CN110383393A - 催化复合器和过滤装置 - Google Patents

Abstract

一种催化复合器和过滤装置(2)，其优选地用于放置在核反应堆(6)的安全壳(4)中，包括自然对流流动管道(8)，在所述流动管道内布置有许多催化元件(18)，所述催化元件用于使包含在通过流动管道(8)的气流中的氢气和氧气复合。即使在一段相当长的运行周期内，催化复合器和过滤装置(2)也要为气流提供可靠的氢气还原和碘过滤。根据本发明，催化复合器和过滤装置(2)包括许多吸附器元件(24)，其具有碘吸附表面(60)，并且具有在所述吸附器元件之间的宏观流动通道(28)，其中，气流流过碘吸附表面(60)。

Description

催化复合器和过滤装置

本发明涉及一种催化复合器和过滤装置，优选地用于放置在核反应堆的安全壳中。

JP H 1194992 A公开了用于放置在核反应堆的安全壳中的一种催化复合器和过滤装置，其包括自然对流流动管道，在流动管道内布置有许多催化元件，催化元件用于使包含在通过流动管道的气流中的氢气和氧气复合。在催化元件的上游，存在气流通过的碘过滤器。另外，在碘过滤器的上游，可以存在颗粒过滤器和湿气分离器，以防止碘过滤器堵塞。这种布置的主要目的是保护催化剂。这种情况下的基本目的不是减少安全壳大气内的放射性源项。

这种装置具有相对较高的压力降，并因此具有限制或防止对流流动的内在倾向。如果尽管存在颗粒过滤器和湿气分离器，碘过滤器在操作过程中通过附聚包含在气体流中的颗粒和液滴而变得部分地或完全堵塞，则这种趋势更为强烈。

因此，本发明的目的是提供一种催化复合器和过滤装置，其避免上述问题，并且即使在核设施的安全壳内一段相当长的运行周期内，也要为气流提供可靠的氢气还原和碘过滤。在此主要总体目的是减少安全壳大气内的放射性源项。

这个目的是通过具有根据权利要求1所述特征的催化复合器和过滤装置实现的。

因此，本发明提供了一种催化复合器和过滤装置，优选地用于放置在核反应堆的安全壳内，包括自然对流流动管道，在所述流动管道内布置有许多催化元件，所述催化元件用于使包含在通过流动管道的气流中的氢气和氧气或替代地一氧化碳和氧气复合，其中，存在许多吸附器元件，其具有碘吸附表面，并具有在所述吸附器元件之间的宏观流动通道，并且其中，所述气流流过碘吸附表面。

本发明人已发现，在现有技术中采用的碘过滤器具有微小的孔并且由气流流过，产生相对高的过滤效率，但也有较高的压力降和较低的流速。与此相反，本发明提出了吸附器元件，所述吸附器元件具有反应表面区并具有在吸附器元件之间的宏观流动通道。因此，反应表面区由气流流过(而不是穿过)，产生相对较低的过滤效率，但是也产生较低的压力降和较大的流速。从长远来看，例如在5至20小时的过程中，安全壳内的某些气体部分多次经过的这些元件将比现有技术解决方案更有效。与此相反，气流随时间的流动(即，在吸附器元件停留的时间)通常在0.03至2.0s的范围内。

在特别有利的实施例中，催化元件下游的碘吸附元件的布置将允许气流在通过吸附元件之前过热，这对于避免损坏沸石基或类似吸附剂是很重要的。在此情况下，不需要单独的湿气分离器。除此之外，吸附器元件处的气流温度越高，产生的吸附效果越好。

总之，本发明提供以下优点：

·即使在氢浓度较低的情况下，也不延迟地启动，然后继续运行。

·持久有效地支持安全壳内的自然对流/空气循环。

·安全壳内放射性成分的有效减压和保留。

·相应的过滤式安全壳通风系统(FCV)可以以更简单和成本有效的方式借助于更小的组件来实现。

·可以重新安装到现有设备中。

与本发明有关的这些和其他优点以及结构和功能细节将在随后的详细描述中变得更加清楚。

现在参照附图讨论本发明的示例性实施例。

图1提供了催化复合器和过滤装置的第一变体的概述图。

图2示出来的第二变体；

图3示出了第三变体；并且

图4示出了图3所示的增强实施例。

在所有附图中，相同的技术元件被指定了相同的附图标记。

图1示出了催化复合器和过滤装置2的局部剖视图，所述催化复合器和过滤装置2优选地用于放置在(此处仅示意性地指示出的)核反应堆6的安全壳4中或核反应堆或核设施的其他位置中。催化复合器和过滤装置2包括由壳体10限定的流动管道8。流动管道8基本上垂直对齐，并具有在底部处的入口12和在顶部处的出口14。所述布置使得通过流动管道8的气流或气体流具有基本上沿垂直方向的流动方向，正如箭头16所示。

