920003051 synthetic elastomer Polymers 0.000 description 1
- 239000005061 synthetic rubber Substances 0.000 description 1
- 238000005979 thermal decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 125000000391 vinyl group Chemical group [H]C([*])=C([H])[H] 0.000 description 1
- 229920002554 vinyl polymer Polymers 0.000 description 1
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
- B01J23/38—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals
- B01J23/54—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
- B01J23/56—Platinum group metals
- B01J23/63—Platinum group metals with rare earths or actinides
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
- B01J35/60—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their surface properties or porosity
- B01J35/61—Surface area
-
- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F23—COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
- F23C—METHODS OR APPARATUS FOR COMBUSTION USING FLUID FUEL OR SOLID FUEL SUSPENDED IN A CARRIER GAS OR AIR
- F23C13/00—Apparatus in which combustion takes place in the presence of catalytic material
- F23C13/08—Apparatus in which combustion takes place in the presence of catalytic material characterised by the catalytic material
-
- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F23—COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
- F23G—CREMATION FURNACES; CONSUMING WASTE PRODUCTS BY COMBUSTION
- F23G7/00—Incinerators or other apparatus for consuming industrial waste, e.g. chemicals
- F23G7/06—Incinerators or other apparatus for consuming industrial waste, e.g. chemicals of waste gases or noxious gases, e.g. exhaust gases
- F23G7/07—Incinerators or other apparatus for consuming industrial waste, e.g. chemicals of waste gases or noxious gases, e.g. exhaust gases in which combustion takes place in the presence of catalytic material
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
本发明公开一种以水滑石和介孔碳为前体制备了铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用。在KOH和K2CO3碱溶液的调节下，硝酸镁、硝酸铝和硝酸钬水热反应，制备出[HoMgAl‑NO3]‑LDHs三元水滑石前驱体。加入表面活性剂、硝酸钐和介孔碳，通过交换、浸渍和热处理得到铝镁钬复合氧化物负载钐Sm/HoMgAlO样品，再加入表面活性剂和H2PtCl6，通过浸渍和氢气还原作用，制备出高比表面积(100～130m2/g)和热稳定性高(>650℃)的铝镁钬复合氧化物负载钐铂Pt‑Sm/HoMgAlO催化剂。催化剂对高空速和低浓度苯和乙酸乙酯具有较高的消除效率。该催化剂具有原材料廉价、工艺简单、实用性强，完全消除挥发性有机物(VOCs)温度低、效率高、无二次污染等优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于催化燃烧消除挥发性有机物(VOCs)的铝镁钬复合氧化物负载钐铂Pt-Sm/HoMgAlO催化剂的制备，及其用于低温高效催化燃烧消除VOCs。
背景技术
苯系物是挥发性有机物(VOCs)的主要成分之一。它通常包括苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯等八种化合物，其中苯系物已经被美国环保署(USEPA)制定的大气有毒污染物名单列为优先控制污染物。空气中的苯系物可以通过呼吸道、消化道和皮肤进入人体，导致人体呈现种种不适，从而诱发疾病进而致癌，其对环境和人体健康造成较大的影响。乙酸乙酯(C4H8O2)是一种典型的挥发性有机化合物(VOCs)，具有优异的溶解性、快干性，是一种用途广泛的有机化工原料和工业溶剂。被广泛用于醋酸纤维、乙基纤维、氯化橡胶、乙烯树脂、乙酸纤维树酯、合成橡胶、涂料及油漆等的生产过程中。VOCs的处理技术主要是焚烧，焚烧处理的方式有直接燃烧和催化燃烧两种，直接燃烧生成的产物易造成二次污染，催化燃烧是借助催化剂使苯系物在较低的起燃温度下进行无焰燃烧分解为二氧化碳和水蒸气。由于苯和甲苯为苯系物中为最难催化燃烧消除的物种，所以本发明以苯代表苯系物，用所制备催化剂催化燃烧处理此类苯系物，用苯和乙酸乙酯代表VOCs气体。目前国内外对苯系物的催化燃烧消除研究较少，而且完全催化消除苯系物的反应温度较高。例如：韩国Gon SeoO课题组研究发表的“The effect of mass transfer on the catalytic combustion ofbenzene and methane over palladium catalysts supported on porous materials”(Catal.Today,83(2003)131–139)论文中，在空速为60,000h-1，苯的浓度为10,000ppm时(空速低于本发明的100,000h-1，苯浓度高于本发明的1000ppm)，使用FAU沸石、MCM-41和KIT-1负载Pd催化剂对苯进行催化燃烧反应，其完全催化燃烧消除苯的温度大多在300℃以上。
