CN111029459B - 一种界面型原子忆阻器及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种界面型原子忆阻器及其制备方法，忆阻器结构是基底上具有底电极/介质层/顶电极的三明治结构以及最顶部的保护层；底电极由惰性金属材料如铂、金、钯、柔性导电材料如氧化铟锡、石墨烯等半金属型二维原子晶体材料或半导体型二维原子晶体；顶电极为活性金属材料如银、铜、钛、钨、氮化钛；介质层由二维原子晶体材料组成，其中二维原子晶体材料表面经过氧化处理；基底包括氧化硅、氮化硅、氧化铝、聚酰亚胺或聚二甲基硅氧烷。本发明提供的忆阻器通过利用特定的二维原子晶体表面氧化层与活性金属顶电极原子级别的界面作用，具有开关比大，开关电压低，阻态稳定，循环耐久优异的特点，拥有广阔的应用前景。

Description

一种界面型原子忆阻器及其制备方法
技术领域
本发明涉及微电子技术领域，更具体地，涉及一种界面型原子忆阻器及其制备方法。
背景技术
忆阻器(Memristor)是一个与磁通量和电荷量相关的无源电路元件，被认为是电阻、电容、电感之外的第四种电路基本元件。早在上世纪70年代，蔡少棠教授就从逻辑和公理的观点推断出这种元件的存在，但直到2008年，这种“丢失的器件”才首次被惠普实验室在单一的TiO2器件中实现。忆阻器具有非易失、尺寸小、功耗低、多阻态、很好的CMOS兼容性等优异的性能，使之在存储和类脑神经计算等方面展现出巨大的潜力。
分立的忆阻器件一般是具有顶电极、底电极以及阻变层的三明治结构，传统用于阻变层的材料一般是氧化物或者硫系化合物，开关过程依赖于氧空位或者金属导电丝的连接和断裂，在离子迁移形成导电丝时需要一个额外的电形成(forming)过程，而且导电丝的粗细和生长位置很难调控，使器件的一致性、功耗、耐受性等还存在着很大的改进空间，限制了其在需要低功耗的类脑神经计算、需要高一致性的存储器等的应用。此外，传统忆阻器功能层的机械延展性很差，同时限制了其在柔性、可穿戴设备上的应用。
以过渡金属硫族化合物为代表的二维材料具有优异的电学性能和机械性能，在功能材料和结构材料等领域都具有良好的应用前景，并且随着二维材料制备工艺的成熟，近些年来二维材料在忆阻器方向的应用越来越广泛。探究二维材料作为忆阻器的阻变层，并用于改善忆阻器的性能具有广阔的发展前景。
发明内容
针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于解决现有忆阻器器件的功耗较高、操作复杂且一致性较差的技术问题。
为实现上述目的，第一方面，本发明提供一种界面型原子忆阻器，包括：由下至上的基底、底电极、介质层以及顶电极；
所述底电极为惰性金属材料、柔性导电材料或二维原子晶体；所述介质层为上表面经过氧化处理的二维原子晶体；所述顶电极为活性金属材料；
所述介质层上表面的氧化层与顶电极的活性金属形成一个界面，界面处氧原子的迁移、活性金属原子的迁移以及界面势垒造成忆阻器阻值的变化，实现所述界面型原子忆阻器记忆电阻的功能。
可选地，该忆阻器还包括：保护层；
所述保护层的材料为氮化硅、氮化硼、聚甲基丙烯酸甲酯、氧化硅或氧化铝中的一种或多种。
可选地，所述基底为硅基氧化物或氮化物、铝基氧化物或氮化物或柔性基底；进一步地，所述基底为：氧化硅、氮化硅、氧化铝、氮化铝、聚酰亚胺或聚二甲基硅氧烷中的一种或多种。
可选地，所述顶层电极的活性金属材料为：银、铜、钛、钨或氮化钛。
可选地，底电极为惰性金属材料、柔性导电材料或二维原子晶体；其中：