核电厂4通常包括称为安全壳4的安全外壳，安全壳壁包围核部件，并对外部环境全密封。特别是在严重事故期间，核电厂安全壳4内的安全壳大气以及因此通过流动管道8的气流可以包含氢气和/或一氧化碳，其与氧气结合可以形成可燃混合物以及空气中放射性物质，其中包括在其它气溶胶之中的元素碘(I₂)和碘化合物。这些成分应该通过催化复合器和过滤装置2从气流中去除，从而从安全壳大气中去除。

在流动管道8的下部中，存在布置在流动管道8内的催化区20之内的许多个(优选地，多个)催化元件18，用于使通过流动管道8的气流中包含的氢气和氧气无焰复合，以产生水(蒸气)，或者替代地用于使一氧化碳和氧气复合，以产生二氧化碳。这种装置也被称为被动式自动催化复合器(PAR)。例如，催化元件18可以包括一些片、板、叶片或其他物体，它们由催化活性材料或表面制成，或者包括催化活性材料或表面，其中，片、板或叶片优选地彼此平行地布置，并且在它们之间具有垂直对齐的流动通道22。流动通道22布置为：相对于压力降和速度降，对通过流动管道8的气流仅产生小的影响。

如果催化元件18周围的大气包含氢气(或替代地一氧化碳)和氧气，则由催化元件18启动这两种气体成分的无焰复合。由于催化过程的放热性质，流动管道8内的气体和催化元件18被加热，导致通过流动管道8的自然对流流动(所谓的烟囱效应)。一般来说，这会导致安全壳大气的旋转，其中，一些部分和最终整个封闭的体积以循环的方式通过流动管道8几次。只要催化复合器和过滤装置2的入口12周围的大气包含用于发生复合的足够量的氢气和氧气，就可以维持自然对流流动。

一般来说，在入口12处进入流动管道8的大气包含水蒸气或蒸汽。除此之外，蒸汽是由催化反应本身释放的。通过催化元件18和它们之间的流动通道22的合适的设计，可以实现相对较高的温度以及由此产生的离开催化区20的蒸汽部分的过热。

优选地，在催化元件18的下游(即在上面)，存在许多(优选地，多个)布置在流动管道8内的碘吸附器元件24，全部形成碘过滤区26。每个吸附器元件24包括许多碘吸附表面60，气流流过这些表面。类似于催化元件18，吸附器元件24可以例如包括几个片、板、叶片或其他物体，它们由吸附剂材料或表面制成，或者包括吸附剂材料或表面，其中，片、板或叶片优选地彼此平行地布置，并且在它们之间具有垂直对齐的流动通道28。在替代实施例中，流动通道28可以具有不同的几何形状。然而，在任何一种情况下，总的设计目标是，流动通道28布置为：相对于压降和速度降，对通过流动管道8的气流仅产生小的影响。

因此，吸附器元件24之间的流动通道28具有宏观尺寸，每个通道优选地包括在500至5000mm²范围内的流动横截面。因此，流动管道8中的气流流过吸附器元件24的碘吸附表面60，而不是像传统过滤器中流经微孔。

首先，在吸附器元件24的吸附表面60处，通过物理和/或化学吸附去除/沉积包含在气流中的元素碘(I₂)或有机碘化合物，如碘甲烷(CH3I)。用于此任务的合适的吸附剂可以基于例如银沸石(AgX)和/或硝酸银(AgNO3)或MOF基材料。MOFs(金属有机框架)是由金属离子或与有机配体配位形成一维、二维或三维结构的簇组成的化合物。它们是配位聚合物的一个亚类，具有多孔性的特别特征。吸附剂优选地布置在合适的支撑材料或基板上，例如，通过本领域技术人员已知的合适的表面处理方法制造的支撑材料或基板。

在上述实施例中，催化元件18具有多种用途：

·它们充当用于通过流动管道8的气流的完全被动式“泵”，启动并维持自然对流。

·它们从安全壳大气中去除可燃氢气浓度。

·它们加热气流，使得下游过滤区26中吸附过程的反应性提高并因此提高效率。

·它们确保气流之内的蒸汽成分的过热，从而防止或排除过滤区26中的冷凝，并保持吸附器元件24不潮湿或没有湿气。

为了有效过热，离开催化区20的气流的温度优选地通过所设计的系统设定为高于饱和蒸汽温度40℃至600℃的值。这意味着吸附器元件24必须特别耐高温，以应对气流的高温。合适的吸附器材料例如是银沸石。