本项目通过水滑石和碳为前体制备了铝镁钬复合氧化物，并通过浸渍法负载钐铂Pt-Sm/HoMgAlO催化剂的制备。制备的铝镁钬氧化物载体，属于复合氧化物，因其以水滑石和碳为前体制备的氧化物具有多孔结构、具有混合价态离子、表面的酸碱性温和及具有优良的离子交换性能，成为一个新的研究热点。作为一种新型的功能材料，已有报道负载型MgAlO在催化热分解和氧化有机物中都具有较为理想的催化活性，因而具有广阔地工业应用前景。
本项目的实施得到：国家自然科学基金项目(编号：21277008；20777005)；国家重点研发计划(2I005011201702)的资助，也是这些项目的研究内容。
发明内容
本发明公开了一种用于低温高效催化燃烧消除挥发性有机物(VOCs)的催化剂及其制备方法和应用。该催化剂的制备是在KOH和K2CO3碱溶液的调节下，硝酸镁、硝酸铝和硝酸钬水热反应，制备出[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。在表面活性剂和碳的作用下，加入硝酸钐，通过浸渍法和热处理得到铝镁钬复合氧化物负载钐样品Sm/HoMgAlO，再在表面活性剂作用下，通过浸渍和氢气还原作用，制备出高比表面积(100～130m2/g)和热稳定性高(＞650℃)的铝镁钬复合氧化物负载钐铂Pt-Sm/HoMgAlO样品。
本发明的目的是提供一种使用廉价硝酸镁、硝酸铝和硝酸钐为原料，使用缓冲溶液和分散剂调节方法制备出高比表面积和高热稳定性的铝镁钬复合氧化物负载钐铂Pt-Sm/HoMgAlO样品，并将其用于低温催化燃烧消除VOCs。
本发明提供一种用于催化燃烧消除苯系物催化剂的制备方法。
(1)本发明所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
将Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于50mL-100mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝0.48-1.0mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝2-6；n(Ho3+)/n(Al3+)＝(0.005-0.01)：1。再将0.1g～2.0g的PVP(分子式(C6H9NO)n)溶于以上溶液，超声搅拌30-60min。另外，将KOH(1.6mol/L)和K2CO3(0.8mol/L)溶于50-100mL去离子水配成混合碱溶液B，其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝1.5–2和n(KOH)＝n(M2++M3+)。将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以5-10W/cm2的强度超声1～2h，再持续搅拌2～6h，得到浆液。将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为70-80％，在120–150℃晶化12-24h。晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为7-8，放入70-90℃烘箱中，干燥12-24h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。将其加入50mL-100mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(1.0-2.0g/mL)。再将20-25mL的Sm(NO3)2·6H2O(0.01-0.05mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝(0.005-0.01)mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声1-2h，再搅拌5-10h形成均匀浆液。
将壳聚糖加入到50-100mL乙酸CH3COOH溶液(2.0–5.0wt％)混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝(0.1–0.5)g：1mL，在60-80℃条件下搅拌至溶液澄清(微黄色)，然后向混合溶液中加入0.1-0.5g的溴化十六烷基三甲基铵(hexadecyl trimethylammonium bromide，CTAB)，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将50–100mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：(10-20)g，并以7.7W/cm2的强度超声1-2h，80～120℃回流20～26h，然后150-160℃时水热晶化12-24h，80～90℃旋蒸3～4h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，100℃～140℃干燥10～12h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体。将其放入氮气(N2)氛围中800℃～900℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物。然后在纯氧气(O2)800℃～900℃焙烧8～10h，最终得到Sm/HoMgAlO。
将H2PtCl6溶解在50-100mL的N，N二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝(0.5-1.0)mg：1.0mL，然后在120-140℃加热6-10h，得到黄色溶液。然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝(0.01-0.05)mol：1.0g，并以5-10W/cm2的强度超声1～2h，在50-80℃下再持续搅拌12～24h。将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在60-80℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气(5％H2/Ar)中600–700℃还原30-60min，得到Pt-Sm/HoMgAlO。
