CN110872388A - 树脂组合物和树脂成型品 - Google Patents

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Abstract

树脂组合物和树脂成型品，所述树脂组合物包含：酰化纤维素(A)；腰果酚化合物(B)；和化合物(C)，所述化合物是选自由受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种。

Description

树脂组合物和树脂成型品
技术领域
本发明涉及树脂组合物和树脂成型品。
背景技术
JP-A-2016-069423公开了一种树脂组合物，所述组合物包含纤维素酯树脂、含有己二酸酯的化合物和聚羟基链烷酸酯树脂。
发明内容
本发明提供了一种树脂组合物，与包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)，不包含化合物(C)(其是受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物或羟胺化合物)，并包含受阻胺化合物的树脂组合物相比，由本发明的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
解决问题的具体手段包括以下方面。
[1]根据本发明的一个方面，提供一种树脂组合物，所述树脂组合物包含酰化纤维素(A)；腰果酚化合物(B)；和化合物(C)，所述化合物是选自由受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种。
[2]根据[1]的树脂组合物，其中所述酰化纤维素(A)是选自由乙酸丙酸纤维素和乙酸丁酸纤维素组成的组中的至少一种。
[3]根据[1]或[2]的树脂组合物，其中所述腰果酚化合物(B)包含分子量为500以下的腰果酚化合物。
[4]根据[1]至[3]中任一项的树脂组合物，其中所述受阻酚化合物包含选自由通式(HP1)表示的化合物和通式(HP2)表示的化合物组成的组中的至少一种。
Figure BDA0001967278630000021
在通式(HP1)中，R11和R12各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基，L11表示单键或二价连接基团，X11表示单键或n价基团，n表示1、2、3或4。
在通式(HP2)中，R21、R22、R23、R24和R25各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基。
[5]根据[1]至[3]中任一项的树脂组合物，所述生育酚化合物或所述生育三烯酚化合物包含由通式(T1)表示的化合物，
Figure BDA0001967278630000022
在通式(T1)中，R31、R32和R33各自独立地表示氢原子或具有1至3个碳原子的烷基。
[6]根据[1]至[3]中任一项的树脂组合物，其中所述亚磷酸酯化合物包含选自由通式(P1)表示的化合物、通式(P2)表示的化合物和通式(P3)表示的化合物组成的组中的至少一种。
Figure BDA0001967278630000031
通式(P1)中，R41、R42和R43各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，Y41和Y42各自独立地表示脂族烃基，n41表示1、2或3，m41表示0或1，m42表示0或1，并且n41+m41+m42＝3。
通式(P2)中，R51、R52、R53、R54、R55和R56各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L51表示单键或二价连接基团。
通式(P3)中，R61、R62、R63、R64、R65和R66各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L61和L62各自独立地表示单键或二价连接基团。
[7]根据[1]至[3]中任一项的树脂组合物，其中所述羟胺化合物包含由通式(HA1)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000032
通式(HA1)中，R71和R72各自独立地表示具有14至20个碳原子的烷基。
[8]根据[1]至[7]中任一项的树脂组合物，所述树脂组合物还包含热塑性弹性体(D)。
[9]根据[8]的树脂组合物，其中所述热塑性弹性体(D)包含选自由以下组成的组中的至少一种：芯-壳结构聚合物(d1)，其具有芯层和在所述芯层表面上的含有(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物的壳层；和烯烃聚合物(d2)，其作为α-烯烃与(甲基)丙烯酸烷基酯的聚合物并包含60质量％以上的源自所述α-烯烃的结构单元。
[10]根据[1]至[9]中任一项的树脂组合物，其中基于所述酰化纤维素(A)、所述腰果酚化合物(B)和所述化合物(C)的总量的所述化合物(C)的质量百分比为0.1质量％至5质量％。
[11]根据[1]至[10]中任一项的树脂组合物，其中基于所述树脂组合物总量的所述树脂组合物中的所述酰化纤维素(A)的含量为50质量％以上。
[12]根据[1]至[11]中任一项的树脂组合物，其中所述腰果酚化合物(B)与所述酰化纤维素(A)的含量比为0.03≤(B)/(A)≤0.3。
[13]根据本发明的另一个方面，提供一种树脂成型品，所述树脂成型品包含根据[1]至[12]中任一项的树脂组合物。
[14]根据[13]的树脂成型品，其中所述树脂成型品是注射成型品。
根据[1]、[4]、[5]、[6]或[7]的方面，提供一种树脂组合物，与包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)，不包含化合物(C)并包含受阻胺化合物的树脂组合物相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[2]的方面，提供一种树脂组合物，与酰化纤维素(A)是二乙酰纤维素或三乙酰纤维素的情况相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[3]的方面，提供一种树脂组合物，与仅包含分子量大于500的腰果酚化合物作为所述腰果酚化合物(B)的情况相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[8]的方面，提供一种树脂组合物，与仅包含酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)和化合物(C)的树脂组合物相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[9]的方面，提供一种树脂组合物，与包含芯-壳结构聚合物(d3)、苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(d4)、稍后描述的聚氨酯(d5)或聚酯(d6)的情况相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异的Charpy冲击强度的树脂成型品。
根据[10]的方面，提供一种树脂组合物，与化合物(C)相对于酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)和化合物(C)的总量的百分比小于0.1质量％的情况相比，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[11]的方面，提供一种树脂组合物，当树脂组合物中酰化纤维素(A)的含量基于树脂组合物的总量为50质量％以上时，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[12]的方面，提供一种树脂组合物，当腰果酚化合物(B)与酰化纤维素(A)的含量比为0.03≤(B)/(A)≤0.3时，由所述提供的树脂组合物可获得具有优异韧性的树脂成型品。
根据[13]或[14]的方面，与包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)，不包含化合物(C)且包含受阻胺化合物的树脂成型品相比，提供了具有优异韧性的树脂成型品。
具体实施方式
下面将描述本发明的示例性实施方式。这些描述和实例都是对示例性实施方式的说明，并且不限制示例性实施方式的范围。
在本发明中，使用“至”表示的数值表示包括分别作为最小值和最大值的在“至”之前和之后描述的数值的范围。
在本发明中分阶段描述的数值范围中，在一个数值范围中描述的上限值或下限值可被另一个数值范围的数值范围的上限值或下限值所取代。另外，在本发明描述的数值范围中，数值范围中的上限值或下限值可被实施例中所示的数值取代。
在本发明中，术语“步骤”不仅包括独立的步骤，而且还包括这样的步骤：只要该步骤的预期目的能够实现，即使在该步骤与其他步骤并无明显区别时也是如此。
在本发明中，各成分可以包含多种相应的物质。在本发明中，在提及组合物中的各成分的量时，除非另做说明，它是指当组合物中的各成分对应的多种物质存在时，存在于该组合物中的多种物质的总量。
在本发明中，“(甲基)丙烯酸”指的是丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一种，“(甲基)丙烯酸酯”指的是丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯中的至少一种。
在本发明中，酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)、化合物(C)和热塑性弹性体(D)也分别称为成分(A)、成分(B)、成分(C)和成分(D)。
<树脂组合物>
示例性实施方式的树脂组合物包含酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)和化合物(C)，所述化合物(C)是选自由受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种。
根据示例性实施方式的树脂组合物，得到了具有优异韧性的树脂成型品。本发明中的韧性是通过穿刺冲击试验获得的冲击吸收能量(单位：J)评估的性能。本发明中的Charpy冲击强度是通过Charpy冲击强度评估的性能(单位：kJ/m2)。
本发明人研究后发现，由包含酰化纤维素(A)和用作酰化纤维素(A)的增塑剂的腰果酚化合物(B)且不包含化合物(C)的树脂组合物得到的树脂成型品具有优异的Charpy冲击强度，但对Charpy冲击强度的韧性不够高。例如，当稍后将描述的比较例1(包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)且不含化合物(C)的树脂组合物)与参照例A(包含酰化纤维素(A)和作为与腰果酚化合物(B)不同的增塑剂的己二酸酯且不含化合物(C)的树脂组合物)对比时，两种树脂组合物的Charpy冲击强度没有明显差异，但比较例1的冲击吸收能显著低于参照例A的冲击吸收能。也就是说，由包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)的树脂组合物得到的树脂成型品的韧性不高，尽管其Charpy冲击性能优异。
本发明人进一步研究后发现，当化合物(C)添加至包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)的树脂组合物中时，韧性高于未添加化合物(C)的树脂组合物的韧性。以下机制可认为是通过添加化合物(C)来提高树脂成型品韧性的机制。
