CN110380063A - 一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层及其制备方法和质子交换膜燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于质子交换膜燃料电池技术领域,尤其涉及一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层及其制备方法和质子交换膜燃料电池。本发明提供了一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层,包括基底层和微孔层;所述微孔层为片状结构;所述基底层与所述微孔层压合连接。本发明中,质子交换膜燃料电池用气体扩散层中的微孔层为片状结构,基底层与微孔层压合连接,避免了湿法制备微孔层会出现制备浆料漏入基底层内部,容易堵住基底层,封堵气体传输通道的问题,使得气体扩散层具有更好的气体传输能力,并且,微孔层为片状结构,能够提供平整的表面,改善气体扩散层与催化层的接触。
Description
技术领域
本发明属于质子交换膜燃料电池技术领域,尤其涉及一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层及其制备方法和质子交换膜燃料电池。
背景技术
质子交换膜燃料电池是作为继碱性燃料电池、磷酸燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池和固体氧化物燃料电池之后发展起来的第五代燃料电池,由于采用了固态电解质高分子膜作为电解质,具有能量转换率高、低温启动、无电解质泄露等特点,也因此被公认为最有希望成为航天、军事、电动汽车和区域性电站的首选电源。
质子交换膜燃料电池的电极由气体扩散层、催化层和质子交换膜组成。其中,气体扩散层起到支撑催化层、收集电流、传导气体和排除水等重要作用,实现反应气体和生成水在流场和催化层之间的再分配。
质子交换膜燃料电池的稳定性和可靠性很大程度上取决于气体扩散层的水管理。水管理即对质子交换膜燃料电池内的水进行有效的调控。理想的气体扩散层应该有较小的传质阻力、良好的排水性能和较低的电阻。气体扩散层只有保持一定的疏水性和亲水性,才能够确保气态反应物和液态产物的传质。
碳纤维纸为均匀多孔薄层结构,具有机械强度好、尺寸稳定等优点,是气体扩散层的首选材料。通常碳纤维纸中80%以上的孔径大于20μm,例如Toray TGP-H-60碳纤维纸中约90%的孔径大于20μm。碳纤维纸具有相对单一的大孔,若直接用作质子交换膜燃料电池的气体扩散层,将不利于水与反应气的有效传质。以碳纤维纸为基底层,并在基底层表面引入含有丰富微孔的微孔层被认为是水管理的有效方式。目前,气体扩散层一般由导电多孔介质材料基底层和导电碳粉材料构成的微孔层组成。微孔层相对于基底层显示出更高的疏水性及较低的孔隙率,将显著降低“水淹”的可能性。
目前,气体扩散层的微孔层大多采用湿法制备,由导电炭黑浆料涂覆在基底层的一侧或两侧制备而成,微孔层的涂覆方式主要为刷涂、刮涂、喷涂及丝网印刷。现有技术中,公开号为CN107123822A、名称为“一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备方法”专利中,微孔层是由亲水的碳粉层和憎水层构成,制备方法为:将导电碳粉均匀分散在低沸点的醇类溶剂中,形成均匀的碳粉层浆料;将低浓度的憎水剂乳液作为憎水层的原料;分别交替地将碳粉层浆料和憎水层的原料均匀涂覆在经憎水处理的多孔导电基底层的表面,最后经过烧结处理形成气体扩散层。
但是,采用湿法制备微孔层会出现制备浆料漏入多孔导电介质基底层内部的现象。并且,采用湿法制备得到的微孔层难以做到均匀平整。
发明内容
有鉴于此,本发明提供了一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层及其制备方法和质子交换膜燃料电池,用于解决现有技术采用湿法制备微孔层,会出现制备微孔层的浆料漏入基底层内部,微孔层不够均匀平整的问题。