(2)本发明还提供一种所述催化剂在低温催化燃烧消除苯系物中的应用。
苯(或乙酸乙酯)的催化燃烧消除反应在固定床石英管反应器中进行。石英反应管，外径为10mm，催化剂填装量100mg。通入苯系物与空气的混合气，其中苯或乙酸乙酯浓度为500ppm～1000ppm，气流空速为60,000h-1～100,000h-1。气相色谱TCD检测反应尾气CO2和CO，FID检测苯或乙酸乙酯其它有机物种的含量。本发明的效果是：在以上苯或乙酸乙酯的浓度和空速下，本发明所制备催化剂具有较高的低温催化燃烧消除活性，在200℃～300℃时，可以完全将苯或乙酸乙酯转化成无毒物CO2和H2O，在此温度下，100小时内保持苯和乙酸乙酯消除率>90％。制备催化剂所使用原料硝酸镁、硝酸铝和硝酸钐价格便宜，而且催化剂制备过程简单，不负载其它金属或贵金属。本发明不需要附加任何燃料，直接利用空气中O2为氧化剂，具有原材料经济实惠、使用过程能耗低、操作简便、反应条件温和、可减少二次污染以及可连续工作等优点。
附图说明
图1是本发明实施例1、2、3和4制备的Pt-Sm/HoMgAlO的XRD图
图2是本发明实施例1、2、3和4制备的Pt-Sm/HoMgAlO的苯催化燃烧活性
图3是本发明实施例1、2、3和4制备的Pt-Sm/HoMgAlO的乙酸乙酯催化燃烧活性
图4是本发明实施例4制备的Pt-Sm/HoMgAlO-I催化剂对苯催化燃烧稳定性
图5是本发明实施例4制备的Pt-Sm/HoMgAlO-I催化剂乙酸乙酯催化燃烧稳定性
具体实施方式
实施例1
(1)本发明所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
将Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于50mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝0.48mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝2；n(Ho3+)/n(Al3+)＝0.005：1。再将0.1g的PVP(分子式(C6H9NO)n)溶于以上溶液，超声搅拌30min。另外，将KOH(1.6mol/L)和K2CO3(0.8mol/L)溶于50mL去离子水配成混合碱溶液B，其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝1.5和n(KOH)＝n(M2++M3+)。将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以5W/cm2的强度超声1h，再持续搅拌2h，得到浆液。将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为70％，在120℃晶化12h。晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为7，放入70℃烘箱中，干燥12h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。将其加入50mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(1.0g/mL)。再将20mL的Sm(NO3)2·6H2O(0.01mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝0.005mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声1h，再搅拌5h形成均匀浆液。
将壳聚糖加入到50mL乙酸CH3COOH溶液(2.0wt％)混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝0.1g：1mL，在60℃条件下搅拌至溶液澄清(微黄色)，然后向混合溶液中加入0.1g的溴化十六烷基三甲基铵(hexadecyl trimethylammonium bromide，CTAB)，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将50mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：10g，并以7.7W/cm2的强度超声1h，80℃回流20h，然后150℃时水热晶化12h，80℃旋蒸3h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，100℃干燥10h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体。将其放入氮气(N2)氛围中800℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物。然后在纯氧气(O2)800℃焙烧8h，最终得到Sm/HoMgAlO。
将H2PtCl6溶解在50mL的N，N二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝0.5mg：1.0mL，然后在120℃加热6h，得到黄色溶液。然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝0.01mol：1.0g，并以5W/cm2的强度超声1h，在50℃下再持续搅拌12h。将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在60℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气(5％H2/Ar)中600℃还原30min，得到Pt-Sm/HoMgAlO。
(2)催化剂活性评价。苯浓度为500ppm，气流空速为60,000h-1。气相色谱TCD检测反应尾气CO2和CO，FID检测苯和其它有机物种的含量。本发明实施例1所制得催化剂完全催化燃烧消除苯(苯100％转化)的温度为220℃，200℃时苯的转化率达到50％，当温度在190℃～220℃的范围内，苯转化率直线升高直至达到100％，在苯的催化燃烧消除反应中，苯完全转化成CO2和H2O；反应温度为150℃时乙酸乙酯的转化率达到50％，180℃时，乙酸乙酯的转化率达到100％，反应产物仅有CO2和H2O。
实施例2
(1)本发明所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
将Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于70mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝0.7mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝4；n(Ho3+)/n(Al3+)＝0.007：1。再将1.0g的PVP(分子式(C6H9NO)n)溶于以上溶液，超声搅拌50min。另外，将KOH(1.6mol/L)和K2CO3(0.8mol/L)溶于70mL去离子水配成混合碱溶液B，其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝1.7和n(KOH)＝n(M2++M3+)。将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以7W/cm2的强度超声2h，再持续搅拌4h，得到浆液。将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为70％，在130℃晶化20h。晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为7，放入80℃烘箱中，干燥19h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。将其加入70mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(1.7g/mL)。再将20mL的Sm(NO3)2·6H2O(0.03mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝0.007mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声1h，再搅拌7h形成均匀浆液。
将壳聚糖加入到70mL乙酸CH3COOH溶液(3.0wt％)混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝0.3g：1mL，在70℃条件下搅拌至溶液澄清(微黄色)，然后向混合溶液中加入0.3g的溴化十六烷基三甲基铵(hexadecyl trimethylammonium bromide，CTAB)，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将70mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：15g，并以7.7W/cm2的强度超声1h，100℃回流22h，然后150℃时水热晶化18h，80℃旋蒸3h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，120℃干燥10h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体。将其放入氮气(N2)氛围中800℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物。然后在纯氧气(O2)800℃焙烧8h，最终得到Sm/HoMgAlO。
将H2PtCl6溶解在70mL的N，N二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝0.7mg：1.0mL，然后在130℃加热7h，得到黄色溶液。然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝0.03mol：1.0g，并以7W/cm2的强度超声1h，在60℃下再持续搅拌12h。将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在70℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气(5％H2/Ar)中600℃还原40min，得到Pt-Sm/HoMgAlO。
(2)催化剂活性评价。苯/乙酸乙酯浓度为500ppm，气流空速为60,000h-1。气相色谱TCD检测反应尾气CO2和CO，FID检测苯/乙酸乙酯和其它有机物种的含量。本发明实施例2所制得催化剂完全催化燃烧消除苯(苯100％转化)的温度为240℃，225℃时苯的转化率达到50％，当温度在200℃～250℃的范围内，苯转化率直线升高直至达到100％，在苯的催化燃烧消除反应中，苯完全转化成CO2和H2O；反应温度为180℃时乙酸乙酯的转化率达到50％，230℃时，乙酸乙酯的转化率达到100％，反应产物仅有CO2和H2O。
实施例3
(1)本发明所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
将Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于90mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝0.9mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝5；n(Ho3+)/n(Al3+)＝0.009：1。再将1.5g的PVP(分子式(C6H9NO)n)溶于以上溶液，超声搅拌50min。另外，将KOH(1.6mol/L)和K2CO3(0.8mol/L)溶于90mL去离子水配成混合碱溶液B，其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝1.9和n(KOH)＝n(M2++M3+)。将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以9W/cm2的强度超声2h，再持续搅拌5h，得到浆液。将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为75％，在140℃晶化20h。晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为8，放入90℃烘箱中，干燥24h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。将其加入90mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(1.9g/mL)。再将25mL的Sm(NO3)2·6H2O(0.04mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝0.009mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声2h，再搅拌9h形成均匀浆液。