当包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)的树脂组合物经热处理以制造树脂成型品时，据推测酰化纤维素(A)的侧链被消除而生成羧酸，树脂组合物处于酸性状态，腰果酚化合物(B)被氧化。据推测，氧化的腰果酚化合物(B)比未被氧化的腰果酚化合物(B)更容易对齐酰化纤维素(A)的分子取向，树脂成型品中的酰化纤维素(A)的分子取向对齐。然后，据推测树脂成型品易于沿酰化纤维素(A)的分子取向引起脆性断裂，因此，尽管具有较高的Charpy冲击强度，但其韧性并不高。
相比之下，当化合物(C)被添加至树脂组合物中，且树脂组合物经热处理以制造树脂成型品时，据推测化合物(C)抑制了由酰化纤维素(A)生成羧酸或腰果酚化合物(B)的氧化。据推测，由于未被氧化的腰果酚化合物(B)未显示出对齐酰化纤维素(A)的分子取向的效果以诱发脆性断裂，因而树脂成型品的韧性并未受损，并且树脂成型品由于Charpy冲击强度的相关性而得到改善。
在相关领域中，化合物(C)用作树脂组合物中的氧化抑制剂或稳定剂。本发明人研究后发现，即使当被视为氧化抑制剂或稳定剂的另一种化学物质(例如，受阻胺化合物)代替化合物(C)添加至包含酰化纤维素(A)和腰果酚化合物(B)的树脂组合物中时，也未获得改善韧性的效果(如稍后描述的比较例6和比较例12中所示)。尽管详细的机制未知，但据推测除抑制由酰化纤维素(A)生成羧酸或腰果酚化合物(B)的氧化外的其他机制也作用于化合物(C)以改善树脂成型品的韧性。
相比之下，正如从稍后描述的参照例A和参照例B之间的比较可以看出的，即使将化合物(C)添加至包含酰化纤维素(A)和己二酸酯的树脂组合物中时，也未观察到树脂成型品韧性的改善。
由此推测，化合物(C)并非在任何树脂组合物中都总能显示改善树脂成型品韧性的效果，但化合物(C)与酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)和化合物(C)组合时可以发挥改善树脂成型品韧性的效果。
从进一步改善树脂成型品的Charpy冲击强度的角度出发，优选的是示例性实施方式的树脂组合物还包含热塑性弹性体(D)。
下面将详细描述示例性实施方式的树脂组合物的成分。
[酰化纤维素(A)：成分(A)]
酰化纤维素(A)是纤维素衍生物，其中纤维素中的至少一部分羟基被酰基取代(酰化)。酰基是具有结构-CO-RAC(RAC表示氢原子或烃基)的基团。
酰化纤维素(A)例如是由以下通式(CA)表示的纤维素衍生物。
Figure BDA0001967278630000071
在通式(CA)中，A1、A2和A3各自独立地表示氢原子或酰基，n表示2以上的整数。不过，n个A1、n个A2和n个A3中的至少一部分表示酰基。分子中的n个A1全部可能彼此相同、部分相同或不同。类似地，分子中的n个A2和n个A3可能全部相同、部分相同或彼此不同。
由A1、A2和A3表示的酰基中的烃基可以是直链的、支链的或环状，优选为直链的或支链的，更优选直链的。
由A1、A2和A3表示的酰基中的烃基可以是饱和烃基或不饱和烃基，更优选是饱和烃基。
由A1、A2和A3表示的酰基优选是具有1至6个碳原子的酰基。也就是说，酰化纤维素(A)优选具有含1至6个碳原子的酰基。相比于具有含7个以上碳原子的酰基的酰化纤维素(A)，由具有含1至6个碳原子的酰基的酰化纤维素(A)可能更容易获得耐冲击性优异的树脂成型品。
由A1、A2和A3表示的酰基可以是这样的基团，其中酰基中的氢原子被卤素原子(例如氟原子、溴原子和碘原子)、氧原子或氮原子等取代，并优选未被取代。
由A1、A2和A3表示的酰基的实例包括甲酰基、乙酰基、丙酰基、丁酰基(丁酰基团)、丙烯酰基、己酰基。其中，作为酰基，从获得树脂组合物的成型性、树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，优选具有2至4个碳原子的酰基，更优选具有2或3个碳原子的酰基。
酰化纤维素(A)的实例包括乙酸纤维素(单乙酸纤维素、二乙酸纤维素(DAC)和三乙酸纤维素)、乙酸丙酸纤维素(CAP)和乙酸丁酸纤维素(CAB)。
作为酰化纤维素(A)，从获得树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，优选乙酸丙酸纤维素(CAP)和乙酸丁酸纤维素(CAB)，更优选乙酸丙酸纤维素(CAP)。
酰化纤维素(A)可以单独使用，或者可以两种以上组合使用。
从获得树脂组合物的成型性、树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，酰化纤维素(A)的重均聚合度优选为200至1000，更优选500至1000，进而更优选600至1000。
酰化纤维素(A)的重均聚合度由酰化纤维素(A)的重均分子量(Mw)通过以下程序确定。
首先，通过凝胶渗透色谱装置(GPC装置：HLC-8320GPC，由Tosoh Corporation制造，柱：TSK凝胶α-M)使用四氢呋喃以聚苯乙烯计测定酰化纤维素(A)的重均分子量(Mw)。
随后，酰化纤维素(A)的聚合度通过除以酰化纤维素(A)的结构单元分子量来确定。例如，在酰化纤维素的取代基是乙酰基的情况中，当取代度是2.4时酰化纤维素(A)的结构单元分子量为263，当取代度是2.9时酰化纤维素(A)的结构单元分子量为284。
从获得树脂组合物的成型性、树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，酰化纤维素(A)具有的取代度优选为2.1至2.9，更优选为2.2至2.9，进而更优选为2.3至2.9，特别优选为2.6至2.9。
在乙酸丙酸纤维素(CAP)中，从获得树脂组合物的成型性、树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，乙酰基的取代度与丙酰基的取代度的比率(乙酰基/丙酰基)优选为0.01至1，更优选为0.05至0.1。
作为CAP，优选满足以下(1)、(2)、(3)和(4)中的至少一个的CAP，更优选满足以下(1)、(3)和(4)中的至少一个的CAP，进而更优选满足以下(2)、(3)和(4)中的至少一个的CAP。(1)当通过GPC法使用四氢呋喃作为溶剂测量时，以聚苯乙烯计的重均分子量(Mw)为160,000至250,000，以聚苯乙烯计的数均分子量(Mn)与以聚苯乙烯计的Z均分子量(Mz)的比率Mn/Mz为0.14至0.21。(2)当通过GPC法使用四氢呋喃作为溶剂测量时，以聚苯乙烯计的重均分子量(Mw)为160,000至250,000，以聚苯乙烯计的数均分子量(Mn)与以聚苯乙烯计的Z均分子量(Mz)的比率Mn/Mz为0.14至0.21，并且以聚苯乙烯计的重均分子量(Mw)与以聚苯乙烯计的Z均分子量(Mz)的比率Mw/Mz为0.3至0.7。(3)当通过Capirograph在230℃的条件下根据ISO 11443:1995测量时，剪切速率为1216(/秒)时的粘度η1(Pa·s)与剪切速率为121.6(/秒)时的粘度η2(Pa·s)的比率η1/η2为0.1至0.3。(4)当使通过CAP的注射成型得到的小方形板测试件(D11测试件，由JIS K7139:2009规定，60mm×60mm，厚度为1mm)在65℃的温度和85％的相对湿度的气氛中静置48小时时，MD方向的膨胀系数和TD方向的膨胀系数都为0.4％至0.6％。此处，MD方向指的是用于注射成型的模具腔的长度方向，TD方向指的是与MD方向正交的方向。
在乙酸丁酸纤维素(CAB)中，从获得树脂组合物的成型性、树脂成型品的耐冲击性或树脂成型品的优异韧性的角度出发，乙酰基的取代度与丁酰基的取代度的比率(乙酰基/丁酰基)优选为0.05至3.5。
酰化纤维素(A)的取代度是表示纤维素的羟基被酰基取代的程度的指数。也就是说，取代度是表示酰化纤维素(A)的酰化程度的指数。具体而言，取代度意味着其中酰化纤维素(A)的D-吡喃型葡萄糖单元中的三个羟基被酰基取代的分子内平均取代数目。取代度是通过1H-NMR(JMN-ECA，由JEOL RESONANCE Co.,Ltd.制造)由纤维素来源的氢的峰值积分与酰基来源的氢的峰值积分的比率确定。
[腰果酚化合物(B)：成分(B)]
腰果酚化合物指的是天然得自腰果的化合物中含有的成分(例如，由以下结构式(b-1)至(b-4)表示的化合物)或衍生自以上成分的衍生物。
Figure BDA0001967278630000101
示例性实施方式的树脂组合物可包含天然得自腰果的化合物的混合物(以下也称为“腰果来源的混合物”)作为腰果酚化合物(B)。
示例性实施方式的树脂组合物可包含源于腰果来源的混合物的衍生物作为腰果酚化合物(B)。源于腰果来源的混合物的衍生物的实例包括下列混合物和单体。
·通过调节腰果来源的混合物中各成分的组成比制备的混合物
·通过从腰果来源的混合物仅分离出特定成分获得的单体
·包含改性产物(通过使腰果来源的混合物中的成分改性获得)的混合物
·包含改性聚合物(通过使腰果来源的混合物中的成分聚合获得)的混合物
·包含改性聚合物(通过使腰果来源的混合物中的成分改性并聚合获得)的混合物
·包含改性产物(通过使组成比已被调节的混合物中的成分进一步改性获得)的混合物
·包含聚合物(通过使组成比已被调节的混合物中的成分进一步聚合获得)的混合物
·包含改性聚合物(通过使组成比已被调节的混合物中的成分进一步改性并聚合获得)的混合物
·通过使分离出的单体进一步改性获得的改性产物
·通过使分离出的单体进一步聚合获得的聚合物
·通过使分离出的单体进一步改性并聚合获得的改性聚合物
此处，单体包括诸如二聚体和三聚体等多聚体。
从获得树脂成型品的耐冲击性的角度出发，腰果酚化合物(B)优选是为选自由以下组成的组中的至少一种的化合物：通式(CDN1)表示的化合物，和通过使由通式(CDN1)表示的化合物聚合获得的聚合物。
Figure BDA0001967278630000111
在通式(CDN1)中，R1表示可选地具有取代基的烷基，或可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基。R2表示羟基、羧基、可选地具有取代基的烷基、或可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基。P2表示0至4的整数。当P2为2以上时，多个R2可以为相同的基团或不同的基团。
在通式(CDN1)中，由R1表示的可选地具有取代基的烷基优选为具有3至30个碳原子的烷基，更优选为具有5至25个碳原子的烷基，进而更优选为具有8至20个碳原子的烷基。
烷基中包含的取代基的实例包括：羟基；含有醚键的取代基，例如环氧基或甲氧基；含有酯键的取代基，例如乙酰基或丙酰基；等等。
可选地具有取代基的烷基的实例包括十五-1-基、庚-1-基、辛-1-基、壬-1-基、癸-1-基、十一-1-基、十二-1-基或十四-1-基等。
在通式(CDN1)中，由R1表示的可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基优选为具有3至30个碳原子的不饱和脂族烃基，更优选为具有5至25个碳原子的不饱和脂族烃基，进而更优选为具有8至20个碳原子的不饱和脂族烃基。
不饱和脂族烃基中包含的双键个数优选为1至3。
不饱和脂族烃基中包含的取代基的实例包括作为烷基的取代基列举的那些。
可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基的实例包括十五-8-烯-1-基、十五-8,11-二烯-1-基、十五-8,11,14-三烯-1-基、十五-7-烯-1-基、十五-7,10-二烯-1-基或十五-7,10,14-三烯-1-基等。
在通式(CDN1)中，R1优选为十五-8-烯-1-基、十五-8,11-二烯-1-基、十五-8,11,14-三烯-1-基、十五-7-烯-1-基、十五-7,10-二烯-1-基和十五-7,10,14-三烯-1-基。
