CN110247086A - 燃料电池系统和氧化被膜除去方法 - Google Patents

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Abstract

燃料电池系统具备除去处理执行部，该除去处理执行部构成为执行将在燃料电池的催化剂产生的氧化被膜除去的氧化被膜除去处理。除去处理执行部构成为在燃料电池系统的运转从第一运转移至第二运转时，通过使燃料电池的电压处于比第一电压范围低的预先决定的第二电压范围内来执行氧化被膜除去处理，第一运转是燃料电池的电流值为零并控制流量以将燃料电池的电压维持在比开路电压低的预先决定的第一电压范围内的运转，第二运转是电流值大于零，并根据对燃料电池的输出请求来控制流量的运转。

Description

燃料电池系统和氧化被膜除去方法
技术领域
本发明涉及燃料电池系统和氧化被膜除去方法。特别是涉及燃料电池所包含的催化剂的氧化被膜的除去。
背景技术
使用于燃料电池的电极的催化剂会产生氧化被膜。若产生氧化被膜则催化剂性能劣化，燃料电池的发电效率降低。因此，提出一种通过使燃料电池的电压降低到非常低的值来将氧化被膜还原、除去的方法(参照日本特开2012－185968)。
然而，在日本特开2012－185968所记载的方法中，在间歇运转，即，将少量的氧化剂气体间歇地供给到燃料电池以将燃料电池的电压保持在规定的电压范围内的运转的执行中，减少燃料电池的电压。因此，在除去氧化被膜后，使燃料电池的电压上升时，由于氧化剂气体的流量为少量，所以上升到规定的电压范围需要长时间，电压恢复响应性低。一般为人所知的是，被还原的催化剂，在之后燃料电池的电压次上升时容易溶出。而且，燃料电池的电压较低的状态的时间越长，则越是容易引起所述的催化剂容易溶出的现象。因此，在日本特开2012－185968所记载的方法中，存在催化剂容易溶出这个问题。另外，在供给较多的氧化剂气体的状态，例如，在通常运转时除去氧化被膜的情况下，若要为了使燃料电池的电压减少而使燃料电池的电流增加，则在为了通常运转而既已使燃料电池的电流很大的状态下，必须进一步使电流增加。因此，为了电流增加而使用大量的反应气体，存在燃料利用效率恶化这个问题。因此，期望一种既提高氧化被膜除去的处理后的电压恢复响应性，又能够抑制燃料利用效率恶化的技术。
发明内容
(1)本发明的方式涉及燃料电池系统，具备：燃料电池，包含催化剂；氧化剂气体供给部，向上述燃料电池供给氧化剂气体；流量控制部，构成为对供给到上述燃料电池的上述氧化剂气体的流量进行控制；以及除去处理执行部，构成为执行将在上述催化剂产生的氧化被膜除去的氧化被膜除去处理。上述除去处理执行部构成为，在上述燃料电池系统的运转从第一运转移至第二运转时，通过使上述燃料电池的电压处于比低于上述燃料电池的开路电压的预先决定的上述第一电压范围低的预先决定的第二电压范围内来执行上述氧化被膜除去处理，其中，上述第一运转是上述燃料电池的电流值为零并控制将上述流量控制为使上述燃料电池的电压维持在上述第一电压范围内的运转，上述第二运转是上述电流值大于零并根据对上述燃料电池的输出请求来控制上述流量的运转。
根据该方式的燃料电池系统，由于在燃料电池系统的运转从第一运转移至第二运转时执行氧化被膜除去处理，所以，与在第一运转执行中执行氧化被膜除去处理的结构相比，能够缩短在氧化被膜除去处理结束之后直至燃料电池的电压达到目标电压为止所需的时间，能够提高电压恢复响应性。在从第一运转移至第二运转时，由于氧化剂气体的流量增加，所以燃料电池的电压处于上升趋势。另外，第二运转时的目标电压一般低于第一电压范围。根据这些理由，能够缩短氧化被膜除去处理结束后直至达到目标电压为止所需的时间。另外，在从第一运转移至第二运转移至时，由于电流值非常，所以与在第二运转中进行氧化被膜除去处理的结构相比，能够抑制为了使燃料电池的电压处于第二电压范围内所需的燃料气体的量，能够抑制燃料利用效率恶化。
(2)在上述方式的燃料系统中，也可以，还包括对上述燃料电池的电流进行调整的电源电路，其中，上述除去处理执行部构成为，通过控制上述电源电路来使上述电流增加，从而使上述燃料电池的电压处于上述第二电压范围内来执行上述氧化被膜除去处理。在这样的结构中，由于通过使燃料电池的电流增加，从而使燃料电池的电压处于第二电压范围内来执行氧化被膜除去处理，所以，与通过使氧化剂气体的流量减少以使燃料电池的电压处于第二电压范围内的结构相比，能够缩短使燃料电池的电压处于第二电压范围内所需的时间。因此，能够减少直至使燃料电池的电压处于第二电压范围内为止的氧化被膜的除去量，能够抑制氧化被膜的除去量变得非常多。
(3)在上述方式的燃料系统中，也可以，包括第一判定部，上述第一判定部构成为判定第一条件是否成立，上述第一条件表示在上述催化剂产生的上述氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态，其中，上述除去处理执行部构成为，在判定为上述第一条件成立的情况下，在上述燃料电池系统的运转从上述第一运转移至上述第二运转时，执行上述氧化被膜除去处理。在这样的结构中，由于在表示在催化剂产生的氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态的第一条件成立的情况下执行氧化被膜除去处理，所以与在氧化被膜的量小于第一量的情况下执行氧化被膜除去处理的结构相比，能够减少所述的处理的执行次数。因此，能够进一步抑制由在氧化被膜除去处理时使燃料电池的电压减少所引起的催化剂的溶出。
