CN110734644A - 一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，该材料是在聚合物基体上，由如下三种具有不同维度的填充粒子材料制成：氮化硼量子点为零维填充粒子材料，氮化硼纳米管为一维填充粒子材料，氮化硼纳米片为二维填充粒子材料及导热填料；所述的三维材料复合在聚合物基体上，经蒸发自组装后形成多维度多尺度的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，在三维立体空间内构筑出完整高效的导热通路、降低界面热阻，同时使材料具有优异的力学性能、良好的维度稳定性。本发明还公开了该复合材料的制备方法。该材料可有效地降低界面热阻，还具有优异的力学性能、良好的维度稳定性、一定的透明度和柔性，具有广泛地应用前景。

Description

一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料及制备方法
技术领域
本发明涉及导热材料领域，具体涉及一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料及其制备方法。
背景技术
随着电子封装和高功率化技术的快速发展，元器件的高效散热问题成为重中之重。聚合物材料由于加工简单、高强度、价廉、耐腐蚀、电绝缘性好等优点在电子封装应用中发挥着重要的作用。然后，与金属和陶瓷相比，大多数聚合物的导热性能较差，导热系数在0.1-0.3Wm-1K-1之间，这就极大限制了其在导热领域的应用。因此，开发具有高导热复合材料成为解决电子器件散热问题的迫切需要。
目前，已有很多关于导热系数较高的复合材料及其制备方法的文献和专利报道。但是，简单的添加单一的导热填料对复合材料导热系数的提高非常有限。这是由于单单添加一种填料往往会使得填料在基体中分布不均，不能构建连续的导热通路，声子散射严重，使得热流不能有效沿着导热路径传递。氮化硼纳米片由于其具有高导热系数、小的热膨胀系数以及良好的电绝缘性能等优异的物理化学性能而得到广泛的应用。同时，氮化硼纳米管具有较高的导热系数和较高的长径比，添加到聚合物基体中能够大幅度提高聚合物的导热系数。氮化硼量子点由于其独有的小尺寸，加入到氮化硼聚合物体系中，能够更好地连接导热填料与基体，完善导热通路。
现有技术中，浙江大学提交的申请号为201910006616.2的中国发明专利申请，公开了《一种氮化硼/环氧树脂复合材料的制备方法及产品和应用》，该发明涉及一种氮化硼/环氧树脂复合材料的制备方法及产品和应用，制备方法包括：1)将氮化硼纳米片与粘结剂分散于水中，形成混合溶液；2)混合溶液进行双向冷冻，然后冷冻干燥去除冰晶，得到具有片层取向结构的氮化硼气凝胶；3)在氮化硼气凝胶的片层取向结构内填充固化的环氧树脂，得到氮化硼/环氧树脂复合材料。该方法需要通过双向冷冻得到具有片层取向结构的氮化硼气凝胶，形成高效的导热通路，需要使用专门的制备设备、对制备设备的要求较高，制备过程中的能耗也高。同时，该材料仅具有良好的导热性能，但是其机械强度受到一定限制，因此其应用范围受到限制；且制备过程较为复杂、能耗较高。
发明内容
本发明是针对现有技术的上述不足，提供一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料，具有多维度多尺度的立体空间结构，以有效地降低界面热阻，使得热流能够有效完整的运输，实现高导热性能；同时复合材料还具有优异的力学性能、良好的维度稳定性；本发明还提供一种制备上述材料的方法，通过将三种不同维度的填料氮化硼量子点为零维材料，氮化硼纳米管为一维材料，氮化硼纳米片为二维材料共同填充到聚合物基体中，经过经蒸发自组装后形成最终的复合材料，制备过程紧凑、能耗低。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，该材料是在聚合物基体上，由如下三种具有不同维度的填充粒子材料制成：氮化硼量子点为零维填充粒子材料，氮化硼纳米管为一维填充粒子材料，氮化硼纳米片为二维填充粒子材料及导热填料；所述的三维材料复合在聚合物基体上，经蒸发自组装后形成多维度多尺度的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，在三维立体空间内构筑出完整高效的导热通路、降低界面热阻，同时使材料具有优异的力学性能、良好的维度稳定性。
所述的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，该材料是由如下质量份比的组分制成：
其中，所述的氮化硼量子点的粒径为2～50nm，氮化硼纳米管的粒径为20～100nm，氮化硼纳米管的长度为10～20μm，氮化硼纳米片的粒径为100～200nm。
其中，所述的聚合物基体，是聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚丙烯、聚乙烯中的一种或其中几种混合制成。
一种制备前述导热绝缘氮化硼高分子复合材料的方法，其特征在于，其包括如下步骤：