为了避免温度超过600℃(在某些情况下甚至避免超过500℃)，并因此避免对吸附器元件24造成损坏，在吸附器元件24上游和催化元件18下游的区段中，流动管道8的壳体10中可以存在通风槽70，正如图4示意性地所示。优选地，通风槽70由被动致动的覆盖元件72覆盖，特别是可枢转或可滑动的封盖，使得通风槽70在流动管道8内的较低温度(例如，<600℃)下关闭，并在较高温度(例如，>600℃)下打开。因此，在较低温度下，通风槽70关闭，但在较高温度下，冷却的环境空气通过通风槽70从外部被吸入到流动管道8中，从而与流动管道8内的热气流混合，并将其冷却到临界温度以下。覆盖元件72的被动致动可以例如通过双金属致动器或形状记忆材料致动器或者通过基于容器内流体的温度依赖性膨胀的致动器(例如，活塞)实现。这种致动器74或触发器的开关温度优选地适应于流动管道8内的吸附器元件24的允许最高操作温度。

在附图中未示出的对吸附器元件24的耐高温性要求较低的替代实施例中，具有吸附器元件24的过滤区26可以布置在具有催化元件18的催化区20的上游。替代地，催化元件18和吸附器元件24可以在一个和相同的区域或区段之内混合。甚至可以在更下游存在具有第一催化区和第二催化区的两级催化复合器，其中，具有吸附器元件的碘过滤区布置在第一催化区与第二催化区之间。在任何一种情况下，任何这些元件之间的流动通道优选地设计用于低压降，气流流过上述催化和/或吸附表面。

催化复合器和过滤装置2的一些优选设计参数如下：所述装置应该在0.5至12.0巴(相对于外部大气压力)的安全壳大气压力、在30至250℃范围内的安全壳大气温度和具有浓度在1至15体积百分比(vol.-％)范围内的氢气(或一氧化碳)的情况下工作。所述设计优选地使得催化区20入口处的流速在0.2至2.0m/s的范围内。过滤区26的垂直长度/高度优选地在0.08至0.8m的范围内，其中，放射性粒子在吸附剂材料处的停留时间优选地在0.03至2.0s的范围内。

在图1所示的实施例中，存在安装在碘过滤区26的碘吸附器元件30下游的流动管道8内的第二组吸附器元件30。第二组吸附器元件30主要配置为保留包含在气流中的惰性气体，因此也被称为惰性气体吸附器元件。与碘吸附器元件24一样，它们可以实现为分子筛。在替代实施例中，用于惰性气体保留的吸附器元件30可以定位在用于碘保留的吸附器元件24的上游，但优选地仍定位在催化复合器的催化元件18的下游。在吸附器元件30之间存在流动通道32，其几何形状和尺寸类似于吸附器元件之间的流动通道28的几何形状和尺寸。

在入口12之后和催化元件18之前，可以存在入口侧湿气分离器62。

整个催化元件18或其子集优选地安装在抽屉式支架或抽屉34中，如有必要，其可以滑入流动管道8的外壳10中并且可以从流动管道8的外壳10上去除。碘吸附器元件24和惰性气体吸附器元件30(如果存在)以及其他过滤器或复合器单元也是如此。

在图2所示的另一个实施例中，在流动管道8之内不存在碘吸附器元件24。相反，在支撑元件36的帮助下，盘形吸附器元件24固定在外壳10的外侧上，优选地在侧边缘处，吸附器元件24平行对齐于外壳10的外面。优选地，吸附器元件24安装得略高于催化区20，所述催化区由外壳10内的许多催化元件18实现。每个吸附器元件24包括向内面向外壳10外面的碘吸附表面60。在吸附器元件24与外壳10之间存在间隙，因此实现了二次流动管道38，其具有在底部处的入口40和在顶部处的出口42。在操作过程中，由于上述烟囱效应，环境空气通过入口12被吸入(主)流动管道8。一些对流气流被分流，并通过入口40经过二次流动管道38，从而将碘和碘化合物转移并结合到吸附器元件24的吸附材料上。

综上所述，催化复合器和过滤装置2的基本目的不是为了实现一次通过的气流的碘过滤速率的最高可能性，而是使碘过滤和相对较低的压力降达到合理的平衡，以尽可能长时间地维持自然对流。因此，从长远来看，借助于(封闭的)安全壳大气多次通过催化复合器和过滤装置2，可以达到非常高的总过滤量。原则上，过滤操作仅限于吸附器板24的吸附材料的容量和安全壳大气中作为驱动“燃料”的氢气和氧气的可用性。

在优选实施例中，存在布置在流动管道8内(优选地，在催化元件18上游)的静电气溶胶过滤器44。这在图3中示意性地示出。为简单起见，在此未示出而只是示意性地指出了图1和图2的吸附器元件24。图3所示的附加特征可以与图1或图2的任一实施例组合。

