CN110709470B - 聚碳酸酯树脂组合物和由其组成的光学模制品 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具有优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率的聚碳酸酯树脂组合物，和由其组成的光学模制品。

Description

聚碳酸酯树脂组合物和由其组成的光学模制品
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请基于分别于2017年9月29日提交的韩国专利申请No.10-2017-0128259和于2018年9月21日提交的韩国专利申请No.10-2018-0114401并且要求它们的优先权，这两项专利申请的公开内容通过引用全部并入本说明书中。
本发明涉及一种具有优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率的聚碳酸酯树脂组合物，和由其组成的光学模制品。
背景技术
聚碳酸酯树脂通过芳香族二元醇如双酚A与碳酸酯前体如光气的缩合-聚合制备，具有优异的冲击强度、尺寸稳定性、耐热性、透明性等。因此，聚碳酸酯树脂具有广泛用途的应用，如电气和电子产品的外部材料、汽车零部件、建筑材料、光学元件等。
另一方面，眼镜或太阳镜中使用的光学透镜要求具有一定程度的透光率，使得在不影响视野的情况下不产生来自外部光源的眩光。此外，必须保护眼睛免受特定波长的有害射线如紫外线。为了将具有优异的光学性能以及机械性能的聚碳酸酯树脂应用于诸如眼镜或太阳镜的户外活动用光学透镜，已经开发多种技术。
然而，聚碳酸酯树脂在紫外线区域中在约380nm以下的范围内表现出低透光率，但是存在在380nm以上的区域中透光率增加的问题。为了改善这一问题，一起使用各种添加剂来控制聚碳酸酯树脂的物理性能。然而，存在的问题是，当其任意一种物理性能提高时，其它物理性能通常劣化。
韩国专利公开No.10-2017-0036252公开了一种通过将聚碳酸酯树脂与染料和颜料组合使用来增加可见光屏蔽性能的技术，但是该技术不能同时实现诸如在紫外线区域中的适当的屏蔽性能的物理性能以及透明性。
[现有技术文献]
[专利文献]
(专利文献0001)韩国专利公开No.10-2017-0036252
发明内容
技术问题
本发明提供一种具有优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率的聚碳酸酯树脂组合物。
另外，本发明提供一种包含所述聚碳酸酯树脂组合物的光学模制品。
技术方案
为了解决上述问题，本发明提供一种聚碳酸酯树脂组合物，包含：聚碳酸酯树脂、黑色着色剂、黄色着色剂，以及选自苯并三唑类化合物、二苯甲酮类化合物和三嗪类化合物中的至少一种紫外线吸收剂，所述苯并三唑类化合物、所述二苯甲酮类化合物和所述三嗪类化合物各自包含至少一个羟基，其中，根据ASTM D1003测量的在380nm至420nm的波长区域中的平均透光率为1.0％至6.5％。
聚碳酸酯树脂是通过芳香族二元醇如双酚A与碳酸酯前体如光气的缩合-聚合而制备的树脂。聚碳酸酯树脂本身具有优异的机械性能和光学性能，但是根据其应用领域，要求同时满足许多物理性能。当将聚碳酸酯树脂用于诸如户外活动用镜片的制品中时，必须降低紫外线区域中的透光率。为了改善这一点，已经开发各种技术，但是存在的问题是，当其任意一种物理性能提高时，其它物理性能通常劣化。
因此，为了同时实现低紫外线透过率以及优异的透明性和颜色稳定性，本发明人开发了一种使用在特定波长区域中具有高的光吸收性的添加剂和特定着色剂组合的聚碳酸酯树脂组合物。
下文中，将详细描述本发明。
根据本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以包含特定的紫外线吸收剂和着色剂特定组合，来满足根据ASTM D1003测量的在380nm至420nm的波长区域中的平均透光率为1.0％至6.5％。满足上述范围的树脂组合物可以同时表现出低紫外线透过率以及优异的透明性和颜色稳定性。上述范围的平均透光率可以优选为3.0％至6.2％。当满足上述范围时，所述树脂组合物的上述物理性能可以变得优异，因此，可以容易地应用于光学模制品，具体地用于眼镜、太阳镜等的镜片。
在本发明中，所述平均透光率根据ASTM D1003来测量，并且通过计算从380nm至420nm以5nm的波长间隔测量的透光率的平均值(T380-420)来得到。详细地，将本发明的聚碳酸酯树脂组合物用双螺杆挤出机(L/D＝36，Φ＝45，料筒温度为240℃)以每小时80kg的速率制备成粒料，并且使用注塑机在约270℃的汽缸温度下无停留时间地将所述粒料注塑成型，来制备试样(宽度/长度/厚度＝60mm/40mm/3mm)，并且使用UltraScan PRO装置(由HunterLab制造)根据ASTM D1003测量透光率。
