CN110092662B - 一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，属于压电材料薄膜制备领域。制备步骤包括：1)将钛酸四丁酯加入乙酰丙酮里，再加入乙二醇甲醚、乙酸铅、硝酸锆和甲酰胺，并通过酸碱调节剂调节溶液PH，制备化学式为Pb1.25(ZryTi1‑y)O3和Pb1.10(ZryTi1‑y)O3的两种锆钛酸铅前驱体溶液；2)将两种锆钛酸铅前驱体溶液按照m/n的层数比循环沉积在衬底上，重复沉积至所需厚度，热处理后得到具有(100)晶粒择优取向的锆钛酸铅薄膜。采用本发明方法制备的锆钛酸铅压电薄膜具有(100)晶向取向度高、介电与铁电性能优。

Description

一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制 备方法
技术领域
本发明属于压电材料薄膜制备领域，涉及一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法。
背景技术
压电、铁电材料锆钛酸铅（简称PZT）是属于ABO3型的钙钛矿相化合物，其化学式为Pb(ZryTi1-y)O3，在居里温度以下，当其化学组成在准同型相界附近时（即y=0.52或0.53），材料具有良好的压电、介电和铁电性能，使其在压电式喷墨打印头等微电子机械系统领域得到广泛关注。制备PZT压电薄膜的方法包括很多种，比如激光脉冲沉淀法、磁控溅射法、金属有机化学气相沉积法、化学溶液沉积法、溶胶-凝胶法等。其中，溶胶-凝胶法因具有制备周期短、化学成分控制稳定、工艺灵活简单等优点而得到广泛应用。
很多研究表明，(100)晶粒择优取向的PZT压电薄膜最适合应用于执行器中，因此为了制备(100)取向度较高的PZT压电薄膜，通常在衬底上预先溅射如SrRuO3、LaNiO3等种晶层，以此来引导PZT压电薄膜沿(100)晶向生长。然而上述方法存在价格昂贵、制备周期长等缺陷，不利于锆钛酸铅压电薄膜的实际生产和应用。
近年来，通过交替沉积形成超晶格或多层膜的方法来提高PZT介电性能的方法也备受关注。Wang等通过脉冲激光沉积方法将BaTiO3/Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(BTO/PZT)铁电超晶格生长在Nb掺杂的SrTiO3(NSTO)单晶衬底上，结果在BTO/PZT超晶格中发现漏电流显著减少，并且还观察到更对称的电滞回线。利用磁控溅射方法，中科院物理研究所的Wang等在Pt/TiO2/SiO2/Si衬底上生长Pb(Zr20Ti80)O3（四方相）/Pb(Zr80Ti20)O3（菱形相）多层结构PZT薄膜，结果在多层膜中观察到增强的介电性能。
一般制备锆钛酸铅压电薄膜时需要经过高温退火处理，退火温度过高引起薄膜中的铅元素损失或与基底材料的相互扩散，从而导致制备的PZT薄膜出现除钙钛矿结构以外的其他相结构或产生大量空位缺陷，这些都会恶化薄膜微观结构和电气性能。因此关于如何补偿薄膜在高温退火时的铅损失，学者们也进行了广泛的研究。比如 Park等人在采用磁控溅射法制作PZT薄膜时，发现靶材中PbO含量过量2%时会使薄膜出现微裂纹并呈现出(100)、(110)和(111)的混合晶向；而PbO含量过量6%，微裂纹消失且薄膜表现出强烈的(111)优选取向；进一步地增加PbO过量10%时，微裂纹和混合晶向又再次出现。然而目前为止，还未见过采用溶胶凝胶法将过量Pb比例不同的两种锆钛酸铅前驱体溶液分层交替沉积形成多层PZT薄膜的有关报道。
发明内容
为解决上述问题，本发明旨在提供一种具有(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，通过本发明的方法能够制得(100)取向度高且介电性能优异的锆钛酸铅压电薄膜。
本发明以乙酸铅、硝酸锆和钛酸四丁酯为原料，乙二醇甲醚为溶剂，乙酰丙酮和甲酰胺为稳定剂，利用溶胶-凝胶法制备两种不同Pb组分的锆钛酸铅前驱体溶液，再将两种锆钛酸铅前驱体溶液按一定的层数比循环沉积在衬底上。通过多层Pb含量不同的薄膜的组合，利用膜厚较小时的应力或应变效应、层间耦合效应等物理效应，有效改善锆钛酸铅压电薄膜的介电、压电和抗疲劳性能。
在本发明中，乙酰丙酮作为稳定剂，首先用于与钛酸四丁酯络合，形成不易水解缩聚的钛金属络合物，然后向混合液中加入其它成分，有利于得到稳定且无沉淀生成的前驱体溶液；甲酰胺主要用于保持溶液的稳定，防止生成沉淀。
本发明的技术方案：