静电气溶胶分离器44包括许多线状放电电极46和许多线状集电极48，这些电极通过隔离器彼此电隔离，并且优选地在流动管道8内彼此垂直且平行地对齐。放电电极46和集电极48在空间上由流动通道50隔开，以便气体在它们之间流动。

在操作过程中，放电电极46带负电荷并发射电子，这些电子穿过气流向带正电荷的集电极48行进，在那里被收集并重新注入到相应的电路中。高压电源52/发电机提供所需的操作电压。

在操作过程中，包含在气流中的气溶胶粒子通过聚集/捕集发射的电子或通过聚集带负电荷的离子捕获这些电子而带负电荷，然后被输送到集电极48，在那里它们聚拢并聚集在表面。如放大细节D所示，所谓的集电极48处的捕集器或捕集袋54防止收集的气溶胶粒子再次进入到气流中。当聚集的气溶胶化合物从集电极48被释放时，一旦它们达到一定的尺寸，并因此达到一定的重量，它们就由于重力作用而与气流的流动方向相反地落到地面上。这种释放可以由具有平坦、排斥表面或具有所谓莲花效应的涂层的集电极48并通过振动来支撑。集电极48处的临时电荷反转也可以支撑摆脱随后掉落到地面上的聚集物，在那里它们可以被合适的容器(此处未示出)收集。

在优选实施例中，静电气溶胶过滤器44由热电发生器56提供动力，所述热电发生器优选地与催化元件18和/或作为热源的热气流热耦合。以此方式，由催化元件18产生的废热转化为有效电能，并用于为静电气溶胶过滤器44等电器提供动力。

附图标记表

2 催化复合器和过滤装置

4 安全壳

6 核反应堆

8 流动管道

10 外壳

12 入口

14 出口

16 流动方向

18 催化元件

20 催化区

22 流动通道

24 吸附器元件

26 过滤区

28 流动通道

30 吸附器元件

32 流动通道

34 抽屉

36 支撑元件

38 流动管道

40 入口

42 出口

44 静电气溶胶过滤器

46 放电电极

48 集电极

50 流动通道

52 高压电源

54 捕集袋

56 热电发生器

60 碘吸附表面

62 湿气分离器

70 通风槽

72 覆盖元件

74 致动器

D 细节

Claims (13)

1.催化复合器和过滤装置(2)，优选地用于放置在核反应堆(6)的安全壳(4)中，包括自然对流流动管道(8)，在所述自然对流流动管道内布置有许多催化元件(18)，所述催化元件用于使包含在通过所述流动管道(8)的气流中的氢气与氧气或一氧化碳与氧气复合，

其特征在于，

所述催化复合器和过滤装置(2)包括许多吸附器元件(24)，所述吸附器元件具有碘吸附表面(60)，并且具有在所述吸附器元件之间的宏观流动通道(28)，其中，所述气流流过所述碘吸附表面(60)。

2.根据权利要求1所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述流动通道(28)沿所述流动管道(8)的纵向方向对齐，所述流动通道的每一个具有横截面，所述横截面的尺寸为至少500mm²，特别是至少1500mm²。

3.根据权利要求1或2所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述吸附器元件(24)布置在所述流动管道内。

4.根据权利要求3所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述吸附器元件(24)布置在所述催化元件(18)的下游。

5.根据权利要求4所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述流动管道(8)由外壳(10)包围，并且其中，在所述吸附器元件(24)与所述催化元件(18)之间的一个区段中，存在布置在所述外壳中的许多通风槽(70)，促进环境空气流入所述流动管道(8)中。

6.根据权利要求5所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述相应的通风槽被可移动覆盖元件(72)覆盖，所述覆盖元件耦合到温度相关的被动致动器(74)，使得在流动管道(8)中普遍存在的预定的临界温度及其以上打开所述通风槽(70)。

7.根据权利要求6所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述致动器(74)的开关温度适应于所述吸附器元件(24)的允许最高操作温度。

8.根据权利要求1或2所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述吸附器元件(24)布置在所述流动管道(8)的外侧，实现二次流动管道(38)。

9.根据前述权利要求中任一项所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述碘吸附表面(60)由银沸石和/或镀银金属制成或者包含银沸石和/或镀银金属，特别是镀银铜线和/或MOF基材料。

10.根据前述权利要求中任一项所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，静电气溶胶过滤器(44)布置在所述流动管道(8)的内侧，优选地在所述催化元件(18)的上游。

11.根据权利要求10所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述静电气溶胶过滤器(44)由热电发生器(56)提供动力。

12.根据权利要求11所述的催化复合器和过滤装置(2)，其中，所述热电发生器(56)与所述催化元件(18)和/或所述气流热耦合。

13.核电厂，包括安全壳(4)和放置在所述安全壳(4)内的根据前述权利要求中任一项所述的催化复合器和过滤装置(2)。