所述惰性金属材料为铂、金或钯；
所述柔性导电材料为氧化铟锡或石墨烯；
所述二维原子晶体为半金属型二维原子晶体或半导体型二维原子晶体。
可选地，所述介质层所用的二维原子晶体材料为：过渡金属硫族化合物。
第二方面，本发明提供一种界面型原子忆阻器的制备方法，包括如下步骤：
在基底上制备底电极；
利用机械剥离、化学气相沉积、化学气相传输或分子束外延方法制备二维原子晶体材料；
利用氧离子处理、自然氧化、热氧化或紫外臭氧处理方法对所述二维原子晶体进行上表面氧化处理；
将经过上表面氧化处理后的二维原子晶体转移至所述底电极上，作为介质层；
在所述介质层上制备顶电极；所述介质层上表面的氧化层与顶电极的活性金属形成一个界面，界面处氧原子的迁移、活性金属原子的迁移以及界面势垒造成忆阻器阻值的变化，实现所述界面型原子忆阻器记忆电阻的功能。
可选地，该方法还还包括如下步骤：
利用化学气相沉积、旋涂、原子层沉积或机械剥离法在所述顶电极上覆盖保护层，用以隔绝空气和水汽。
可选地，底电极为惰性金属材料、柔性导电材料或二维原子晶体；其中：
所述惰性金属材料为铂、金或钯；
所述柔性导电材料为氧化铟锡或石墨烯；
所述二维原子晶体为半金属型二维原子晶体或半导体型二维原子晶体。
可选地，所述介质层所用的二维原子晶体材料为：过渡金属硫族化合物。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下有益效果：
本发明通过使用经过表面氧化处理的二维原子晶体与顶层活性金属的界面作用，实现了记忆电阻的功能。
本发明所制备出的忆阻器，通过活性金属电极对二维原子晶体表面氧化层中的氧离子的吸附作用，使氧化层在开始就形成了一个导电通路，这样器件就无需初始的电形成过程(forming free)，减少了操作复杂度。
本发明所制备出的忆阻器，在二维原子晶体表面氧化处理得到的氧化层，比传统磁控溅射、ALD等方法制备的氧化物功能层更为致密，从而减少了传统氧化物忆阻器中存在的缺陷和空位，提高了器件的高阻，改善了器件的一致性，器件的开关比最高可达到106，保持时间可达到105秒。
本发明所制备出的忆阻器，由于忆阻行为发生在活性金属电极与二维原子晶体表面氧化层之间很薄的界面处，操作时无需施加较大的电压，电学测试得到器件的开启和关断电压均在200mV以下，低于绝大部分氧化物忆阻器，开启电流在微安级别，低于大部分忆阻器的毫安级电流，因而本发明制备的忆阻器具有较低的功耗，使其在阻变存储器以及人工突触或人工神经元方向有极大的应用潜力。
本发明所制备出的忆阻器，由于所使用阻变层为二维原子晶体，以及底电极可选择石墨烯等二维材料，基底可选择柔性材料，使制备出的忆阻器具有一定的柔性，可用于柔性、可穿戴设备。
附图说明
图1是本发明提供的界面型原子忆阻器的器件结构示意图。
图2是本发明实施例提供的二硒化铪介质层器件的电流-电压特性图。
图3是本发明实施例提供的二硒化铪介质层器件的直流扫描循环特性图。
图4是本发明实施例提供的二硒化铪介质层器件的高低阻保持特性图。