(1)将氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片按设定的质量份比、常温下搅拌1～5h，超声1～5h混合，使得三种不同维度的导热填料充分接触，制得多维材料混合液；
(2)将多维材料混合液与聚合物基体组分搅拌混合充分，获得计整体材料混合液；
(3)将整体混合液加入到模具中，并置于烘箱中，在50～120℃下干燥10～48h，使整体混合液中的氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片填料与聚合物基体材料，通过蒸发自组装过程，形成导热绝缘多维度多尺度氮化硼高分子复合材料。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
(1)本发明提供的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，具有立体空间的多维度多尺度的显著特性，其中的氮化硼纳米片作为“岛”分散在聚合物基体中，而氮化硼纳米管作为“桥”，连接分散的氮化硼纳米片，使之形成有效地导热通路，而氮化硼量子点作为“石子”有效地填充在“岛-桥”之间的空隙中，进一步完善导热通路；其将氮化硼纳米片、氮化硼纳米管与氮化硼量子点三种不同维度的填料与基体复合，构筑更加完整、高效的导热通路，有效提高复合材料的导热率。同时，该复合材料具有优异的力学性能、良好的维度稳定性、一定的透明度和柔性。
(2)本发明的导热绝缘氮化硼高分子复合材料的制备工艺，通过蒸发自组装过程形成导热绝缘氮化硼高分子复合材料的多维度多尺度空间立体结构，工艺巧妙、步骤紧凑；原料组分易得，无需特别的设备，且操作方便，易于控制，大部分制备步骤均在常温下完成，整体能耗低，便于大规模生产，制造成本低。
下面结合附图与具体实施方式，对本发明进一步详细说明。
附图说明
图1为本发明填料与基体复合的分子结构示意图；
图2为本发明实施例2制备的复合材料导热率对比测试图；
图3为本发明实施例2制备的复合材料的拉伸强度对比图。
具体实施方式
实施例1
参见附图1～3，本发明实施例提供的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其是在聚合物基体上，由如下三种具有不同维度的填充粒子材料制成：氮化硼量子点为零维填充粒子材料，氮化硼纳米管为一维填充粒子材料，氮化硼纳米片为二维填充粒子材料及导热填料；所述的三维材料复合在聚合物基体上，经蒸发自组装后形成多维度多尺度的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，在三维立体空间内构筑出完整高效的导热通路、降低界面热阻，同时使材料具有优异的力学性能、良好的维度稳定性。
所述的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，是由如下质量份比的组分制成：
Figure BDA0002105515450000041
其中，所述的氮化硼量子点的粒径为2～50nm，氮化硼纳米管的粒径为20～100nm，氮化硼纳米管的长度为10～20μm，氮化硼纳米片的粒径为100～200nm。
其中，所述的聚合物基体，是聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚丙烯、聚乙烯中的一种或其中几种混合制成。
一种制备前述导热绝缘氮化硼高分子复合材料的方法，其包括如下步骤：
(1)将氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片按设定的质量份比、常温下搅拌1～5h，超声1～5h混合，使得三种不同维度的导热填料充分接触，制得多维材料混合液；
(2)将多维材料混合液与聚合物基体组分搅拌混合充分，获得整体材料混合液；
(3)将整体混合液加入到模具中，并置于烘箱中，在50～120℃下干燥10～48h，使整体混合液中的氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片填料与聚合物基体材料，通过蒸发自组装过程，形成导热绝缘多维度多尺度氮化硼高分子复合材料。
实施例2
本发明实施例提供的导热绝缘氮化硼高分子复合材料及其制备方法，与实施例1基本相同，其不同之处在于：
制备复合材料的组分中，按照质量份比例，氮化硼量子点为1，氮化硼纳米管为5，氮化硼纳米片为20，聚酰亚胺为74。
其制备方法的具体步骤为：
(1)将氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片按1:5:20质量比制成混合液，常温下搅拌2h，超声2h，使得三种不同维度的导热填料充分接触；
(2)将超声之后的氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片混合液与聚合物基体的聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚丙烯、聚乙烯之一，搅拌混合充分；
