CN101358309B - 采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法,其所采用的Al合金材料中Al的含量为3-95wt%,余量为Sn、Zn、Bi、Pb、Mg、Ga和In元素的一种或几种,含有Ga和In时,Ga和In的含量不超过10wt%;该合金材料是在经过合金熔炼之后,将合金铸锭经过机加工制成箔状或片状材料制成的;制氢时,将箔状或片状的合金材料卷成轧卷,在轧卷宽度方向的两边分别涂覆有机薄膜,然后沿轧卷的长度方向以可控的速度将合金材料轧卷引入水中,调节合金材料轧卷进入水中的速度以控制产生氢气的速度;该方法制氢成本较底、产氢能力较强、产氢速度可控并且其主要原料易储运。
Description
技术领域
本发明涉及氢能领域,尤其涉及一种采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法。
背景技术
能源是人类社会存在的基石,随着社会的进步,世界能源的消耗量急剧增加。但是,人类使用的主要一次能源,石化能源,如煤、石油正日益面临枯竭的危险,同时,石化能源燃烧是大气污染的主要来源,对环境危害严重。所以开发清洁、具有再生能力的能源显得异常重要和紧迫。氢,作为目前重点开发的新能源,由于如下的优点日益受到人们的重视:氢资源丰富,分布广泛,有水就有氢;氢既环保又可再生,氢燃烧产物主要为水,无污染,而氢又可通过水电解等方法产生;氢具有可储存性,可将时空不稳定的再生能源如太阳能或多余的二次能源如电等首先用于制备氢气,之后储存、运输,使这些能源可在需要的时间和地点使用;氢燃烧热高,每公斤燃烧值约为汽油的3倍。
氢能利用包括氢气的生产、运输、储存、转化直到终端使用几个环节,其中提供价格低廉的氢气并使用户能够方便地使用氢气是氢能源获得广泛应用的前提;前者是氢能源获得价格竞争优势的保证,而后者则由氢能源实际使用状况所决定。例如,对于诸如氢燃料汽车、潜艇等需要在移动场合下使用氢原料的设备,采用尽量小的体积和重量的储存氢气的设备(储氢材料)非常重要。而在一些特定场合,如偏远地区、战场、灾区,也要求采用小而轻的设备方便地提供氢气资源(现场制备或方便携带)。按国际能源署(IEA)的要求,储氢材料(设备)储存氢气量应达到50KgH2/m3(单位体积储氢材料或设备储存氢气的质量)和5.0wt%(氢气占储氢材料或设备的质量百分比)。
制备氢气的方法主要有天然气、石油裂解和煤的汽化裂解;电解水制氢;金属等与酸碱反应;光催化分解水制氢;生物制氢等等。后两种方法还远达不到实用化目标。采用天然气等石化能源制氢一般设备大,产量高,价格低廉但氢气纯度低,需要纯化,也不是再生能源。电解水方法制氢成本高,但纯度高;金属等与酸碱反应,一般规模小,使用酸碱不方便。而目前氢气的储存主要有四种方法:(1)液化储氢,方法是将氢气在-253℃以下液化。但氢气液化成本高,能量损失大,只在火箭发射等有限场合使用;(2)压缩储氢,方法是将氢气压缩进密封的氢气瓶中。由于氢气瓶密度大而氢气密度小,氢气只占常用氢气瓶重量的2-5wt%;(3)吸附储氢,采用活性碳、碳纳米管等物理吸附氢气,采用这种方法,氢气吸附量可达几个wt%,但这些材料本身密度小,充放氢气需要一定条件,目前也较少使用;(4)金属储氢材料,某些金属或合金与氢气反应可得金属氢化物,而当外界有热量加给氢化物时,它就分解并释放出氢气。这类金属储氢材料储氢量大,但一般价格昂贵,充放氢气需要一定条件。除上述制备氢气的方法之外,有时也采用NaH、NaH、NaBH4等化合物与水反应制备氢气并实现了产业化,但这些化合物要么价格昂贵,要么较危险,要么副产物有强碱,有腐蚀性。铝资源丰富,是除Li之外质量比能量最高的金属,通过Al及Al合金的粉末水解制备氢气,是为特殊场合提供氢气的一种较有前途的方法,但粉末的制备、存储、运输和使用相对不是很方便。虽然采用Al-Ga-In体系再加入其它合金元素,制备的块状多元Al基合金可与水反应产生氢气,但由于含Ga、In等成分,价格相对昂贵。因此,寻找储氢量大或者可直接产生大量氢气、能够方便携带和使用、价格低廉的系统,依然是氢能源研究的一个重要方向。
发明内容
有鉴于此,本发明的目的在于避免现有技术的缺陷,提供一种采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法,在成本较低的情况下,提高了制氢材料的产氢能力,可用以大规模生产氢气,且该方法所使用的主要原料易于储运、生产过程中方便控制产氢的速度。
为达到上述目的,本发明采用以下技术方案:
该采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法中所采用的Al合金材料中Al的含量为3-95wt%,余量为Sn、Zn、Bi、Pb、Mg、Ga和In元素的一种或几种,含有Ga和In时,Ga和In的含量不超过10wt%;该合金材料是在经过合金熔炼之后,将合金铸锭经过机加工制成箔状或片状材料制成的;制氢时,将箔状或片状的合金材料卷成轧卷,在轧卷宽度方向的两边分别涂覆有机薄膜,然后沿轧卷的长度方向以可控的速度将合金材料轧卷引入水中,调节合金材料轧卷进入水中的速度以控制产生氢气的速度。
进一步,所采用的Al合金材料中Al的含量为45-85wt%,厚度不超过0.5mm。
进一步,所述机加工方法为轧制。
本发明的有益效果在于:室温下,一般的Al箔不会与水直接反应的,熔铸的Al合金块也不会与水有明显的反应,但是,本发明中的Al合金材料金属组分恰当并轧制成箔片,室温下具有一定稳定性,易于储运,但遇水后快速反应,释放大量的氢气。本发明中的合金材料可以与水快速反应,因此在潮湿空气中会与水反应,导致在使用时,氢气的产量下降。但是,这种与潮湿空气的反应程度较低,因为经轧制得到的合金材料不会像现有技术中活化的Al合金粉末那样容易与水直接快速反应;从本发明中的合金材料的特点来看,其与水反应需要有一个孕育期,一般有几十到一、两百秒,这一过程表明合金材料与水反应产生氢气时,要使反应持续快速进行,水分子要沿合金中的晶粒界面(或组织界面)撬开晶粒(或组织),如附图1所示,附图1为本发明Al基合金箔片(Al-Sn合金,Al含量为15wt%)与水反应后断裂面SEM图(合金箔片原始厚度为0.2mm);如果没有足够的水或者很高压力的水蒸气,反应只是在合金表面或者合金近表层合金晶界处进行,而不会迅速深入合金内部,附图2为本发明的Al基合金箔片(Al-Sn合金,Al含量为15wt%)在大气中放置一周后断裂面的SEM图,如图2所示,轧制合金箔片在空气中放置一周之后,沿合金晶界和组织界面产生小的缝隙,但经观察研究,这些缝隙在空气中长期放置后,不会继续扩张,因此能够长时间保持稳定,在空气中长期放置的合金与新鲜的新轧制的合金产氢量所差无几,大约在5%以内。同时,这种合金可以以轧卷的形式保存,与外界空气的接触面积极其有限,即使不加真空包装而只是普通的密封包装,也不会过多的丧失产氢能力,因此这种合金易于保存、运输和使用。除了轧制之外,本发明中的Al合金,经锻压、刨铣、拉拔、挤压、切削、拉伸、敲击、喷丸、粉碎等一种或几种机械加工之后,所得的合金片、屑、丝、棒、管等都能与水在室温下迅速反应,产生大量氢气,并同样具有一定的稳定性。采用本发明中的Al合金材料和本发明的方法制备氢气具有如下的优点:
(1)使用方便,环境友好。室温下可直接与水反应,对水质要求低,可使用河水、地下水或海水;也可以与酸、碱和中性盐溶液直接反应;副产物是为少量Al、其它合金元素以及Al(OH)3)的亚微米或纳米颗粒,可作为工业原料;
(2)不含或只含少量稀有金属,价格低廉,资源丰富。即使使用Ga、In等价格昂贵的金属原料,通过机械加工工序使铝合金在提高产氢能力的同时,使Ga和In的使用量也会大幅度降低,制备氢气的综合成本也相应会大幅降低;
(3)产氢量大纯度高。产氢量可达近5wt%(氢的质量与相应消耗的本发明的铝合金材料质量相比,不计水质量),单位体积本发明的铝合金材料产氢量可达280KgH2/m3,比一般储氢材料产氢量大,接近单位体积纯Al与水反应产生氢量的理论值300KgH2/m3;
(4)安全可靠,方便储运。虽然这种材料放氢量大,速度快,但又不像金属Li、Na与水反应那样剧烈;相对Al合金粉末,也更易储存、运输;
(5)生产工艺和设备简单,大规模生产成本低。采用普通铝箔生产工艺就可以大规模生产,而采用高速球磨等方法制备活性Al合金粉末,则相对能耗高,生产规模难于扩大。
总之,采用本发明方法产氢量大,价格低廉,其主要原料方便携带和储存,并且生产过程中产氢速度控制方便,可以作为直接为氢燃料汽车等需要移动的设备以及特别场合提供氢原料(例如,战场、灾区、偏远地区或其它临时使用氢气的场合)。
本发明的其他优点、目标和特征在某种程度上将在随后的说明书中进行阐述,并且在某种程度上,基于对下文的考察研究对本领域技术人员而言将是显而易见的,或者可以从本发明的实践中得到启示。本发明的目标和其他优点可以通过说明书、权利要求书或者附图中所特别指出的结构来实现和获得。
附图说明
图1为Al合金箔片制作实例二中的Al合金箔片(Al-Sn合金,Al含量为15wt%)与水反应后断裂面SEM图(扫描电镜图)。
图2为Al合金箔片制作实例二中的Al合金箔片(Al-Sn合金,Al含量为15wt%)在大气中放置一周后断裂面的SEM图(扫描电镜图)。
图3为Al合金箔片制作实例五中的Al合金箔片(Al-Bi合金,Al含量75wt%)与水反应后白色沉淀物的SEM图(扫描电镜图)。
图4为本发明使用的一种氢气发生装置的示意图。
图5为另一种氢气发生装置的示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步描述。
本发明的方法实施时,首先要制作所使用的Al合金材料,并将Al合金材料做成箔状或片状,以下先具体介绍几种制作Al合金箔片的实例:
实例一、
采用井式电阻炉,在Ar气保护状态,800-1000℃下,熔炼Al含量45wt%,余者为Sn的Al-Sn合金铸锭。合金铸锭冷却后直接采用普通Al箔制备工艺进行轧制,总的轧制变形率约为95%,最后获得Al-Sn合金箔片,箔片厚度0.2mm。在室温下单位体积和单位质量合金氢气释放量分别为202KgH2/m3和544L/Kg,后者相当于氢气质量与合金质量之比为4.86%,接近5wt%(不计水质量),而单位体积材料产氢量可达200KgH2/m3,这比一般储氢材料含氢量大。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度非常缓慢,无法应用。
实例二、
采用井式电阻炉,在Ar气保护状态,800-1000℃下,熔炼Al含量15wt%,余者为Sn的Al-Sn合金铸锭。合金铸锭冷却后直接采用普通Al箔制备工艺进行轧制,总的轧制变形率约为95%,最后获得Al-Sn合金箔片,箔片厚度0.3mm。在室温下单位体积和单位质量合金氢气释放量分别为77KgH2/m3和150L/Kg。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度非常缓慢,无法应用。
实例三、
采用井式电阻炉,在Ar气保护状态,800-1000℃下,熔炼Al含量60wt%,余者为Sn的Al-Sn合金铸锭。合金铸锭冷却后直接采用普通Al箔制备工艺进行轧制,总的轧制变形率约为95%,最后获得Al-Sn合金箔片,箔片厚度0.2mm。在室温下单位体积和单位质量合金氢气释放量分别为91KgH2/m3和281L/Kg。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度非常缓慢,无法应用。
实例四、
熔炼Al含量75wt%,余者为Bi的Al-Bi合金,并浇注成薄板。该合金薄板经喷丸处理后,可直接与水反应并生成氢气。单位体积和单位质量产氢量分别约为205KgH2/m3和710L/Kg。反应后,在水中可发现白色絮状物。X-光衍射分析表明,这些白色絮状物为Al(OH)3,扫描电子显微镜观察可知,这些白色絮状物实际是由直径约1-2μm的Al(OH)3纳米颗粒所组成,如图3所示。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度非常缓慢,无法应用。
实例五、
采用真空中频感应炉,熔炼Al含量10wt%,余者为Zn的Al-Zn合金铸锭。合金铸锭冷却后直接采用普通Al箔制备工艺进行轧制,总的轧制变形率约为95%,最后获得Al-Zn合金箔片,箔片厚度0.4mm。在室温下单位体积和单位质量合金氢气释放量分别为45KgH2/m3和82L/Kg。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度非常缓慢,无法应用。
实例六、
采用马弗炉,熔炼Al含量92wt%,余者为Bi、Sn、Pb和少量In、Ga(In和Ga的总含量小于5wt%)的Al-Bi-Sn-Pb(In、Ga)的六元合金铸锭。合金经轧制,获得厚度为0.1mm,宽度为20cm,长度超过100m的箔带。这种箔带最大单位体积和单位质量产氢量分别约为250KgH2/m3和1000L/Kg。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度也比较缓慢,用于制氢效果不佳。
实例七、
采用与实施例一相同的方法制作Al-Ga-In-Sn合金箔片,箔片厚度为0.2mm。Ga、In、Sn合金含量总和为10wt%,经轧制所得的四元合金箔片最大单位体积和单位质量产氢量分别约为235KgH2/m3和944L/Kg。相同组分的该种合金没有经过该种机加工处理的情况下,与水反应的速度也比较缓慢,用于制氢效果不佳。
其次,按照上述实例把箔状或片状Al合金材料制作完成后,还要制作适合于本发明Al合金材料的氢气发生装置,以控制Al合金材料与水反应的速度。
图4即是一种氢气发生装置的示意图,结合图4所示,该装置使用时,将制成箔状或片状Al合金材料进一步做成合金轧卷1,合金轧卷在沿宽度方向的两边各涂覆宽度为10毫米的有机薄膜,左边为反应前合金轧卷1,反应时合金轧卷1通过滚轮被引入盛放在反应器3的水中,然后以设定的速度被引出水面缠绕形成反应后合金轧卷2,调节反应前合金轧卷1带进入水中的速度,可以控制产生氢气的速度,其中有机薄膜保证合金与水反应、强度变小之后,依然可以将合金箔从水中拉出。该装置可以通过进水口5向反应器3中加水,通过气体收集管4收集氢气。
最后再介绍另一种氢气发生装置的装置,结合图5所示,该装置使用时,制成箔状或片状Al合金材料进一步做成合金轧卷1,合金轧卷1放入密闭容器2内,密闭容器2设置有左开口和右开口,左开口和右开口分别连通反应气体导出管4和水蒸气进入管3。合金轧卷1放入密闭容器2之后,松开该合金轧卷1,使合金轧卷1的各层合金箔片之间有一定的缝隙。反应气体导出管4的另一端通入除水设备5,除水设备5的上部设置有氢气收集管6。使用时,在水蒸气进入管3向密闭容器2通入水蒸气,调节水蒸气的通入速度以控制密闭容器内的气压,从而可以控制合金与水反应产生氢气的速度。反应生成的氢气和一部分水蒸气通过反应气体导出管4进入除水设备5中,除水设备5中盛放有干燥剂,干燥剂将水蒸气除去后,反应生成的氢气从氢气收集管6排出。
最后说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制,本领域普通技术人员对本发明的技术方案所做的其他修改或者等同替换,只要不脱离本发明技术方案的精神和范围,均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (3)
1.采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法,所采用的Al合金材料中Al的含量为3-95wt%,余量为Sn、Zn、Bi、Pb、Mg、Ga和In元素的一种或几种,含有Ga和In时,Ga和In的含量不超过10wt%;其特征在于:该合金材料是在经过合金熔炼之后,将合金铸锭经过机加工制成箔状或片状材料制成的;制氢时,将箔状或片状的合金材料卷成轧卷,在轧卷宽度方向的两边分别涂覆有机薄膜,然后沿轧卷的长度方向以可控的速度将合金材料轧卷引入水中,调节合金材料轧卷进入水中的速度以控制产生氢气的速度。
2.根据权利要求1所述的采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法,其特征在于:所采用的Al合金材料中Al的含量为45-85wt%,厚度不超过0.5mm。
3.根据权利要求1或2所述的采用Al合金材料在室温下制备氢气的方法,其特征在于:所述机加工方法为轧制。
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