在通式(CDN1)中，由R2表示的可选地具有取代基的烷基和可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基的优选实例包括作为由R1表示的可选地具有取代基的烷基和可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基所列举的那些。
由通式(CDN1)表示的化合物可以进一步改性。例如，化合物可以被环氧化。具体而言，化合物可以是具有如下结构的化合物：其中由通式(CDN1)表示的化合物的羟基由以下基团(EP)取代，即，由通式(CDN1-e)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000121
在基团(EP)和通式(CDN1-e)中，LEP表示单键或二价连接基团。在通式(CDN1-e)中，R1、R2和P2各自独立地具有与通式(CDN1)中的R1、R2和P2相同的含义。
在基团(EP)和通式(CDN1-e)中，由LEP表示的二价连接基团的实例包括可选地具有取代基的亚烷基(优选为具有1至4个碳原子的亚烷基，更优选为具有1个碳原子的亚烷基)或-CH2CH2OCH2CH2-等。
亚烷基中包含的取代基的实例包括作为通式(CDN1)的R1的取代基所列举的那些。
LEP优选为亚甲基。
通过聚合由通式(CDN1)表示的化合物获得的聚合物指的是通过在存在或不存在连接基团的情况下聚合至少两个由通式(CDN1)表示的化合物获得的聚合物。
通过聚合由通式(CDN1)表示的化合物获得的聚合物的实例包括由以下通式(CDN2)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000122
在通式(CDN2)中，R11、R12和R13各自独立地表示可选地具有取代基的烷基、或可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基。R21、R22和R23各自独立地表示羟基、羧基、可选地具有取代基的烷基、或可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基。P21和P23各自独立的表示0至3的整数，P22表示0至2的整数。L1和L2各自独立地表示二价连接基团。n表示0至10的整数。P21为2以上时存在的多个R21可以为相同的基团或不同的基团，P22为2以上时存在的多个R22可以为相同的基团或不同的基团，P23为2以上时存在的多个R23可以为相同的基团或不同的基团。n为2以上时存在的多个R12可以为相同的基团或不同的基团，n为2以上时存在的多个R22可以为相同的基团或不同的基团，n为2以上时存在的多个L1可以为相同的基团或不同的基团，n为2以上时存在的多个P22可以为相同数目或不同数目。
在通式(CDN2)中，由R11、R12、R13、R21、R22和R23表示的可选地具有取代基的烷基和可选地具有双键和取代基的不饱和脂族烃基的优选实例包括作为通式(CDN1)的R1所列举的那些。
在通式(CDN2)中，由L1和L2表示的二价连接基团的实例包括可选地具有取代基的亚烷基(优选为具有2至30个碳原子的亚烷基，更优选为具有5至20个碳原子的亚烷基)等。
亚烷基中包含的取代基的实例包括作为通式(CDN1)的R1的取代基所列举的那些。
在通式(CDN2)中，n优选为1至10，更优选为1至5。
由通式(CDN2)表示的化合物可进一步改性。例如，化合物可以被环氧化。具体而言，化合物可以是具有如下结构的化合物：其中由通式(CDN2)表示的化合物的羟基由基团(EP)取代，即，由以下通式(CDN2-e)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000131
在通式(CDN2-e)中，R11、R12、R13、R21、R22、R23、P21、P22、P23、L1、L2和n分别具有与通式(CDN2)中的R11、R12、R13、R21、R22、R23、P21、P22、P23、L1、L2和n相同的含义。
在通式(CDN2-e)中，LEP1、LEP2和LEP3各自独立地表示单键或二价连接基团。当n为2以上时，多个LEP2可以是相同的基团或不同的基团。
在通式(CDN2-e)中，由LEP1、LEP2和LEP3表示的二价连接基团的优选实例包括作为由通式(CDN1-e)中的LEP表示的二价连接基团所列举的那些。
通过聚合由通式(CDN1)表示的化合物获得的聚合物例如可以是在存在或不存在连接基团的情况下使至少三个由通式(CDN1)表示的化合物三维交联并聚合获得的聚合物。通过使由通式(CDN1)表示的化合物三维交联并聚合获得的聚合物的实例包括由以下结构式表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000141
在上面的结构式中，R10、R20和P20各自独立地具有与通式(CDN1)中的R10、R20和P20相同的含义。多个R10可以为相同基团或不同基团，多个R20可以为相同基团或不同基团，多个L10可以为相同基团或不同基团。多个P20可以为相同数目或不同数目。
在上面的结构式中，由L10表示的二价连接基团的实例包括可选地具有取代基的亚烷基(优选具有2至30个碳原子的亚烷基，更优选具有5至20个碳原子的亚烷基)等。
亚烷基中包含的取代基的实例包括作为通式(CDN1)的R1的取代基列举的那些。
由以上结构式表示的化合物可以进一步改性。例如，化合物可以被环氧化。具体而言，化合物可以是具有如下结构的化合物：其中由以上结构式表示的化合物的羟基由基团(EP)取代，例如由以下结构式表示的聚合物，即，通过使由通式(CDN1-e)表示的化合物三维交联并聚合获得的聚合物。
Figure BDA0001967278630000151
在以上结构式中，R10、R20和P20各自独立地具有与通式(CDN1-e)中的R10、R20和P20相同的含义。多个R10可以为相同基团或不同基团，多个R20可以为相同基团或不同基团，多个L10可以为相同基团或不同基团。多个P20可以为相同数目或不同数目。
在上面的结构式中，由L10表示的二价连接基团的实例包括可选地具有取代基的亚烷基(优选具有2至30个碳原子的亚烷基，更优选具有5至20个碳原子的亚烷基)等。
亚烷基中包含的取代基的实例包括作为通式(CDN1)的R1的取代基列举的那些。
从改善树脂成型品透明度的角度出发，腰果酚化合物(B)优选包含具有环氧基的腰果酚化合物，更优选为具有环氧基的腰果酚化合物。
市售产品可用作腰果酚化合物(B)。市售产品的实例包括：由CardoliteCorporation制造的NX-2024、Ultra LITE 2023、NX-2026、GX-2503、NC-510、LITE2020、NX-9001、NX-9004、NX-9007、NX-9008、NX-9201和NX-9203；由Tohoku Chemical Industry Co.,Ltd.制造的LB-7000、LB-7250和CD-5L；等等。具有环氧基的腰果酚化合物的市售产品的实例包括由Cardolite Corporation制造的NC-513、NC-514S、NC-547、LITE 513E和Ultra LTE513。
从获得树脂成型品的耐冲击性的角度出发，腰果酚化合物(B)的羟基值优选为100mgKOH/g以上，更优选为120mgKOH/g以上，进而更优选为150mgKOH/g以上。腰果酚化合物的羟基值根据ISO14900的方法A测量。
当具有环氧基的腰果酚化合物用作腰果酚化合物(B)时，从改善树脂成型品的透明度的角度出发，环氧当量优选为300至500，更优选为350至480，进而更优选400至470。具有环氧基的腰果酚化合物的环氧当量根据ISO3001测量。
从通过添加成分(C)而易于获得改善韧性的效果的角度出发，腰果酚化合物(B)的分子量优选为250至1000，更优选为280至800，进而更优选为300至500。
腰果酚化合物(B)可以单独使用，或者两种以上组合使用。
[化合物(C)：成分(C)]
化合物(C)是选自由受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种。
-受阻酚化合物-
本发明中的受阻酚化合物指的是这样的化合物：其中相对于苯酚的羟基的至少一个邻位被烷基取代。烷基优选是大体积烷基，例如叔丁基或叔戊基(1,1-二甲基丙基)等。
受阻酚化合物的实例包括由以下通式(HP1)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000161
在通式(HP1)中，R11和R12各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基，L11表示单键或二价连接基团，X11表示单键或n价连接基团，n表示1、2、3或4。
由R11表示的具有1至6个碳原子的烷基优选是具有1至5个碳原子的烷基，更优选具有1至4个碳原子的烷基。由R11表示的具有1至6个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R11表示的具有1至6个碳原子的烷基具体而言优选为甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基和1,1-二甲基丁基，更优选甲基、叔丁基或叔戊基，进而更优选甲基或叔丁基。
由R12表示的具有1至6个碳原子的烷基优选是具有1至3个碳原子的烷基，更优选具有1或2个碳原子的烷基。由R12表示的具有1至6个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R12表示的具有1至6个碳原子的烷基具体而言优选为甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基和1,1-二甲基丁基，更优选甲基、乙基、正丙基或异丙基，进而更优选甲基或乙基。
由R11表示的基团优选为氢原子、甲基、叔丁基或叔戊基。
由R12表示的基团优选为氢原子、甲基或乙基。
R11和R12可以彼此键合以形成环。
由L11表示的二价连接基团的实例包括具有1至6个碳原子的亚烃基(优选具有1至4个碳原子的亚烷基)、-R-C(＝O)O-R'-等。此处，R和R'各自独立地表示具有1至6个碳原子的亚烷基(优选具有1至4个碳原子的亚烃基，更优选具有1或2个碳原子的亚烷基)或亚苯基。-R-C(＝O)O-R'-优选是-CH2CH2-C(＝O)O-CH2-。
由X11表示的单价基团的实例包括脂族烃基。
脂族烃基可以是直链、支链，或者可以包含脂环族环。从在酰化纤维素(A)中易于分散由通式(HP1)表示的化合物的角度出发，脂族烃基优选是不包含脂环族环的脂族烃基(即，链式脂族烃基)，更优选直链脂族烃基。
脂族烃基可以是饱和脂族烃基或不饱和脂族烃基。从易于在酰化纤维素(A)中分散由通式(HP1)表示的化合物的角度出发，脂族烃基优选是饱和脂族烃基。
从易于在酰化纤维素(A)中分散由通式(HP1)表示的化合物的角度出发，脂族烃基优选具有1至24个碳原子，更优选6至20个碳原子，进而更优选12至18个碳原子。
脂族烃基的具体实例包括与稍后描述的通式(P1)中的Y41所述的那些相同的基团。
脂族烃基优选是具有6至20个碳原子的直链烷基，更优选具有12至18个碳原子的直链烷基，进而更优选具有16至18个碳原子的直链烷基。
由X11表示的二价基团的实例包括通过从具有1至6个碳原子的链烷(优选具有1至4个碳原子的链烷)移除两个氢原子获得的基团(链烷二基)或-(R-O-R')m-等。此处，R和R'各自独立地表示具有1至4个碳原子的亚烷基或亚苯基，m表示1、2、3或4(优选1或2)。-(R-O-R')m-优选是-(CH2-O-CH2)m-，更优选-CH2-O-CH2-和-(CH2-O-CH2)2-。
由X11表示的二价基团的实例也包括以下基团(HP1-a)。*表示与L11的键合位置。
Figure BDA0001967278630000181
