CN110790224A - 一种铝基复合材料及其制备方法和应用 - Google Patents

一种铝基复合材料及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及新能源材料领域，提供了一种铝基复合材料及其制备方法和应用，所述制备方法包括以下步骤：将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。本发明提供的铝基复合材料以碳酸盐和氯化物为添加剂，与镓和铟等贵金属相比，价格非常低廉且原料易得；与硼氢化钠等高毒性原料相比，本发明的原料使用更加安全。另外，本发明提供的铝基复合材料的制氢条件简单，且产氢量较高。实施例结果表明，常压下，本发明提供的铝基复合材料与水(25℃)反应600s后的产氢量接近900mL/g。

Description

一种铝基复合材料及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及新能源材料领域，尤其涉及一种铝基复合材料及其制备方法和应用。
背景技术
能源是人类赖以生存和发展的物质基础，但是人类对石油、煤炭和天然气等化石能源的大量使用导致环境污染越来越严重，清洁能源已经引起人们的重视，成为全世界开发和利用的研究热点。氢气作为一种高热值、无污染、资源丰富的燃料受到人们的青睐，被视为21世纪最理想的能源。
氢能工业化主要受到制氢技术、储存技术的限制而难于推广应用。在制氢方面，工业用氢主要采用化石燃料或电解水制氢，其中化石燃料不可再生，无法长久使用，而且制取的氢气不纯，还会对环境造成污染；而电解水制氢虽然可以获得高纯氢气，但是制氢过程中消耗的电能较大。在储氢方面，传统的高压气态储氢和高压液态储氢，储氢效率低，固体储氢材料和加氢站的建立是未来解决氢气储存的方向，但是目前固态储氢材料还在研发阶段，加氢站建设成本极高，还处于建设初期阶段。
铝与水反应能够产生氢气，可用于制备氢气。但是在空气中，铝表面会形成致密的氧化膜，这层氧化膜会阻止内部的铝进一步反应，近年来如何除去铝表面的致密氧化膜或者阻止铝表面生成致密氧化膜，实现常温持续快速水解制氢，是国内外广泛研究的重点。传统的方法是通过碱性溶液破坏铝表面的氧化膜，从而实现水解产氢，但是碱性溶液有很大腐蚀性，不符合绿色可持续发展的路线。
发明内容
本发明提供了一种铝基复合材料，本发明提供的铝基复合材料与水接触后剧烈反应，能够产生氢气，产氢量较高。
本发明提供了一种铝基复合材料的制备方法，包括以下步骤：
将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。
优选的，以质量份数计，所述铝、碳酸盐和氯化物的质量份数分别为：
铝 60～95份；
碳酸盐 5～25份；
氯化物 0～15份。
优选的，所述铝为金属铝粉末，所述金属铝粉末的粒径为100～200目。
优选的，所述碳酸盐包括碳酸锌、碳酸钠、碳酸钙、次碳酸铋和碳酸镁中的一种或多种。
优选的，所述氯化物包括氯化镁、氯化亚锡、氯化铝、氯化钠、氯化铋和氯化钴中的一种或多种。
本发明还提供了上述技术方案所述的制备方法，其特征在于，以质量份数计，所述铝、碳酸盐和氯化物的质量份数分别为：
铝 60～95份；
碳酸盐 5～25份；
氯化物 1～15份；
所述碳酸盐为碳酸钠、碳酸钙和次碳酸铋；
所述氯化物为氯化钠、氯化铝和氯化亚锡。
优选的，所述球磨的球料比为10～30:1，所述球磨的时间为3～20h，所述球磨的转速为300～550r/min。
优选的，所述球磨用球磨罐和磨球的材质均为刚玉材质。
本发明还提供了上述技术方案所述方法制备得到的铝基复合材料。
本发明还提供了上述技术方案所述铝基复合材料在制备氢气中的应用，包括以下步骤：将所述铝基复合材料与水混合反应，收集氢气；所述混合反应的温度为0～100℃。
本发明提供了一种铝基复合材料的制备方法，包括以下步骤：将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。在本发明中，所述碳酸盐、氯化物能够在球磨过程中破坏铝表面的氧化膜，防止铝粉的团聚；碳酸盐在水解过程中分解产生少量的二氧化碳，然后二氧化碳溶于水中，提供弱酸性环境，有利于提高铝基复合材料的水解制氢性能；碳酸盐和氯化物(如氯化亚锡、次碳酸铋)的加入能够在球磨过程中原位生成金属单质，这些金属单质在水解过程中与铝形成微型原电池，其中铝(负极)被腐蚀，有利于提高铝基复合材料的水解制氢性能；所添加的氯化物能够在水解过程中提供促进铝腐蚀的氯离子，使制备得到的铝基复合材料与水反应制氢时，具有较高的活性。本发明提供的铝基复合材料以碳酸盐和氯化物为添加剂，与镓和铟等贵金属相比，价格非常低廉且原料易得；与硼氢化钠等高毒性原料相比，本发明的原料使用更加安全。另外，本发明提供的铝基复合材料的制氢条件简单，且产氢量较高。实施例结果表明，常压下，本发明提供的铝基复合材料与水(25℃)反应600s后的产氢量接近于900mL/g。