本发明的具体技术方案如下:
一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层,包括基底层和微孔层;
所述微孔层为片状结构;
所述基底层与所述微孔层压合连接。
本发明中,质子交换膜燃料电池用气体扩散层中的微孔层为片状结构,基底层与微孔层压合连接,避免了湿法制备微孔层会出现制备浆料漏入基底层内部,容易堵住基底层,封堵气体传输通道的问题,使得气体扩散层具有更好的气体传输能力,并且,微孔层为片状结构,能够提供平整的表面,改善气体扩散层与催化层的接触,并减少损伤质子交换膜,提高气体扩散层的耐久性。
优选的,所述片状结构的厚度为30μm~100μm,更优选为70μm。
研究表明,采用湿法制备微孔层,气体扩散层表面仍留有相当数量的裸露大孔,当气体扩散层表面存在裸露大孔时,产物水滴往往会通过这些大孔进入气体扩散层中封堵其中的气体通道导致电极“水淹”。因此,用湿法制备微孔层必须增大导电材料的担载量进一步减少气体扩散层表面大孔的数量,导致湿法工艺制备过程复杂、耗时长。
请参阅图1,为本发明提供的一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层制备方法的示意图。
本发明提供了一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备方法,包括以下步骤:
将基底层和片状结构的微孔层叠合后,进行压制,得到质子交换膜燃料电池用气体扩散层。
本发明制备方法通过分别制备基底层和微孔层,再采用压制得到质子交换膜燃料电池用气体扩散层,工艺简单,有利于大规模生产。
本发明中,压制优选为热压贴合,热压贴合的温度为375℃~430℃,热压贴合的压力为0.5Mpa~3Mpa,热压贴合的时间为0.5h~1h。
优选的,所述微孔层的制备方法如下:
将导电碳材料分散于溶剂中,加入憎水剂乳液,得到导电碳混合材料,再进行压延,得到所述微孔层。
优选的,所述导电碳材料选自炭黑、乙炔黑、乙炔炭黑和石墨烯中的一种或多种,炭黑优选为Vulcan XC-72,Black pearls 2000;
所述憎水剂乳液的憎水剂选自聚四氟乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯或乙烯-四氟乙烯共聚物中的一种或多种。
优选的,所述溶剂的沸点为50℃~90℃;
所述溶剂选自乙醇、异丙醇和丙酮中一种或多种。
优选的,所述导电碳材料与所述憎水剂乳液的质量比为10:(1~5)。
本发明中,微孔层的制备方法优选包括:
a)将导电碳材料分散于溶剂中,加入憎水剂乳液,得到导电碳浆料,将导电碳浆料进行干燥得到导电碳混合物;
b)在导电碳混合物中加入溶剂后揉搓成团状导电碳混合物,对团状导电碳混合物进行压延,优选进行干燥除去溶剂,得到微孔层。
步骤a)中,憎水剂乳液的浓度为1wt%~5wt%,导电碳材料、溶剂和憎水剂乳液的质量比为10:(5~20):(1~5),优选为10:10:2.5;
导电碳浆料的干燥的温度为75℃~110℃,干燥的时间为4h~6h;
导电碳浆料通过超声分散至均匀得到,超声分散的时间为0.5h~2h。
步骤b)中,导电碳混合物和溶剂的质量比为10:(0.5~2),优选为10:1。
微孔层的厚度为30μm~100μm。
本发明中,基底层为导电多孔介质基底层,基底层选自碳纤维纸、碳纤维编织布、碳纤维无纺布或金属丝网,金属丝网为多孔结构并可为不锈钢网。
基底层经憎水处理得到。
憎水处理采用的憎水剂选自聚四氟乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯或乙烯-四氟乙烯共聚物中的一种或多种。
本发明中,憎水处理具体包括:将基底层浸于憎水剂乳液后,再进行烧结处理。
烧结处理的温度优选为350℃~400℃,烧结处理的时间优选为0.5h~1h。
基底层完全浸于憎水剂乳液中,憎水剂乳液的浓度优选为1wt%~5wt%,优选在基底层浸入憎水剂乳液后进行超声,使憎水剂乳液在基底层中分散均匀,再进行干燥。