在通式(HP1-a)中，R111、R112、R113和R114各自独立地表示氢原子或具有1至4个碳原子的烷基。具有1至4个碳原子的烷基优选是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基和叔丁基，更优选甲基或乙基，进而更优选甲基。
由X11表示的三价基团的实例包括通过从具有1至6个碳原子的链烷(优选具有1至4个碳原子的链烷)移除三个氢原子获得的基团(链烷三基)等。
由X11表示的三价基团的实例也包括以下基团(HP1-b)和(HP1-c)。*表示与L11的键合位置。
Figure BDA0001967278630000182
在基团(HP1-b)中，R115、R116和R117各自独立地表示氢原子或具有1至4个碳原子的烷基。具有1至4个碳原子的烷基优选是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基和叔丁基，更优选甲基或乙基，进而更优选甲基。
由X11表示的三价基团的实例包括通过从具有1至6个碳原子的链烷(优选具有1至4个碳原子的链烷)移除四个氢原子获得的基团(链烷四基)等。其中，优选甲烷四基。
n为2、3或4时存在的多个R11可以为相同基团或不同基团，n为2、3或4时存在的多个R12可以为相同基团或不同基团，n为2、3或4时存在的多个L11可以为相同基团或不同基团。
由通式(HP1)表示的化合物的具体实例包括由BASF制造的“Irganox 1010”、“Irganox 245”和“Irganox 1076”；由ADEKA Corporation制造的“ADK STAB AO-80”、“DKSTAB AO-60”、“ADK STAB AO-50”、“ADK STAB AO-40”、“ADK STAB AO-30”、“DK STAB AO-20”和“ADK STAB AO-330”；以及由Sumitomo chemical Co.,Ltd.制造的“Sumilizer GA-80”。
受阻酚化合物的实例包括由以下通式(HP2)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000191
在通式(HP2)中，R21、R22、R23、R24和R25各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基。
由R21表示的具有1至6个碳原子的烷基优选是具有4至6个碳原子的烷基，更优选具有4或5个碳原子的烷基。由R21表示的具有1至6个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基，更优选支链烷基。
由R21表示的具有1至6个碳原子的烷基具体而言优选是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基和1,1-二甲基丁基，更优选叔丁基、叔戊基或1,1-二甲基丁基，进而更优选叔丁基或叔戊基。
由R22表示的具有1至6个碳原子的烷基优选是具有1至5个碳原子的烷基，更优选具有1至4个碳原子的烷基。由R22表示的具有1至6个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R22表示的具有1至6个碳原子的烷基具体而言优选甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基和1,1-二甲基丁基，更优选甲基、叔丁基或叔戊基。
由R23表示的基团的具体形式和优选形式与对于R21描述的那些相同。
由R24表示的基团的具体形式和优选形式与对于R22描述的那些相同。
由R25表示的具有1至6个碳原子的烷基优选是具有1至3个碳原子的烷基，更优选具有1或2个碳原子的烷基。由R25表示的具有1至6个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R25表示的具有1至6个碳原子的烷基具体而言优选甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基和1,1-二甲基丁基，更优选甲基、乙基、正丙基或异丙基，进而更优选甲基或乙基。
由R21表示的基团优选为叔丁基或叔戊基。
由R22表示的基团优选为甲基、叔丁基或叔戊基。
由R23表示的基团优选为叔丁基或叔戊基。
由R24表示的基团优选为甲基、叔丁基或叔戊基。
由R25表示的基团优选为氢原子、甲基、或乙基。
由通式(HP2)表示的化合物的具体实例包括由Sumitomo chemical Co.,Ltd.制造的“Sumilizer GM”和“Sumilizer GS”。
-生育酚化合物和生育三烯酚化合物-
生育酚化合物或生育三烯酚化合物的实例包括由以下通式(T1)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000201
在通式(T1)中，R31、R32和R33各自独立地表示氢原子或具有1至3个碳原子的烷基。
由R31表示的具有1至3个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R31表示的具有1至3个碳原子的烷基具体而言优选为甲基、乙基、正丙基和异丙基，更优选甲基或乙基，进而更优选甲基。
由R31表示的基团特别优选为氢原子或甲基。
由R32表示的基团的具体形式和优选形式与对于R31描述的那些相同。
由R33表示的基团的具体形式和优选形式与对于R31描述的那些相同。
生育酚化合物的具体实例包括以下化合物。
Figure BDA0001967278630000211
生育三烯酚化合物的具体实例包括以下化合物。
Figure BDA0001967278630000212
-亚磷酸酯化合物-
亚磷酸酯化合物的实例包括由以下通式(P1)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000221
在通式(P1)中，R41、R42和R43各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基。Y41和Y42各自独立地表示脂族烃基，n41表示1、2或3，m41表示0或1，m42表示0或1，并且n41+m41+m42＝3。
由R41表示的具有1至12个碳原子的烷基优选是具有1至10个碳原子的烷基，更优选具有1至9个碳原子的烷基。由R41表示的具有1至12个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R41表示的具有1至12个碳原子的烷基的具体实例包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基、异己基、仲己基、叔己基、庚基、异庚基、仲庚基、叔庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、仲壬基、叔壬基、正癸基、异癸基、仲癸基、叔癸基、正十一烷基、异十一烷基、仲十一烷基、叔十一烷基、正十二烷基、异十二烷基、仲十二烷基和叔十二烷基。
由R42表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例与对于R41描述的那些相同。
由R43表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例与对于R41描述的那些相同。
由R41表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R42表示的基团优选是具有1至9个碳原子的烷基，更优选甲基或叔丁基，进而更优选叔丁基。
由R43表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
n41为2或3时存在的多个R41可以为相同基团或不同基团，n41为2或3时存在的多个R42可以为相同基团或不同基团，n41为2或3时存在的多个R43可以为相同基团或不同基团。
n41为2或3时存在的多个R41可以彼此连接以形成环，n41为2或3时存在的多个R43可以彼此连接以形成环，或n41为2或3时存在的R41和R43可以彼此连接以形成环。
由Y41表示的脂族烃基可以为直链、支链或可以包含脂环族环。从易于使由通式(P1)表示的化合物分散在酰化纤维素(A)中的角度出发，由Y41表示的脂族烃基优选是不包含脂环族环的脂族烃基(即链式脂族烃基)，更优选是直链脂族烃基。
由Y41表示的脂族烃基可以是饱和脂族烃基或不饱和脂族烃基。从易于使由通式(P1)表示的化合物分散在酰化纤维素(A)中的角度出发，由Y41表示的脂族烃基优选是饱和脂族烃基。
从易于使由通式(P1)表示的化合物分散在酰化纤维素(A)中的角度出发，由Y41表示的脂族烃基优选具有1至20个碳原子，更优选1至12个碳原子，进而更优选2至8个碳原子。
由Y42表示的脂族烃基的具体形式和优选形式与对于R41描述的那些相同。
由Y41和Y42表示的脂族烃基的具体实例如下所示。
Figure BDA0001967278630000231
Figure BDA0001967278630000241
n41表示1、2或3，优选2或3，更优选3。
在通式(P1)中，n41＝2时化合物的具体实例包括由BASF制造的“Irgafos 38”(双(2,4-二叔丁基-6-甲基苯基)-乙基-亚磷酸酯)。
在通式(P1)中，n41＝3时由通式(P1)表示的化合物包括由以下通式(P1-a)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000242
通式(P1-a)中的R41、R42和R43具有与通式(P1)中的R41、R42和R43相同的含义。
由通式(P1-a)表示的化合物的具体实例包括由BASF制造的“Irgafos 168”和“Irgafos TNPP”。
亚磷酸酯化合物的实例包括由以下通式(P2)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000251
在通式(P2)中，R51、R52、R53、R54、R55和R56各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L51表示单键或二价连接基团。
由R51表示的具有1至12个碳原子的烷基优选是具有1至10个碳原子的烷基，更优选具有1至9个碳原子的烷基。由R51表示的具有1至12个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R51表示的具有1至12个碳原子的烷基的具体实例包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基、异己基、仲己基、叔己基、庚基、异庚基、仲庚基、叔庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、仲壬基、叔壬基、正癸基、异癸基、仲癸基、叔癸基、正十一烷基、异十一烷基、仲十一烷基、叔十一烷基、正十二烷基、异十二烷基、仲十二烷基和叔十二烷基。
由R52表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R51描述的那些相同的形式。
由R53表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R51描述的那些相同的形式。
由R54表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R51描述的那些相同的形式。
由R55表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R51描述的那些相同的形式。
由R56表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R51描述的那些相同的形式。