一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，包括如下步骤：
1）以乙酸铅、硝酸锆和钛酸四丁酯为原料，乙二醇甲醚为溶剂，乙酰丙酮和甲酰胺为稳定剂，制备两种锆钛酸铅前驱体溶液，具体步骤为：先将钛酸四丁酯加入乙酰丙酮溶液中，再加入乙二醇甲醚、乙酸铅、硝酸锆和甲酰胺，并通过酸碱调节剂调节溶液pH，制备得到化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3的两种锆钛酸铅前驱体溶液，其中y为0.50-0.53；
所述的锆钛酸铅前驱体溶液，其pH值为4.0-5.5，浓度为0.30-0.50mol/L；
制备Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3两种锆钛酸铅前驱体溶液时，分别控制乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比为1.25：y：(1-y)：(0.7-1.2)：(1.8-2.4)和1.1：y：(1-y)：(0.7-1.2)：(1.8-2.4)；其中，1.25和1.1表示在制备所述两种锆钛酸铅前驱体溶液时铅过量25%和10%，该铅过量量用于补偿制备锆钛酸铅热处理过程中铅的挥发；上述配比有利于得到两种粘度适宜且稳定性好的锆钛酸铅前驱体溶液，溶液无沉淀生成。
2）将步骤1）制备得到的两种锆钛酸铅前驱体溶液按照m/n的层数比循环沉积在衬底上，重复沉积至所需厚度，其中m为化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液的层数，n为化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液的层数，m/n为1/1、1/2、1/3和1/4；再经热处理后得到具有(100)晶粒择优取向、高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜，其中热处理步骤包括：先在150-200℃下干燥，去除锆钛酸铅压电薄膜中的水分，然后在300-450℃下将锆钛酸铅压电薄膜热分解处理，再在600-700℃下退火处理。为进行比较，还将两种前驱体溶液分别单独沉积在衬底上（即m/n为0/1和1/0）并进行相同的热处理至所需厚度。
采用交替沉积方法有利于薄膜的(100)择优取向且锆钛酸铅压电薄膜的介电性能优异；热处理后，薄膜易于沿(100)晶向择优取向生长，从而提高薄膜的压电性能，该薄膜应用于微执行驱动器件时驱动效果更好。
进一步地，y优选为0.50-0.53；
进一步地，在制备所述两种锆钛酸铅前驱体溶液时，将乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比控制在(0.7-1.2)：(1.8-2.4)，有利于得到稳定且无沉淀生成的前驱体溶液。
所述的锆钛酸铅前驱体溶液的制备包括如下步骤：
a）将钛酸四丁酯溶于乙酰丙酮中，得到混合液A；将混合液A升温至40-55℃，保温40-70min；
b）依次将硝酸锆、乙酸铅和乙二醇甲醚加入至步骤a）中保温后的混合液A中，搅匀，得到混合液B；将混合液B升温至80-120℃，保温40-70 min；
c）向步骤b）中保温后的混合液B中加入甲酰胺，搅匀，得到混合液C；将混合液C降温至40-55℃，保温40-70 min；
d）向步骤c）中保温后的混合液C中加入酸碱调节剂并保温40-70min，得到锆钛酸铅前驱体溶液。
所述的酸碱调节剂为乙酸。
采用上述制备方法制备的两种锆钛酸铅前驱体溶液稳定性好，有利于使锆钛酸铅压电薄膜沿(100)择优取向，从而提高锆钛酸铅压电薄膜的压电、介电和抗疲劳性能。
所述的沉积，具体过程包括：将锆钛酸铅前驱体溶液在600-650转/分钟下匀胶9-12秒，再在2500-2800转/分钟下甩膜30-35秒。该方式能够使所述锆钛酸铅前驱体溶液均匀覆盖在所述衬底上。
所述的衬底可为常规衬底，例如Pt/Ti/SiO2/Si衬底，可以通过在Si衬底上以热氧化等常规方法形成SiO2层，然后以溅射等常规方法在SiO2层上形成Ti层和Pt层，制得Pt/Ti/SiO2/Si衬底。特别是，所述的衬底为经120-180℃烘干8-20分钟的Pt/Ti/SiO2/Si衬底。
所述的热处理，具体过程包括：先在150-200℃下干燥处理5-8分钟；然后在300-450℃下将薄膜热分解5-8分钟；最后在600-700℃下退火处理8-15分钟。在上述条件下进行热处理，可以使Pb组分不同的多层锆钛酸铅压电薄膜形成致密的钙钛矿结构，有利于保证锆钛酸铅压电薄膜的微观结构和介电性能。