在进行烧结处理前,憎水剂乳液在基底层的质量含量为5%~30%。
本发明中,将基底层浸于憎水剂乳液中再进行干燥的次数可为多次,优选为3~5次。
本发明质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备方法简单,制备得到的微孔层具有良好的柔韧性和表面平整性,并省去了传统微孔层加工工艺需要烧结处理的步骤。
本发明制备方法采用片状结构的微孔层,基底层与微孔层压合连接,避免了湿法制备微孔层会出现制备浆料漏入基底层内部,容易堵住基底层,封堵气体传输通道的问题,使得气体扩散层具有更好的气体传输能力;微孔层为片状结构,微孔层的导电碳材料能够均匀地分布在基底层上,微孔层孔径分布均匀,使气体扩散层具有更好的气体传输能力;微孔层为片状结构,能够提供平整的表面,能够改善气体扩散层与催化层的接触。
本发明还提供了一种质子交换膜燃料电池,包括上述技术方案所述质子交换膜燃料电池用气体扩散层和/或上述技术方案所述制备方法制得的质子交换膜燃料电池用气体扩散层。
本发明气体扩散层能够改善质子交换膜燃料电池运行中气体的扩散及生成水的排出。
综上所述,本发明提供了一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层,包括基底层和微孔层;所述微孔层为片状结构;所述基底层与所述微孔层压合连接。本发明中,质子交换膜燃料电池用气体扩散层中的微孔层为片状结构,基底层与微孔层压合连接,避免了湿法制备微孔层会出现制备浆料漏入基底层内部,容易堵住基底层,封堵气体传输通道的问题,使得气体扩散层具有更好的气体传输能力,并且,微孔层为片状结构,能够提供平整的表面,改善气体扩散层与催化层的接触。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为本发明提供的一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层制备方法的示意图;
图2为本发明实施例1气体扩散层中微孔层的SEM图;
图3为采用本发明实施例1和对比例1气体扩散层制备得到的电池的性能图;
图4为采用本发明实施例1和对比例1气体扩散层制备得到的电池的阻抗图。
具体实施方式
本发明提供了一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层及其制备方法和质子交换膜燃料电池,用于解决现有技术采用湿法制备微孔层,会出现制备微孔层的浆料漏入基底层内部,微孔层不够均匀平整的问题。
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
本实施例进行质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备。
首先,将碳纤维纸完全浸入到5wt%的聚四氟乙烯(PTFE)乳液中,超声分散均匀,置于烘箱75℃温度下干燥0.5h并称重,重复该步骤直至碳纤维纸内PTFE乳液的含量占总质量的5%;将干燥处理后的碳纤维纸置于马弗炉中,在375℃的温度下烧结处理0.5h,得到憎水处理的基底层。
将20mg的Vulcan XC-72碳黑和100mg的PTFE乳液(5wt%)加入到25mL无水乙醇溶剂中,超声分散1h至形成均匀的导电碳浆料;将导电碳浆料置于烘箱中,在80℃温度下,干燥处理6h;往干燥所得的导电碳混合物中加入2mL无水乙醇进行润湿,聚拢导电碳混合物,揉搓成团状导电碳混合物;将团状导电碳混合物进行压延,从而成形为70μm厚度的片状碳粉薄层,然后干燥除去乙醇,得到片状结构的微孔层。请参阅图2,为本发明实施例1气体扩散层中微孔层的SEM图,图2表明本发明制备得到的微孔层平整度好。
最后,将憎水处理的基底层与片状结构的微孔层叠合后进行热压贴合,热压贴合的温度为375℃,热压贴合的压力为2Mpa,热压贴合的时间为0.5h,得到气体扩散层。
实施例2
本实施例进行质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备。