紫外线吸收剂
根据本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以包含选自苯并三唑类化合物、二苯甲酮类化合物和三嗪类化合物中的至少一种紫外线吸收剂，所述苯并三唑类化合物、所述二苯甲酮类化合物和所述三嗪类化合物各自包含至少一个羟基。这些紫外线吸收剂可以与下面描述的特定着色剂组合一起使用，从而同时实现低紫外线透过率以及优异的透明性和颜色稳定性。
具体地，所述紫外线吸收剂是在大于约380nm，具体地，在约420nm处的紫外线区域中具有高的光吸收性的化合物，并且可以与特定着色剂组合一起使用，从而改善聚碳酸酯树脂组合物在相应区域中的紫外线吸收。
所述苯并三唑类化合物在分子中包含至少一个羟基，并且具体地，可以是由下面化学式1表示的化合物：
[化学式1]
Figure BDA0002304558100000031
所述二苯甲酮类化合物在分子中包含至少一个羟基，并且具体地，可以是由下面化学式2表示的化合物：
[化学式2]
Figure BDA0002304558100000041
所述三嗪类化合物在分子中包含至少一个羟基，并且具体地，可以是由下面化学式3表示的化合物：
[化学式3]
Figure BDA0002304558100000042
在本发明中，相对于组合物的总干重，所述紫外线吸收剂的含量可以为1000ppmw至15,000ppmw，优选地为3000ppmw至10,000ppmw或4000ppmw至9000ppmw。所述紫外线吸收剂可以以上述含量范围被包含，并且与下面描述的着色剂组合使用，从而实现本发明的期望效果。
着色剂
根据本发明的聚碳酸酯树脂组合物同时包含黑色着色剂和黄色着色剂，它们与上述特定紫外线吸收剂一起使用，从而同时实现低紫外线透过率以及优异的透明性和颜色稳定性。
具体地，当组合使用黑色着色剂和黄色着色剂时，可以解决当单独使用黄色着色剂时会产生的颜色稳定性劣化的问题。此外，由于它们的协同效应，可以同时实现在紫外线区域中，具体地在420nm处的低透光率，以及优异的颜色稳定性。
所述黑色着色剂可以是选自蒽醌类化合物、偶氮苯类化合物、乙酰胺类化合物和碳类化合物中的至少一种，并且优选地，是蒽醌类化合物或碳类化合物。
市售的黑色着色剂可以包括BASF的Nigrosine Black G、Bayer的Nigrosin BASEBA、Orient Chemical的Nubian Black PC-0870、Abbey Color的ABCOL Nigrosine Z1630等。
在本发明中，相对于组合物的总干重，所述黑色着色剂的含量可以为1.0ppmw至10.0ppmw，优选地为3.0ppmw至5.0ppmw或5.0ppmw至7.0ppmw。所述黑色着色剂可以以上述含量范围内被包含，并且可以与本发明的紫外线吸收剂组合使用，从而实现本发明的期望效果。
所述黄色着色剂可以是选自喹啉类化合物、吡唑类化合物和萘类化合物中的至少一种，并且优选地，是喹啉类化合物或吡唑类化合物。
市售的黄色着色剂可以包括Bayer的Macrolex Yellow G、Clariant的SandoplastYellow 2G、Yabang的Transparent Yellow 3、Albion Colours的Kenawax Yellow BGP、Solvent Yellow 114(CAS No.7576-65-0)等。
在本发明中，相对于组合物的总干重，所述黄色着色剂的含量可以为0.5ppmw至5.0ppmw，优选地为1.0ppmw至1.5ppmw或1.5ppmw至2.0ppmw。所述黄色着色剂可以以上述含量范围内被包含，并且与本发明的紫外线吸收剂组合使用，从而实现本发明的期望效果。
在本发明中，控制所述黄色着色剂与所述黑色着色剂的混合比，从而有效地改善聚碳酸酯树脂组合物的光学性能。黄色着色剂与黑色着色剂的混合比可以为1:1至10:1。所述混合比可以优选为2:1至8:1，更优选为4:1至6:1。
聚碳酸酯树脂
根据本发明的聚碳酸酯树脂是通过芳香族二元醇如双酚A与碳酸酯前体如光气的缩合-聚合制备的树脂，并且优选地，所述聚碳酸酯树脂包含由下面化学式4表示的重复单元：
[化学式4]
Figure BDA0002304558100000051
在化学式4中，R’1至R’4各自独立地是氢、C1-10烷基、C1-10烷氧基或卤素，
Z’是未被取代的或被苯基取代的C1-10亚烷基、未被取代的或被C1-10烷基取代的C3-15亚环烷基、O、S、SO、SO2或CO。
优选地，R’1至R’4各自独立地是氢、甲基、氯或溴。
另外，Z’优选为未被取代的或被苯基取代的直链或支链C1-10亚烷基，更优选地，为亚甲基、乙烷-1,1-二基、丙烷-2,2-二基、丁烷-2,2-二基、1-苯基乙烷-1,1-二基或二苯基亚甲基。此外，Z优选为环己烷-1,1-二基、O、S、SO、SO2或CO。