由R51表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R52表示的基团优选是具有1至9个碳原子的烷基，更优选甲基或叔丁基，进而更优选叔丁基。
由R53表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R54表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R55表示的基团优选是具有1至9个碳原子的烷基，更优选甲基或叔丁基，进而更优选叔丁基。
由R56表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由L51表示的二价连接基团的实例包括亚烷基或亚芳基爱集团，优选具有1至6个碳原子的亚烷基或亚苯基，更优选具有1至4个碳原子的亚烷基或亚苯基。
由通式(P2)表示的化合物的具体实例包括由BASF制造的“Irgafos P-EPQ”。
亚磷酸酯化合物的实例包括由以下通式(P3)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000261
在通式(P3)中，R61、R62、R63、R64、R65和R66各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L61和L62各自独立地表示单键或二价连接基团。
由R61表示的具有1至12个碳原子的烷基优选是具有1至10个碳原子的烷基，更优选具有1至9个碳原子的烷基。由R61表示的具有1至12个碳原子的烷基可以为直链、支链或环状，并优选为直链或支链烷基。
由R61表示的具有1至12个碳原子的烷基的具体实例包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、正己基、异己基、仲己基、叔己基、庚基、异庚基、仲庚基、叔庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、仲壬基、叔壬基、正癸基、异癸基、仲癸基、叔癸基、正十一烷基、异十一烷基、仲十一烷基、叔十一烷基、正十二烷基、异十二烷基、仲十二烷基和叔十二烷基。
由R62表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R61描述的那些相同的形式。
由R63表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R61描述的那些相同的形式。
由R64表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R61描述的那些相同的形式。
由R65表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R61描述的那些相同的形式。
由R66表示的具有1至12个碳原子的烷基的实例包括与对于R61描述的那些相同的形式。
由R61表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R62表示的基团优选是具有1至9个碳原子的烷基，更优选甲基或叔丁基，进而更优选叔丁基。
由R63表示的基团优选是氢原子、甲基或叔丁基。
由R64表示的基团优选是具有1至9个碳原子的烷基，更优选甲基或叔丁基，进而更优选叔丁基。
由R65表示的基团优选是氢原子、甲基、叔丁基或叔戊基。
由R66表示的基团优选是氢原子、甲基、叔丁基或叔戊基。
优选的是R65和R66中的至少一个是烷基，并且所述烷基优选是叔丁基或叔戊基。
由L61表示的二价连接基团的实例包括亚烷基，优选具有1至3个碳原子的亚烷基，更优选具有或1或2个碳原子的亚烷基。
L61特别优选是单键或亚甲基。
由L62表示的二价连接基团的实例包括亚烷基和亚芳基，优选具有1至6个碳原子的亚烷基或亚苯基，更优选具有1至4个碳原子的亚烷基或亚苯基。
由通式(P3)表示的化合物的具体实例包括由Sumitomo chemical Co.,Ltd.制造的“Sumilizer GP”。
-羟胺化合物-
本发明中的羟胺化合物指的是具有如下结构的化合物：其中至少一个羟基与胺的氮原子直接键合。羟胺化合物优选是N,N-二烷基羟胺。
羟胺化合物的实例包括由以下通式(HA1)表示的化合物。
Figure BDA0001967278630000281
在通式(HA1)中，R71和R72各自独立地表示具有14至20个碳原子的烷基。
由R71表示的具有14至20个碳原子的烷基可以是直链烷基、支链烷基和含有脂环族环的烷基中的任何一种，优选直链或支链烷基，更优选直链烷基。
由R71表示的具有14至20个碳原子的烷基是支链的时，烷基中支链的数目优选为1至3，更优选1或2，进而更优选1。
由R71表示的具有14至20个碳原子的烷基优选是具有16至18个碳原子的直链或支链烷基，特别优选具有16至18个碳原子的直链烷基。
由R72表示的基团的具体形式和优选形式与对于R71描述的那些相同。
由R71和R72表示的烷基的具体实例如下所示。
Figure BDA0001967278630000282
由通式(HA1)表示的化合物的具体实例包括由BASF制造的“Irgastab FS-042”。
化合物(C)可以单独使用，或者两种以上组合使用。组合使用两种以上化合物(C)的形式包括组合使用同族中两种以上化合物(C)的形式(例如，在受阻酚化合物内)，或组合使用不同族中两种以上化合物(C)的形式(例如，受阻酚化合物和生育酚化合物)。
组合使用两种以上化合物(C)的形式优选是其中组合使用选自由受阻酚化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种与选自亚磷酸酯化合物的至少一种的形式。
[热塑性弹性体(D)：成分(D)]
热塑性弹性体(D)例如是在常温(25℃)具有弹性并且在高温下软化(就像热塑性树脂一样)的热塑性弹性体。
热塑性弹性体(D)的实例包括：
芯-壳结构聚合物(d1)，其包括芯层和在芯-壳结构聚合物(d1)的芯层表面上的包含(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物的壳层；
烯烃聚合物(d2)，其是α-烯烃和(甲基)丙烯酸烷基酯的聚合物并包含60质量％以上的源自所述α-烯烃的结构单元；
芯-壳结构聚合物(d3)，其包括含有丁二烯聚合物的芯层，和在芯-壳结构聚合物(d3)的芯层表面上的包含选自苯乙烯聚合物和丙烯腈-苯乙烯聚合物的聚合物的壳层；
苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(d4)；
聚氨酯(d5)；和
聚酯(d6)。
从获得树脂成型品的优异的Charpy冲击强度或韧性的角度出发，热塑性弹性体(D)优选芯-壳结构聚合物(d1)或烯烃聚合物(d2)，更优选芯-壳结构聚合物(d1)。
-芯-壳结构聚合物(d1)：成分(d1)-
芯-壳结构聚合物(d1)是具有芯-壳结构(具有芯层和所述芯层表面上的壳层)的聚合物。
芯-壳结构聚合物(d1)是具有作为最内层的芯层和作为最外层的壳层的聚合物(具体而言，具有通过将(甲基)丙烯酸烷基酯接枝聚合至芯层聚合物而获得的壳层的聚合物)。
在芯层和壳层之间可以设置一个或多个其他层(例如，一个至六个其他层)。当在芯层和壳层之间设置其他层时，芯-壳结构聚合物(d1)是通过将多种聚合物接枝聚合至芯层聚合物而获得的多层聚合物。
芯层没有具体限制，优选是橡胶层。橡胶层的实例包括下列物质的层：(甲基)丙烯酸橡胶、有机硅橡胶、苯乙烯橡胶、共轭二烯橡胶、α-烯烃橡胶、丁腈橡胶、聚氨酯橡胶、聚酯橡胶、聚酰胺橡胶以及其两种以上的共聚物橡胶。其中，橡胶层优选是下列物质的层：(甲基)丙烯酸橡胶、有机硅橡胶、苯乙烯橡胶、共轭二烯橡胶、α-烯烃橡胶以及其两种以上的共聚物橡胶。橡胶层可以通过共聚交联剂(二乙烯基苯、丙烯酸烯丙酯或二丙烯酸丁二醇酯等)而交联。
(甲基)丙烯酸橡胶的实例包括通过聚合(甲基)丙烯酸成分(例如，具有2至8个碳原子的(甲基)丙烯酸的烷基酯)而获得的聚合物橡胶。
有机硅橡胶的实例包括含有有机硅成分(聚二甲基硅氧烷或聚苯基硅氧烷等)的橡胶。
苯乙烯橡胶的实例包括通过聚合苯乙烯成分(苯乙烯或α-甲基苯乙烯等)获得的聚合物橡胶。
共轭二烯橡胶的实例包括通过聚合共轭二烯成分(丁二烯或异戊二烯等)而获得的聚合物橡胶。
α-烯烃橡胶的实例包括通过聚合α-烯烃成分(乙烯、丙烯和2-甲基丙烯)而获得的聚合物橡胶。
共聚物橡胶的实例包括通过聚合两种以上(甲基)丙烯酸成分获得的共聚物橡胶，或者通过将(甲基)丙烯酸成分和有机硅成分以及(甲基)丙烯酸成分、共轭二烯成分与苯乙烯成分的共聚物聚合获得的共聚物橡胶等。
构成壳层的聚合物中的(甲基)丙烯酸烷基酯的实例包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸环己酯或(甲基)丙烯酸十八酯等。在(甲基)丙烯酸烷基酯中，烷基链的至少一部分氢可以被取代。(甲基)丙烯酸烷基酯中的取代基的实例包括氨基、羟基或卤代基团等。
其中，从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物优选是具有含1至8个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物，更优选具有含1至2个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物，进而更优选具有含1个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物。
除了(甲基)丙烯酸烷基酯之外，构成壳层的聚合物还可以为通过聚合选自含有缩水甘油基的乙烯基化合物和不饱和二羧酸酐中的至少一种而获得的聚合物。
含有缩水甘油基的乙烯基化合物的实例包括(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、衣康酸缩水甘油酯、衣康酸二缩水甘油酯、烯丙基缩水甘油醚、苯乙烯-4-缩水甘油醚或4-缩水甘油基苯乙烯等。
不饱和二羧酸酐的实例包括马来酸酐、衣康酸酐、戊烯二酐、柠康酸酐或乌头酸酐等。其中，优选马来酸酐。
在芯层和壳层之间设置其他层时，对壳层所描述的聚合物层作为其他层的实例。
壳层相对整个芯-壳结构的质量百分比优选为1质量％至40质量％，更优选3质量％至30质量％，进而更优选5质量％至15质量％。
芯-壳结构聚合物的平均一次粒径没有具体限制，从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，优选为50nm至500nm，更优选50nm至400nm，进而更优选100nm至300nm，特别优选150nm至250nm。
平均一次粒径指的是通过以下方法测量的值。用扫描电子显微镜观察颗粒，将一次颗粒的最大粒径视为一次粒径，测量100个颗粒的一次粒径并取平均以获得平均一次粒径。具体而言，通过用扫描电子显微镜观察树脂组合物中芯-壳结构聚合物的分散形式获得平均一次粒径。
芯-壳结构聚合物(d1)可以通过已知方法制备。
已知方法的实例包括乳液聚合法。具体而言，举例说明以下方法作为制造法。首先，使单体混合物经历乳液聚合以制备芯颗粒(芯层)，之后在芯颗粒(芯层)的存在下使其他单体的混合物经历乳液聚合以制备芯-壳结构聚合物(在芯颗粒(芯层)周围形成壳层)。在芯层和壳层之间形成其他层时，重复其他单体混合物的乳液聚合以获得所需的芯-壳结构聚合物(包括芯层、其他层和壳层)。
芯-壳结构聚合物(d1)的市售产品的实例包括由Mitsubishi ChemicalCorporation制造的“METABLEN”(注册商标)、由Kaneka Corporation制造的“Kane Ace”(注册商标)、由Dow Chemical Japan制造的“PARALOID”(注册商标)、由Aica Kogyo Company,Limited制造的“STAPHYLOID”(注册商标)或由KURARAY CO.,LTD.制造的“Paraface”(注册商标)等。