首先,将碳纤维编织布完全浸入到5wt%的聚偏氟乙烯乳液(PVDF)乳液中,超声分散均匀,置于烘箱75℃温度下干燥0.5h并称重,重复该步骤直至碳纤维编织布内PVDF乳液的含量占总质量的10%;将干燥处理后的碳纤维编织布置于马弗炉中,在375℃的温度下烧结处理0.5h,得到憎水处理的基底层。
将20mg的石墨烯粉末和100mg的PVDF乳液(5wt%)加入到25mL无水乙醇溶剂中,超声分散1h至形成均匀的导电碳浆料;将导电碳浆料置于烘箱中,在90℃温度下,干燥处理5h;往干燥所得的导电碳混合物加入2mL无水乙醇溶剂进行润湿,聚拢导电碳混合物,揉搓成团状导电碳混合物;将团状导电碳混合物进行压延,从而成形为50μm厚度的片状碳粉薄层,然后干燥除去乙醇,得到片状结构的微孔层。
最后,将憎水处理的基底层与片状结构的微孔层叠合后进行热压贴合,热压贴合的温度为400℃,热压贴合的压力为1.5Mpa,热压贴合的时间为0.5h,得到气体扩散层。
实施例3
本实施例进行质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备。
首先,将多孔金属丝网完全浸入到5wt%的聚丙烯(PP)乳液中,超声分散均匀,置于烘箱75℃温度下干燥0.5h并称重,重复该步骤直至多孔金属丝网内PTFE乳液的含量占总质量的15%;将干燥处理后的多孔金属丝网置于马弗炉中,在375℃的温度下烧结处理0.5h,得到憎水处理的基底层。
将20mg的乙炔黑碳粉和180mg的PP乳液(5wt%)加入到25mL无水乙醇溶剂中,超声分散1h至形成均匀的导电碳浆料,其中,乙炔黑的平均粒径为30~45nm,比表面积为55~70m2/g;将导电碳浆料置于烘箱中,在80℃温度下,干燥处理6h;往干燥所得的导电碳混合物加入2mL无水乙醇溶剂进行润湿,聚拢导电碳混合物,揉搓成团状导电碳混合物;将团状导电碳混合物进行压延,从而成形为80μm厚度的片状碳粉薄层,然后干燥除去乙醇,得到片状结构的微孔层。
最后,将憎水处理的基底层与片状结构的微孔层叠合后进行热压贴合,热压贴合的温度为430℃,热压贴合的压力为1Mpa,热压贴合的时间为0.5h,得到气体扩散层。
实施例4
本实施例进行质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备。
首先,将碳纤维纸完全浸入到5wt%的聚四氟乙烯(PTFE)乳液中,超声分散均匀,置于烘箱75℃温度下干燥0.5h并称重,重复该步骤直至碳纸内PTFE乳液的含量占总质量的20%;将干燥处理后的碳纤维纸置于马弗炉中,在375℃的温度下烧结处理1h,得到憎水处理的基底层。
将40mg的乙炔炭黑和90mg的PTFE乳液(5wt%)加入到50mL无水乙醇溶剂中,超声分散1h至形成均匀的导电碳浆料;将导电碳浆料置于烘箱中,在75℃温度下,干燥处理6h;往干燥所得的导电碳混合物中加入4mL无水乙醇进行润湿,聚拢导电碳混合物,揉搓成团状导电碳混合物;将团状导电碳混合物进行压延,从而成形为60μm厚度的片状碳粉薄层,然后干燥除去乙醇,得到片状结构的微孔层。
最后,将憎水处理的基底层与片状结构的微孔层叠合后进行热压贴合,热压贴合的温度为375℃,热压贴合的压力为1Mpa,热压贴合的时间为1h,得到气体扩散层。
对比例1
本对比例进行质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备。
首先,将碳纤维纸完全浸入到5wt%的聚四氟乙烯(PTFE)乳液中,超声分散均匀,置于烘箱75℃温度下干燥0.5h并称重,重复该步骤直至碳纤维纸内PTFE乳液的含量占总质量的5%;将干燥处理后的碳纤维纸置于马弗炉中,在375℃的温度下烧结处理0.5h,得到憎水处理的基底层。
将20mg的Vulcan XC-72碳粉和100mg的PTFE乳液(5wt%)加入到25mL无水乙醇溶剂中,超声分散1h至形成均匀的导电碳浆料;将导电碳浆料喷涂在憎水处理的基底层的一侧,干燥并测量微孔层的厚度,直至微孔层的厚度为70μm;最后把带有微孔层的基底层置于马弗炉中,在375℃温度下烧结处理1h得到气体扩散层。
实施例5
使用Ivium-Vertex.C电化学工作站,将实施例1与对比例1所制备的气体扩散层作为阴极气体扩散层、商业化气体扩散层作为阳极气体扩散层,与212膜两面喷涂催化剂的燃料电池CCM膜电极组装电池进行测试,阳阴两极催化剂载量分别为0.1mg/cm2和0.2mg/cm2。
对采用实施例1与对比例1气体扩散层制备的膜电极进行单电池极化扫描,其中测试条件为:电池工作温度为常温,H2流量为100mL/min,O2流量为200mL/min,不增湿,阳极采用dead-end连接方式,电池工作面积为2.25cm2。结果请参阅图3,为采用本发明实施例1和对比例1气体扩散层制备得到的电池的性能图。图3中,采用本发明制备方法得到的气体扩散层,比对比例1气体扩散层在传质极化区表现出更高的电流密度。测试结果表明,本发明片状微孔层能有效提高基底层的气体传输能力,进而提高燃料电池的性能。
对采用实施例1和对比例1气体扩散层制备得到的电池进行阻抗测试,其中测试条件为:OCV为0.8V,测试频率为0.1~100000Hz,振幅为0.01V。结果请参阅图4,为采用本发明实施例1和对比例1气体扩散层制备得到的电池的阻抗图。图4中,本发明制备的气体扩散层比对比例气体扩散层表现出更小的电荷转移电阻。测试结果表明,与传统工艺制备的气体扩散层相比,采用本发明气体扩散层的电池能够有效减少阻抗带来的性能损耗。
本发明制备的微孔层具有良好的导电性能,高电流密度下工作时性能优于传统工艺制备的微孔层,说明其水气传质能力良好。此外,在同样的厚度情况下,本发明制备的微孔层显示出更小的阻抗,说明其平整的表面更有利于与催化层紧密接触。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层,其特征在于,包括基底层和微孔层;
所述微孔层为片状结构;
所述基底层与所述微孔层压合连接。
2.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池用气体扩散层,其特征在于,所述片状结构的厚度为30μm~100μm。
3.一种质子交换膜燃料电池用气体扩散层的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将基底层和片状结构的微孔层叠合后,进行压制,得到质子交换膜燃料电池用气体扩散层。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述微孔层的制备方法如下:
将导电碳材料分散于溶剂中,加入憎水剂乳液,得到导电碳混合材料,再进行压延,得到所述微孔层。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述导电碳材料选自炭黑、乙炔黑、乙炔炭黑或石墨烯中的一种或多种;
所述憎水剂乳液的憎水剂选自聚四氟乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯或乙烯-四氟乙烯共聚物中的一种或多种。
6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述溶剂的沸点为50℃~90℃;
所述溶剂选自乙醇、异丙醇和丙酮中一种或多种。
7.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述导电碳材料与所述憎水剂乳液的质量比为10:(1~5)。
8.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述基底层选自碳纤维纸、碳纤维编织布、碳纤维无纺布或金属丝网。
9.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述基底层经憎水处理得到。
10.一种质子交换膜燃料电池,其特征在于,包括权利要求1或2所述质子交换膜燃料电池用气体扩散层和/或权利要求3至9任意一项所述制备方法制得的质子交换膜燃料电池用气体扩散层。
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