所述由化学式4表示的重复单元通过芳香族二元醇化合物与碳酸酯前体的反应形成。
优选地，由化学式4表示的重复单元可以来自选自双(4-羟苯基)甲烷、双(4-羟苯基)醚、双(4-羟苯基)砜、双(4-羟苯基)亚砜、双(4-羟苯基)硫醚、双(4-羟苯基)甲酮、1,1-双(4-羟苯基)乙烷、双酚A、2,2-双(4-羟苯基)丁烷、1,1-双(4-羟苯基)环己烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二溴苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二氯苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-溴苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-氯苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-双(4-羟苯基)-1-苯基乙烷、双(4-羟苯基)二苯基甲烷和α,ω-双[3-(邻-羟苯基)丙基]聚二甲基硅氧烷中的任意一种或多种芳香族二元醇化合物。
短语“来自芳香族二元醇化合物”指由化学式1表示的重复单元通过芳香族二元醇化合物的羟基与碳酸酯前体的反应形成。
例如，当作为芳香族二元醇化合物的双酚A与作为碳酸酯前体的三光气聚合时，所述第一重复单元由下面化学式4-1表示：
[化学式4-1]
Figure BDA0002304558100000061
所述碳酸酯前体可以是选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丁酯、碳酸二环己酯、碳酸二苯酯、碳酸二甲苯酯、碳酸双(氯苯基)酯、碳酸二间甲酚酯、碳酸二萘酯、碳酸双(联苯)酯、光气、三光气、双光气、溴光气和双卤甲酸酯中的一种或多种。优选地，可以使用三光气或光气。
根据本发明的聚碳酸酯树脂的重均分子量可以为1000g/mol至100,000g/mol，并且优选为15,000g/mol至70,000g/mol。
更优选地，所述重均分子量可以为20,000g/mol以上、21,000g/mol以上、22,000g/mol以上、23,000g/mol以上、24,000g/mol以上、25,000g/mol以上、26,000g/mol以上、27,000g/mol以上或28,000g/mol以上。此外，所述重均分子量可以为65,000g/mol以下、60,000g/mol以下或55,000g/mol以下。
聚碳酸酯树脂组合物
根据本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以包含上面描述的聚碳酸酯树脂、黑色着色剂、黄色着色剂和紫外线吸收剂，并且由于所述组分组合的协同效应而可以实现优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率。具体地，通过满足在上面描述的特定波长区域中的平均透光率值，所述聚碳酸酯树脂组合物当应用于期望的产品(具体地，光学模制品)时可以优选地实现优异的物理性能。
根据需要，根据本发明的树脂组合物还可以包含选自在本领域中通常使用的抗氧化剂、热稳定剂、增塑剂、抗静电剂、成核剂、阻燃剂、润滑剂、抗冲改性剂、荧光增白剂和放射吸收剂中的一种或多种添加剂。
根据本发明的树脂组合物可以通过将聚碳酸酯、环状亚磷酸酯化合物、直链亚磷酸酯化合物、含有具有环氧官能团的(甲基)丙烯酸酯重复单元的乙烯基类聚合物，和含有亚苯基官能团的光反应性化合物，以及任选地，添加剂混合来制备。如下面描述的，所述树脂组合物优选通过熔融混炼制备成粒料，以便制备光学模制品。
所述熔融混炼可以通过本领域中常用的方法进行，例如，使用带式混合机、亨舍尔混合机、班伯里密炼机、转鼓混合机、单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、共混炼机、多螺杆挤出机等的方法。熔融混炼的温度可以根据需要适当调节，例如，温度可以调节为200℃至300℃。
光学模制品
另外，本发明提供一种包含所述树脂组合物的光学模制品。优选地，所述光学模制品可以是要求紫外线保护的光学透镜，如眼镜镜片、太阳镜镜片等。根据本发明的树脂组合物可以具有优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率，从而有效地应用于光学模制品。
制备所述模制品的方法可以是本领域中常用的方法。例如，可以将根据本发明的树脂组合物的熔融混炼混合物或粒料作为原料应用于成型方法，如注射成型方法、注射压缩成型方法、挤出成型方法、真空成型方法、吹塑成型方法、压制成型方法、压力成型方法、泡沫成型方法、热弯曲成型方法、压缩成型方法、压延成型方法、旋转成型方法等。