图5是本发明实施例提供的二硒化铪介质层器件优异的低阻保持时间图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种界面型原子忆阻器及其制备方法，其目的在于将二维原子晶体引入忆阻器的功能层或电极中，实现一种界面型原子忆阻器，利用经过表面氧化处理的二维原子晶体与顶层活性金属的界面作用，以及所使用二维原子具备的电学性能和机械性能，获得一种低功耗、高开关比、高耐久性、无需电形成过程(forming-free)的高性能忆阻器。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种界面型原子忆阻器，所述忆阻器结构是基底上具有底电极/介质层/顶电极的三明治结构以及最顶部的保护层；所述的底电极由惰性金属材料如铂、金、钯、柔性导电材料如氧化铟锡、石墨烯等半金属型二维原子晶体材料或半导体型二维原子晶体；所述的顶电极由活性金属材料如银、铜、钛、钨、氮化钛；所述的介质层由二维原子晶体材料组成；所述的单晶二维原子晶体厚度大于或等于单个原子层，即厚度范围从单个原子层到多个原子层。单个原子层的厚度约0.3nm，单晶二维原子晶体的厚度在约0.3nm到100nm之间；所述基底包括氧化硅、氮化硅、氧化铝、聚酰亚胺或聚二甲基硅氧烷。
所述的介质层的二维原子晶体材料是单晶二维原子晶体材料。
所述单晶二维原子晶体材料为过渡金属硫族化合物。
作为本发明的进一步优选，所述单晶二维原子晶体为铪、钛、钽的硫族化合物。
所述的单晶二维原子晶体材料能通过机械剥离、化学气相沉积(CVD)、化学气相传输(CVT)、分子束外延(MBE)或激光减薄方法制备获得。
所述的二维原子晶体材料，是经过表面氧化处理的二维原子晶体材料，氧化厚度可根据需求调控，并且未被氧化的部分能保持其原有的晶体结构。
所述的经过表面氧化处理的二维原子晶体，利用氧离子处理、自然氧化、热氧化或紫外臭氧(UV-ozone)处理方法对二维原子晶体进行表面氧化处理，以得到最优的氧化层厚度，但不能令二维原子晶体全部氧化。
作为本发明的进一步优选，所述二维原子晶体的表面氧化厚度在单个原子层至100nm。
所述的最顶部的保护层材料包括氮化硅、氮化硼、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、氧化硅或氧化铝，用以隔绝空气和水汽。
所述的最顶部的保护层可利用化学气相沉积(CVD)、旋涂、原子层沉积(ALD)或机械剥离转移等方法制备。
所述的一种基于二维原子晶体的界面型原子忆阻器的制备步骤：
1)在干燥洁净的基底上采用紫外光刻法、电子束光刻法或掩膜版法设计好底电极图案；
2)用磁控溅射法或者物理气相沉积方法制备底部电极；
3)利用机械剥离、化学气相沉积(CVD)、化学气相传输(CVT)或分子束外延(MBE)方法制备获得二维原子晶体材料；
4)利用氧离子处理、自然氧化、热氧化或紫外臭氧处理方法对二维原子晶体进行表面氧化处理；
5)将经过表面氧化处理后的二维原子晶体转移至制备好的底电极上，作为中间的介质层；
6)在电介质材料表面采用紫外光刻法、电子束光刻法或掩膜版法设计好顶电极的图案；
7)用磁控溅射法或者物理气相沉积方法制备出顶部电极。
8)利用化学气相沉积(CVD)、旋涂、原子层沉积(ALD)或机械剥离转移法在制备好的三明治结构上覆盖上最顶部的保护层材料，用以隔绝空气和水汽。
所述的另一种基于二维原子晶体的界面型原子忆阻器的制备方法，包括如下步骤：
1)利用机械剥离法或者化学气相沉积法，制备石墨烯或其它半金属型二维原子晶体材料；
2)采用紫外光刻法或电子束光刻法在衬底上制备设计好石墨烯或其它半金属型二维原子晶体材料底电极形状；
3)采用刻蚀工艺，将多余石墨烯或其它半金属型二维原子晶体材料刻蚀干净；
4)利用机械剥离、化学气相沉积(CVD)、化学气相传输(CVT)、分子束外延(MBE)或激光减薄方法制备获得二维原子晶体材料；
5)利用氧离子处理、自然氧化、热氧化或紫外臭氧处理方法对二维原子晶体进行表面氧化处理；