将壳聚糖加入到90mL乙酸CH3COOH溶液(4.0wt％)混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝0.4g：1mL，在70℃条件下搅拌至溶液澄清(微黄色)，然后向混合溶液中加入0.4g的溴化十六烷基三甲基铵(hexadecyl trimethylammonium bromide，CTAB)，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将90mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：15g，并以7.7W/cm2的强度超声2h，110℃回流24h，然后160℃时水热晶化24h，90℃旋蒸4h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，140℃干燥12h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体。将其放入氮气(N2)氛围中900℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物。然后在纯氧气(O2)900℃焙烧9h，最终得到Sm/HoMgAlO。
将H2PtCl6溶解在90mL的N，N二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝0.9mg：1.0mL，然后在130℃加热9h，得到黄色溶液。然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝0.04mol：1.0g，并以9W/cm2的强度超声2h，在70℃下再持续搅拌24h。将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在70℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气(5％H2/Ar)中700℃还原60min，得到Pt-Sm/HoMgAlO。
(2)催化剂活性评价。苯/乙酸乙酯浓度为1000ppm，气流空速为100,000h-1。气相色谱TCD检测反应尾气CO2和CO，FID检测苯/乙酸乙酯和其它有机物种的含量。本发明实施例3所制得催化剂完全催化燃烧消除苯(苯100％转化)的温度为230℃，210℃时苯的转化率达到50％，当温度在200℃～230℃的范围内，苯转化率直线升高直至达到100％，在苯的催化燃烧消除反应中，苯完全转化成CO2和H2O；反应温度为160℃时乙酸乙酯的转化率达到50％，190℃时，乙酸乙酯的转化率达到100％，反应产物仅有CO2和H2O。
实施例4
(1)本发明所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
将Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于100mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝1.0mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝6；n(Ho3+)/n(Al3+)＝0.01：1。再将2.0g的PVP(分子式(C6H9NO)n)溶于以上溶液，超声搅拌60min。另外，将KOH(1.6mol/L)和K2CO3(0.8mol/L)溶于100mL去离子水配成混合碱溶液B，其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝2和n(KOH)＝n(M2++M3+)。将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以10W/cm2的强度超声2h，再持续搅拌6h，得到浆液。将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为80％，在150℃晶化24h。晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为8，放入90℃烘箱中，干燥24h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体。将其加入100mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(2.0g/mL)。再将25mL的Sm(NO3)2·6H2O(0.05mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝0.01mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声2h，再搅拌10h形成均匀浆液。
将壳聚糖加入到100mL乙酸CH3COOH溶液(5.0wt％)混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝0.5g：1mL，在80℃条件下搅拌至溶液澄清(微黄色)，然后向混合溶液中加入0.5g的溴化十六烷基三甲基铵(hexadecyl trimethylammonium bromide，CTAB)，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将100mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：20g，并以7.7W/cm2的强度超声2h，120℃回流26h，然后160℃时水热晶化24h，90℃旋蒸4h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，140℃干燥12h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体。将其放入氮气(N2)氛围中900℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物。然后在纯氧气(O2)900℃焙烧10h，最终得到Sm/HoMgAlO。
将H2PtCl6溶解在100mL的N，N二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝1.0mg：1.0mL，然后在140℃加热10h，得到黄色溶液。然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝0.05mol：1.0g，并以5-10W/cm2的强度超声2h，在80℃下再持续搅拌24h。将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在80℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气(5％H2/Ar)中700℃还原60min，得到Pt-Sm/HoMgAlO。