所述模制品的尺寸或厚度可以根据使用目的适当地调节，并且所述模制品可以根据使用目的而具有平板或弯曲的形状。
有益效果
如上所述，通过使用在特定波长区域中具有高的光吸收性的添加剂和特定着色剂组合，根据本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以具有优异的透明性和颜色稳定性以及低紫外线透过率。
附图说明
图1是示出实施例和比较例的外观评价标准的图像。
具体实施方式
下文中，将提供优选实施例以更好地理解本发明。然而，下面的实施例仅用于说明性目的，并且本发明不意在受其限制。
使用的物质
在实施例和比较例中使用以下物质。
1)(A)聚碳酸酯[PC]
使用重均分子量为31,000g/mol并且MFR(300℃，1.2kg)为9.5g/min的双酚A直链聚碳酸酯树脂(A-1)。
2)(B)着色剂
B-1：黑色着色剂，由Orient Chemical制造的Nubian Black PC-0870
B-2：黄色着色剂，由Yabang制造的Transparent Yellow 3G
B-3：红色着色剂，由Lanxes制造的Macrolex Red E2G
3)(C)紫外线吸收剂
C-1：化学式1的化合物(Tinuvin 326)
[化学式1]
Figure BDA0002304558100000091
C-2：化学式2的化合物(Uvinul 3049)
[化学式2]
Figure BDA0002304558100000092
C-3：化学式3的化合物(LA-F70)
[化学式3]
Figure BDA0002304558100000093
C-4：化学式5的化合物(Tinuvin 360)
[化学式5]
Figure BDA0002304558100000094
C-5：化学式6的化合物(Tinuvin 329)
[化学式6]
Figure BDA0002304558100000101
实施例和比较例
以下面表1中描述的含量混合各个组分，并且用双螺杆挤出机(L/D＝36，Φ＝45，料筒温度：240℃)以每小时80kg的速率制备粒料。
在表1中，聚碳酸酯树脂(A)的含量是指从总共100重量％的组合物中除去着色剂(B)和紫外线吸收剂(C)的含量的余量。
[表1]
Figure BDA0002304558100000111
实验方法
(1)实验例1：透光率(T)、420nm透光率(T420)和380nm至420nm平均透光率(T380-420)
使用注塑机N-20C(由JSW,Ltd.制造)在320℃的汽缸温度下将在实施例和比较例中制备的各个树脂粒料无停留时间地注射成型，来制备试样(宽度/长度/厚度＝60mm/40mm/3mm)，同时使用UltraScan PRO装置(由HunterLab制造)(仪器设置：360nm至750nm)，根据ASTM D1003测量透光率(T)，结果示于下面表2中。
另外，测量420nm处的透光率(T420)，并且还以5nm的波长间隔测量380nm至420nm的透光率，其平均值(T380-420)示于下面表2中。
(2)实验例2：颜色稳定性的评价
通过组合下面的黄色指数和外观的评价结果来评价颜色稳定性。较高的YI值不利地影响颜色稳定性劣化，但是YI值高达约20的树脂也可以应用于产品。然而，即使YI值为20以下，当用肉眼观察到黄色时，颜色稳定性也被认为降低。
(2-1)黄色指数(YI)的评价
使用注塑机N-20C(由JSW,Ltd.制造)在270℃的汽缸温度下将在实施例和比较例中制备的各个树脂粒料无停留时间地注射成型，来制备试样(宽度/长度/厚度＝60mm/40mm/3mm)，同时使用UltraScan PRO装置(由HunterLab制造)根据ASTM D1925测量YI值，结果示于下面表2中。
(2-2)外观的评价
使用注塑机N-20C(由JSW,Ltd.制造)在270℃的汽缸温度下将在实施例和比较例中制备的各个树脂粒料无停留时间地注射成型，来制备试样(宽度/长度/厚度＝60mm/40mm/3mm)，并且用肉眼观察试样的黄度。通过受测试样之间的相对评价来确定○、△和X。
<外观评价标准>
○：样品几乎不表现出黄色，与图1(A)的样品试样图像相似。
△：样品表现出浅黄色，与图1(B)的样品试样图像相似。
X：样品表现出深黄色，与图1(C)的样品试样图像相似。
[表2]
Figure BDA0002304558100000131
如表2中所示，可以确认，通过使用在特定波长区域中具有高的光吸收性的添加剂和特定着色剂组合，本发明的实施例同时具有优异的透明性和在420nm处的低紫外线透过率。此外，当用肉眼观察样品时，它们几乎不表现出黄色，并且它们的YI值为20以下，表明具有优异的颜色稳定性。