(4)在上述方式的燃料系统中，也可以，还具备电流测量部，对上述燃料电池的电流进行测量；第二判定部，构成为，判定第二条件是否成立，上述第二条件表示在上述催化剂产生的上述氧化被膜的量为比上述第一量多的预先决定的第二量以上的状态，上述除去处理执行部构成为，在上述第二运转为执行中、且判定为上述第二条件成立、且测量出的上述电流为预先决定的电流阈值以下的情况下，执行上述氧化被膜除去处理。根据该结构，与在完全不执行从第一运转移至第二运转的情况下不执行氧化被膜除去处理的结构相比，能够抑制氧化被膜的量变得非常多。另外，由于在测量出的电流为预先决定的电流阈值以下的情况下执行氧化被膜除去处理，所以能够避免为了增加电流值而使用大量的燃料气体这种情况，能够抑制使燃料电池的电流增加时的燃料利用效率恶化。
本发明也可以各种方式实现。例如能够以搭载燃料电池系统的车辆、氧化被膜除去方法、燃料电池系统的控制方法、用于执行所述的控制方法的程序、存储所述的程序的存储介质等方式实现。
附图说明
具体实施方式下面将参考附图描述本发明的示例性实施例的特征、优点以及技术和工业重要性，附图中相同的数字表示相同的元件，并且其中：
图1是表示作为本发明的一个实施方式的燃料电池系统的示意结构的剖视图。
图2是示意性地表示氧化被膜量表的设定内容的说明图。
图3是表示催化剂翻新处理的顺序的流程图。
图4是示意性地表示从前次的催化剂翻新处理起的经过时间、和在各单电池的催化剂产生的氧化被膜的量的说明图。
图5是表示氧化膜除去处理的执行前后的电池电压的变化的说明图。
图6是表示燃料电池的IV特性、和供给到燃料电池的空气的流量间的关系的说明图。
图7是表示催化剂翻新处理的执行前后的FC电流的变化的说明图。
图8是表示比较例中的催化剂翻新处理的执行前后的电池电压的变化的说明图。
图9是表示第二实施方式的催化剂翻新处理的顺序的流程图。
具体实施方式
A.第一实施方式：
A1.系统结构：
图1是表示作为本发明的一个实施方式的燃料电池系统10的示意结构的剖视图。燃料电池系统10作为向驱动马达20供给电力的系统而被搭载在车辆上使用。燃料电池系统10具备燃料电池100、阳极侧气体供给排出机构200、阴极侧气体供给排出机构300、燃料电池循环冷却机构400、电源电路500、二次电池550和控制装置600。
燃料电池100是固体高分子型燃料电池，具有由沿着层叠方向SD层叠的多个单电池110构成的电池堆。各单电池110通过供给至隔着固体高分子电解质膜而设置的阳极侧催化剂电极层的燃料气体、和供给至阴极侧催化剂电极层的氧化剂气体间的电气化学反应而产生电力。在本实施方式中，燃料气体为氢气，氧化剂气体为空气。催化剂电极层包含搭载催化剂例如铂(Pt)的碳粒子、电解质而构成。在单电池110中，在两电极侧的催化剂电极层的外侧配置有由多孔体形成的气体扩散层。作为多孔体，例如使用碳纸和碳布等碳多孔体、金属网和发泡金属等金属多孔体。在燃料电池100的内部中沿着层叠方向SD形成有用于使燃料气体、氧化剂气体以及冷却介质流通的歧管(图示省略)。燃料电池100具有夹着电池堆的两端的一对电极板111。一对电极板111作为燃料电池100中的综合电极发挥作用。
阳极侧气体供给排出机构200进行向燃料电池100供给燃料气体以及从燃料电池100排出阳极废气。阳极侧气体供给排出机构200具备罐210、截流阀220、调压阀221、喷射器222、气液分离器250、循环用泵240、清洗阀260、燃料气体供给流路231、第一阳极废气排出流路232、气体循环路233、第二阳极废气排出流路262和压力传感器271。
罐210储藏高压氢，将作为燃料气体的氢气经由燃料气体供给流路231供给至燃料电池100。截流阀220配置在罐210中的燃料气体的供给口附近，在从罐210供给氢气的执行和停止间做切换。调压阀221配置在燃料气体供给流路231中截流阀220的下游侧和喷射器222的上游侧。调压阀221将自身的上游侧压力(一次压力)调整为预先设定的自身的下游侧压力(二次压力)。喷射器222配置在燃料气体供给流路231中调压阀221的下游侧，向燃料电池100喷射燃料气体。此时，通过调整喷射器222中的燃料气体的喷射周期和喷射占空比(在喷射周期中的每一个周期喷射氢气的时间的比例)来调整向燃料电池100的燃料气体的供给量和压力。
气液分离器250配置在第一阳极废气排出流路232，将从燃料电池100排出的阳极废气所包含的液体分离并排出到第二阳极废气排出流路262，并且将分离了液体后的阳极废气排出到气体循环路233。另外，存积从阳极废气分离出的液体，在后述的清洗阀260打开的情况下，将存积的液体排出到第二阳极废气排出流路262。阳极废气所包含的液体，例如可列举由各单电池110中的电气化学反应产生的生成水。分离了液体后的阳极废气可以包括各单电池110中的电气化学反应中未被使用的氢气、以及在各单电池110中经由固体高分子膜从阴极侧向阳极侧透过的氮气气体。