本发明的制备方法可以得到单层层厚为50-90nm的(100)择优取向的锆钛酸铅压电薄膜；进一步地，对于每一种指定的m/n值，均重复步骤2），至得到具有目标厚度的多层锆钛酸铅压电薄膜；目标厚度例如可以为1-1.2μm。
通过上述方法制备得到的锆钛酸铅压电薄膜，应用于微执行驱动器件，驱动效果更好。
本发明制备得到的(100)择优取向的锆钛酸铅压电薄膜为钙钛矿结构；(100)晶向取向度＞73%，进一步>87%；本发明的锆钛酸铅压电薄膜的相对介电常数>1212，进一步>1406，更进一步>1873；本发明的锆钛酸铅压电薄膜的剩余极化可达31.2μC/cm2，而矫顽场强仅为27.2kV/cm。
本发明的有益效果：
1、本发明制备锆钛酸铅压电薄膜的方法无需蒸馏，采用硝酸锆代替正丙醇锆，可简化操作过程，降低制造成本。
2、本发明的制备方法将两种Pb组分不一致的锆钛酸铅前驱体溶液循环沉积在衬底上，有效补偿了多层薄膜后退火过程中的铅损失，保证了锆钛酸铅压电薄膜致密的钙钛矿结构，改善锆钛酸铅压电薄膜的介电性能。
3、本发明制得的锆钛酸铅压电薄膜(100)晶向取向度可达80%以上，1kHz时的相对介电常数可达1873，介电损耗仅为0.082，剩余极化可达31.2μC/cm2，而矫顽场强仅为27.2kV/cm，薄膜的介电与铁电性能优异。
附图说明
图1为本发明部分实施例制备的锆钛酸铅压电薄膜的XRD曲线；
图2为实施例1制备的锆钛酸铅压电薄膜的介电频谱曲线；
图3为实施例2制备的锆钛酸铅压电薄膜的介电频谱曲线；
图4为实施例2制备的锆钛酸铅压电薄膜的电滞回线；
图5为实施例3制备的锆钛酸铅压电薄膜的介电频谱曲线；
图6为实施例2和实施例3制备的锆钛酸铅压电薄膜的漏电流密度曲线；
图7为实施例4制备的锆钛酸铅压电薄膜的介电频谱曲线。
具体实施方式
以下结合附图和技术方案，进一步说明本发明的具体实施方式。
实施例1
本实施例提供循环沉积层数比m/n为1/1的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，步骤具体为：
S101、制备化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量25%进行配料，先将6.3 mL钛酸四丁酯溶解于3.8 mL乙酰丙酮中，随后升温至40℃，保温40分钟；然后，依次加入8.68克硝酸锆、18.25克乙酸铅和37 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至80℃，保温40分钟；再加入3.4 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至40℃，保温40分钟；最后加入18 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温40分钟，得到pH值为5.5、浓度为0.38 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.25：0.5：0.5：0.7：1.8。
S102、制备化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量10%进行配料，先将6.3 mL钛酸四丁酯溶解于3.8 mL乙酰丙酮中，随后升温至40℃，保温40分钟；然后，依次加入8.68克硝酸锆、14.51克乙酸铅和37 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至80℃，保温40分钟；再加入3.4 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至40℃，保温40分钟；最后加入18 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温40分钟，得到pH值为5.2、浓度为0.42 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.1：0.5：0.5：0.7：1.8。
S103、沉积及热处理；
将化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3的上述两种锆钛酸铅前驱体溶液分别按照1/1的沉积层数比循环沉积。