-烯烃聚合物(d2)：成分(d2)-
烯烃聚合物(d2)是α-烯烃和(甲基)丙烯酸烷基酯的聚合物，优选包含60质量％以上的源自所述α-烯烃的结构单元。
烯烃聚合物中α-烯烃的实例包括乙烯、丙烯或2-甲基丙烯等。从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，优选具有2至8个碳原子的α-烯烃，更优选具有2至3个碳原子的α-烯烃。其中，进而更优选乙烯。
与α-烯烃聚合的(甲基)丙烯酸烷基酯的实例包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸环己酯或(甲基)丙烯酸十八酯等。从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，优选具有含1至8个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯，更优选具有含1至4个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯，进而更优选具有含1至2个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯。
从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，烯烃聚合物优选是乙烯与丙烯酸甲酯的聚合物。
从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，烯烃聚合物优选包含60质量％至97质量％、更优选70质量％至85质量％的源自α-烯烃的结构单元。
烯烃聚合物可包含除了源自α-烯烃的结构单元和源自(甲基)丙烯酸烷基酯的结构单元之外的其他结构单元。然而，基于烯烃聚合物中的全部结构单元，其他结构单元优选为10质量％以下。
-芯-壳结构聚合物(d3)：成分(d3)-
芯-壳结构聚合物(d3)是具有芯-壳结构(其具有芯层和所述芯层表面上的壳层)的聚合物。
芯-壳结构聚合物(d3)是具有作为最内层的芯层和作为最外层的壳层的聚合物(具体而言，具有通过将苯乙烯聚合物或丙烯腈-苯乙烯聚合物接枝聚合至包含丁二烯聚合物的芯层而获得的壳层的聚合物)。
在芯层和壳层之间可以设置一个或多个其他层(例如，一个至六个其他层)。当在芯层和壳层之间设置其他层时，芯-壳结构聚合物(d3)是通过将多种聚合物接枝聚合至芯层聚合物而获得的多层聚合物。
包含丁二烯聚合物的芯层没有具体限制，只要其包含通过聚合含丁二烯的成分而获得的聚合物即可，可以是包含丁二烯均聚物的芯层，或包含丁二烯与其他单体的共聚物的芯层。当芯层包含丁二烯与其他单体的共聚物时，其他单体的实例包括乙烯基芳族单体。在乙烯基芳族单体中，优选苯乙烯成分(例如，苯乙烯、烷基取代的苯乙烯(例如，α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、2-乙基苯乙烯、3-乙基苯乙烯和4-乙基苯乙烯)和卤素取代的苯乙烯(例如，2-氯苯乙烯、3-氯苯乙烯和4-氯苯乙烯))。苯乙烯成分可以单独使用，或者两种以上组合使用。在这些苯乙烯成分中，优选使用苯乙烯。诸如(甲基)丙烯酸烯丙酯、三烯丙基异氰脲酸酯和二乙烯基苯等多官能单体可以用作其他单体。
具体而言，包含丁二烯聚合物的芯层例如可以是丁二烯的均聚物、丁二烯与苯乙烯的共聚物或丁二烯、苯乙烯和二乙烯基苯的三元共聚物。
芯层中含有的丁二烯聚合物包含60质量％至100质量％(优选70质量％至100质量％)的源自丁二烯的结构单元和0质量％至40质量％(优选0质量％至30质量％)的源自其他单体(优选苯乙烯成分)的结构单元。例如，源自构成丁二烯聚合物的每一种单体的结构单元的百分比优选为：对于丁二烯为60质量％至100质量％，对于苯乙烯为0质量％至40质量％。基于苯乙烯和二乙烯基苯的总量，二乙烯基苯的百分比优选为0质量％至5质量％。
含有苯乙烯聚合物的壳层没有具体限制，只要其是包含通过聚合苯乙烯成分获得的聚合物的壳层即可，可以是包含苯乙烯的均聚物的壳层或包含苯乙烯与其他单体的共聚物的壳层。其他单体的实例包括(甲基)丙烯酸烷基酯(例如，(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸环己酯和(甲基)丙烯酸十八酯)等。在(甲基)丙烯酸烷基酯中，烷基链的至少一部分氢可以被取代。(甲基)丙烯酸烷基酯中的取代基的实例包括氨基、羟基或卤代基团等。(甲基)丙烯酸烷基酯可以单独使用，或者两种以上组合使用。诸如(甲基)丙烯酸烯丙酯、三烯丙基异氰脲酸酯和二乙烯基苯等多官能单体可以用作其他单体。壳层中含有的苯乙烯聚合物优选是85质量至100质量％的量的苯乙烯成分与0质量％至15质量％的量的其他单体成分(优选(甲基)丙烯酸烷基酯)的共聚物。
其中，从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，壳层中含有的苯乙烯聚合物优选是苯乙烯与(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物。基于相同的观点，优选苯乙烯与具有含1至8个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物，更优选具有含1至4个碳原子的烷基链的(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物。
包含丙烯腈-苯乙烯聚合物的壳层是包含丙烯腈成分与苯乙烯成分的共聚物的壳层。丙烯腈-苯乙烯聚合物没有具体限制，其实例包括已知的丙烯腈-苯乙烯聚合物。丙烯腈-苯乙烯聚合物的实例包括10质量％至80质量％的量的丙烯腈成分与20质量％至90质量％的量的苯乙烯成分的共聚物。与丙烯腈成分共聚的苯乙烯成分的实例包括对于芯层举例说明的苯乙烯成分。诸如(甲基)丙烯酸烯丙酯、三烯丙基异氰脲酸酯或二乙烯基苯等多官能单体可以用作壳层中含有的丙烯腈-苯乙烯聚合物。
在芯层和壳层之间设置其他层时，对于壳层描述的聚合物的层作为其他层的实例。
壳层相对于整个芯-壳结构的质量百分比优选为1质量％至40质量％，更优选为3质量％至30质量％，进而更优选为5质量％至15质量％。
关于成分(d3)，包括芯层(含有丁二烯聚合物)和在芯层表面上的壳层(包含苯乙烯聚合物)的芯-壳结构聚合物(d3)的市售产品的实例包括由Mitsubishi ChemicalCorporation制造的“METABLEN”(注册商标)、由Kaneka Corporation制造的“Kane Ace”(注册商标)、由Arkema制造的“Clearstrength”(注册商标)和由Dow Chemical Japan制造的“PARALOID”(注册商标)。
关于成分(d3)，包括芯层(含有丁二烯聚合物)和在芯层表面上的壳层(包含丙烯腈-苯乙烯聚合物)的芯-壳结构聚合物(d3)的市售产品的实例包括由Galata Chemicals制造的“Blendex”(注册商标)或由ELIX POLYMERS制造的“ELIX”等。
-苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(d4)：成分(d4)-
共聚物(d4)没有具体限制，只要其是热塑性弹性体即可，其实例包括已知的苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物。共聚物(d4)可以是苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物及其氢化产物。
从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，共聚物(d4)优选是苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物的氢化产物。基于相同的观点，共聚物(d4)优选是嵌段共聚物，例如，优选是具有在两端的苯乙烯部分的嵌段和通过氢化丁二烯部分的至少一部分双键而包含乙烯/丁烯的中心部分的嵌段的共聚物(苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯三嵌段共聚物)。苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物的乙烯/丁烯嵌段部分可以是无规共聚物。
共聚物(d4)通过已知方法获得。当共聚物(d4)是苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物的氢化产物时，例如，共聚物(d4)可以通过氢化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的丁二烯部分获得，其中共轭二烯部分包含1,4键。
共聚物(d4)的市售产品的实例包括Kraton Corporation制造的“Kraton”(注册商标)或Kuraray CO.,LTD制造的“Septon”(注册商标)等。
-聚氨酯(d5)：成分(d5)-
聚氨酯(d5)没有具体限制，只要其是热塑性弹性体即可，其实例包括已知的聚氨酯。聚氨酯(d5)优选为直链聚氨酯。聚氨酯(d5)例如通过使多元醇成分(聚醚多元醇、聚酯多元醇或聚碳酸酯多元醇等)、有机异氰酸酯成分(芳族二异氰酸酯或脂族(包括脂环族)二异氰酸酯等)以及必要时的增链剂(脂族(包括脂环族)二醇等)反应而获得。多元醇成分和有机异氰酸酯成分中的每一种可以单独使用，或者两种以上组合使用。
从获得优异的Charpy冲击强度的角度出发，聚氨酯(d5)优选是脂族聚氨酯。脂族聚氨酯优选例如通过使包含聚碳酸酯多元醇的多元醇成分与包含脂族二异氰酸酯的异氰酸酯成分反应获得。
聚氨酯(d5)可通过使多元醇成分与有机异氰酸酯成分按照以下方式反应获得：在聚氨酯的合成中原料中的NCO/OH比率的值为0.90至1.5。聚氨酯(d5)通过诸如一步法或预聚法等已知方法获得。
聚氨酯(d5)的市售产品的实例包括Lubrizol Corporation制造的“Estane”(注册商标)、BASF制造的“Elastollan”(注册商标)和Bayer制造的“Desmopan”(注册商标)等。
-聚酯(d6)：成分(d6)-
聚酯(d6)没有具体限制，只要其是热塑性弹性体即可，其实例包括已知的聚酯。从获得优异Charpy冲击强度的角度出发，聚酯(d6)优选是芳族聚酯。在示例性实施方式中，芳族聚酯表示在其结构中具有芳环的聚酯。
聚酯(d6)的实例包括聚酯共聚物(聚醚酯或聚酯酯等)。具体实例包括具有硬链段(包括聚酯单元)和软链段(包括聚酯单元)的聚酯共聚物；具有硬链段(包括聚酯单元)和软链段(包括聚醚单元)的聚酯共聚物；和具有硬链段(包括聚酯单元)和软链段(包括聚醚单元和聚酯单元)的聚酯共聚物。聚酯共聚物中的硬链段与软链段的质量比(硬链段/软链段)优选为例如20/80至80/20。构成硬链段的聚酯单元和构成软链段的聚酯单元和聚醚单元可以或为芳族或脂族(包括脂环族)。
作为聚酯(d6)的聚酯共聚物可以通过已知方法获得。聚酯共聚物优选是直链聚酯共聚物。聚酯共聚物例如通过使具有4至20个碳原子的二羧酸成分、具有2至20个碳原子的二醇成分和数均分子量为300至20000的聚亚烷基二醇成分(包含聚亚烷基二醇的烯化氧加合物)酯化或酯交换并缩聚通过酯化或酯交换其成分而制得的低聚物获得。另外，酯化或酯交换方法的实例包括使用具有4至20个碳原子的二羧酸成分、具有2至20个碳原子的二醇成分和数均分子量为300至20000的脂族聚酯成分的方法。二羧酸成分是芳族或脂族二羧酸或其酯衍生物，二醇成分是芳族或脂族二醇，聚亚烷基二醇成分是芳族或脂族聚亚烷基二醇。