循环用泵240配置在气体循环路233，将从气液分离器250排出的阳极废气送出到燃料气体供给流路231。清洗阀260配置在第二阳极废气排出流路262，通过开阀，将由气液分离器250分离出的液体排出到第二阳极废气排出流路262。气液分离器250经由第一阳极废气排出流路232而与燃料电池100连通，并且通过打开清洗阀260，经由第二阳极废气排出流路262而与大气连通。由于燃料电池100内的压力高于大气压，所以若打开清洗阀260，则气液分离器250内贮存的液体由于燃料电池100与大气间的压力差而被排出到第二阳极废气排出流路262。此外，此时，第一阳极废气排出流路232和第二阳极废气排出流路262经由清洗阀260连通。
燃料气体供给流路231与设置在燃料电池100内的未图示的燃料气体供给用的歧管连通。从喷射器222向燃料气体供给流路231供给燃料气体，从循环用泵240向燃料气体供给流路231供给阳极废气。从循环用泵240供给的阳极废气主要由各单电池110中未被使用而被排出的氢气构成，通过使所述的氢气返回到燃料气体供给流路231来实现燃料利用效率的提高。第一阳极废气排出流路232与设置在燃料电池100内的未图示的阳极废气排出用的歧管连通，将从所述的歧管向燃料电池100的外部排出的阳极废气送出到气液分离器250。
阴极侧气体供给排出机构300进行向燃料电池100供给氧化剂气体和从燃料电池100排出阴极废气。阴极侧气体供给排出机构300具备氧化剂气体供给部391和阴极废气排出部392。氧化剂气体供给部391向燃料电池100供给作为氧化剂气体的空气。氧化剂气体供给部391具备空气滤清器310、空气压缩机320和氧化剂气体供给流路331。空气滤清器310通过内部具备的滤清器将空气中的尘埃等异物除去，并将除去了异物的空气供给至空气压缩机320。空气压缩机320对从空气滤清器310供给的空气进行压缩并向氧化剂气体供给流路331送出。氧化剂气体供给流路331将空气压缩机320和燃料电池100连接，将由空气压缩机320压缩后的空气向燃料电池100送出。阴极废气排出部392具备阴极废气排出流路332和背压阀340。阴极废气排出流路332分别与燃料电池100和上述的第二阳极废气排出流路262连接，将从燃料电池100排出的阴极废气向第二阳极废气排出流路262送出。背压阀340设置在阴极废气排出流路332，对燃料电池100中的阴极废气的排出侧的压力进行调整。阴极废气排出流路332与上述的第二阳极废气排出流路262连接，通过阴极废气排出流路332排出的液体和阴极废气，与通过第二阳极废气排出流路262排出的液体和阳极废气一起排出到大气中。
燃料电池循环冷却机构400通过经由燃料电池100使冷却介质循环来调整燃料电池100的温度。燃料电池循环冷却机构400具备散热器410、冷却介质排出流路442、冷却介质供给流路441和循环用泵430。散热器410与冷却介质排出流路442和冷却介质供给流路441连接，将从冷却介质排出流路442流入的冷却介质，通过从未图示的电动风扇的送风等进行冷却之后再向冷却介质供给流路441排出。冷却介质排出流路442与设置在燃料电池100内的未图示的冷却介质排出用的歧管连接，冷却介质供给流路441与设置在燃料电池100内的未图示的冷却介质供给用的歧管连接。因此，由冷却介质排出流路442、散热器410、冷却介质供给流路441以及燃料电池100内的歧管形成冷却介质的循环路。在本实施方式中，使用水作为冷却介质。此外，并不限于水，也可以使用乙二醇等防冻液、以及空气等可热交换的任意的介质作为冷却介质。循环用泵430配置在冷却介质排出流路442，将从燃料电池100排出的冷却介质向散热器410送出。
电源电路500从燃料电池100和二次电池550中的至少一者向驱动马达20供给电力。另外，电源电路500对燃料电池100的电流(以下，称为“FC电流”)进行调整。另外，电源电路500控制对二次电池550进行的充电。电源电路500具备燃料电池控制用转换器530、逆变器520、二次电池控制用转换器560、电流测量部570、电池监视器580。
燃料电池控制用转换器530是DC/DC转换器，对燃料电池100的输出电压进行升压。另外，燃料电池控制用转换器530通过按照来自控制装置600的指示来调整内置的开关元件的开关频率，从而调整FC电流。二次电池控制用转换器560是DC/DC转换器，对二次电池550的输出电压进行升压。另外，二次电池控制用转换器560对驱动马达20的再生电力和燃料电池100的输出电力中的至少一者进行降压并供给至二次电池550。逆变器520分别与燃料电池100和二次电池550电连接，将从燃料电池100和二次电池550输出的直流电压变换为交流电压。变换后的交流电压被供给给驱动马达20。另外，逆变器520将从驱动马达20输出的再生电力的交流电压变换为直流电压并输出至二次电池控制用转换器560。电流测量部570配置在将燃料电池100的电极板111和燃料电池控制用转换器530连接的布线上，测量FC电流。电池监视器580测量各单电池110的电压。在控制装置600中，将由电池监视器580测量出的各单电池110的电压值按照时间序列作为历史进行记录。