沉积每一层时，两种前驱体溶液均先经600转/分钟匀胶12秒，再经2500转/分钟匀胶甩膜35秒，然后将沉积的湿膜在150℃下热烘8分钟，再在300℃下热分解7分钟，最后在600℃下退火15分钟，得到单层层厚为60纳米左右的锆钛酸铅单层薄膜。
按照沉积层数比重复上述步骤至得到厚度为1微米左右的锆钛酸铅压电薄膜。
上述锆钛酸铅压电薄膜的室温介电频谱曲线和XRD曲线分别见图2和图1；锆钛酸铅压电薄膜的介电常数按公式(1)计算：
Figure 950203DEST_PATH_IMAGE001
(1)
式(1)中，为相对介电常数，C为锆钛酸铅压电薄膜测得的电容，d为薄膜厚度，为真空介电常数，A为薄膜的电极面积。经计算，上述锆钛酸铅压电薄膜在频率为1 kHz时，相对介电常数为1212.11，介电损耗为0.099。
由图1可知，上述锆钛酸铅压电薄膜表现为纯钙钛矿结构，其中，(100)晶向的取向度可按公式(2)计算：
Figure 261098DEST_PATH_IMAGE002
(2)
式(2)中，α为(100)晶向的取向度，I (100)、I (110) 和 I (111)分别为(100)、(110)和(111)晶向的峰强；经计算，上述锆钛酸铅压电薄膜(100)晶向的取向度为68%。
实施例2
本实施例提供循环沉积层数比m/n为1/3的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，步骤具体为：
S201、制备化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量25%进行配料，先将2.7 mL钛酸四丁酯溶解于1.6 mL乙酰丙酮中，随后升温至50℃，保温70分钟；然后，依次加入3.92克硝酸锆、7.93克乙酸铅和24 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至100℃，保温70分钟；再加入1.8 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至50℃，保温70分钟；最后加入12 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温70分钟，得到pH值为4.5、浓度为0.3 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.25：0.52：0.48：0.98：2.22。
S202、制备化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量10%进行配料，先将2.7 mL钛酸四丁酯溶解于1.6 mL乙酰丙酮中，随后升温至50℃，保温70分钟；然后，依次加入3.92克硝酸锆、6.91克乙酸铅和24 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至100℃，保温70分钟；再加入1.8 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至50℃，保温70分钟；最后加入12 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温70分钟，得到pH值为4.5、浓度为0.32 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.1：0.52：0.48：0.98：2.22。
S203、沉积及热处理；
将化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3的上述两种锆钛酸铅前驱体溶液分别按照1/3的沉积层数比循环沉积。
沉积每一层时，两种前驱体溶液均先经625转/分钟匀胶10秒，再经2700转/分钟匀胶甩膜32秒，然后将沉积的湿膜在180℃下热烘6分钟，再在400℃下热分解6分钟，最后在650℃下退火10分钟，得到单层层厚为50纳米左右的锆钛酸铅单层薄膜。
按照沉积层数比重复上述步骤至得到厚度为1微米左右的锆钛酸铅压电薄膜。
上述锆钛酸铅压电薄膜的室温介电频谱曲线、漏电流密度曲线、电滞回线和XRD曲线分别见图3、图6、图4和图1；
按照公式(1)计算出上述锆钛酸铅压电薄膜在频率为1 kHz时，相对介电常数为1872.81，介电损耗为0.082。由图1可知，上述锆钛酸铅压电薄膜表现为纯钙钛矿结构，按照公式(2)计算出上述薄膜(100)晶向的取向度为87%。