其中，从获得优异Charpy冲击强度的角度出发，优选使用具有芳环的二羧酸成分作为聚酯共聚物的二羧酸成分。优选使用脂族二醇成分和脂族聚亚烷基二醇成分分别作为所述二醇成分和聚亚烷基二醇成分。
聚酯(d6)的市售产品的实例包括Toyobo Co.,Ltd.制造的“PELPRENE”(注册商标)和DU PONT-TORAY CO.,LTD.制造的“Hytrel”(注册商标)。
[成分(A)至(D)的含量或含量比]
从通过添加成分(C)易于获得改善韧性的效果的角度出发，优选的是，在示例性实施方式的树脂组合物中，各成分的含量或含量比(全部基于质量)在以下范围内。
各成分的缩写如下。
成分(A)＝酰化纤维素(A)
成分(B)＝腰果酚化合物(B)
成分(C)＝化合物(C)
成分(D)＝热塑性弹性体(D)
示例性实施方式的树脂组合物中的成分(A)的含量基于树脂组合物的总量优选为50质量％以上，更优选60质量％以上，进而更优选70质量％以上。
示例性实施方式的树脂组合物中的成分(B)的含量基于树脂组合物的总量优选为1质量％至25质量％，更优选3质量％至20质量％，进而更优选5质量％至15质量％。
示例性实施方式的树脂组合物中的成分(C)的含量基于树脂组合物的总量优选为0.01质量％至5质量％，更优选0.05质量％至2质量％，进而更优选0.1质量％至1质量％。
示例性实施方式的树脂组合物中的成分(D)的含量基于树脂组合物的总量优选为1质量％至20质量％，更优选3质量％至15质量％，进而更优选5质量％至10质量％。
成分(C)相对于酰化纤维素(A)、腰果酚化合物(B)和化合物(C)的总量的百分比优选为0.05质量％至5质量％，更优选0.1质量％至5质量％，进而更优选0.1质量％至1质量％。
成分(B)与成分(A)的含量比优选为0.03≤(B)/(A)≤0.3，更优选0.05≤(B)/(A)≤0.2，进而更优选0.07≤(B)/(A)≤0.15。
成分(A)与成分(D)的含量比优选为0.025≤(D)/(A)≤0.3，更优选0.05≤(D)/(A)≤0.2，进而更优选0.06≤(D)/(A)≤0.15。
[其他成分]
示例性实施方式的树脂组合物可包含其他成分。
其他成分的实例包括：增塑剂、阻燃剂、增容剂、防粘剂、耐光性剂、耐候剂、着色剂、颜料、改性剂、滴落抑制剂、抗静电剂、水解抑制剂、填料、增强剂(诸如玻璃纤维、碳纤维、滑石、粘土、云母、玻璃片、磨玻璃、玻璃珠、晶态二氧化硅、氧化铝、氮化硅、氮化铝和氮化硼)、防止乙酸释放的酸受体(氧化物，如氧化镁和氧化铝；金属氢氧化物，如氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝和水滑石；碳酸钙；滑石；等等)或反应诱捕剂(如环氧化合物、酸酐化合物和碳二亚胺)等。
其他成分的含量相对于树脂组合物的总量优选为0质量％至5质量％。此处，“0质量％”指的是树脂组合物中不包含其他成分。
增塑剂的实例包括酯化合物、樟脑、金属皂、多元醇或聚亚烷基氧化物等。从获得树脂成型品的耐冲击性的角度出发，增塑剂优选是酯化合物。增塑剂可以单独使用，或者两种以上组合使用。
示例性实施方式的树脂组合物中包含的作为增塑剂的酯化合物的实例包括己二酸酯、柠檬酸酯、癸二酸酯、壬二酸酯、邻苯二甲酸酯、乙酸酯、二碱基酸酯(dibasiate)、磷酸酯、缩合磷酸酯、二醇酯(例如苯甲酸二醇酯)或脂肪酸酯的改性产物(例如环氧化的脂肪酸酯)等。上述酯的实例包括单酯、二酯、三酯和聚酯。其中，优选二羧酸二酯(例如己二酸二酯、癸二酸二酯、壬二酸二酯和邻苯二甲酸二酯)。
增塑剂优选是己二酸酯。己二酸酯与酰化纤维素(A)具有高亲和力，并以接近均匀的状态分散至酰化纤维素(A)，从而与其他增塑剂相比进一步改善了热流动性。
己二酸酯和其他成分的混合物可以用作己二酸酯。混合物的市售产品的实例包括DAIHACHICHEMICAL INDUSTRY CO.,LTD.制造的Daifatty 101。
诸如柠檬酸酯、癸二酸酯、壬二酸酯、邻苯二甲酸酯和乙酸酯等脂肪酸酯的实例包括脂肪酸和醇的酯。醇的实例包括：一元醇，如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇和2-乙基己醇；多元醇，如甘油、聚甘油(双甘油等)、季戊四醇、乙二醇、二乙二醇、丙二醇、丁二醇、三羟甲基丙烷、三羟甲基乙烷和糖醇；等等。
苯甲酸二醇酯中的二醇的实例包括乙二醇、二乙二醇或丙二醇等。
环氧化脂肪酸酯是具有其中不饱和脂肪酸酯的不饱和碳-碳键被环氧化的结构的酯化合物(也就是氧杂环丙烷)。环氧化脂肪酸酯的实例包括脂肪酸和醇的酯，其中不饱和脂肪酸(例如，油酸、棕榈油酸、异油酸、亚油酸、亚麻酸和神经酸)中的部分或全部不饱和碳-碳键被环氧化。醇的实例包括：一元醇，如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇和2-乙基己醇；多元醇，如甘油、聚甘油(双甘油等)、季戊四醇、乙二醇、二乙二醇、丙二醇、丁二醇、三羟甲基丙烷、三羟甲基乙烷和糖醇；等等。
示例性实施方式中的树脂组合物中包含的作为增塑剂的酯化合物的分子量(或重均分子量)优选200至2000，更优选250至1500，进而更优选280至1000。酯化合物的重均分子量没有具体限制，是根据测量酰化纤维素(A)的重均分子量的方法测量的值。
示例性实施方式的树脂组合物可包含除了成分(A)、成分(B)、成分(C)和成分(D)之外的其他树脂。然而，在包含其他树脂的情况中，基于树脂组合物总量的其他树脂的含量优选为5质量％以下，更优选小于1质量％。更优选在树脂组合物中不包含其他树脂(即，0质量％)。
其他树脂的实例包括相关领域中已知的热塑性树脂，具体包括：聚碳酸酯树脂；聚丙烯树脂；聚酯树脂；聚烯烃树脂；聚酯碳酸酯树脂；聚苯醚树脂；聚苯硫醚树脂；聚砜树脂；聚醚砜树脂；聚亚芳基树脂；聚醚酰亚胺树脂；聚缩醛树脂；聚乙烯醇缩醛树脂；聚酮树脂；聚醚酮树脂；聚醚醚酮树脂；聚芳基酮树脂；聚醚腈树脂；液晶树脂；聚苯并咪唑树脂；聚乙二酰脲树脂；通过将选自由芳族烯基化合物、甲基丙烯酸酯、丙烯酸酯和乙烯基氰化合物组成的组中的一种或多种的乙烯基单体聚合或共聚获得的乙烯基聚合物或共聚物；二烯-芳族烯基化合物共聚物；乙烯基氰-二烯-芳族烯基化合物共聚物；芳族烯基化合物-二烯-乙烯基氰-N-苯基马来酰亚胺共聚物；乙烯基氰-(乙烯-二烯-丙烯(EPDM))-芳族烯基化合物共聚物；氯乙烯树脂；氯化氯乙烯树脂；等等。以上树脂可以单独使用，或者两种以上组合使用。
[制造树脂组合物的方法]
示例性实施方式的树脂组合物的制造方法的实例包括：混合并熔融-捏合成分(A)、成分(B)、成分(C)和成分(D)中的至少一种以及必要时的其他成分的方法；在溶剂中溶解成分(A)、成分(B)、成分(C)和成分(D)中的至少一种以及必要时的其他成分的方法；等等。此处，熔融-捏合装置没有具体限制，其实例包括双螺杆挤出机、亨舍尔混合机、班伯里混合机、单螺杆挤出机、多螺杆挤出机或共捏合机等。
<树脂成型品>
示例性实施方式的树脂成型品包含示例性实施方式的树脂组合物。即，示例性实施方式的树脂成型品具有与示例性实施方式的树脂组合物相同的组成。
从获得高度的形状自由度的角度出发，形成示例性实施方式的树脂成型品的方法优选是注射成型。因此，从获得高度的形状自由度的角度出发，示例性实施方式的树脂成型品优选是通过注射成型获得的注射成型品。
在示例性实施方式的树脂成型品的注射成型过程中的料筒温度例如为160℃至280℃，优选180℃至240℃。在示例性实施方式的树脂成型品的注射成型过程中的模具温度例如为40℃至90℃，更优选40℃至60℃。
示例性实施方式的树脂成型品的注射成型例如可通过使用诸如NISSEI PLASTICINDUSTRIAL CO.,LTD.制造的NEX 500、NISSEI PLASTIC INDUSTRIAL CO.,LTD.制造的NEX150、NISSEI PLASTIC INDUSTRIAL CO.,LTD.制造的NEX7000、NISSEI PLASTIC INDUSTRIALCO.,LTD.的PNX 40和Sumitomo Heavy Industries,Ltd.制造的SE50D等市售装置进行。
用于获得示例性实施方式的树脂成型品的成型方法不限于以上的注射成型，注射成型、挤出成型、吹塑成型、热压成型、压延成型、涂布成型、铸塑成型、浸渍成型、真空成型或转移成型等也适用。
示例性实施方式的树脂成型品适用于各种应用，例如电子和电气设备、办公设备、家用电器、汽车内饰材料、玩具或集装箱等。示例性实施方式的树脂成型品的具体应用包括：电子/电气装置或家用电器的外壳；电子/电气装置或家用电器的各部件；汽车的内饰件；块装玩具；塑料模型套件；CD-ROM或DVD储存箱；餐具；饮料瓶；食品托盘；包装材料；膜；片；等等。
实施例
下面将通过实施例的方式更详细地描述示例性实施方式的树脂组合物和树脂成型品。以下实施例中显示的材料、量、比率或处理流程等可以在不背离本发明的要旨的情况下适当更改。因此，示例性实施方式的树脂组合物和树脂成型品不应以下列具体实施例做限制性解释。
<各材料的准备>
准备下列材料。
[酰化纤维素(A)]
CA1：Eastman Chemical“CAP 482-20”，乙酸丙酸纤维素，重均聚合度为716，乙酰基取代度为0.18，丙酰基取代度为2.49。
CA2：Eastman Chemical“CAP 482-0.5”乙酸丙酸纤维素，重均聚合度为189，乙酰基取代度为0.18，丙酰基取代度为2.49。
CA3：Eastman Chemical“CAP 504-0.2”，乙酸丙酸纤维素，重均聚合度为133，乙酰基取代度为0.04，丙酰基取代度为2.09。
CA4：Eastman Chemical“CAB 171-15”，乙酸丁酸纤维素，重均聚合度为754，乙酰基取代度为2.07，丁酰基取代度为0.73。
CA5：Eastman Chemical“CAB 381-20”，乙酸丁酸纤维素，重均聚合度为890，乙酰基取代度为1.05，丁酰基取代度为1.74。
CA6：Eastman Chemical“CAB 500-5”，乙酸丁酸纤维素，重均聚合度为625，乙酰基取代度为0.17，丁酰基取代度为2.64。
CA7：Daicel“L50”，二乙酰纤维素，重均聚合度为570。
CA8：Daicel“LT-35”，三乙酰纤维素，重均聚合度为385。
RC2：Eastman Chemical“Treva GC6021”，乙酸丙酸纤维素，重均聚合物为716，乙酰基取代度为0.18，丙酰基取代度为2.49。产品包含3质量％至10质量％的相当于成分(D)的化学物质。
CA1满足下列(2)、(3)和(4)。CA2满足以下(4)。(2)当通过GPC法使用四氢呋喃作为溶剂测量时，以聚苯乙烯计的重均分子量(Mw)为160,000至250,000，以聚苯乙烯计的数均分子量(Mn)与以聚苯乙烯计的Z均分子量(Mz)的比率Mn/Mz为0.14至0.21，以聚苯乙烯计的重均分子量(Mw)与以聚苯乙烯计的Z均分子量(Mz)的比率Mw/Mz为0.3至0.7。(3)当通过Capirograph在230℃的条件下根据ISO 11443:1995测量时，剪切速率为1216(/秒)时的粘度η1(Pa·s)与剪切速率为121.6(/秒)时的粘度η2(Pa·s)的比率η1/η2为0.1至0.3。(4)当将通过CAP的注射成型得到的小方形板测试件(D11测试件，由JIS K7139:2009规定，60mm×60mm，厚度为1mm)在65℃的温度和85％的相对湿度的气氛中静置48小时时，MD方向的膨胀系数和TD方向的膨胀系数都为0.4％至0.6％。
[腰果酚化合物(B)]
CN1：Cardolite“NX-2026”，腰果酚，分子量为298至305。
CN2：Cardolite“Ultra LITE 2023”，腰果酚(被酸化以稳定颜色)，分子量为298至305。
CN3：Cardolite“Ultra LITE 2020”，羟乙基化的腰果酚，分子量为343至349。