6)将二维原子晶体或经过表面氧化处理后的二维原子晶体转移至制备好的底电极上，作为中间的介质层；
7)在电介质材料表面采用紫外光刻法、电子束光刻法或掩膜版法设计好顶电极的图案；
8)用磁控溅射法或者物理气相沉积方法制备出顶部电极；
9)利用化学气相沉积(CVD)、旋涂、原子层沉积(ALD)或机械剥离转移法在制备好的三明治结构上覆盖上最顶部的保护层材料，用以隔绝空气和水汽。
所述的另一种基于二维原子晶体的界面型原子忆阻器的制备方法，包括如下步骤：
1)利用机械剥离、化学气相沉积(CVD)、化学气相传输(CVT)、分子束外延(MBE)或激光减薄方法制备获得二维原子晶体材料；
2)将二维原子晶体材料转移至基底；
3)采用紫外光刻法或电子束光刻法在二维原子晶体上设计底电极图案，即将二维原子晶体本身作为底电极；
具体地，介质层所用的二维原子晶体为硫过渡金属硫族化合物，也是半导体，采用其未被氧化的部分可以作为底电极。
4)采用刻蚀工艺，将多余的二维原子晶体材料刻蚀干净；
5)采用紫外光刻法或电子束光刻法在二维原子晶体上设计好所需要进行表面氧化处理的图案；
6)利用氧离子处理、自然氧化、热氧化或紫外臭氧处理方法对二维原子晶体进行表面氧化处理；
7)在经过表面氧化时处理的二维原子晶体处采用紫外光刻法、电子束光刻法或掩膜版法设计好顶电极的图案；
8)用磁控溅射法或者物理气相沉积方法制备出顶部电极；
9)利用化学气相沉积(CVD)、旋涂、原子层沉积(ALD)或机械剥离转移法在制备好的三明治结构上覆盖上最顶部的保护层材料，用以隔绝空气和水汽。
本发明首先制备带有图案的底部惰性电极，接着制备二维原子晶体在其表面进行氧化处理，并转移至制备好的底电极上，作为忆阻器中的介质层。而后在经过表面氧化的二维原子晶体上制备带有图案的顶部活性电极，最后制备最顶部的保护层，从而得到界面型的原子忆阻器。
下面结合说明书附图对本发明做进一步详细说明。
如图1所示，本发明中的界面型原子忆阻器，其结构是基底上具有底电极/电介质/顶电极的三明治结构以及最顶部的保护层，底电极可为惰性金属材料、柔性材料或二维原子晶体，顶电极为活性金属材料，电介质层由二维原子晶体材料组成，其中二维原子晶体表面经过氧化处理，此时氧化层就会与活性金属形成一个界面，通过界面处氧原子或活性金属原子的迁移，亦或者通过界面势垒、缺陷的改变造成器件电阻的变化。
实施例1
1)金底电极的制备：先衬底上用匀胶机先后以1500转/分钟旋转15秒和4000转/分钟旋转30s旋涂一层AZ5214光刻胶，用光刻机曝光出条状的电极图案(线宽约3μm)，用显影液显出图案，随后用电子束蒸发手段在衬底上生长30nm的金电极，最后分别放入丙酮、酒精和去离子水中，去除多余的光刻胶。
2)二硒化铪电介质的制备和转移：利用机械剥离的方法剥离出二硒化铪薄膜至SiO2/Si衬底表面，薄膜的厚度约20nm，然后利用氧离子处理方法对二硒化铪进行表面处理，氧化层厚度约5nm。
3)将衬底上的二硒化铪薄膜转移至步骤1)中制备好的金底电极之上。
4)银顶电极的制备：银顶电极的制备方法同步骤1)中所介绍的方法一样，银顶电极制备完成后，即可得到银/二硒化铪/金结构的忆阻器。
5)最顶部保护层的制备：用机械剥离法在其上覆盖一层六方氮化硼薄膜。
图2是上述实施例1中器件的电流-电压特性图。可见所制备的器件具有忆阻特性，并且由电流-电压测试图可知，器件开关电压均在200mV以下，低于绝大部分忆阻器件，开启电流微安级别，小于一般导电丝型忆阻器的毫安级电流，因此与现有忆阻器相比，本器件的功耗较低。
