CN106299114A - 一种忆阻器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种忆阻器，包括：依次在衬底上形成底电极层和中间介质层，在中间介质层上形成顶电极，所述中间介质层的材料为在氧化性气氛中进行热处理后的硫化物。本发明通过采用合适的顶电极以及氧化气氛中热处理的硫化物薄膜组合，使得忆阻器表现出许多优异的性能，包括循环稳定性、抗疲劳性、超低的工作电压。在生物神经突触模拟方面表现出很好的突触可塑性，并具有超低的工作电压(6mV)下实现了短程可塑性和长程可塑性。超低的工作电压使其器件内部结构变化减小，所以极大的增强了器件的时间保持性和抗疲劳性，大幅度降低了器件的功耗。
Description
技术领域
本发明涉及微电子技术领域，尤其涉及一种忆阻器。
背景技术
忆阻器(memristor)是除电阻器、电容器、电感器之外的第四种基本无源电子器件。“蔡少棠”最早于1970年代在研究电荷、电流、电压和磁通量之间关系时推断出这种元件的存在，并指出它代表着电荷和磁通量之间的关联。忆阻器具有电阻的量纲，但有着不同于普通电阻的非线性电学性质。忆阻器的阻值会随着流经它的电荷量而发生改变，并且能够在断开电流时保持它的阻值状态。这种电流控制型忆阻系统阻值与施加电压及时间等满足一定的数学关系，然而具有这种数学关系和性质的是一种理想的器件，没能在单一的器件中被发现，所以忆阻器一直被认为是“丢失的器件”。直到2008年，惠普实验室Williams小组提出了可以在单一电子器件中实现忆阻行为的模型。该组科研人员利用双层TiO2薄膜组成一个忆阻器件，通过调节导电前端(由于氧空位的迁移导致的界面移动)调控阻值的变化。
神经突触(synapse)是人类大脑学习和记忆的最小单元，因此神经突触学习功能的仿生模拟被认为是实现人工神经网络的重要手段。突触一方面能够动态的反应外界的电位刺激，并能够保持一系列连续的状态。此外，作为突触很重要的特点——突触可塑性，往往会产生一系列与空间和时间相关联的功能。正因为突触这些非线性特性及与时间关联的等复杂特征，导致在物理上难以对其进行精确模拟。尽管之前的许多报道对突触进行了模拟，却往往需要用到多个晶体管和电容去构造单一神经突触。由此导致每个单片中突触的数量限制在大约102-105个，远远低于人类大脑中1014个的量级。利用普通电子器件模拟神经突触除了受到高密度的限制之外，还会增加能量耗散。同时在此类神经突触仿生器件中，往往受限于通过软件运行实现其功能。因此研究具有自主学习能力的硬件去仿生模拟单一神经突触是非常必要的。
忆阻器因其电学性质类似于神经突触的非线性传输特性，而被广泛应用于突触仿生器件研究领域。神经突触是人类大脑学习和记忆的最小单元，因此突触仿生器件的获得将有助于人工智能器件的开发。长时/短时可塑性(long-term/short-term plasticity，LTP/STP)：神经突触可塑性是大脑学习和记忆的分子机制。同时按照其记忆时间长短来分类，可以分为长时可塑性与短时可塑性两种。长时/短时可塑性与大脑的长时记忆和短时记忆相对应。通过反复的学习和训练能够导致短时记忆向长时记忆的转变。
忆阻器来模拟神经突触以便开发出有自主学习能力的计算机，必须制备出高性能突触仿生电子器件，要求器件具有优异的可控性、抗疲劳特性以及低功耗性。现有文献的报道中，忆阻器的神经突触器件的工作电压大多在1V以上，大的工作电压势必造成高功耗，难以应用于人工网络，而且大的工作电压会影响器件的可控性和稳定性。公开号为CN103078054A和CN103078055A的专利文献公开了基于硫系化合物忆阻器的模拟生物神经突触的单元及模拟神经突触的方法，可以看到其突触器件的工作电压较大，工作机理为焦耳热引发的材料相变或电场引发的离子迁移致其电阻的变化而实现神经突触的功能。但较大的工作电压势必会导致材料微结构的变化，从而难以保证突触器件实现优异的循环稳定性和抗疲劳特性。
发明内容