(3)最后将混合液倒入模具中，并置于烘箱中，在80℃干燥24h，所述氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片填料与聚合物基体通过蒸发自组装过程获得导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料。
对实施例2制得的导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料的导热率和拉伸强度进行测试，其导热率为7.62Wm-1K-1，拉伸强度为72MPa。
实施例3
本实施例提供的导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料及其制备方法，其与实施例1、2基本相同，其不同之处在于：复合材料中的氮化硼量子点为2，氮化硼纳米管为10，氮化硼纳米片为25，聚酰亚胺与聚乙烯醇的混合物为63，其混合比例为50:50。
实施例4
本实施例提供的导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料，其与实施例1、2、3基本相同，其不同之处在于：复合材料中氮化硼量子点为1.5，氮化硼纳米管为19，氮化硼纳米片为50，聚丙烯、聚乙烯的混合物为50，其混合比例为60:40。
实施例5
本实施例提供的导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料及其制备方法，其与实施例1～4均基本相同，其不同之处在于：复合材料中的氮化硼量子点为1，氮化硼纳米管为2，氮化硼纳米片为5，聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚丙烯、聚乙烯的混合物为90，其混合比例为1:1:1:1。
实施例6
本实施例提供的导热绝缘多尺度氮化硼高分子复合材料及其制备方法，其与实施例1～5均基本相同，其不同之处在于：复合材料中的氮化硼量子点为1，氮化硼纳米管为2，氮化硼纳米片为15，聚酰亚胺与聚乙烯的混合物为5，其混合比例为1:1。
在其他实施例中，所述的聚合物基体，还可以是四种材料之间的其他混合方法及混合比例，均可以达到所述的技术效果，本发明实施例不再一一列出。
本发明各实施例中各组分的具体配比，可以根据具体需要，在所记载的范围选择，均可以达到所述的技术效果，本发明实施例不再一一列出。
本发明不限于上述实施方式，采用与本发明相同或相似组分、配比及方法所得的其它导热绝缘氮化硼高分子复合材料及其制备方法，均在本发明保护范围内。

Claims (5)

1.一种导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，该材料是在聚合物基体上，由如下三种具有不同维度的填充粒子材料制成：氮化硼量子点为零维填充粒子材料，氮化硼纳米管为一维填充粒子材料，氮化硼纳米片为二维填充粒子材料及导热填料；所述的三维材料复合在聚合物基体上，经蒸发自组装后形成多维度多尺度的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，在三维立体空间内构筑出完整高效的导热通路、降低界面热阻，同时使材料具有优异的力学性能、良好的维度稳定性。
2.根据权利要求1所述的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，该材料是由如下质量份比的组分制成：
Figure FDA0002105515440000011
3.根据权利要求2所述的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，所述的氮化硼量子点的粒径为2～50nm，氮化硼纳米管的粒径为20～100nm，氮化硼纳米管的长度为10～20μm，氮化硼纳米片的粒径为100～200nm。
4.根据权利要求2所述的导热绝缘氮化硼高分子复合材料，其特征在于，所述的聚合物基体，是聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚丙烯、聚乙烯中的一种或其中几种混合制成。
5.一种制备权利要求1～4之一所述导热绝缘氮化硼高分子复合材料的方法，其特征在于，其包括如下步骤：
(1)将氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片按设定的质量份比、常温下搅拌1～5h，超声1～5h混合，使得三种不同维度的导热填料充分接触，制得多维材料混合液；
(2)将多维材料混合液与聚合物基体组分搅拌混合充分，获得整体材料混合液；
(3)将整体混合液加入到模具中，并置于烘箱中，在50～120℃下干燥10～48h，使整体混合液中的氮化硼量子点、氮化硼纳米管、氮化硼纳米片填料与聚合物基体材料，通过蒸发自组装过程，形成导热绝缘多维度多尺度氮化硼高分子复合材料。
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