不使用紫外线吸收剂和着色剂的比较例表现出非常高的380nm至420nm平均透光率，并且大多数样品表现出深黄色。具体地，可以确认，与实施例相比，使用通常用作紫外线吸收剂的不同材料的比较例1至比较例5表现出整体优异的平均透光率，但是在420nm处表现出显著高的透光率。
可以确认，比较例11表现出与实施例相同的380nm至420nm平均透光率，但是由于当用肉眼观察时表现出深黄色，因此，将它应用于产品并不容易。

Claims (10)

1.一种聚碳酸酯树脂组合物，包含：聚碳酸酯树脂、黑色着色剂、黄色着色剂，以及选自苯并三唑类化合物、二苯甲酮类化合物和三嗪类化合物中的至少一种紫外线吸收剂，其中，根据ASTM D1003测量的在380nm至420nm的波长区域中的平均透光率为1.0％至6.5％，
其中，相对于所述聚碳酸酯树脂组合物的总干重，所述黄色着色剂的含量为0.5ppmw至5.0ppmw，
其中，所述苯并三唑类化合物是由下面化学式1表示的化合物：
[化学式1]
Figure FDA0003496439390000011
所述二苯甲酮类化合物是由下面化学式2表示的化合物：
[化学式2]
Figure FDA0003496439390000012
所述三嗪类化合物是由下面化学式3表示的化合物：
[化学式3]
Figure FDA0003496439390000013
2.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，所述黑色着色剂是选自蒽醌类化合物、偶氮苯类化合物、乙酰胺类化合物和碳类化合物中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，所述黄色着色剂是选自喹啉类化合物、吡唑类化合物和萘类化合物中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，相对于所述聚碳酸酯树脂组合物的总干重，所述紫外线吸收剂的含量为1000ppmw至15,000ppmw。
5.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，相对于所述聚碳酸酯树脂组合物的总干重，所述黑色着色剂的含量为1.0ppmw至10.0ppmw。
6.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，所述聚碳酸酯树脂包含由下面化学式4表示的重复单元：
[化学式4]
Figure FDA0003496439390000021
其中，在化学式4中，R’1至R’4各自独立地是氢、C1-10烷基、C1-10烷氧基或卤素，
Z’是未被取代的或被苯基取代的C1-10亚烷基、未被取代的或被C1-10烷基取代的C3-15亚环烷基、O、S、SO、SO2或CO。
7.根据权利要求6所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，所述由化学式4表示的重复单元来自选自双(4-羟苯基)甲烷、双(4-羟苯基)醚、双(4-羟苯基)砜、双(4-羟苯基)亚砜、双(4-羟苯基)硫醚、双(4-羟苯基)甲酮、1,1-双(4-羟苯基)乙烷、双酚A、2,2-双(4-羟苯基)丁烷、1,1-双(4-羟苯基)环己烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二溴苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二氯苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-溴苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-氯苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-双(4-羟苯基)-1-苯基乙烷、双(4-羟苯基)二苯基甲烷和α,ω-双[3-(邻-羟苯基)丙基]聚二甲基硅氧烷中的任意一种或多种芳香族二元醇化合物。
8.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，所述聚碳酸酯树脂的重均分子量为1000g/mol至100,000g/mol。
9.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，还包含选自抗氧化剂、热稳定剂、增塑剂、抗静电剂、成核剂、阻燃剂、润滑剂、抗冲改性剂和荧光增白剂中的至少一种添加剂。
10.一种光学模制品，包含权利要求1至9中任意一项所述的聚碳酸酯树脂组合物。
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