二次电池550由锂离子电池构成，与燃料电池100一起作为燃料电池系统10中的电力供给源发挥功能。此外，也可以代替锂离子电池而由镍氢电池等其它任意种类的电池构成。
控制装置600统一控制燃料电池系统10。控制装置600由ECU(Electronic ControlUnit：电子控制单元)构成，该ECU由具备CPU(Central Processing Unit：中央处理器)和存储装置的微型计算机构成。控制装置600具备流量控制部610、除去处理执行部620、第一判定部630和第二判定部640。流量控制部610、除去处理执行部620、第一判定部630和第二判定部640都构成为通过控制装置600具有的未图示的CPU执行预先存储在存储装置中的控制程序而发挥功能的功能部。
流量控制部610对供给到燃料电池100的空气的流量进行控制。具体而言，通过调整空气压缩机320的转速来调整供给到燃料电池100的空气的流量。此外，也可以代替空气压缩机320的转速，或者除了空气压缩机320的转速之外，还调整设置在氧化剂气体供给流路331、阴极废气排出流路332之一中的未图示的阀的开度，来调整供给到燃料电池100的空气的流量。
除去处理执行部620执行将使用在各单电池110的阴极中的催化剂产生的氧化被膜除去的氧化被膜除去处理。除去处理执行部620通过使燃料电池100的电压处于预先决定的后述的第二电压范围R2内来执行氧化被膜除去处理。第二电压范围是比燃料电池100的开路电压(Open circuit voltage：OCV)足够低、并低于后述的第一电压范围R1。对于使燃料电池100的电压处于第二电压范围R2的方法和第一电压范围R1的详细，后述。
第一判定部630判定第一条件是否成立，该第一条件表示在阴极的催化剂产生的氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态。第二判定部640判定第二条件是否成立，该第二条件表示在阴极的催化剂产生的氧化被膜的量为预先决定的第二量以上的状态。对于一量、第二量、第一条件以及第二条件的详细在下文叙述。在控制装置600具有的未图示的存储装置中预先存储氧化被膜量表690。在上述第一条件和第二条件是否成立的判定中，参照氧化被膜量表690。
图2是示意性地表示氧化被膜量表690的设定内容的说明图。在氧化被膜量表690中，与每个单电池110的电压(以下，称为“电池电压”)建立对应地，设定从执行后述的氧化被膜除去处理时起的经过时间、和在各单电池110的阴极催化剂产生的氧化被膜量。在图2中，代表性地示出电池电压为0.6V的情况下的设定值c21、电池电压为0.7V的情况下的设定值c22、以及电池电压为0.8V的情况下的设定值c23。由于使用于各单电池110的催化剂量已决定，所以氧化被膜量具有上限值m1。如图2所示，电池电压越高则即使是相同的经过时间但氧化被膜量也越多。因此，电池电压越高，则到达到上限值m1为止的经过时间越短。通过实验，边使电池电压变化，边求出这样的经过时间和氧化被膜量的关系，预先设定在氧化被膜量表690中。
在具有上述结构的燃料电池系统10中，作为运转模式，设定有第一运转和第二运转。第二运转也被称为通常运转，意味的是，在FC电流的值大于零并根据对燃料电池100的输出请求来控制氧化剂气体的流量的状态下的运转。第一运转也被称为间歇运转，意味的是，在FC电流的值为零并控制氧化剂气体的流量以将燃料电池100的电压维持在比燃料电池100的开路电压低的预先决定的第一电压范围内的状态下的运转。在对燃料电池系统10的请求电力非常低的情况下执行第一运转。在燃料电池系统10中，在请求电力非常低的情况下，为了抑制整个系统的能量效率的降低而从二次电池550供给电力，停止从燃料电池100的电力输出。然而，该情况下，由于在燃料电池100内残留氢气和作为氧化剂气体的空气，所以阴极电位变得过度高，容易产生氧化被膜。另外，另一方面，阳极侧的残留氢气在各单电池110中经由电解质膜透过到阴极侧而被氧化，由于所述的氧化，阴极侧的残留空气被消耗，阴极电位下降。通过所述的阴极电位的下降而将氧化被膜还原除去。然而，这样还原出的阴极催化剂在之后阴极电位再上升时容易溶出。因此，执行第一运转以将燃料电池100的电压维持在比开路电压低的第一电压范围内。如果燃料电池100的电压为第一电压范围内，则抑制阴极电位的过度的上升，能够抑制氧化被膜的产生，另外，能够抑制因成为阴极电位较低的状态而引起的催化剂的溶出。作为第一电压范围，可以设定比开路电压低的任意的电压范围。例如，在开路电压为1.0V的情况下，可以设定为0.7V以上且0.8V以下的范围。
即使进行第一运转，上述的第二运转当然也会引起氧化被膜的产生。因此，在燃料电池系统10中，执行后述的催化剂翻新处理。在催化剂翻新处理中，通过将燃料电池100的电压暂时设为非常低的电压来执行将氧化被膜还原除去的处理(后述的氧化被膜除去处理)。此处，在本实施方式的催化剂翻新处理中，虽然减少燃料电池100的电压，但能够抑制之后电压上升时的催化剂的溶出。另外，根据本实施方式的催化剂翻新处理，能够缩短将燃料电池100的电压设为较低的电压后到恢复到目标电压为止的时间，并能够提高电压恢复响应性。
A2.催化剂翻新处理：