此外，由图6可知，该薄膜的在电场为100kV/cm时的漏电流密度为3.03×10-7A/cm2；由图4可知，薄膜剩余极化可达31.2μC/cm2，而矫顽场强仅为27.2kV/cm。
实施例3
本实施例提供化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，步骤具体为：
1、制备化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量10%进行配料，先将3.1 mL钛酸四丁酯溶解于1.8 mL乙酰丙酮中，随后升温至55℃，保温65分钟；然后，依次加入4.32克硝酸锆、7.86克乙酸铅和22 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至120℃，保温65分钟；再加入1.8 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至55℃，保温65分钟；最后加入16 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温65分钟，得到pH值为4.0、浓度为0.5 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.25：0.53：0.47：1.2：2.4。
2、沉积及热处理；
将化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液沉积在衬底上。沉积每一层时，前驱体溶液先经650转/分钟匀胶9秒，再经2800转/分钟匀胶甩膜30秒，然后将沉积的湿膜在200℃下热烘5分钟，再在450℃下热分解5分钟，最后在700℃下退火8分钟，得到单层层厚为70纳米左右的锆钛酸铅单层薄膜。
上述锆钛酸铅压电薄膜的室温介电频谱曲线、漏电流密度曲线、和XRD曲线分别见图5、图6和图1；
此外，由图6的漏电流密度曲线可知，该薄膜的在电场为100kV/cm时的漏电流密度为1.41×10-6A/cm2。
按照公式(1)计算出上述锆钛酸铅压电薄膜在频率为1 kHz时，相对介电常数为973.86，介电损耗为0.091。由图1可知，上述锆钛酸铅压电薄膜表现为纯钙钛矿结构，按照公式(2)计算出上述薄膜(100)晶向的取向度为73%。
实施例4
本实施例提供化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，步骤具体为：
1、制备化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液
按照铅元素过量25%进行配料，先将6.3 mL钛酸四丁酯溶解于3.8 mL乙酰丙酮中，随后升温至40℃，保温70分钟；然后，依次加入8.68克硝酸锆、18.25克乙酸铅和37 mL乙二醇甲醚，溶解并搅拌均匀，再升温至80℃，保温70分钟；再加入3.4 mL甲酰胺，搅匀，随后降温至40℃，保温70分钟；最后加入18 mL质量含量为36%的乙酸溶液，保温70分钟，得到pH值为4.8、浓度为0.35 mol/L左右的锆钛酸铅前驱体溶液；其中，乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比1.25：0.52：0.48：0.99：2.18。
2、沉积及热处理；
将化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液沉积在衬底上。沉积每一层时，前驱体溶液先经630转/分钟匀胶10秒，再经2600转/分钟匀胶甩膜35秒，然后将沉积的湿膜在170℃下热烘7分钟，再在300℃下热分解7分钟，最后在620℃下退火10分钟，得到单层层厚为60纳米左右的锆钛酸铅单层薄膜。
按照沉积层数比重复上述步骤至得到厚度为1微米左右的锆钛酸铅压电薄膜。
上述锆钛酸铅压电薄膜的室温介电频谱曲线见图7，按照公式(1)计算出上述锆钛酸铅压电薄膜在频率为1 kHz时，相对介电常数为1406.25，介电损耗为0.114。另外，上述锆钛酸铅压电薄膜也表现为纯钙钛矿结构，按照公式(2)计算出上述薄膜(100)晶向的取向度为41%。

Claims (10)

1.一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1）以乙酸铅、硝酸锆和钛酸四丁酯为原料，乙二醇甲醚为溶剂，乙酰丙酮和甲酰胺为稳定剂，制备两种锆钛酸铅前驱体溶液，具体步骤为：先将钛酸四丁酯加入乙酰丙酮溶液中，再加入乙二醇甲醚、乙酸铅、硝酸锆和甲酰胺，并通过酸碱调节剂调节溶液pH，制备得到化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3的两种锆钛酸铅前驱体溶液，其中y为0.50-0.53；
所述的锆钛酸铅前驱体溶液，其pH值为4.0-5.5，浓度为0.30-0.50mol/L；
制备Pb1.25(ZryTi1-y)O3和Pb1.10(ZryTi1-y)O3两种锆钛酸铅前驱体溶液时，分别控制乙酸铅、硝酸锆、钛酸四丁酯、乙酰丙酮和甲酰胺之间的摩尔比为1.25：y：(1-y)：(0.7-1.2)：(1.8-2.4)和1.1：y：(1-y)：(0.7-1.2)：(1.8-2.4)；
2）将步骤1）制备得到的两种锆钛酸铅前驱体溶液按照m/n的层数比循环沉积在衬底上，重复沉积至所需厚度，其中m为化学式为Pb1.25(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液的层数，n为化学式为Pb1.10(ZryTi1-y)O3的锆钛酸铅前驱体溶液的层数，m/n为1/1、1/2、1/3和1/4；再经热处理后得到具有(100)晶粒择优取向、高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜；其中热处理步骤包括：先在150-200℃下干燥，去除锆钛酸铅压电薄膜中的水分，然后在300-450℃下将锆钛酸铅压电薄膜热分解处理，再在600-700℃下退火处理。
2.根据权利要求1所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的锆钛酸铅前驱体溶液的制备包括如下步骤：
a）将钛酸四丁酯溶于乙酰丙酮中，得到混合液A；将混合液A升温至40-55℃，保温40-70min；
b）依次将硝酸锆、乙酸铅和乙二醇甲醚加入至步骤a）中保温后的混合液A中，搅匀，得到混合液B；将混合液B升温至80-120℃，保温40-70 min；
c）向步骤b）中保温后的混合液B中加入甲酰胺，搅匀，得到混合液C；将混合液C降温至40-55℃，保温40-70 min；
d）向步骤c）中保温后的混合液C中加入酸碱调节剂并保温40-70min，得到锆钛酸铅前驱体溶液。
3.根据权利要求1或2所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的酸碱调节剂为乙酸。
4.根据权利要求1或2所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的沉积，具体过程包括：将锆钛酸铅前驱体溶液在600-650转/分钟下匀胶9-12秒，再在2500-2800转/分钟下甩膜30-35秒。
5.据权利要求3所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的沉积，具体过程包括：将锆钛酸铅前驱体溶液在600-650转/分钟下匀胶9-12秒，再在2500-2800转/分钟下甩膜30-35秒。
6.据权利要求1、2或5所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的热处理，具体过程包括：先在150-200℃下干燥处理5-8分钟；然后在300-450℃下将薄膜热分解5-8分钟；最后在600-700℃下退火处理8-15分钟。
7.据权利要求3所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的热处理，具体过程包括：先在150-200℃下干燥处理5-8分钟；然后在300-450℃下将薄膜热分解5-8分钟；最后在600-700℃下退火处理8-15分钟。
8.据权利要求4所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的热处理，具体过程包括：先在150-200℃下干燥处理5-8分钟；然后在300-450℃下将薄膜热分解5-8分钟；最后在600-700℃下退火处理8-15分钟。
9.据权利要求1、2、5、7或8所述的一种(100)择优取向和高介电常数的锆钛酸铅压电薄膜的制备方法，其特征在于，所述的衬底为经120-180℃烘干8-20分钟的Pt/Ti/SiO2/Si衬底。
10.利要求1-9任一所述的制备方法制备得到锆钛酸铅压电薄膜，应用于微执行驱动器件。
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