附图说明
图1为本发明实施例1铝基复合材料的产氢量随时间变化曲线；
图2为本发明实施例2铝基复合材料的产氢量随时间变化曲线；
图3为本发明实施例3铝基复合材料的产氢量随时间变化曲线。
具体实施方式
本发明提供了一种铝基复合材料的制备方法，包括以下步骤：
将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。
在本发明中，以质量份数计，所述铝、碳酸盐和氯化物的质量份数分别优选为：
铝 60～95份；
碳酸盐 5～25份；
氯化物 0～15份。
在本发明中，以质量份计，所述铝优选为60～95份，更优选为65～85份，最优选为70～80份。在本发明中，所述铝优选为金属铝粉末，所述金属铝粉末的纯度优选≥99％，所述金属铝粉末的粒径优选为100～200目，更优选为120～180目。本发明优选将金属铝粉末的粒径控制在上述范围内，有利于铝与碳酸盐和氯化物充分反应，提高铝基复合材料的制氢活性。
在本发明中，以铝的质量份数为基准，所述碳酸盐的质量份数优选为5～25份，进一步优选为10～20份，更优选为12～18份。在本发明中，所述碳酸盐优选为金属碳酸盐，进一步优选包括碳酸锌、碳酸钠、碳酸钙、次碳酸铋和碳酸镁中的一种或多种。当所述碳酸盐优选包括多种物质时，本发明对多种物质之间的比例关系没有特别要求，在具体实施时，有以下优选的方案：当所述碳酸盐优选包括次碳酸铋、碳酸钙和碳酸钠时，所述次碳酸铋、碳酸钙和碳酸钠的质量比优选为50～70:20～30:10～20；当所述碳酸盐优选包括碳酸钙和碳酸钠时，所述碳酸钙和碳酸钠的质量比优选为50～80:20～50；当所述碳酸盐优选包括次碳酸铋、碳酸钙和碳酸镁时，所述次碳酸铋、碳酸钙和碳酸镁的质量比优选为50～80:10～30:10～20。本发明优选采用上述三种碳酸盐的组合能够充分发挥他们各自的活化作用，从而使铝被有效激活。在本发明中，所述碳酸盐优选为分析纯或分析纯以上纯度。
在本发明中，以铝的质量份数为基准，所述氯化物的质量份数优选为0～15份，进一步优选为1～15份，更优选为5～12份。在本发明中，所述氯化物优选为金属氯化盐，进一步优选包括氯化镁、氯化亚锡、氯化铝、氯化钠、氯化铋和氯化钴中的一种或多种。当所述氯化物优选包括多种物质时，本发明对多种物质之间的比例关系没有特别要求，在具体实施时，有以下优选的方案：当所述氯化物优选包括氯化铋、氯化铝和氯化亚锡时，所述氯化铋、氯化铝和氯化亚锡的质量比优选为50～80:10～20:10～30；当所述氯化物优选包括氯化钠、氯化铝和氯化亚锡时，所述氯化钠、氯化铝和氯化亚锡的质量比优选为50～70:10～20:20～30。本发明优选采用上述两种氯化物的组合，归因于这两种组合能够在球磨过程中有效的破坏铝的氧化膜。在本发明中，所述氯化物优选为分析纯或分析纯以上纯度。
在本发明中，碳酸盐和氯化物都能够在球磨过程中防止铝粉的团聚，对铝粉的氧化膜造成破坏；所添加的氯化物能够在水解过程中提供促进铝腐蚀的氯离子；碳酸盐在水解过程中分解出少量二氧化碳，二氧化碳再溶于水中，提供弱酸性环境，有利于提高铝基复合材料的水解制氢性能；碳酸盐和氯化物(如氯化亚锡、次碳酸铋)的加入能够在球磨过程中原位生成金属单质，这些金属单质在水解过程中与铝形成微型原电池，其中铝(负极)被腐蚀。
本发明将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。在本发明中，所述保护气氛优选为氩气气氛、惰性气体气氛。本发明在保护气氛下进行球磨，避免铝粉在球磨过程中被氧化。在本发明中，所述球磨的球料比优选为10～30:1，进一步优选为15～25:1；所述球磨的时间优选为3～20h，更优选为5～15h；所述球磨的转速优选为300～550r/min，更优选为350～500r/min。在本发明中，所述球磨用球磨罐和磨球的材质优选均为刚玉材质。
本发明还提供了上述技术方案所述方法制备得到的铝基复合材料。本发明提供的铝基复合材料需要在真空、氮气或者惰性气体中保存，避免与空气的长时间接触，在空气中活性会逐渐降低。
本发明还提供了上述技术方案所述铝基复合材料在制备氢气中的应用，包括以下步骤：将所述铝基复合材料与水混合反应，收集氢气。在本发明中，所述铝基复合材料与水接触后，立即发生剧烈反应，放出氢气。在本发明中，所述水优选过量，以保证铝基复合材料反应完全。本发明提供的铝基复合材料与水接触后立即发生反应，无需加压，在90～120KPa下均可，压强越高，越有利于反应的进行。在本发明中，所述铝基复合材料与水混合反应的温度为0～100℃，优选为10～90℃，更优选为15℃、20℃、25℃、30℃、35℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃或90℃。本发明所述混合反应在常温或加热条件下均可发生，高温下反应速率更快。本发明对与铝基复合材料反应的水没有特别要求，自来水、污水、河水、海水均可。本发明对氢气的收集方法没有特别要求，采用本领域技术人员熟知的方法即可。
下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。
实施例1
按照铝:碳酸盐质量比为85:15的比例混合，铝粉的粒径为100目，纯度为99％；碳酸盐为次碳酸铋、碳酸钙、碳酸钠的混合物，次碳酸铋、碳酸钙和碳酸钠的质量比为70:20:10；
将上述原料混合后放入刚玉球磨罐中，然后将球磨罐放入到充满氩气的手套箱中密封，最后在QM-3SP2行星式球磨机上进行球磨；其中球料比为10:1，球磨时间为6h，球磨转速为500r/min，得到铝基复合材料。
实施例2
按照铝:碳酸盐:氯化物质量比为80:5:15的比例混合，铝粉的粒径为150目，纯度为99％；碳酸盐是碳酸钙和碳酸钠的混合物，碳酸钙和碳酸钠的质量比为50:50；氯化物是氯化铋、氯化铝和氯化亚锡的混合物，其中氯化铋、氯化铝和氯化亚锡的质量比为80:10:10；
将上述原料混合后放入刚玉球磨罐中，然后将球磨罐放入到充满氩气的手套箱中密封，最后在QM-3SP2行星式球磨机上进行球磨；其中球料比为20:1，球磨时间为10h，球磨转速为300r/min，得到铝基复合材料。
实施例3
按照铝:碳酸盐:氯化物质量比为80:10:10的比例混合，铝粉的粒径为200目，纯度为99％；碳酸盐是次碳酸铋、碳酸钙和碳酸镁的混合物，次碳酸铋、碳酸钙和碳酸镁的质量比为80:10:10；氯化物是氯化钠、氯化铝和氯化亚锡的混合物，氯化钠、氯化铝和氯化亚锡的质量比为70:10:20；
将上述原料混合后放入刚玉球磨罐中，然后将球磨罐放入到充满氩气的手套箱中密封，最后在QM-3SP2行星式球磨机上进行球磨；其中球料比为30:1，球磨时间为20h，球磨转速为400r/min，得到铝基复合材料。
分别对实施例1～3制备得到的铝基复合材料的制氢性能进行测试，测试方法为：101.325Kpa下，将1g铝基复合材料投入到装有300mL自来水(25℃)的反应容器中，产生的氢气通过排水集气法收集并测量。实施例1～3铝基复合材料的产氢量分别如图1～图3所示，图1～3的产氢量数据如表1所示：
表1实施例1～3在不同时间下的产氢量
Figure BDA0002306128680000061
Figure BDA0002306128680000071
综上，本发明提供的铝基复合材料制氢性能较好，且本发明提供的铝基复合材料的制备方法简单，容易操作，原料价廉易得。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种铝基复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将铝、碳酸盐和氯化物混合后，在保护气氛下进行球磨，得到铝基复合材料。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，以质量份数计，所述铝、碳酸盐和氯化物的质量份数分别为：
铝60～95份；
碳酸盐5～25份；
氯化物0～15份。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述铝为金属铝粉末，所述金属铝粉末的粒径为100～200目。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述碳酸盐包括碳酸锌、碳酸钠、碳酸钙、次碳酸铋和碳酸镁中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氯化物包括氯化镁、氯化亚锡、氯化铝、氯化钠、氯化铋和氯化钴中的一种或多种。
6.根据权利要求1～5任一项所述的制备方法，其特征在于，以质量份数计，所述铝、碳酸盐和氯化物的质量份数分别为：
铝60～95份；
碳酸盐5～25份；
氯化物1～15份；
所述碳酸盐为碳酸钠、碳酸钙和次碳酸铋；
所述氯化物为氯化钠、氯化铝和氯化亚锡。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述球磨的球料比为10～30:1，所述球磨的时间为3～20h，所述球磨的转速为300～550r/min。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述球磨用球磨罐和磨球的材质均为刚玉材质。
9.权利要求1～8任一项所述方法制备得到的铝基复合材料。
10.权利要求9所述铝基复合材料在制备氢气中的应用，包括以下步骤：
将所述铝基复合材料与水混合反应，收集氢气；所述混合反应的温度为0～100℃。
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