图3是表示催化剂翻新处理的顺序的流程图。当车辆的启动开关接通，且燃料电池系统10启动时，执行催化剂翻新处理。
第一判定部630判定第一条件是否成立(步骤S105)。在本实施方式中，第一条件意味的是“在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量为第一量以上”这个条件。基于控制装置600中记录的各单电池110的电压的历史，参照氧化被膜量表690来求出在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量。具体而言，若从电压的历史明白是某个电压值的期间，则能够基于所述的期间，从氧化被膜量表690确定氧化被膜量，通过将这样确定出的氧化被膜量累计，能够求出执行步骤S105时的在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量。
图4是示意性地表示从前次的催化剂翻新处理起的经过时间、和在各单电池110的催化剂产生的氧化被膜的量的说明图。在图4中，横轴表示从前次的氧化被膜除去处理的执行起的经过时间，纵轴表示氧化被膜量。
如图4所示，氧化被膜量随着时间的经过而上升。经过时间为时间Ta之前，氧化被膜量的增加速度非常大。与此相对，当超过时间Ta时，氧化被膜量的增加速度减缓。预先通过实验求出这样的氧化被膜量的增加趋势，将时间Ta时的氧化被膜量M1设定为步骤S105中的第一量。此外，时间Tb时的氧化被膜量M2被设定为后述的第二量。
如图3所示，在判定为第一条件不成立的情况下(步骤S105：否)，返回到步骤S105。与此相对，在判定为第一条件成立的情况下(步骤S105：是)，控制装置600判定是否是从第一运转向第二运转的转移时间点(步骤S110)。即，在步骤S110中判定是否是从间歇运转向通常运转的转移时间点。
在判定为是从第一运转向第二运转的转移时间点的情况下(步骤S110：是)，除去处理执行部620执行通过在预先决定的期间使FC电流增加的氧化被膜除去处理(步骤S115)。在步骤S115中，除去处理执行部620通过使FC电流增加来使燃料电池100的电压处于比上述的第一电压范围低的预先决定的第二电压范围R2内，从而减少阴极电位来除去氧化被膜。在执行步骤S115后，返回到步骤S105。
图5是表示氧化被膜除去处理的执行前后的电池电压的变化的说明图。在图5中，横轴表示时刻，纵轴表示电池电压。在时刻T0～T1执行第一运转(间歇运转)，在时刻T1以后执行第二运转(通常运转)。在第一运转中，电池电压维持在第一电压范围R1内。第一电压范围R1的上限电压V20低于OCV。另外，第一电压范围R1的下限电压V10是不产生催化剂的还原的程度的高的电压。在第一运转中，电池电压增减。这是因为透过了电解质膜的残留氢的还原反应消耗阴极的空气，电池电压降低，另外，若电池电压降低到下限电压V10，则流量控制部610增加空气的流量，电池电压上升。
当在时刻T1，燃料电池系统10的运转从第一运转移至第二运转时，执行步骤S115，电池电压急剧地减少，在时刻T2，成为第二电压范围R2内。第二电压范围R2为电压Vrf以下的范围。电压Vrf是能够产生催化剂被膜的还原的上限的电压。第二电压范围R2是比上述的第一电压范围R1低的电压范围。换言之，作为第二电压范围R2的上限电压的电压Vrf低于第一电压范围R1的下限电压V10。如图5所示，对于在步骤S115中，由于FC电流增加所以电池电压急剧地减少的理由，使用图6进行说明。
图6是表示燃料电池100的IV特性、和供给到燃料电池100的空气的流量间的关系的说明图。在图6中，横轴表示FC电流，纵轴表示电池电压。在图6中示出空气的流量不同的三个情况下的燃料电池100的IV特性(电流/电压特性)。在图6中，特性C1表示空气的流量最少的情况下的IV特性。另外，特性C2表示空气的流量第二少的情况下的IV特性，特性C3表示空气的流量最多的情况下的IV特性。
如图6所示，在特性C1～C2任何一者中，都是随着FC电流增加而电池电压降低。另外，供给到燃料电池100的空气的流量越少，则相同的FC电流中的电池电压越低。另外，空气的流量越少，则电池电压的降低相对于电流增加而言的程度越大。因此，例如在FC电流为零，电池电压从OCV的状态降低到产生上述的氧化被膜的还原反应的电压Vrf时，在特性C3中，需要使FC电流增加到非常大的电流值I2，而在特性C1中，只要使FC电流增加到比电流值I2非常小的电流值I1便足以。而且，该特性C1相当于第一运转的IV特性。因此，在步骤S115中，由于FC电流增加，所以电池电压急剧地减少。FC电流的增加如上述那样，能够通过燃料电池控制用转换器530的控制来实现，需要的时间非常短。因此，图5所示的时刻T1～T2非常短。这样由于时刻T1～T2较短，所以能够抑制直至电池电压成为电压Vrf以下为止的氧化被膜的除去量。
如图5所示，从时刻T2到氧化被膜除去处理结束的时刻T3，电池电压在第二电压范围R2内。若氧化被膜除去处理结束，则由于是第二运转，换句话说，通常运转中，所以根据输出请求向燃料电池100供给空气。因此，电池电压的目标电压Vtg成为比第一电压范围R1低的值。如图5所示，电池电压在时刻T3以后朝向目标电压Vtg上升，在时刻T4，达到目标电压Vtg。在本实施方式的催化剂翻新处理中，从氧化被膜除去处理结束到电池电压恢复到目标电压Vtg为止的时间，即，时刻T3～T4较短。这是因为，由于燃料电池系统10的运转为第二运转(通常运转)，所以与第一运转时相比，供给到燃料电池100的空气的流量非常多，电池电压的增加速度非常高。
如上述那样，由于时刻T3～T4较短，所以电池电压保持在第二电压范围R2内的时间较短，之后，能够抑制在电池电压恢复后催化剂溶出这种情况。
图7是表示催化剂翻新处理的执行前后的FC电流的变化的说明图。与图5同样地，在时刻T0～T1执行第一运转(间歇运转)，在时刻T1以后执行第二运转(通常运转)。在第一运转时，FC电流为零。当在时刻T1，从第一运转移至第二运转时，FC电流上升到电流值I1，之后，维持电流值I1到时刻T3为止。当在时刻T3结束氧化被膜除去处理时，FC电流减少，在时刻T4达到目标电流值Itg。
如图3所示，在步骤S110中判定为第一条件不成立的情况下(步骤S110：否)，第二判定部640判定第二条件是否成立(步骤S120)。在本实施方式中，第二条件意味的是“在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量为第二量以上”这个条件。由于在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量的求出方法与步骤S105相同，所以省略其说明。第二量是图4所示的从前次的氧化被膜除去处理起的经过时间为时间Tb时的氧化被膜量M2。该氧化被膜量M2多于上述的氧化被膜量M1。考虑伴随氧化被膜量的增加而产生的发电效率的劣化的程度，而预先设定氧化被膜量M2。例如，可以通过实验求出可允许的发电效率的下限值时的氧化被膜量，并将所述的氧化被膜量设定为氧化被膜量M2。在判定为第二条件不成立的情况下(步骤S120：否)，返回到上述的步骤S105。
另一方面，在判定为第二条件成立的情况下(步骤S120：是)，控制装置600判定燃料电池系统10是否是通常运转中(步骤S125)。在判定为燃料电池系统10不是通常运转中的情况下(步骤S125：否)，返回到上述的步骤S105。与此相对，在判定为燃料电池系统10是通常运转中的情况下(步骤S125：是)，控制装置600判定FC电流是否是阈值电流值以下(步骤S130)。
在判定为FC电流不是阈值电流值以下的情况下(步骤S130：否)，返回到上述的步骤S105。与此相对，在判定为FC电流是阈值电流值以下的情况下(步骤S130：是)，执行上述的步骤S115。换句话说，除去处理执行部620执行氧化被膜除去处理。
这样，在燃料电池系统10中，在直至氧化被膜量超过氧化被膜量M1，执行从第一运转移至第二运转的情况下，在所述的移至时进行氧化被膜除去处理。另外，在氧化被膜量超过氧化被膜量M1，达到氧化被膜量M2的情况下，即使不执行从第一运转移至第二运转，在FC电流为阈值电流值以下时，也执行氧化被膜除去处理。在氧化被膜量超过氧化被膜量M1，达到氧化被膜量M2的情况下，即使不执行从第一运转移至第二运转，也执行氧化被膜除去处理，是为了抑制氧化被膜量较多所造成的发电效率较大的劣化。另外，此时，在FC电流为阈值电流值以下时执行氧化被膜除去处理出于以下的理由。由于如上述那样通过使FC电流增加来执行步骤S115的氧化被膜除去处理，所以若要在FC电流值较高的状态下执行氧化被膜除去处理，则必须使FC电流增加到非常高的值。该情况下，由于FC电流增加，消耗大量的氢气，燃料利用效率降低。因此，在燃料电池系统10中，通过在FC电流为阈值电流值以下时执行氧化被膜除去处理，由此抑制燃料利用效率恶化。
A3.比较例：
图8是表示比较例中的催化剂翻新处理的执行前后的电池电压的变化的说明图。图8中的横轴和纵轴与图5中的横轴和纵轴相同。在比较例中，在第一运转执行中执行氧化被膜除去处理。在该结构中，与图5所示的例子同样地，在时刻T1增加电流，电池电压急剧地减少，成为第二电压范围R2内，维持在第二电压范围R2内直至时刻T3为止。在时刻T3之后，使电池电压上升，以使电池电压处于第一电压范围R1内。然而，此时，在燃料电池系统10中，由于正执行第一运转(间歇运转)所以不能够使空气急剧地增加，电池电压一点一点地反复增减并且缓缓地增加。因此，直至电池电压上升到目标电压、即第一电压范围R1内的电压为止，需要非常长的时间。即，电压恢复响应性较低。因此，在比较例中，电池电压保持为第二电压范围R2附近的比较低的电压的时间变长，促进电池电压恢复为第一电压范围R1后的催化剂的流出。
与此相对，根据上述的第一实施方式的燃料电池系统10，由于电压恢复响应性较高，换言之，由于在执行氧化被膜除去处理后直至恢复为目标电压Vtg为止的时间较短，所以电池电压保持为第二电压范围R2附近的比较低的电压的时间变短，之后，能够抑制电池电压上升时的催化剂的流出。另外，由于在时刻T3之后，不需要使供给到燃料电池100的空气的流量急剧地增加那样的特别的控制，所以不需要为了控制装置600的处理负荷的增大或所述的特别控制而存储程序的存储区域，能够抑制燃料电池系统10的制造成本。
根据以上说明的第一实施方式的燃料电池系统10，由于在燃料电池系统10的运转从第一运转移至第二运转时执行氧化被膜除去处理(步骤S115)，所以与在第一运转执行中执行氧化被膜除去处理的比较例的结构相比，能够缩短在氧化被膜除去处理结束后直至电池电压达到目标电压为止所需的时间，能够除去催化剂的氧化膜并抑制催化剂的溶出。在从第一运转移至第二运转时，作为氧化剂气体的空气的流量增加，所以燃料电池100的电压处于上升趋势。另外，第二运转时的目标电压一般低于第一电压范围。根据这些理由等，能够缩短在氧化被膜除去处理结束后直至达到目标电压Vtg为止所需的时间。另外，由于在从第一运转移至第二运转时电流值非常小，所以与在第二运转中(通常运转中)进行氧化被膜除去处理的结构相比，能够抑制为了使燃料电池的电压处于第二电压范围内而所需的燃料气体的量，并能够抑制燃料利用效率恶化。
另外，由于在表示在催化剂产生的氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态的第一条件成立的情况下，执行氧化被膜除去处理，所以与在氧化被膜的量小于第一量的情况下，执行氧化被膜除去处理的结构相比，能够减少所述的处理的执行次数。因此，能够进一步抑制由氧化被膜除去处理执行时的电池电压降低所引起的催化剂的溶出。
另外，由于即使在第一条件成立时不执行从第一运转(间歇运转)移至第二运转(通常运转)的情况下，也能够执行氧化被膜除去处理，所以与即使在第一条件成立时也不执行从间歇运转移至通常运转的情况下完全不执行氧化被膜除去处理的结构相比，能够抑制氧化被膜的量变得非常多。另外，由于在FC电流为电流阈值以下的情况下执行氧化被膜除去处理，所以能够避免为了增加电流值而使用大量的氢气，并能够抑制使FC电流增加时的燃料利用效率恶化。
另外，由于通过使FC电流增加而使电池电压处于第二电压范围R2内来执行氧化被膜除去处理，所以与通过使氧化剂气体的流量减少来使燃料电池的电压处于第二电压范围内的结构相比，能够缩短使电池电压处于第二电压范围R2内所需的时间。因此，能够抑制在催化剂产生的氧化被膜的除去量变得非常多这种情况。
B.第二实施方式：由于第二实施方式的燃料电池系统10的装置结构与第一实施方式的燃料电池系统10的装置结构相同，所以对同一构成要素标注同一符号，省略其详细的说明。第二实施方式的燃料电池系统10在催化剂翻新处理的顺序上与第一实施方式的燃料电池系统10不同。
图9是表示第二实施方式的催化剂翻新处理的顺序的流程图。第二实施方式的催化剂翻新处理在代替步骤S115而执行步骤S115a的点上与第一实施方式的催化剂翻新处理不同，其它顺序相同。
在步骤S110中判定为是从第一运转向第二运转的转移时间点的情况下(步骤S110：是)，或者，在步骤S130中判定为FC电流为电流阈值以下的情况下(步骤S130：是)，除去处理执行部620控制流量控制部610，来执行通过使供给到燃料电池100的空气流量减少而进行的氧化被膜除去处理(步骤S115a)。
若使空气流量减少，则FC电流值被维持，电池电压降低。因此，通过使空气流量减少以使电池电压处于第二电压范围R2内，能够除去在催化剂产生的氧化被膜。
在以上说明的第二实施方式的燃料电池系统10中，除去处理执行部620也在燃料电池系统10的运转从第一运转移至第二运转时，执行氧化被膜除去处理(步骤S115a)，所以具有与在第一运转执行中执行氧化被膜除去处理的上述的比较例的结构相比，能够缩短氧化被膜除去处理结束后直至达到目标电压为止所需的时间、提高电压恢复响应性等与第一实施方式的燃料电池系统10相同的效果。
C.其它实施方式：
C1.其它实施方式1：
在各实施方式中，可以省略步骤S105。即，在从第一运转移至第二运转时，不管氧化被膜量如何，都可以执行步骤S115、S115a。在所述的结构中，可以设定电压值等，使得根据步骤S115、S115a执行时的电压值、电流值和期间、以及其频度所确定的催化剂的劣化(容易溶出度)的程度收敛在预先假设的燃料电池100的寿命内。另外，也可以以相反的顺序执行步骤S105和步骤S110。
C2.其它实施方式2：
在各实施方式中，可以省略步骤S120。由于即使是所述的结构，也在FC电流为电流阈值以下的通常运转中，执行氧化膜除去处理，所以能够除去氧化被膜，能够抑制燃料利用效率的恶化。另外，可以代替步骤S105而执行步骤S120，在第二条件不成立的情况下，执行步骤S110、S115(S115a)，而在第二条件成立的情况下，执行步骤S125、S130。在该结构中，即使未执行从第一运转移至第二运转，在氧化被膜量达到第二量的情况下，以FC电流是电流阈值以下为前提来执行氧化被膜除去处理，所以能够抑制氧化被膜量变得非常多这种情况。
C3.其它实施方式3：
在各实施方式中，第一条件是“在各单电池110的阴极的催化剂产生的氧化被膜量为第一量以上”这个条件，但本发明并不限于此。例如，可以是“从前次的氧化膜除去处理执行起的经过时间经过了预先决定的第一阈值时间”这个条件。该情况下，通过将与第一量对应的经过时间，即，图4中的时间Ta设定为第一阈值时间，也起到与各实施方式相同的效果。即，一般可以将表示在催化剂产生的上述氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态的任意条件设为第一条件。
另外，对于第二条件，同样地，也可以是“从前次的氧化膜除去处理执行起的经过时间经过了预先决定的第二阈值时间”这个条件。该情况下，通过将与第二量对应的经过时间，即，图4中的时间Tb设定为第二阈值时间，起到与各实施方式相同的效果。即，一般可以将表示在催化剂产生的上述氧化被膜的量为比第一量多的预先决定的第二量以上的状态的任意条件设为第二条件。
C4.其它实施方式4：
在各实施方式中，燃料电池系统10作为用于向驱动马达20供给电力的系统而搭载在车辆上使用，但本发明并不限于此。例如，也可以代替车辆而搭载在船舶、飞机等需要驱动用电源的其它任意的移动体上使用。另外，作为安置型电源，例如设置在办公室、家庭中室内或者室外。另外，燃料电池100所包含的各单电池110是固体高分子型燃料电池用的单电池，但也可以构成为磷酸型燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池、固体氧化物形燃料电池等各种燃料电池用的单电池。
C5.其它实施方式5：
在各实施方式中，可以将通过硬件实现的结构的一部分置换为软件，反之，也可以将通过软件实现的结构的一部分置换为硬件。例如，也可以通过集成电路、分立电路，或者组合这些电路而成的电路模块等来实现流量控制部610、除去处理执行部620、第一判定部630、第二判定部640中的至少一个功能部。另外，在本公开的功能的一部分或者全部由软件实现的情况下，该软件(计算机程序)能够以储存在计算机可读取的记录介质中的形式提供。“计算机可读取的记录介质”并不限于软盘、CD－ROM那样的便携式的记录介质，也包括各种RAM、ROM等计算机内的内部存储装置、硬盘等固定在计算机中的外部存储装置。即，“计算机可读取的记录介质”具有包含不是暂时而能够固定数据包的任意记录介质的广泛的含义。
本发明并不限于上述的实施方式，能够在不脱离其主旨的范围中以各种结构实现。例如，与发明内容的栏中所记载的各方式中的技术特征对应的实施方式中的技术特征可以适当地进行更换、组合，以解决上述的课题的一部分或者全部，或实现上述的效果的一部分或者全部。另外，只要该技术特征在本说明书中没有说明为是必需的，则可以适当地删除。

Claims (6)

1.一种燃料电池系统，其特征在于，包括：
燃料电池，包含催化剂；
氧化剂气体供给部，向上述燃料电池供给氧化剂气体；
流量控制部，构成为对供给到上述燃料电池的上述氧化剂气体的流量进行控制；以及
除去处理执行部，构成为执行将在上述催化剂产生的氧化被膜除去的氧化被膜除去处理，
其中，上述除去处理执行部构成为，在上述燃料电池系统的运转从第一运转移至第二运转时，通过使上述燃料电池的电压处于比低于上述燃料电池的开路电压的预先决定的第一电压范围低的预先决定的第二电压范围内来执行上述氧化被膜除去处理，其中，上述第一运转是上述燃料电池的电流值为零并将上述流量控制为使上述燃料电池的电压维持在上述第一电压范围内的运转，上述第二运转是上述电流值大于零并根据对上述燃料电池的输出请求来控制上述流量的运转。
2.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其特征在于，
还包括对上述燃料电池的电流进行调整的电源电路，
其中，上述除去处理执行部构成为，通过控制上述电源电路来使上述电流增加，从而使上述燃料电池的电压处于上述第二电压范围内来执行上述氧化被膜除去处理。
3.根据权利要求1或2所述的燃料电池系统，其特征在于，
还包括第一判定部，上述第一判定部构成为判定第一条件是否成立，上述第一条件表示在上述催化剂产生的上述氧化被膜的量为预先决定的第一量以上的状态，
其中，上述除去处理执行部构成为，在判定为上述第一条件成立的情况下，在上述燃料电池系统的运转从上述第一运转移至上述第二运转时，执行上述氧化被膜除去处理。
4.根据权利要求3所述的燃料电池系统，其特征在于，还包括：
电流测量部，对上述燃料电池的电流进行测量；以及
第二判定部，构成为判定第二条件是否成立，上述第二条件表示在上述催化剂产生的上述氧化被膜的量为比上述第一量多的预先决定的第二量以上的状态，
其中，上述除去处理执行部构成为，在上述第二运转为执行中、且判定为上述第二条件成立、且测量出的上述电流为预先决定的电流阈值以下的情况下，执行上述氧化被膜除去处理。
5.根据权利要求1～4中的任意一项所述的燃料电池系统，其特征在于，
上述催化剂包含在上述燃料电池的阴极中。
6.一种氧化被膜除去方法，用于除去在燃料电池系统具有的燃料电池所包含的催化剂产生的氧化被膜，其特征在于，包括：
在上述燃料电池系统的运转从第一运转移至第二运转时，通过使上述燃料电池的电压处于比低于上述燃料电池的开路电压的预先决定的第一电压范围低的预先决定的第二电压范围内来执行将上述氧化被膜除去的氧化被膜除去处理，上述第一运转是在上述燃料电池的电流值为零的状态下，控制供给到上述燃料电池的氧化剂气体的流量，以将上述燃料电池的电压维持在上述第一电压范围内的运转，上述第二运转是上述电流值大于零并根据对上述燃料电池的输出请求来控制供给到上述燃料电池的上述氧化剂气体的流量的运转。
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