本发明提供了一种忆阻器，通过采用合适的顶电极以及氧化气氛中热处理的硫化物薄膜组合，使得忆阻器表现许多优异的性能，包括循环稳定性、抗疲劳性、超低的工作电压。在生物神经突触模拟方面表现出很好的突触可塑性，并具有超低的工作电压(6mV)下实现了短程可塑性和长程可塑性。超低的工作电压使其器件内部结构变化减小，所以极大的增强了器件的时间保持性和抗疲劳性，大幅度降低了器件的功耗。
本发明提供的一种忆阻器，包括：依次在衬底上形成底电极层和中间介质层，在中间介质层上形成顶电极层，所述中间介质层的材料为在氧化性气氛中进行热处理后的硫化物。
采用镀膜工艺在衬底上形成底电极层和中间介质层，所述镀膜工艺包括热蒸发、磁控溅射、溶胶凝胶、化学气相沉积或涂敷法，可以根据底电极层和介质层的材质选择合适的镀膜方法。
所述衬底包括绝缘衬底、半导体衬底或导电衬底。所述绝缘衬底包括热氧化硅片、玻璃、陶瓷或塑料；所述半导体衬底包括硅、氧化物半导体、氮化物半导体等半导体材料；所述导电衬底包括金属或石墨。
考虑到与现有CMOS工艺兼容性以及在集成电子领域的应用，作为优选，所述衬底采用硅基衬底；进一步优选，所述衬底采用热氧化硅片。
进一步地，所述热处理温度为50～800℃，此温度范围内可以获得较好的器件性能。
所述硫化物为硫化锌、硫化银、硫化亚铜、硫化锗、硫化镉、硫化钨或硫化钼。作为优选，所述硫化物为硫化锌。
进一步地，所述中间介质层的厚度为1～500nm。
作为优选，所述中间介质层的厚度为90nm。通过制备不同硫化物厚度的忆阻器件，发现在90nm左右时，器件表现的最为稳定，故硫化物的厚度优选为90nm。
进一步地，所述顶电极层的材料为铜、银、铝、钛、镍、锌、锡、锰和铁中的任意一种，所述顶电极层的厚度为1～500nm。
作为优选，所述顶电极层的材料为金属铜薄膜，其厚度为50nm。
采用铜薄膜作为顶电极材料及被低温氧化后金属硫化物作为中间的电介质层的组合能保证忆阻器具有很好的稳定性，以及生物神经突触仿生模拟中表现出很好的可塑性，并具有超低工作电压(6mV)，使其器件在多次循环后内部结构变化相对减小，所以极大的增强了器件的时间保持性和抗疲劳性。
作为优选，为提高效率，在中间介质层上制备顶电极金属铜薄膜时，利用掩膜版直接形成相互隔离的生物神经突触仿生电子器件。
进一步地，所述底电极层的材料为金属、导电氧化物、导电氮化物和导电碳材料的任意一种，所述底电极层的厚度为1～500nm。
作为优选，所述底电极层的材料为金属，进一步优选，所述底电极材料为金属铂薄膜，其厚度为100nm。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：通过采用金属铜薄膜顶电极和氧化性气氛中热处理的硫化物薄膜的组合，表现出无Forming过程的特征和优异的循环稳定性，并具有工作电压小(0.2V左右)的特点，本发明制备的忆阻器窗口大于20，使其在阻变存储方面具有很大潜力。在模拟生物神经突触方面，忆阻器件表现出超低的转变电压(6mV左右)，利用此器件在超低工作电压下实现了神经突触的短程可塑性和长程可塑性。
本发明由于具有超低的工作电压，减小了器件的波动性，大幅度降低了功耗，抑制了器件内部微结构变化，很大程度上改善了突触仿生电子器件的可控性和抗疲劳特性。本发明能在单个无机器件实现生物神经突触的基本功能，提供构成人工神经网络的基本元器件，能够取得提高集成度、降低功耗的效果。
附图说明
图1为本发明制备忆阻器单元的结构示意图；
图2为实施例1制备忆阻器单元的电流-电压特性曲线；
其中，(a)为置位过程，(b)为复位过程；
图3为实施例1制备忆阻器单元的循环特性(100次)；
其中，(a)为对坐标取单对数后的曲线；(b)为对坐标取双对数后的曲线；
图4为实施例1制备忆阻器单元在直流电压扫描模式下，多电阻态的连续调控过程；其中，(a)为连续增强，(b)为连续抑制；
图5为实施例1制备忆阻器对生物神经突触长时/短时可塑性(long-term/short-term plasticity，LTP/STP)的模拟；
图6为实施例2～4制备的不同硫化锌厚度忆阻器单元的电流-电压特性曲线；
图7为对比例制备忆阻器件单元的电流-电压特性曲线。
具体实施方式
下面将结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
一种忆阻器，包括依次在衬底上形成底电极层和中间介质层，在中间介质层上形成顶电极，所述中间介质层的材料为氧化性气氛中热处理的硫化物。本实施例的底电极层采用金属铂薄膜；中间介质层采用氧化性气氛中热处理的ZnS薄膜，其厚度为90nm；顶电极层采用金属铜薄膜，其厚度为50nm。
本实施例的神经突触仿生电子器件(忆阻器件)的制备方法包括如下步骤为：
(1)利用电子束蒸发在衬底表面依次制备20nm厚的钛薄膜和100nm厚的铂薄膜作为导电层即为底电极层。
上述衬底为热氧化硅片，即利用热氧化的方法在单晶硅片上形成一层二氧化硅层，然后以热氧化硅片作为制备本实施例的忆阻器件的绝缘衬底。底电极层形成于热氧化硅片长有二氧化硅层的一面。
其中，20nm厚的钛薄膜作为缓冲层，主要作用是增大铂薄膜与热氧化硅片的机械结合力，防止薄膜脱落。
(2)采用磁控溅射的方法，在底电极铂薄膜上制备不同厚度的ZnS薄膜作为中间介质层薄膜。
溅射参数如下：
以硫化锌作为溅射靶材，以氩气作为溅射气氛，衬底温度为室温，制备ZnS薄膜，溅射功率为10～100W，温度为20～50℃，时间为1～120min。
(3)采用快速退火的方法，对(2)中磁控溅射生长的硫化锌的薄膜进行氧化退火处理。具体参数为：
快速退火的升温速率为1～20℃/s，退火气氛为高纯氧气，气体流量为0.1～2mL/min，退火温度为50～800℃，保持时间为1～300min，冷却方法为风冷和水冷，直至室温。
(4)利用电子束蒸发结合掩膜板的方法在(3)中退火之后的ZnS薄膜上制作由铜制成的顶电极层，顶电极铜层厚度为50nm。也可采用先在ZnS薄膜上制作上铜薄膜为顶电极。
(5)对(4)中制作的器件在100～600℃空气中保温1～300min。
本实施例制备忆阻器的结构示意图如图1所示，忆阻器从下至上依次为衬底、底电极、中间介质和顶电极。其中衬底为热氧化硅片；底电极由20nm厚的钛薄膜和100nm厚的铂薄膜组成，其中铜薄膜直接与热氧化硅片的热氧化层接触；中间介质为氧气或空气等氧化性气氛中热处理的硫化物；顶电极为铜薄膜，厚度为50nm。
对本实施例制备的忆阻器进行电流电压测试，其电流-电压特性曲线如图2所示，其中施加电压时均以下电极接地。图2为电流电压曲线图，包含了两个过程，图2(a)为置位过程，图2(b)为复位过程，可以看到器件表现出了超低的工作电压，置位过程在6mV左右。
图3为本实施例制备忆阻器的电流电压循环特性。连续施加固定的正向电压和负向电压100次，图4(a)和(b)分别为对坐标取单对数和双对数后的曲线，可以看出该忆阻器件表现出优异的循环稳定性，高低阻态窗口在20左右，在阻变存储方面具有很大应用潜力。
图4为本实施例制备的忆阻器在直流电压扫描模式下，实现多个电阻态的调控过程，表明该器件中金属导电细丝的生长程度可以通过截止电压来可控调节，其中图4(a)为连续增强，图4(b)为连续抑制。
图5为实施例中制备的神经突触仿生电子器件单元对电脉冲的长时/短时可塑性(long-term/short-term plasticity，LTP/STP)的模拟，由此表明本实施例制备的神经突触仿生电子器件具备自主学习的能力。
同时，本发明的忆阻器件还表现出优异的时间保持性和抗疲劳特性。在空气中放置一年，器件的状态也没有发生明显变化，仍然可以正常工作。器件多个电阻态之间连续切换1000次以上，仍然可以正常工作。该器件能够表现出如此优异的时间保持性和抗疲劳特性，原于具有较小的工作电压，使其在工作过程中对器件内部结构影响减小，并且不会因为大电压产生大电流而使器件失效。
实施例2
与实施例1的区别在于中间介质层的厚度为30nm。
实施例3
与实施例1的区别在于中间介质层的厚度为120nm。
实施例4
与实施例1的区别在于中间介质层的厚度为300nm。
实施例2～4制备的不同硫化锌厚度的忆阻器单元的电流-电压特性曲线如图6所示，可以看到不同厚度下忆阻器均表现出超低的工作电压，但在90nm时，器件表现出更好的稳定性，故我们优选硫化锌厚度为90nm。
实施例5
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的Ag2S薄膜，其厚度为90nm。
实施例6
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的Cu2S薄膜，其厚度为90nm。
实施例7
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的MoS2薄膜，其厚度为90nm。
实施例8
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的CdS薄膜，其厚度为90nm。
实施例9
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的WS2薄膜，其厚度为90nm。
实施例10
与实施例1的区别在于中间介质层采用氧化性气氛中热处理的GeS2薄膜，其厚度为90nm。
对比例
与实施例1的区别在于中间介质层为未经氧化性气氛中热处理的ZnS薄膜，其厚度为90nm。
对比例中所制备忆阻器单元的电流-电压特性曲线如图7所示，通过与实施例1对比发现，未经氧化处理的忆阻器的工作电压平均在1V以上，远大于实施例中所制备的忆阻器的工作电压。而且，器件稳定性差，数据离散严重，工作十几次后失效。因此，我们通过氧化性气氛中热处理，不仅大大降低了工作电压，还大幅度提升了器件的稳定性，更有利于实际应用。
以上所述的具体实施方式对本发明的技术方案和有益效果进行了详细说明，应理解的是以上所述仅为本发明的最优选实施例，并不用于限制本发明，凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充和等同替换等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种忆阻器，其特征在于，包括：依次在衬底上形成底电极层和中间介质层，在中间介质层上形成顶电极层，所述中间介质层的材料为在氧化性气氛中进行热处理后的硫化物。
2.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述中间介质层的厚度为1～500nm。
3.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述热处理温度为50～800℃。
4.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述硫化物为硫化锌、硫化银、硫化亚铜、硫化锗、硫化镉、硫化钨或硫化钼。
5.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述硫化物为硫化锌。
6.根据权利要求4所述的忆阻器，其特征在于，所述中间介质层的厚度为90nm。
7.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述顶电极层的材料为铜、银、铝、钛、镍、锌、锡、锰和铁中的任意一种，所述顶电极层的厚度为1～500nm。
8.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述顶电极层材料为金属铜薄膜，其厚度为50nm。
9.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述底电极层的材料为金属、导电氧化物、导电氮化物和导电碳材料的任意一种，所述底电极层的厚度为1～500nm。
10.根据权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述底电极层的材料为金属铂薄膜，其厚度为100nm。
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