图3是上述实施例1中器件的直流扫描循环特性图。器件Set电压分布在-200mV至-100mV区间，ReSet电压分布在100mV左右，经过一定的直流循环后器件的仍可正常操作，说明器件具有较好的一致性和循环特性。
图4是上述实施例1中器件的85℃保持时间图。可见器件可在85℃温度条件下，以106的开关比稳定保持1000秒以上。
图5是上述实施例1中器件优异的低阻保持时间图。可见器件的低阻可在85℃稳定保持在105秒以上，完全满足现有存储器对器件保持特性的要求。
从图4和图5可以看出器件的阻态是非易失的并且可以以很大的开关比在很长时间维持其阻态，说明器件具有较好的保持特性。
实施例2
1)金底电极的制备：先衬底上用匀胶机先后以1500转/分钟旋转15秒和4000转/分钟旋转30s旋涂一层AZ5214光刻胶，用光刻机曝光出条状的电极图案(线宽约3μm)，用显影液显出图案，随后用电子束蒸发手段在衬底上生长30nm的金电极，最后分别放入丙酮、酒精和去离子水中，去除多余的光刻胶。
2)二硒化钛电介质的制备和转移：利用机械剥离的方法剥离出二硒化钛薄膜至SiO2/Si衬底表面，薄膜的厚度约20nm，然后利用表面氧化处理方法对二硒化钛进行表面处理。
3)将衬底上的二硒化钛薄膜转移至步骤1)中制备好的金底电极之上。
4)银顶电极的制备：银顶电极的制备方法同步骤1)中所介绍的方法一样，银顶电极制备完成后，即可得到银/二硒化钛/金结构的忆阻器。
5)最顶部保护层的制备：用机械剥离法在其上覆盖一层六方氮化硼薄膜。
实施例3
1)金底电极的制备：先衬底上用匀胶机先后以1500转/分钟旋转15秒和4000转/分钟旋转30s旋涂一层AZ5214光刻胶，用光刻机曝光出条状的电极图案(线宽约3μm)，用显影液显出图案，随后用电子束蒸发手段在衬底上生长30nm的金电极，最后分别放入丙酮、酒精和去离子水中，去除多余的光刻胶。
2)二硒化钽电介质的制备和转移：利用机械剥离的方法剥离出二硒化钽薄膜至SiO2/Si衬底表面，薄膜的厚度约20nm，然后利用表面氧化处理方法对二硒化钽进行表面处理。
3)将衬底上的二硒化钽薄膜转移至步骤1)中制备好的金底电极之上。
4)银顶电极的制备：银顶电极的制备方法同步骤1)中所介绍的方法一样，银顶电极制备完成后，即可得到银/二硒化钽/金结构的忆阻器。
5)最顶部保护层的制备：用机械剥离法在其上覆盖一层六方氮化硼薄膜。
实施例4
1)石墨烯底电极的制备：用机械剥离的方法在先SiO2/Si衬底上剥离石墨烯薄膜，厚度在10nm左右，用匀胶机先后以1500转/分钟旋转15秒和4000转/分钟旋转30s旋涂一层AZ5214光刻胶，用光刻机曝光出条状的电极图案(线宽约3μm)，用显影液显出图案，随后用等离子刻蚀去除未被光刻胶覆盖的石墨烯，最后分别放入丙酮、酒精和去离子水中，去除多余的光刻胶。
2)二硒化铪电介质的制备和转移：利用机械剥离的方法剥离出二硒化铪薄膜至SiO2/Si衬底表面，薄膜的厚度约20nm，然后利用表面氧化处理方法对二硒化铪进行表面处理。
3)将衬底上的二硒化铪薄膜转移至步骤1)中制备好的石墨烯底电极之上。
4)银顶电极的制备：银顶电极的制备方法同步骤1)中所介绍的方法一样，银顶电极制备完成后，即可得到银/二硒化铪/石墨烯结构的忆阻器。
5)最顶部保护层的制备：用机械剥离法在其上覆盖一层六方氮化硼薄膜。
实施例5