(2)催化剂活性评价。苯/乙酸乙酯浓度为1000ppm，气流空速为100,000h-1。气相色谱TCD检测反应尾气CO2和CO，FID检测苯/乙酸乙酯和其它有机物种的含量。本发明实施例4所制得催化剂完全催化燃烧消除苯(苯100％转化)的温度为235℃，215℃时苯的转化率达到50％，当温度在210℃～240℃的范围内，苯转化率直线升高直至达到100％，在苯的催化燃烧消除反应中，苯完全转化成CO2和H2O；反应温度为165℃时乙酸乙酯的转化率达到50％，200℃时，乙酸乙酯的转化率达到100％，反应产物仅有CO2和H2O。
Claims (3)
1.一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法， 其特征在于：
将Mg(NO3)2.6H2O、Al(NO3)·9H2O和Ho(NO3)3·6H2O三元盐溶于50mL-100mL脱CO2的去离子水中配成混合盐溶液A，其中所有离子总摩尔浓度n(Mg2++Al3++Ho3+)＝0.48-1.0mol/L；二价和三价离子摩尔比为n(Mg2+)/n(Al3++Ho3+)＝2-6；n(Ho3+)/n(Al3+)＝(0.005-0.01)：1；再将0.1g～2.0g的PVP溶于以上溶液，超声搅拌30-60min；另外，将KOH和K2CO3溶于50-100mL去离子水配成混合碱溶液B，其中KOH浓度为1.6mol/L，和K2CO3浓度为0.8mol/L；其中n(OH-)：n(CO3 2-)＝1.5–2和n(KOH)＝n(M2++M3+)；将混合盐溶液A和碱溶液B混合，得白色浆液，并以5-10W/cm2的强度超声1～2h，再持续搅拌2～6h，得到浆液；将浆液放入高压釜中，保持釜内的充填率为70-80％，在120–150℃晶化12-24h；晶化后浆液经抽滤、洗涤至滤液pH为7-8，放入70-90℃烘箱中，干燥12-24h得[HoMgAl-NO3]-LDHs三元水滑石前驱体；将其加入50mL-100mL脱CO2的去离子水中充分分散后制成[HoMgAl-NO3]-LDHs滤浆(1.0-2.0g/mL)；再将20-25mL的Sm(NO3)2.6H2O(0.01-0.05mol/L)加入到以上浆液中，其中Sm(NO3)2：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝(0.005-0.01)mol：1g，并以7.7W/cm2的强度超声1-2h，再搅拌5-10h形成均匀浆液；
将壳聚糖加入到50-100mL浓度为2.0–5.0wt％乙酸溶液混合，其中壳聚糖：乙酸溶液＝(0.1–0.5)g：1mL，在60-80℃条件下搅拌至溶液澄清，然后向混合溶液中加入0.1-0.5g的溴化十六烷基三甲基铵，再滴加Na2SO4溶液，搅拌均匀，然后再将50–100mL的以上滤浆加入到乙酸溶液中，其中壳聚糖：[HoMgAl-NO3]-LDHs＝1g：(10-20)g，并以7.7W/cm2的强度超声1-2h，80～120℃回流20～26h，然后150-160℃时水热晶化12-24h，80～90℃旋蒸3～4h直至成粉末状，用去离子水冲洗至中性，100℃～140℃干燥10～12h，而后研磨成粉末，得到黑色前驱体；将其放入氮气氛围中800℃～900℃炭化，最终得到Sm/HoMgAlO-C复合物；然后在纯氧气800℃～900℃焙烧8～10h，最终得到Sm/HoMgAlO；
将H2PtCl6溶解在50-100mL的N，N二甲基甲酰胺溶液中，其中H2PtCl6：DMF＝(0.5-1.0)mg：1.0mL，然后在120-140℃加热6-10h，得到黄色溶液；然后将Sm/HoMgAlO固体溶于以上含Pt的DMF溶液中，其中Pt：Sm/HoMgAlO＝(0.01-0.05)mol：1.0g，并以5-10W/cm2的强度超声1～2h，在50-80℃下再持续搅拌12～24h；将得到的悬浮液过滤，用蒸馏水洗涤，将固体产物在60-80℃的烘箱中在空气中干燥并在氢气和氩气的混合气体中，600–700℃还原30-60min，所述混合气体中氢气体积百分含量为5％；得到Pt-Sm/HoMgAlO。
2.根据权利要求1所述制备方法制备的催化剂在消除挥发性有机物中的应用，其特征在于：将上述催化剂放在连续流动固定床装置中通入苯或乙酸乙酯与空气混合气进行反应；反应压力为常压～2MPa，反应空速为60,000h-1～100,000h-1，空气与苯或乙酸乙酯混合气中，苯或乙酸乙酯的浓度为500ppm～1000ppm，反应温度25～300℃。
3.根据权利要求2所述应用，其特征在于：反应混合气中空气为配置的标准气，其N2：O2体积比为79：21。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202010202604.XA CN111185165B (zh) | 2020-03-20 | 2020-03-20 | 一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202010202604.XA CN111185165B (zh) | 2020-03-20 | 2020-03-20 | 一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN111185165A CN111185165A (zh) | 2020-05-22 |
| CN111185165B true CN111185165B (zh) | 2022-09-20 |
Family
ID=70703155
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202010202604.XA Active CN111185165B (zh) | 2020-03-20 | 2020-03-20 | 一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN111185165B (zh) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113908852B (zh) * | 2021-10-08 | 2024-03-26 | 北京化工大学 | 一种高效催化高浓度甲醛氧化催化剂及其制备方法 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001036323A2 (en) * | 1999-11-17 | 2001-05-25 | Conoco Inc. | Cobalt-based catalysts and process for producing synthesis gas |
| CN104148074A (zh) * | 2014-06-19 | 2014-11-19 | 北京化工大学 | 一种用于催化重整反应的多金属催化剂及其制备方法 |
| CN104525214A (zh) * | 2014-11-29 | 2015-04-22 | 北京工业大学 | 一种α-氧化锰负载铁钐催化剂的制备方法和应用 |
| CN106076344A (zh) * | 2016-06-06 | 2016-11-09 | 浙江工业大学 | 活性炭负载型铜‑金属氧化物催化剂及其制备方法和应用 |