CN4：Cardolite“GX-5170”，羟乙基化的腰果酚，分子量为827至833。
CN5：Cardolite“Ultra LITE 513”，腰果酚的缩水甘油醚，分子量为354至361。
CN6：Cardolite“NC-514S”，腰果酚来源的二官能环氧化合物，分子量为534至537。
CN7：Cardolite“NC-547”，腰果酚来源的二官能环氧化合物，分子量为1087至1106。
[化合物(C)]
ST1：BASF“Irganox B225”，季戊四醇四(3-(3',5'-二叔丁基-4'-羟基苯基)丙酸酯)和三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯的混合物。由通式(HP1)表示的化合物和通式(P1)表示的化合物的混合物。
ST2：BASF“Irganox 1010”季戊四醇四(3-(3',5'-二叔丁基-4'-羟基苯基)丙酸酯)。由通式(HP1)表示的化合物。
ST3：BASF“Irganox 245”，亚乙基双(氧基亚乙基)双[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯]。由通式(HP1)表示的化合物。
ST4：ADEKA“ADK STAB AO-80”，2,2'-二甲基-2,2'-(2,4,8,10-四氧杂螺[5.5]十一-3,9-二基)二丙-1,1'-二基双[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯]。由通式(HP1)表示的化合物。
ST5：BASF“Irganox E201”，α-生育酚。由通式(T1)表示的化合物。
ST6：BASF“Irgafos 168”，三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯。由通式(P1)表示的化合物。
ST7：BASF“Irgastab FS 301”，N,N-双十八基羟胺和三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯的混合物。由通式(HA1)表示的化合物和由通式(HP1)表示的化合物的混合物。
ST8：Sumitomo Chemical“Sumilizer GP”，6-[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙氧基]-2,4,8,10-四叔丁基二苯并[d,f][1,3,2]二氧磷杂环。由通式(P3)表示的化合物。
ST9：Sumitomo Chemical“Sumilizer GM”，2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基苯基丙烯酸酯。由通式(HP2)表示的化合物。
ST10：Sumitomo Chemical“Sumilizer GS”，2-[1-(2-羟基-3,5-二叔戊基苯基)乙基]-4,6-二叔戊基苯基丙烯酸酯。由通式(HP2)表示的化合物。
ST11：Sigma-Aldrich“双(十八基)羟胺”，N,N-双十八基羟胺。由通式(HA1)表示的化合物。
ST12：ADEKA“ADK STAB LA-52”，受阻胺化合物。比较化合物。
[热塑性弹性体(D)]
EL1：Mitsubishi Chemical“METABLEN W-600A”，芯-壳结构聚合物(d1)，具有通过将“甲基丙烯酸甲酯均聚物橡胶”接枝聚合至作为芯层的“丙烯酸2-乙基己酯和丙烯酸正丁酯的共聚物橡胶”而获得的壳层的聚合物，平均一次粒径为200nm。
EL2：Mitsubishi Chemical“METABLEN S-2006”，芯-壳结构聚合物(d1)，其芯层包含“有机硅-丙烯酸橡胶”且其壳层包含“甲基丙烯酸甲酯聚合物”的聚合物，平均一次粒径为200nm。
EL3：Dow Chemical Japan“PARALOID EXL2315”，芯-壳结构聚合物(d1)，具有通过将“甲基丙烯酸甲酯聚合物”接枝聚合至作为芯层的“其主要成分是聚丙烯酸丁酯的橡胶”而获得的壳层的聚合物，平均一次粒径为300nm。
EL4：Arkema“Lotryl 29MA 03”，烯烃聚合物(d2)，作为乙烯和丙烯酸甲酯的共聚物并包含71质量％的源自乙烯的结构单元的烯烃聚合物。
EL5：Kaneka“Kane Ace B-564”，MBS树脂，芯-壳结构聚合物(d3)。
EL6：Galata Chemicals(Artek)“Blendex 338”，ABS芯壳，芯-壳结构聚合物(d3)。
EL7：Kraton Corporation“Kraton FG1924G”，苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(d4)。
EL8：Lubrizol“Estane ALR 72A”，聚氨酯(d5)。
EL9：DU PONT-TORAY“Hytrel 3078”，芳族聚酯共聚物，聚酯(d6)。
[其他]
PL1：DAIHACHICHEMICAL INDUSTRY“Daifatty 101”，包含己二酸酯的化合物，分子量为326至378。
PE1：Nature Works“Ingeo 3001D”，聚乳酸。
PM1：Asahi Kasei“DELPET 720V”，聚甲基丙烯酸甲酯。
LB1：UJIFILM Wako pure chemical“Stearyl Stearate”，硬脂醇硬脂酸酯。
<树脂组合物的制造和树脂成型品的注射成型>
[实施例1至57、比较例1至33以及参照例A至B]
按照表1至4中所示的装载量和捏合温度用双螺杆挤出机(由labtechengineering制造的LTE 20-44)进行捏合，以获得粒料(树脂组合物)。使用粒料在不超过180MPa的注射峰值压力和表1至4中所示的成型温度及模具温度下通过注射成型机(NEX500I，由NISSEI PLASTIC INDUSTRIAL CO.,LTD.制造)对ISO多用途试件(哑铃型，测量部分的尺寸：宽度10mm，厚度4mm)和小方形板测试件(D12测试件，由JIS K7139:2009规定，60mm×60mm，厚度为2mm)成型。
<对树脂成型品的性能评估>
[Charpy冲击强度]
使用缺口处理装置(槽刨工具，A-4型，由Toyo Seiki Seisaku-sho,Ltd.制造)对ISO多用途试件(测量部分的剩余宽度为8mm)的测量部分的中心施用缺口处理以获得有缺口的试件。
将有缺口的试件放在冲击测试装置(数字冲击测试机，DG-UB型，由Toyo SeikiSeisaku-sho,Ltd.制造)上，使用2J的锤根据ISO179-1:2010测量Charpy冲击强度(kJ/m2)。结果显示在表1至4中。
[韧性(冲击吸收能)]
将小方形板测试件放置在落锤冲击测试机(CEAST 9310，由INSTRON制造)上，并根据ISO 6603-2:2000进行穿刺冲击测试。测定条件设定为落锤3.09kg，下落高度0.70m(下降能为21.21J)，测量冲击力和冲击能以获得冲击吸收能(J)。结果显示在表1至4中。
Figure BDA0001967278630000441
Figure BDA0001967278630000451
Figure BDA0001967278630000461
Figure BDA0001967278630000471
提供对本发明的实施方式的前述描述是为了说明和描述的目的。并非试图穷尽本发明所披露的精确形式或将本发明限制于所披露的精确形式。显然，许多改进和变化对于本领域技术人员是显而易见的。选择并描述所述实施方式是为了能够最好地解释本发明的原理及其实际用途，由此使得本领域的其他技术人员能够理解适用于预计的特定用途的本发明的各种实施方式和各种改进方案。本发明的范围由下述权利要求及其等同物所限定。

Claims (14)

1.一种树脂组合物，所述树脂组合物包含：
酰化纤维素(A)；
腰果酚化合物(B)；和
化合物(C)，所述化合物是选自由受阻酚化合物、生育酚化合物、生育三烯酚化合物、亚磷酸酯化合物和羟胺化合物组成的组中的至少一种。
2.如权利要求1所述的树脂组合物，
其中所述酰化纤维素(A)包含选自由乙酸丙酸纤维素和乙酸丁酸纤维素组成的组中的至少一种。
3.如权利要求1或权利要求2所述的树脂组合物，
其中所述腰果酚化合物(B)包含分子量为500以下的腰果酚化合物。
4.如权利要求1至3中任一项所述的树脂组合物，
其中所述受阻酚化合物包含选自由通式(HP1)表示的化合物和通式(HP2)表示的化合物组成的组中的至少一种，
Figure FDA0001967278620000011
其中R11和R12各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基，L11表示单键或二价连接基团，X11表示单键或n价基团，n表示1、2、3或4，并且
R21、R22、R23、R24和R25各自独立地表示氢原子或具有1至6个碳原子的烷基。
5.如权利要求1至3中任一项所述的树脂组合物，
其中所述生育酚化合物或所述生育三烯酚化合物包含由通式(T1)表示的化合物，
Figure FDA0001967278620000021
其中R31、R32和R33各自独立地表示氢原子或具有1至3个碳原子的烷基。
6.如权利要求1至3中任一项所述的树脂组合物，
其中所述亚磷酸酯化合物包含选自由通式(P1)表示的化合物、通式(P2)表示的化合物和通式(P3)表示的化合物组成的组中的至少一种，
Figure FDA0001967278620000022
其中R41、R42和R43各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，Y41和Y42各自独立地表示脂族烃基，n41表示1、2或3，m41表示0或1，m42表示0或1，并且n41+m41+m42＝3，
R51、R52、R53、R54、R55和R56各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L51表示单键或二价连接基团，和
R61、R62、R63、R64、R65和R66各自独立地表示氢原子或具有1至12个碳原子的烷基，L61和L62各自独立地表示单键或二价连接基团。
7.如权利要求1至3中任一项所述的树脂组合物，
其中所述羟胺化合物包含由通式(HA1)表示的化合物，
Figure FDA0001967278620000031
其中R71和R72各自独立地表示具有14至20个碳原子的烷基。
8.如权利要求1至7中任一项所述的树脂组合物，所述树脂组合物还包含热塑性弹性体(D)。
9.如权利要求8所述的树脂组合物，
其中所述热塑性弹性体(D)包含选自由以下组成的组中的至少一种：芯-壳结构聚合物(d1)，其具有芯层和在所述芯层表面上的含有(甲基)丙烯酸烷基酯聚合物的壳层；和烯烃聚合物(d2)，其作为α-烯烃与(甲基)丙烯酸烷基酯的聚合物并包含60质量％以上的源自所述α-烯烃的结构单元。
10.如权利要求1至9中任一项所述的树脂组合物，
其中基于所述酰化纤维素(A)、所述腰果酚化合物(B)和所述化合物(C)的总量的所述化合物(C)的质量百分比为0.1质量％至5质量％。
11.如权利要求1至10中任一项所述的树脂组合物，
其中基于所述树脂组合物总量的所述树脂组合物中的所述酰化纤维素(A)的含量为50质量％以上。
12.如权利要求1至11中任一项所述的树脂组合物，
其中所述腰果酚化合物(B)与所述酰化纤维素(A)的含量比为0.03≤(B)/(A)≤0.3。
13.一种树脂成型品，所述树脂成型品包含权利要求1至12中任一项所述的树脂组合物。
14.如权利要求13所述的树脂成型品，
其中所述树脂成型品是注射成型品。
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