1)石墨烯底电极的制备：用机械剥离的方法在先在SiO2/Si上剥离石墨烯薄膜，厚度在10nm左右，用匀胶机先后以1500转/分钟旋转15秒和4000转/分钟旋转30s旋涂一层AZ5214光刻胶，用光刻机曝光出条状的电极图案(线宽约3μm)，用显影液显出图案，随后用等离子刻蚀去除未被光刻胶覆盖的石墨烯，最后分别放入丙酮、酒精和去离子水中，去除多余的光刻胶。
2)将制备好的石墨烯底电极转移至柔性聚酰亚胺基底上。
3)二硒化铪电介质的制备和转移：利用机械剥离的方法剥离出二硒化铪薄膜至SiO2/Si衬底表面，薄膜的厚度约20nm，然后利用表面氧化处理方法对二硒化铪进行表面处理。
4)将衬底上的二硒化铪薄膜转移至步骤(2)中制备好的石墨烯底电极之上。
5)银顶电极的制备：银顶电极的制备方法同步骤1)中所介绍的方法一样，银顶电极制备完成后，即可得到在柔性基底上的银/二硒化铪/石墨烯结构的忆阻器。
6)最顶部保护层的制备：用机械剥离法在其上覆盖一层六方氮化硼薄膜。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种界面型原子忆阻器，其特征在于，包括：由下至上的基底、底电极、介质层以及顶电极；
所述底电极为惰性金属材料或柔性导电材料；所述介质层为上表面经过氧离子处理方法氧化处理后的二维原子晶体，其上表面的氧化厚度根据需求进行调控；所述顶电极为活性金属材料；所述介质层所用的二维原子晶体材料为铪、钛或钽的硫族化合物，采用机械剥离法制备得到；
所述介质层上表面的氧化层与顶电极的活性金属形成一个界面，界面处氧原子的迁移、活性金属原子的迁移以及界面势垒造成忆阻器阻值的变化，实现所述界面型原子忆阻器记忆电阻的功能。
2.根据权利要求1所述的界面型原子忆阻器，其特征在于，还包括：保护层；
所述保护层的材料为氮化硅、氮化硼、聚甲基丙烯酸甲酯、氧化硅或氧化铝中的一种或多种。
3.根据权利要求1或2所述的界面型原子忆阻器，其特征在于，所述基底为：氧化硅、氮化硅、氧化铝、氮化铝、聚酰亚胺或聚二甲基硅氧烷中的一种或多种。
4.根据权利要求1或2所述的界面型原子忆阻器，其特征在于，所述顶电极的活性金属材料为：银、铜或钛。
5.根据权利要求1或2所述的界面型原子忆阻器，其特征在于，所述惰性金属材料为铂、金或钯；
所述柔性导电材料为氧化铟锡、半金属型二维原子晶体或半导体型二维原子晶体。
6.一种界面型原子忆阻器的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
在基底上制备底电极；
利用机械剥离制备二维原子晶体材料；所述二维原子晶体材料为铪、钛或钽的硫族化合物；
利用氧离子处理方法对所述二维原子晶体进行上表面氧化处理，所述二维原子晶体上表面的氧化厚度根据需求进行调控；
将经过上表面氧化处理后的二维原子晶体转移至所述底电极上，作为介质层；
在所述介质层上制备顶电极；所述介质层上表面的氧化层与顶电极的活性金属形成一个界面，界面处氧原子的迁移、活性金属原子的迁移以及界面势垒造成忆阻器阻值的变化，实现所述界面型原子忆阻器记忆电阻的功能。
7.根据权利要求6所述的界面型原子忆阻器的制备方法，其特征在于，还包括如下步骤：
利用化学气相沉积、旋涂、原子层沉积或机械剥离法在所述顶电极上覆盖保护层，用以隔绝空气和水汽。
8.根据权利要求6或7所述的界面型原子忆阻器的制备方法，其特征在于，底电极为惰性金属材料或柔性导电材料；其中：
所述惰性金属材料为铂、金或钯；
所述柔性导电材料为氧化铟锡、半金属型二维原子晶体或半导体型二维原子晶体。
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