| CN110711578A (zh) * | 2019-10-24 | 2020-01-21 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种乙醇转化制备c4-c8高碳醇的催化剂及其制备方法与应用 |
-
2020
- 2020-03-20 CN CN202010202604.XA patent/CN111185165B/zh active Active
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001036323A2 (en) * | 1999-11-17 | 2001-05-25 | Conoco Inc. | Cobalt-based catalysts and process for producing synthesis gas |
| CN104148074A (zh) * | 2014-06-19 | 2014-11-19 | 北京化工大学 | 一种用于催化重整反应的多金属催化剂及其制备方法 |
| CN104525214A (zh) * | 2014-11-29 | 2015-04-22 | 北京工业大学 | 一种α-氧化锰负载铁钐催化剂的制备方法和应用 |
| CN106076344A (zh) * | 2016-06-06 | 2016-11-09 | 浙江工业大学 | 活性炭负载型铜‑金属氧化物催化剂及其制备方法和应用 |
| CN110711578A (zh) * | 2019-10-24 | 2020-01-21 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种乙醇转化制备c4-c8高碳醇的催化剂及其制备方法与应用 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| CO2 reforming of methane over NixMg6-xAl2 catalysts: Effect of lanthanum doping on catalytic activity and stability;E. Dahdah et al.;《i n t e rna t i onal journal o f hydrogen energy》;20170309;全文 * |
| Influence of the preparation route on the basicity of La-containingmixed oxides obtained from LDH precursors;Iuliana Cotaa et al.;《Journal of Molecular Catalysis A: Chemical》;20151204;全文 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN111185165A (zh) | 2020-05-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US20210331140A1 (en) | One kind of transition metal / nitrogen co-doped carbon composite material for removal of formaldehyde and its preparation | |
| CN107362807B (zh) | 一种Mn/Co基低温SCO催化剂及其制备方法 | |
| CN106975481B (zh) | 具有高效光热协同催化净化VOCs的碱土金属掺杂MnO2催化剂的制备方法 | |
| CN107983338B (zh) | 一种提高钙钛矿型复合金属氧化物催化性能的方法 | |
| CN111229209B (zh) | 一种荷叶源生物炭负载锰氧化物的低温scr烟气脱硝催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN111215067B (zh) | 一种镥钆改性δ-氧化锰复合物负载铂催化剂的制备方法和应用 | |
| CN110947394A (zh) | 一种基于ZIF-67-Mn/Co的低温NO氧化催化剂及制备方法与应用 | |
| CN108940304A (zh) | 一种Mn/Ce/Cu基低温等离子体催化剂及制备与应用 | |
| CN111151285B (zh) | 一种氮掺杂多孔碳负载ZnS纳米复合材料及其制备方法和应用 | |
| CN106975479B (zh) | 一种海胆状CeO2-MnO2复合氧化物催化剂的制备方法 | |
| CN110102290B (zh) | 一种K掺杂α-MnO2/Mn3O4高效光热催化剂及制备方法与应用 | |
| CN111185195B (zh) | 一种以水滑石为前驱体钆铽镍镁铝复合物负载铂催化剂的制备方法和应用 | |
| CN114618589B (zh) | 一种基于铁基有机骨架的臭氧降解催化剂制备方法与应用 | |
| CN113713808B (zh) | 一种用于二氧化碳加氢甲烷化反应的Ru基光催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN101703932A (zh) | 用于催化消除VOCs的Pd和Pt负载介孔氧化锰的制备方法 | |
| CN111185165B (zh) | 一种以水滑石和碳前体制备的铝镁钬复合氧化物负载钐铂催化剂的制备方法和应用 | |
| CN110560102B (zh) | 一种氟氧化铋复合光催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN110433800B (zh) | 一种具有晶面效应的负载型钌催化剂的制备及应用 | |
| CN113546659A (zh) | 采用配位法的高分散CeCN-urea-N2材料及其制备方法和应用 | |
| CN113198490A (zh) | 一种用于甲烷低温燃烧的负载钯钴合金催化剂及其制备方法 | |
| CN115634691B (zh) | 酚类有机污染物分解用空心纳米催化剂的制备方法及其应用 | |
| CN111282570B (zh) | 一种铕铽交换birnessite型层状氧化锰负载钯催化剂制备方法和应用 | |
| CN108262049B (zh) | 一种改性低温sco脱硝催化剂及其制备方法 | |
| CN109999826A (zh) | 一种用于甲苯催化净化的空心微米管状锰钴基催化剂及其制备方法 | |
| CN111282571B (zh) | 一种镨钕钯掺杂铈锰复合物催化剂的制备方法和应用 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |