CN110952078A - 半导体装置的制造方法、存储介质和基板处理装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种半导体装置的制造方法、存储介质和基板处理装置，在将原料气体和反应气体交替地向多个基板供给而在基板上形成膜的情况下，抑制因气体分解而在供给原料气体的喷嘴的内壁上附着堆积物。将交替地各进行一次原料气体供给工序和供给反应气体的反应气体供给工序作为一个循环来执行一次或多次，且满足以下(1)～(4)的条件而在多个基板上形成膜，(1)各循环的原料气体供给工序中的原料气体的供给时间：20秒以下；(2)原料气体供给工序中的原料气体喷嘴内的原料气体的压力：50Pa以下；(3)原料气体供给工序中的处理室内的温度：500℃以下；(4)为了在基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下。

Description

半导体装置的制造方法、存储介质和基板处理装置
技术领域
本发明涉及一种半导体装置的制造方法、存储介质和基板处理装置。
背景技术
作为半导体装置(器件)的制造工艺的一个工序，进行成膜处理而在处理室内所容纳的基板上形成膜(例如参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014－67877号公报
发明内容
发明所要解决的课题
使用从长尺寸的喷嘴供给原料气体等的立式装置，从喷嘴向叠放有多个基板的处理室内供给气体进行成膜处理时，成膜中使用的气体在喷嘴内受热分解，从而有可能在喷嘴内壁附着堆积物。该情况下，需要对喷嘴进行清洁、更换等维护。
另外，喷嘴内附着的堆积物如果在成膜处理中剥落，则会形成尘粒(即产生灰尘)并扩散到处理室内所容纳的基板上，导致膜中进入杂质。
本公开的目的是提供如下的一种技术：在将原料气体和反应气体交替地向多个基板供给而在基板上形成膜的情况下，抑制因气体分解而在供给原料气体的喷嘴的内壁上附着堆积物。
用于解决课题的方案
用于解决解决课题的具体的方案如下。
根据本公开的一方案，可提供如下的一种技术，其具有：
原料气体供给工序，对将多个基板以叠放的状态容纳的处理室内进行加热，并从原料气体喷嘴向所述处理室供给原料气体，其中，所述原料气体喷嘴是在所述多个基板的叠放方向上延伸的喷嘴，且具有在与所述多个基板的叠放区域对应的位置开口的多个供给孔；以及
反应气体供给工序，向所述处理室供给与所述原料气体进行反应的反应气体，
将交替地各进行一次所述原料气体供给工序和所述反应气体供给工序作为一个循环来执行一次或多次，且满足以下(1)～(4)的条件而在所述多个基板上形成膜，
(1)各循环的所述原料气体供给工序中的所述原料气体的供给时间：20秒以下；
(2)所述原料气体供给工序中的所述原料气体喷嘴内的所述原料气体的压力：50Pa以下；
(3)所述原料气体供给工序中的所述处理室内的温度：500℃以下；
(4)为了在所述基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下。
发明效果
根据本公开，能够提供如下的一种技术：在将原料气体和反应气体交替地向多个基板供给而在基板上形成膜的情况下，抑制因气体分解而在供给原料气体的喷嘴的内壁上附着堆积物。
附图说明
图1是本公开的第一实施方式所适用的基板处理装置的立式处理炉的概要结构图，且为以纵剖面表示处理炉部分的图。
图2是本公开的第一实施方式所适用的基板处理装置的立式处理炉的概要结构图，且为以沿着图1的A－A线剖面来表示处理炉部分的图。
图3是本公开的第一实施方式所适用的基板处理装置的控制器的概要结构图，且为表示控制器的控制系统的框图。
图4是本公开的第二实施方式所适用的基板处理装置的立式处理炉的概要结构图，且为以纵剖面表示处理炉部分的图。
图5是表示本公开的第三实施方式的成膜定序的图。
图6是表示本公开的第四实施方式的成膜定序的图。
图7是表示原料气体供给工序中的原料气体的供给时间和稀释用惰性气体的流量、与原料气体喷嘴内壁的附着物所引起的黑色化的关系的图。
图8是表示原料气体供给工序中的原料气体的供给时间、持续循环数和持续进行的基板处理的次数、与原料气体喷嘴内壁的附着物所引起的黑色化的关系的图。
图中：
10、20—基板处理装置；121—控制器(控制部的一例)；200—晶圆(基板的一例)；201—处理室；202—处理炉；310、320、510、520、610—气体供给管；312、322、512、522、612—MFC；314、324、514、524、614—阀；410、420—喷嘴；410a、420a—气体供给孔(气体供给部的一例)。
具体实施方式
以下参照附图对本公开的实施方式进行说明。
此外，在本说明书中使用“～”表达的数值范围是指：以“～”的前后记载的数值为下限值和上限值所含的范围。例如10sccm～500sccm是指10sccm以上且500sccm以下。不限于流量，这一点对于压力、时间、温度等、本说明书记载的全部数值范围也是同样的。
另外，本说明书中的“工序”这一用语不限于独立的工序，在无法与其它的工序明确地区别的情况下，如果可达成该工序的预期目的，则也包含于本用语。
在将原料气体、和与原料气体进行反应的反应气体交替地向基板供给而在基板上形成膜的情况下，如果将多个基板支撑于基板支撑部材并容纳于处理室内，并使用如下的基板处理装置，则能够同时处理多张基板，所述基板处理装置具备长喷嘴，该长喷嘴沿着基板的叠放方向从处理室的下部区域到上部区域延伸设置，且开设有用于向各基板喷出气体的多个气体供给孔。
但是，在进行成膜处理时，通常为了提高气体的反应性而使处理室内处于高温，且与此相伴地，在喷嘴内也会进行气体的自身分解，并容易在喷嘴内壁附着堆积物。另外，在喷嘴开设有多个孔的情况下，越靠近喷嘴的上游侧(下部)则压力越高，因此容易引起气体的自身分解。
在堆积物附着于喷嘴内壁而发生黑色化的情况下，需要对喷嘴进行清洁、更换。另外，喷嘴内壁的堆积物会因为堆积物所具有的紧贴性而在成膜循环内发生剥离。如果在成膜处理中发生剥离，则堆积物会形成尘粒(即产生灰尘)而被供给到处理室内所容纳的基板上，有可能作为杂质进入膜中。因此，有时需要解决在喷嘴内壁附着堆积物的问题(即针对在喷嘴内产生灰尘源的对策)。
本案公开人对于在喷嘴内壁附着堆积物的原因进行了深入研究，结果发现：各循环的原料气体供给工序中的原料气体的供给时间、原料气体供给工序中的原料气体喷嘴内的原料气体的压力、为了在基板上形成膜而持续进行的循环数、以及处理室内的温度，对于原料气体的分解、向喷嘴内壁的附着有较大影响。并且，对于使喷嘴内壁不易附着因原料气体的自身分解而产生的堆积物的条件通过反复实验、考察而完成了本公开。
[基板处理装置的结构]
下面对于可用以实施本实施方式的半导体装置的制造方法的一例基板处理装置进行说明。
在以下的说明中，参照图1～图3对本实施方式的基板处理装置的一例进行说明。
此外，在本说明书中使用“晶圆”这个用语时的含义包括：晶圆本身；或者是晶圆与在其表面形成的预定的层、膜的层叠体。在本说明书中使用“晶圆的表面”这个用语时的含义包括：晶圆本身的表面；或者是在晶圆上形成的预定的层等的表面。在本说明书中提及“在晶圆上形成预定的层”时的含义包括：在晶圆本身的表面上直接形成预定的层；或者是在晶圆上所形成的层等之上形成预定的层。在本说明书使用“基板”这个用语时含义与使用“晶圆”这个用语时相同。
＜第一实施方式＞
图1所示的基板处理装置10是能够在本实施方式的半导体装置(器件)的制造工艺中使用的一例装置的结构。基板处理装置10具备：容纳晶圆200的处理室201；作为加热部对处理室201内进行加热的加热器207；作为原料气体供给部向处理室201内供给原料气体的气体供给管310、喷嘴410和气体供给孔410a；作为反应气体供给部向处理室201内供给反应气体的气体供给管320、喷嘴420和气体供给孔420a；以及作为控制部的控制器121等，该控制部构成为能够对加热器207的加热温度、从各气体供给孔410a、420a供给的气体种类、气体供给量(气体流速)、气体供给时间、在一个批处理中为了在晶圆200上形成膜而持续进行的循环数(持续循环数)、持续对基板进行处理的次数(持续基板处理次数)等进行控制。
如图1所示，处理炉202具有作为加热部(温度调整部)的加热器207。加热器207呈圆筒形状且通过被作为保持板的加热器基座(未图示)支撑而垂直地安装。加热器207以预定温度对后述的处理室201内进行加热。加热器207也作为使气体受热而活化(激活)的活化机构(激活部)发挥功能。
在加热器207的内侧与加热器207呈同心圆状地配设有反应管203。反应管203例如由石英(SiO2)或者碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，并形成为上端封闭且下端开口的圆筒形状。
在反应管203的下方与反应管203呈同心圆状地配设有歧管(进口凸缘)209。歧管209例如由不锈钢(SUS)等金属构成，且形成为上端和下端开口的圆筒形状。歧管209的上端部与反应管203的下端部卡合，且构成为能够支撑反应管203。
在歧管209与反应管203之间设置有作为密封部材的O形环220a。歧管209被加热器基座支撑，从而使反应管203成为垂直地安装的状态。主要由反应管203和歧管209构成处理容器(反应容器)。在处理容器的筒中空部形成有处理室201。处理室201构成为能够将多张作为基板的晶圆200利用后述的晶舟217以水平姿态并以在垂直方向上多层叠放的状态容纳。
在处理室201内以贯通歧管209的侧壁的方式设置有喷嘴410、420。喷嘴410、420与作为气体供给管路的气体供给管310、320分别连接。喷嘴的数量能够根据需要而适当变更。
在气体供给管310、320分别从上游方向起依次设置有：作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)312、322以及作为开关阀的阀314、324。
另外，在气体供给管310、320的相对于阀314、324而言的下游侧分别连接有供给惰性气体的气体供给管510、520。在气体供给管510、520上分别从上游方向起依次设置有MFC512、522以及阀514、524。
在气体供给管310、320的前端部分别连接有喷嘴410、420。此外，虽然为了方便而在图1中仅示出一个喷嘴410，但实际上是如图2所示那样设置有两个喷嘴410、420。喷嘴410、420构成为L字形的喷嘴，其水平部以贯通歧管209的侧壁的方式设置。喷嘴410、420的水平部在反应管203的内壁与晶圆200之间的俯视中呈圆环状的空间中，沿着反应管203的内壁的从下部至上部朝向晶圆200的叠放方向上方立起且分别延伸设置。
喷嘴410、420设置为从处理室201的下部区域延伸至处理室201的上部区域，且在与晶圆200对置的位置分别设置有多个气体供给孔410a(原料气体供给孔)、420a(反应气体供给孔)。如图2所示，气体供给孔410a、420a以朝向反应管203的中心的方式开设，并且能够朝向以在晶舟217中叠放的状态容纳于处理室201内的晶圆200供给气体。
该气体供给孔410a、420a分别具有相同的开口面积，并且以相同的开口间距设置。但是，气体供给孔420a不限于上述的形态。例如也可以是，从喷嘴420的下部(上游侧)朝向上部(下游侧)使开口面积逐渐增大。由此，能够使从气体供给孔420a供给的气体的流量更加均匀。
这样，在本实施方式中，可经由如下的喷嘴410、420输送气体，所述喷嘴410、420配置在如下的圆筒状的空间内，即配置在由反应管203的侧壁的内壁、与在反应管203内配置排列的多张的晶圆200的端部(周缘部)定义的俯视呈圆环状的纵长的空间内。并且，从在喷嘴410、420分别开设的气体供给孔410a、420a在晶圆200的附近向反应管203内喷出气体。并且，使反应管203内的气体的主要的流动成为与晶圆200的表面平行的方向、即水平方向。
通过采用这种结构，能够向各晶圆200大致均匀地供给气体，并提高在各晶圆200上形成的膜的膜厚的面间均匀性。
作为处理气体，含有金属元素的原料气体(含金属气体、原料气体)从气体供给管310经由MFC312、阀314、喷嘴410、气体供给孔410a向处理室201内供给。作为原料气体，例如可以采用含有金属元素即铝(Al)的含有金属的气体即作为含Al原料(含Al原料气体、含Al气体)的三甲基铝(Al(CH3)3、简称为TMA)。TMA是有机类原料，即铝和作为配位基的烷基结合而成的烷基铝。在本说明书中，有时将喷嘴410称为“原料气体喷嘴”。
所谓原料气体是指气体状态的原料，例如是在常温常压下呈气体状态的气体原料，或者是由在常温常压下呈液体状态的液体原料通过气化而得到的气体等。在本说明书中使用“原料”这个用语时的含义包括：液体状态的原料、气体状态的原料(原料气体)、或者是这两方。
从气体供给管310供给会在预定温度下发生自身分解的原料气体时，主要是由气体供给管310、MFC312、阀314构成原料气体供给部。可以认为喷嘴410包含于原料气体供给部。
从气体供给管320经由MFC322、阀324、喷嘴420、气体供给孔420a向处理室201内供给反应气体作为处理气体。作为反应气体(化学结构(分子结构)与原料气体不同的反应气体)，能够采用含氧(O)而与Al发生反应的反应气体(反应体)的含氧气体(氧化气体、氧化剂)。作为含氧气体，例如可以采用臭氧(O3)气体。
从气体供给管320供给反应气体(反应体)时，主要是由气体供给管320、MFC322、阀324构成反应气体供给部(反应体供给部)。可以认为喷嘴420包含于反应气体供给部。在本说明书中有时将喷嘴420称为“反应气体喷嘴”。
并且构成为，作为惰性气体，例如能够从气体供给管510、520分别经由MFC512、522、阀514、524、气体供给管310，320、喷嘴410、420向处理室201内供给N2气体。
主要由气体供给管510、520、MFC512、522、阀514、524构成惰性气体供给部。
也可以将原料气体供给部、反应气体供给部合称为气体供给部。可以认为惰性气体供给部包含于气体供给部。
在反应管203设置有对处理室201内的环境气体进行排气的作为排气流路的排气管231。排气管231经由对处理室201内的压力进行检测的作为压力检测器(压力检测部)的压力传感器245和作为排气阀(压力调整部)的APC(Auto Pressure Controller：自动压力控制器)阀243与作为真空排气装置的真空泵246连接。APC阀243能够通过在使真空泵246工作的状态下开闭阀来对处理室201内进行真空排气以及停止真空排气，并且构成为能够在使真空泵246工作的状态下基于由压力传感器245检出的压力信息来调节阀开度，从而调整处理室201内的压力。主要由排气管231、APC阀243、压力传感器245构成排气系统。可以认为真空泵246包含于排气系统。排气管231不限于在反应管203上设置的情况，也可以如图1所示那样与喷嘴410、420同样地设置于歧管209。
在歧管209的下方设置有能够将歧管209的下端开口气密地封闭的作为炉口盖体的密封盖219。密封盖219构成为能够从垂直方向下侧抵接歧管209的下端。密封盖219例如由不锈钢等金属构成且形成为圆盘状。在密封盖219的上表面设置有与歧管209的下端抵接的作为密封部材的O形环220b。
在密封盖219的与处理室201相反侧设置有使后述的晶舟217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封盖219而与晶舟217连接。旋转机构267构成为能够通过使晶舟217旋转而使晶圆200旋转。
密封盖219构成为能够通过晶舟升降机115在垂直方向上升降，所述晶舟升降机115是在反应管203的外部垂直地设置的升降机构。晶舟升降机115构成为能够通过使密封盖219升降而将晶舟217搬入到处理室201内以及搬出到处理室201外。晶舟升降机115构成为搬送装置(搬送机构)，能够将晶舟217即晶圆200向处理室201内外搬送。
另外，在歧管209的下方设置有作为炉口盖体的闸门219s，该闸门219s能够在利用晶舟升降机115使密封盖219降下的期间将歧管209的下端开口气密地封闭。闸门219s例如由不锈钢等金属构成且形成为圆盘状。在闸门219s的上表面设置有与歧管209的下端抵接的作为密封部材的O形环220c。闸门219s的开闭动作(升降动作、转动动作等)通过闸门开闭机构115s进行控制。
作为基板支撑具的晶舟217构成为能够将多张、例如是25～200张的晶圆200以水平姿态并且以彼此中心一致的状态在垂直方向上整齐排列地支撑为多层、即空开间隔配置排列。晶舟217例如由石英、SiC等耐热性材料构成。在晶舟217的下部支撑有多层例如由石英、SiC等耐热性材料构成的未图示的隔热板。采用该结构，使得来自加热器207的热不易传导至密封盖219侧。但是，本实施方式不限于这种形态。例如也可以是，在晶舟217的下部未设置隔热板，而是设置由石英、SiC等耐热性材料构成且构成为筒状部材的隔热筒218。
如图2所示，在反应管203内设置有作为温度检测器的温度传感器263。通过基于由温度传感器263检出的温度信息来调整加热器207的通电状态，从而使处理室201内的温度成为所需的温度分布。温度传感器263与喷嘴410、420同样地构成为L字形，且沿着反应管203的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为计算机，该计算机具备CPU(Central Processing Unit：中央处理器)121a、RAM(Random Access MeMory：随机存取存储器)121b、存储装置121c、I/O端口121d。
RAM121b、存储装置121c、I/O端口121d构成为能够经由内部总线与CPU121a进行数据交换。控制器121与例如构成为触控面板等的输入输出装置122连接。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive：硬盘驱动器)等构成。在存储装置121c内以可读出的方式存放有：对基板处理装置的动作进行控制的控制程序、记载有后述的基板处理的步骤或条件等的工艺配方等。
工艺配方作为程序发挥功能，可使控制器121执行后述的成膜处理中的各工序(步骤)，并为了获得预定的结果而进行组合。
也将该工艺配方、控制程序等简单地统称为程序。在本说明书中使用程序这个用语时的含义包括：仅包含工艺配方单体；仅包含控制程序单体；或者是工艺配方、控制程序的组合。RAM121b构成存储器区域(工作区)而暂时地保持有通过CPU121a读出的程序、数据等。
I/O端口121d与上述的MFC512、522、312、322、阀514、524、314、324、压力传感器245、APC阀243、真空泵246、温度传感器263、加热器207、旋转机构267、晶舟升降机115、闸门开闭机构115s等连接。
CPU121a构成为能够从存储装置121c读出控制程序并执行，并且能够按照从输入输出装置122输入的操作指令等从存储装置121c读出配方。CPU121a构成能够按照读出的配方的内容来控制：利用MFC312、322、512、522对各种气体的流量进行调整的动作；阀314、324、514、524的开闭动作；APC阀243的开闭动作和APC阀243基于压力传感器245进行的压力调整动作；真空泵246的启动和停止；加热器207基于温度传感器263进行的温度调整动作；晶舟217通过旋转机构267进行的旋转和旋转速度调节动作；晶舟217通过晶舟升降机115进行的升降动作；闸门219s通过闸门开闭机构115s进行的开闭动作等。
控制器121可以通过将外部存储装置(例如：磁带、软盘或硬盘等磁盘、CD或DVD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器或存储卡等半导体存储器)123所存放的上述程序安装于计算机而构成。存储装置121c、外部存储装置123构成为能够由计算机进行读取的存储介质。以下也将它们简单地统称为存储介质。在本说明书中使用存储介质这个用语时的含义包括：仅包含存储装置121c单体；仅包含外部存储装置123单体；或者是包含这两方。此外也可以是，程序向计算机的提供不使用外部存储装置123，而是采用互联网、专用线路等通信方式。
[基板处理工序(成膜工序)]
接下来，作为本实施方式的半导体装置(器件)的制造工艺的一个工序，对于在晶圆200上形成膜的工序的一例进行说明。在以下的说明中，构成基板处理装置的各部的动作通过控制器121进行控制。
例如，根据本实施方式的半导体装置的制造方法，准备使基板处理装置通过计算机执行用于在晶圆200上形成膜的各工序(步骤)的程序，利用加热器207以预定温度对将作为被处理基板的多个晶圆200以叠放状态容纳的处理室201内进行加热，并且在处理室201内进行预定次数(n次)循环，一个所述循环将如下两工序交替地执行一次，即：原料气体供给工序，从在喷嘴410开设的多个气体供给孔410a供给作为原料气体的TMA气体；反应气体供给工序，从在喷嘴420开设的多个气体供给孔420a供给作为反应气体的O3气体，从而在晶圆200上形成作为含有Al和O的膜的铝氧化膜(AlO膜)。
以下具体地进行说明。
(晶圆加载、晶舟装载)
若将多张晶圆200装填于晶舟217(晶圆加载)，则如图1所示，利用晶舟升降机115将容纳有多张晶圆200的晶舟217提升并搬入到处理室201内(晶舟装载)。在该状态下，密封盖219是经由O形环220b将歧管209的下端密封的状态。
(压力、温度调整)
利用真空泵246进行真空排气，使处理室201内、即晶圆200存在的空间成为所需的压力(真空度)。此时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，并基于该测定的压力信息来对APC阀243进行反馈控制(压力调整)。真空泵246至少在对晶圆200的处理完成之前维持始终工作的状态。另外，处理室201内为了达到所需的温度而利用加热器207进行加热。此时，为了使处理室201内成为所需的温度分布而基于温度传感器263检出的温度信息来对加热器207的通电量进行反馈控制(温度调整)。至少在对晶圆200的处理完成之前持续地利用加热器207对处理室201内进行加热。接下来，利用旋转机构267使晶舟217和晶圆200开始旋转。至少在对晶圆200处理完成之前持续地利用旋转机构267使晶舟217和晶圆200进行旋转。
(成膜步骤)
之后，将原料气体供给步骤(供给原料气体的工序)、残留气体除去步骤(除去残留气体的工序)、反应气体供给步骤(供给反应气体的工序)、残留气体除去步骤(除去残留气体的工序)依次执行预定次数。
〔原料气体供给步骤〕
打开阀314，向气体供给管310流通TMA气体。TMA气体通过MFC312进行流量调整，并从在喷嘴410开设的气体供给孔410a向晶圆200供给。即晶圆200暴露于TMA气体。从气体供给孔410a供给的TMA气体在处理室201内通过后被从排气管231排出。
此外，在原料气体供给步骤中，打开阀314向气体供给管310内供给TMA气体(原料气体)，向喷嘴410仅供给TMA气体，但也可以是，也打开阀514，向气体供给管310内流通作为载气的N2气体，向喷嘴410供给TMA气体和N2气体的混合气体。
(1)各循环的原料气体供给工序中的原料气体的供给时间：20秒以下
在原料气体供给步骤中通过喷嘴410的气体供给孔410a向处理室201内的晶圆200供给TMA气体时，将一个循环中的TMA气体的供给时间限制在20秒以下。
通过缩短一个循环中的原料气体的供给时间，从而使得喷嘴410内的原料气体的滞留时间缩短，能够使TMA气体在进行自身分解之前向喷嘴410外喷出。本案公开人通过实验将各循环的原料气体供给步骤中的原料气体供给时间抑制在20秒以内，从而能够抑制TMA分子的分解成分彼此结合而附着于喷嘴410内壁。
从为了抑制TMA气体在喷嘴410内分解而附着于喷嘴410的内壁的观点出发，各循环的原料气体供给步骤中的TMA气体的供给时间优选为20秒以下，更优选为12秒以下。
另一方面，一个循环中的TMA气体的供给时间越短，则在晶圆200上形成所需的膜厚所需的循环数就越大而会使生产性降低。因此，一个循环中的TMA气体的供给时间优选为2秒以上，更优选为5秒以上。
(2)原料气体供给工序中的原料气体喷嘴内的原料气体的压力：50Pa以下
在原料气体供给步骤中通过喷嘴410的气体供给孔410a向处理室201内的晶圆200供给TMA气体时，将原料气体喷嘴410内的原料气体的压力限制在50Pa以下。
此外，所谓“原料气体喷嘴410内的原料气体的压力”，在向原料气体喷嘴410内仅供给原料气体的情况下是指喷嘴410的内压，在向原料气体喷嘴410内供给原料气体和惰性气体的混合气体的情况下是指原料气体的分压。另外，无论是在向原料气体喷嘴410内单独供给原料气体的情况下，还是在供给原料气体和惰性气体的混合气体的情况下，原料气体喷嘴内的原料气体在喷嘴410内的最大压力都限制在50Pa以下。例如，在原料喷嘴410的气体供给孔410a的尺寸全部相同且等间隔地设置的情况下，喷嘴410的最下部的内压为最大。以下有时将原料气体供给工序中的原料气体喷嘴内的原料气体的压力称为“喷嘴410内的原料气体压”、“喷嘴410内的TMA气体压”。
若TMA气体在喷嘴410内滞留，则随着时间经过，TMA分子发生分解(产生CH3)并容易附着于喷嘴410的内壁。另外，如果喷嘴401内的TMA气体的分压较高，则在从气体供给孔410a放出之前，TMA分子分解的成分(以下有时称为“TMA成分”)会彼此结合，进一步促进向喷嘴410的内壁的吸附。
但是，在供给TMA气体，将喷嘴410内的TMA气体压限制在50Pa以下，从而TMA气体的浓度会下降，能够有效地抑制TMA气体自身分解而堆积于喷嘴410的内壁。从为了抑制由于TMA成分彼此结合而向喷嘴410内壁的堆积的观点出发，喷嘴410内的TMA气体压优选为45Pa以下，更优选为30Pa以下。
另一方面，在供给原料气体时喷嘴410内的TMA气体压力越低，则TMA气体的浓度就越低，在晶圆200上形成所需的膜厚所需的成膜时间或循环数会增加而使生产性降低。为了获得实用的成膜速度，原料气体供给步骤中的喷嘴410内的TMA气体压力优选为10Pa以上，更优选为20Pa以上。
原料气体供给步骤中的喷嘴410内的TMA气体压与喷嘴410的内径、喷嘴410的气体供给孔410a的大小和数量等有关，例如能够通过MFC312对TMA气体的流量进行调整来进行控制。即具有如下倾向：TMA气体的供给流量越大则喷嘴410内的TMA气体压力就越高，TMA气体的供给流量越小则喷嘴410内的TMA气体压力就越低，只要将TMA气体的流量控制为使得喷嘴410内的TMA气体压为50Pa以下即可。
此外，例如也可以使用设置有比喷嘴410的位于最下方的气体供给孔410a更靠下方的用于减压的减压孔的喷嘴，并将供给原料气体时的喷嘴410内的TMA气体压限制在50Pa以下。
另外，在原料气体供给步骤中，对APC阀243适当地进行调整，从而使处理室201内的压力为例如1～1000Pa、优选为1～100Pa、更优选为10～50Pa的范围内的压力。通过使处理室201内的压力为1000Pa以下，从而能够较好地将后述的残留气体除去，并且进一步抑制喷在嘴410内TMA气体自身分解而堆积于喷嘴410的内壁。通过使处理室201内的压力为1Pa以上，从而能够提高晶圆200表面的TMA气体的反应速度，并获得实用的成膜速度。
(3)原料气体供给工序中的处理室内的温度：500℃以下
加热器207以使处理室201内的温度(处理温度)为500℃以下的方式进行加热。如果将处理温度抑制在500℃以下进行成膜，则能够抑制TMA气体的过度的热分解，并抑制分解产生的TMA成分附着于喷嘴410的内壁。其结果是，能够使喷嘴410的维护周期延长。为了抑制TMA气体的过度的热分解，处理温度优选为500℃以下。另外，从有效地形成薄膜的观点出发，处理温度优选为200℃以上，更优选为400℃以上。通过使处理温度为400℃以上，能够实现反应性高且有效的薄膜形成。
通过在上述的条件下向处理室201内供给TMA气体，从而在晶圆200的最外层表面上形成含Al层。除了Al之外，含Al层也可以含有C和H。含Al层可通过在晶圆200的最外层表面物理吸附TMA、或者化学吸附TMA的一部分发生分解而生成的物质、或者因TMA热分解而堆积Al等方式来形成。即，含Al层可以是TMA或者是TMA的一部分发生分解而生成物质的吸附层(物理吸附层、化学吸附层)，也可以是Al堆积层(Al层)。
〔残留气体除去步骤〕
在形成含Al层之后，关闭阀314停止供给TMA气体。此时，保持APC阀243的打开状态，利用真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的未反应或者促进了含Al层形成后的TMA气体从处理室201内排除。
另外，打开阀514、524向处理室201内供给N2气体。此外，当在原料供给步骤中已经打开了阀514而将N2气体以与TMA气体的混合气体的方式向处理室201内供给的情况，打开阀524向处理室201内供给N2气体。将N2气体用作吹扫气体，能够提高将处理室201内残留的未反应或者促进了含Al层形成后的TMA气体从处理室201内排除的效果。此外，来自阀514、524的N2气体在残留气体除去步骤的期间可以始终持续流通，也可以间歇地(脉动地)供给。
此时，可以不是将处理室201内残留的气体完全地排除，即可以不是对处理室201内完全地进行吹扫。如果处理室201内残留的气体是微量，则在其后进行的步骤中几乎没有不良影响。向处理室201内供给的惰性气体的流量也不必为大流量，例如是以与反应管203(处理室201)的容积为相同程度的量进行供给，从而能够进行避免在其后的步骤中产生不良影响的程度的吹扫。这样，并非对处理室201内完全地进行吹扫，因此能够缩短吹扫时间并提高生产率。另外，惰性气体的消耗也能够抑制于必要的最小限度。
〔反应气体供给步骤〕
在除去处理室201内的残留气体之后，将阀514、524关闭并且打开阀324，使作为反应气体的O3气体在气体供给管320内流通。O3气体通过MFC322进行流量调整，从喷嘴420的气体供给孔420a向处理室201内的晶圆200供给，从排气管231进行排气。即晶圆200暴露于O3气体。
此外，不关闭阀514并使N2气体的流量通过MFC512进行调整，可以使在气体供给管310内流动的N2气体的流量降低。N2气体从喷嘴410的气体供给孔410a经由气体供给管310向处理室201内供给，从而能够防止O3气体向喷嘴410内侵入(逆流)。
此时，对APC阀243适当地进行调整，从而使处理室201内的压力例如为1～1000Pa，优选为50～500Pa，更优选为50～200Pa的范围内的压力。
通过MFC322进行控制的O3气体的供给流量例如为5～40slm、优选为5～30slm、更优选为10～20slm的范围内的流量。向晶圆200供给O3气体的时间例如为1～120秒、优选为5～90秒、更优选为10～60秒的范围内。
代替在原料气体供给步骤中从原料气体喷嘴410的气体供给孔410a供给TMA气体，在反应气体供给步骤中从反应气体供给喷嘴420的气体供给孔420a供给O3气体以外的其它处理条件(例如处理温度)可以采用与上述的原料气体供给步骤同样的处理条件。
供给到处理室201内的O3气体与在原料气体供给步骤中形成于晶圆200上的含Al层的至少一部分发生反应。含Al层被氧化，作为金属氧化层而形成含有Al和O的铝氧化层(AlO层)。即含Al层改性为AlO层。
〔残留气体除去步骤〕
在形成AlO层之后关闭阀324而停止供给O3气体，并且打开阀514、524从喷嘴410、420的气体供给孔410a、420a向处理室201内供给N2气体。此时，向处理室201内供给的N2气体的供给量例如可以是与原料气体供给步骤之后的残留气体除去步骤同样的供给量。
通过从气体供给孔410a、420a向处理室201内供给N2气体，从而将处理室201内残留的未反应或者促进了AlO层形成后的O3气体或者反应副产物从处理室201内排除。此时，并未将处理室201内残留的气体等完全地排除这一点与原料气体供给步骤之后的残留气体除去步骤是同样的。
(4)为了在基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下
通过持续进行一次以上(预定次数)的将上述的原料气体供给步骤、残留气体除去步骤、反应气体供给步骤、残留气体除去步骤依次执行的循环，从而在晶圆200上形成AlO膜。在一个批处理中为了在各基板上形成膜而持续进行的循环数(持续循环数)可以根据最终形成的AlO膜所需的膜厚而适当选择，在本实施方式中限制为100个循环(100次)以下。
如上所述，各循环的原料气体供给步骤中的原料气体的供给时间限制在20秒以下、原料气体喷嘴410内的原料气体压限制在50Pa以下、处理温度限制在500℃以下，从而能够抑制TMA成分附着于喷嘴410的内壁，但是一个批处理中循环数(持续循环数)越多，则TMA成分就越容易附着于喷嘴410的内壁。在本实施方式中，通过将持续循环数限制在100个循环以下，从而能够更有效地抑制TMA成分附着于喷嘴410的内壁。
此外，在晶圆200的表面形成的AlO膜的厚度(膜厚)例如为0.1～100nm，优选为0.1～10nm，更优选为1～5nm。
(后吹扫、大气压恢复)
当成膜步骤(一个批处理中的最后的反应气体供给步骤)结束时，打开阀514、524而分别从气体供给管310、320向处理室201内供给N2气体，并从排气管231进行排气。N2气体用作吹扫气体，将处理室201内残留的气体或副产物从处理室201内除去(后吹扫)。之后，将处理室201内的环境气体置换为N2气体(N2气体置换)，处理室201内的压力恢复为常压(大气压恢复)。
(晶舟卸载、晶圆卸除)
之后，利用晶舟升降机115使密封盖219下降，开放歧管209的下端，并且将处理后的晶圆200以被晶舟217支撑的状态从歧管209的下端搬出到反应管203的外部(晶舟卸载)。在晶舟卸载后，使闸门219s移动，使歧管209的下端开口经由O形环而被闸门219s密封(闸门关闭)。处理后的晶圆200在搬出到反应管203的外部之后，被从晶舟217取出(晶圆卸除)。
－持续基板处理次数：四次以下－
在本实施方式的半导体装置的制造方法中，如上所述：(1)各循环的原料气体供给步骤中的原料气体的供给时间限制在20秒以下、(2)原料气体喷嘴410内的原料气体压力限制在50Pa以下、(3)处理温度限制在500℃以下、(4)持续循环数限制在100次以下，从而抑制TMA气体分解产生的TMA成分附着于喷嘴410的内壁。其结果是，能够抑制喷嘴410内的堆积物形成尘粒(即产生灰尘)而附着到处理室201内容纳的晶圆200上且杂质进入膜中，另外，能够使喷嘴410的维护周期延长。
在满足上述的条件(1)～(4)而进行成膜处理之后，将叠放有处理后的晶圆200的晶舟217搬出到反应管203的外部，并能够将叠放有接下来进行处理的晶圆200的晶舟搬入处理室201并继续进行基板处理，但是如果持续地反复进行基板处理，则容易导致TMA气体因自身分解而附着于喷嘴410内壁。因此，持续对基板(晶圆200)进行处理的次数(持续基板处理次数)优先限制在四次以下。通过将持续基板处理次数限制在四次以下，从而能够使喷嘴410的维护周期延长。
＜第二实施方式＞
图4是第二实施方式的基板处理装置的立式处理炉的概要结构图，以纵剖面图示出了处理炉部分。本实施方式的基板处理装置20在与供给反应气体的喷嘴420连通的气体供给管320之外，使供给反应气体的气体供给管610与供给原料气体的气体供给管310连接。在气体供给管610的与气体供给管310的连接部(合流部)的上游侧，从上游方向起依次设置有MFC612和阀614。就本实施方式的基板处理装置20而言，取代在图1所示的基板处理装置10中通过气体供给管310供给惰性气体的作为气体供给管路的气体供给管510、MFC512、阀514，而具备通过气体供给管310供给反应气体的作为气体供给管路的气体供给管610、MFC612、阀614，除此以外，具有与图1所示的基板处理装置10同样的结构。
在使用具有这种结构的基板处理装置20在本实施方式中实施半导体装置的制造方法的情况下，可以在原料气体供给步骤之后、并在反应气体供给步骤之前，向原料气体喷嘴410内供给O3气体来对原料气体喷嘴410的内壁进行预涂覆。
在原料气体供给步骤中打开阀314向气体供给管310流通TMA气体，并通过喷嘴410的气体供给孔410a向处理室201内供给TMA气体。此时，用于供给O3气体的阀614保持关闭状态。与第一实施方式同样地，(1)各循环的原料气体供给步骤中的原料气体的供给时间限制在20秒以下、(2)原料气体喷嘴410内的原料气体压力限制在50Pa以下、(3)处理温度限制在500℃以下、(4)持续循环数限制在100次以下。
并且，当停止原料气体供给步骤时，在关闭阀314而停止向喷嘴410的TMA气体的供给之后，打开阀614向气体供给管310流通O3气体，使向喷嘴410供给的O3气体的流量通过MFC612进行调整。这里向喷嘴410供给的O3气体的流量例如在5～30slm的范围内。由此向喷嘴410内供给O3气体，并与喷嘴410内残留的TMA气体发生反应而以AlO膜对喷嘴410的内壁进行预涂覆。通过这样在气体供给管420之外另设的气体供给管610向喷嘴410内供给O3气体，从而以AlO膜对喷嘴410的内壁进行预涂覆，因此能够有效地抑制TMA成分附着于喷嘴410的内壁。
第二实施方式中的原料气体供给步骤之后的残留气体除去步骤、反应气体供给步骤、残留气体除去步骤可以采用与第一实施方式同样的条件。
＜第三实施方式＞
图5示出了第三实施方式的成膜定序。第三实施方式可以采用具有图1所示结构的基板处理装置10来实施。
在第三实施方式中，原料气体供给步骤和残留气体除去步骤分别与第一实施方式的原料气体供给步骤和残留气体除去步骤同样地进行。
即，在原料气体供给步骤后的残留气体除去步骤中，与第一实施方式同样地，打开阀514、524并通过气体供给管310、320和喷嘴410、420向处理室201内供给N2气体。并且，当从残留气体除去步骤转为反应气体供给步骤时，关闭阀524而停止从喷嘴420供给N2气体，但是阀514未关闭而持续供给N2气体。并且，在反应气体供给步骤中，使N2气体的流量通过MFC512进行调整，如图5所示，使在气体供给管310内流动的N2气体的流量降低。
另一方面，虽然从喷嘴420的气体供给孔420a向处理室201内供给O3气体，但是通过经由气体供给管310从喷嘴410的气体供给孔410a向处理室201内供给N2气体，能够对处理室201内的O3气体从气体供给孔410a向喷嘴410内的侵入(逆流)进行调整。
此外，在反应气体供给步骤中，也可以关闭阀514而定期地停止N2气体的供给。在反应气体供给步骤中关闭阀514而停止供给N2气体的情况下，向处理室201内供给的O3气体会通过气体供给孔410a向喷嘴410内侵入(逆流)。
并且，追加使O3气体逆流的步骤，并对通过气体供给管510、310向喷嘴410内流动的N2气体(逆流调整N2气体)与从处理室201内逆流的O3气体(逆流O3气体)的流量比进行调整。逆流O3气体为了容易进行逆流而优选为1～50slm，更优选为10～30slm。此时，喷嘴410内的逆流调整N2气体的流量比所供给的逆流O3气体的流量降低或者停止。由此，利用处理室201内的压力平衡向喷嘴410供给逆流O3气体。
采用这种方式，在反应气体供给步骤中，原料气体喷嘴410内残留的TMA与逆流O3发生反应而以AlO膜对喷嘴410的内壁进行预涂覆，能够有效地抑制TMA成分附着于喷嘴410的内壁。
＜第四实施方式＞
图6示出了第四实施方式的成膜定序。第四实施方式是第三实施方式的变形例，在每次循环的残留气体除去步骤中，关闭阀514而停止从喷嘴410向处理室201内供给N2气体。此外，第四实施方式也可以使用具有图1所示结构的基板处理装置10来实施。
在第四实施方式中，原料气体供给步骤和残留气体除去步骤分别与第一实施方式的原料气体供给步骤和残留气体除去步骤同样地进行。
并且，当从残留气体除去步骤转为反应气体供给步骤时，打开阀324向气体供给管320流通O3气体而从喷嘴420的气体供给孔420a向处理室201内供给O3气体，并且关闭阀514、524而停止从喷嘴410向处理室201内供给N2气体。由此，供给到处理室201的O3气体会通过气体供给孔410a向喷嘴410内侵入(逆流)。喷嘴410内残留的TMA与逆流O3发生反应而以AlO膜对喷嘴410的内壁进行预涂覆，能够有效地抑制TMA成分附着于喷嘴410的内壁。
以上对本公开的实施方式具体地进行了说明。但是本公开不限于上述各实施方式，而能够在不脱离其要点的范围内进行各种变更。
例如，虽然在上述的实施方式中作为原料气体的一例即含Al气体是以TMA气体为例进行了说明，但是不限于此，例如也可以将氯化铝(AlCl3)等用作原料气体。
另外，虽然对于惰性气体是以N2气体为例进行了说明，但是不限于此，例如也可以使用Ar气体、He气体、Ne气体、Xe气体等稀有气体。
另外，在上述的实施方式中是以在基板上形成AlO膜为例进行了说明。但是，本公开不限于该方式。例如对于在处理温度下在喷嘴内发生自身分解而作为堆积物附着于喷嘴内壁并且堆积物在成膜循环内发生剥离的具有紧贴性的膜种是有效的。另外，也可以用于由在供给原料气体时同时地使用惰性气体等进行稀释的原料气体形成膜的膜种，例如是含有钛(Ti)、锆(Zr)、铪(Hf)、钽(Ta)、铌(Nb)、钼(Mo)、钨(W)、钇(Y)、镧(La)、锶(Sr)、硅(Si)的膜，并且也适用于包含这些元素的至少其一的氮化膜、碳氮化膜、氧化膜、碳氧化膜、氮氧化膜、碳氮氧化膜、硼氮化膜、硼碳氮化膜、金属元素单质膜等。
用于成膜处理的配方(记载有处理步骤、处理条件等的程序)优选对应于处理内容(形成或除去的膜的种类、成分比、膜质、膜厚、处理步骤、处理条件等)分别进行准备，并经由电子通信线路或外部存储装置123预先存放在存储装置121c内。并且优选，当开始处理时，CPU121a从存储装置121c内存放的多个配方中适当选择对于处理内容适当的配方。由此，能够通过一台基板处理装置再现性较好地形成各种各样的膜种、成分比、膜质、膜厚的膜，并进行适合各自情况的处理。另外，能够减轻操作者的负担(处理步骤或处理条件等的输入负担等)，防止操作失误并且迅速地开始处理。
上述的配方不限于新制作的情况，例如也可以是，通过对基板处理装置中已经安装的现有的配方进行变更来准备。在对配方进行变更时，变更后的配方可以经由电子通信线路或是记录有该配方的存储介质向基板处理装置安装。另外，可以对现有的基板处理装置所具备的输入输出装置122进行操作，对基板处理装置中已经安装的现有的配方进行直接变更。
另外，上述的实施方式或变形例等可以适当组合使用。另外，此时的处理步骤、处理条件可以与上述的实施方式或变形例等的处理步骤、处理条件是同样的。
实施例
以下通过实施例对本公开进一步具体地进行说明，但是本公开并不限于这些实施例。
使用具有图1所示结构的基板处理装置，并交替地进行供给作为原料气体的TMA气体的工序、和供给作为反应气体的O3气体的工序而在晶圆的表面形成AlO膜。
在成膜时对一个循环中的原料气体的供给时间、原料气体喷嘴内的内压、持续循环数、持续进行的基板处理的次数、处理温度进行各种变更来进行成膜，并对成膜条件、与供给原料气体的喷嘴(原料气体喷嘴)的内壁上的附着物的量的关系进行调查。
(处理温度、原料气体供给时间、原料气体喷嘴内的原料气体压力的影响)
原料气体供给工序中的原料气体的供给量设定为200sccm、处理温度设定为500℃，并使每一个循环的原料气体的供给时间和原料气体喷嘴内的原料气体的压力变化来进行成膜。此外，为了对原料气体喷嘴内的原料气体的分压进行调整，将原料气体与N2气体一起在气体供给管内流通而成为混合气体，并通过对N2气体的流量进行调整来调整原料气体喷嘴内的内压(原料气体的分压)。另外，作为原料气体喷嘴内的内压测定了附着物最容易附着的喷嘴最下部的内压。
图7示出了如下条件下的原料气体供给工序中的原料气体的供给时间和稀释用惰性气体的流量、与原料气体喷嘴内壁的附着物所引起的黑色化的关系。
·处理温度：500℃
·TMA气体供给量：200sccm
此外，将N2气体与TMA气体混合向原料气体喷嘴供给。
原料气体向原料气体喷嘴的供给时间越长，并且原料气体喷嘴内的原料气体的压力越高，则具有因喷嘴内的原料气体分解而附着于喷嘴内壁的附着物的量增多的倾向。
根据该实验结果可知：如果将处理温度限制在500℃以下、各循环中的原料气体的供给时间限制在20秒以下、原料气体喷嘴内的TMA气体的分压限制在50Pa以下，则能够有效地抑制在原料气体喷嘴内因原料气体自身分解而附着的附着物的附着量。
(原料气体供给时间、持续循环数、和持续基板处理次数的影响)
将处理温度设定为500℃、原料气体的供给量设定为200sccm、原料气体供给喷嘴内的N2气体的分压设定为50Pa，并使每一个循环的原料气体供给时间和持续循环数变化来进行成膜，进而在成膜处理后将新的晶圆搬入处理室而持续进行处理(基板处理)，并对原料气体喷嘴的附着物的附着量(着色程度)进行评价。
图8示出了在原料气体供给工序中从原料气体喷嘴向处理室内供给的原料气体的供给时间、持续循环数和持续进行的基板处理的次数、与原料气体喷嘴内壁的附着物所引起的黑色化的关系。在设定原料气体供给时间为9秒来进行成膜的情况下，经过100个循环为止未见原料气体喷嘴的黑色化。另外，持续进行四次基板处理也未见原料气体喷嘴的黑色化。
另一方面，在设定原料气体供给时间为11秒进行成膜的情况下，经过100个循环为止未见原料气体喷嘴的黑色化。
以上对本公开的多种典型的实施方式和实施例进行了说明，但是本公开不限于这些实施方式和实施例。上述的实施方式或变形例等能够适当地组合使用。

Claims (15)

1.一种半导体装置的制造方法，其特征在于，具有：
原料气体供给工序，对将多个基板以叠放的状态容纳的处理室内进行加热，并从原料气体喷嘴向所述处理室供给原料气体，其中，所述原料气体喷嘴是在所述多个基板的叠放方向上延伸的喷嘴，且具有在与所述多个基板的叠放区域对应的位置开口的多个供给孔；以及
反应气体供给工序，向所述处理室供给与所述原料气体进行反应的反应气体，
将交替地各进行一次所述原料气体供给工序和所述反应气体供给工序作为一个循环来执行一次或多次，且满足以下(1)～(4)的条件而在所述多个基板上形成膜，
(1)各循环的所述原料气体供给工序中的所述原料气体的供给时间：20秒以下；
(2)所述原料气体供给工序中的所述原料气体喷嘴内的所述原料气体的压力：50Pa以下；
(3)所述原料气体供给工序中的所述处理室内的温度：500℃以下；
(4)为了在所述基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下。
2.根据权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在所述原料气体供给工序之后且在所述反应气体供给工序之前，向所述原料气体喷嘴内供给所述反应气体而对所述原料气体喷嘴的内壁进行预涂覆。
3.根据权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中进行：向所述原料气体喷嘴内供给惰性气体；以及使供给到所述处理室的所述反应气体从所述原料气体喷嘴的所述多个供给孔向所述原料气体喷嘴内逆流。
4.根据权利要求3所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中，对向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的流量和向所述原料气体喷嘴内逆流的所述反应气体的流量的比进行调整。
5.根据权利要求3所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中，使向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的供给停止，并使所述反应气体向所述原料气体喷嘴内逆流。
6.一种存储介质，其存储有计算机能够读取的程序，
所述存储介质的特征在于，所述程序具有：
原料气体供给步骤，对将多个基板以叠放的状态容纳的基板处理装置的处理室内进行加热，并从原料气体喷嘴向所述处理室供给原料气体，其中，所述原料气体喷嘴是在所述多个基板的叠放方向上延伸的喷嘴，且具有在与所述多个基板的叠放区域对应的位置开口的多个供给孔；以及
反应气体供给步骤，向所述处理室供给与所述原料气体进行反应的反应气体，
所述程序通过计算机使所述基板处理装置执行以下步骤：
将交替地各进行一次所述原料气体供给步骤和所述反应气体供给步骤作为一个循环来执行一次或者多次，且满足以下(1)～(4)的条件而在所述多个基板上形成膜，
(1)各循环的所述原料气体供给工序中的所述原料气体的供给时间：20秒以下；
(2)所述原料气体供给工序中的所述原料气体喷嘴内的所述原料气体的压力：50Pa以下；
(3)所述原料气体供给工序中的所述处理室内的温度：500℃以下；
(4)为了在所述基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下。
7.根据权利要求6所述的存储介质，其特征在于，
在所述原料气体供给步骤之后且在所述反应气体供给步骤之前，向所述原料气体喷嘴内供给所述反应气体而对所述原料气体喷嘴的内壁进行预涂覆。
8.根据权利要求6所述的存储介质，其特征在于，
在所述反应气体供给步骤中进行：向所述原料气体喷嘴内供给惰性气体；以及使供给到所述处理室的所述反应气体从所述原料气体喷嘴的所述多个供给孔向所述原料气体喷嘴内逆流。
9.根据权利要求8所述的存储介质，其特征在于，
在所述反应气体供给步骤中，对向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的流量和向所述原料气体喷嘴内逆流的所述反应气体的流量的比进行调整。
10.根据权利要求8所述的存储介质，其特征在于，
在所述反应气体供给步骤中，使向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的供给停止，并使所述反应气体向所述原料气体喷嘴内逆流。
11.一种基板处理装置，其特征在于，具有：
处理室，其将多个基板以叠放的状态容纳；
加热部，其对所述处理室内进行加热；
原料气体供给部，其具有原料气体喷嘴并从所述原料气体喷嘴向所述处理室供给原料气体，所述原料气体喷嘴是在所述处理室的所述多个基板的叠放方向上延伸的喷嘴，且具有在与所述多个基板的叠放区域对应的位置开设的多个供给孔；
反应气体供给部，其向所述处理室供给与所述原料气体进行反应的反应气体；以及
控制部，其构成为，以将交替地各进行一次原料气体供给工序和反应气体供给工序作为一个循环来执行一次或多次，且满足以下(1)～(4)的条件的方式控制所述加热部、所述原料气体供给部、以及所述反应气体供给部，其中，原料气体供给工序是对将所述多个基板以叠放的状态容纳的所述处理室内进行加热并从所述原料气体喷嘴向所述处理室供给所述原料气体，所述反应气体供给工序是向所述处理室供给所述反应气体，
(1)各循环的所述原料气体供给工序中的所述原料气体的供给时间：20秒以下；
(2)所述原料气体供给工序中的所述原料气体喷嘴内的所述原料气体的压力：50Pa以下；
(3)所述原料气体供给工序中的所述处理室内的温度：500℃以下；
(4)为了在所述基板上形成膜而持续进行的循环数：100次以下。
12.根据权利要求11所述的基板处理装置，其特征在于，
在所述原料气体供给工序之后且在所述反应气体供给工序之前，向所述原料气体喷嘴内供给所述反应气体而对所述原料气体喷嘴的内壁进行预涂覆。
13.根据权利要求11所述的基板处理装置，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中进行：向所述原料气体喷嘴内供给惰性气体；以及使供给到所述处理室的所述反应气体从所述原料气体喷嘴的所述多个供给孔向所述原料气体喷嘴内逆流。
14.根据权利要求13所述的基板处理装置，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中，对向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的流量和向所述原料气体喷嘴内逆流的所述反应气体的流量的比进行调整。
15.根据权利要求13所述的基板处理装置，其特征在于，
在所述反应气体供给工序中，使向所述原料气体喷嘴内供给的所述惰性气体的供给停止，并使所述反应气体向所述原料气体喷嘴内逆流。
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