CN109879356A - 一种三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于水处理新材料技术领域，具体涉及一种三维有序大孔α‑Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法及其应用。该制备方法包括以下步骤：步骤一、制备石墨烯气凝胶；步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装；步骤三、高温煅烧制备三维有序大孔α‑Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。本发明得到的三维有序大孔α‑Fe2O3/石墨烯气凝胶电极具有三维有序大孔的结构，其为改善物质传输和减少传质阻力提供了良好的通道，三维大孔结构还能通过多重散射和慢光效应提高光的吸收效率，提高的光催化能力还可以进一步加速铁离子的循环来实现进一步提高α‑Fe2O3的芬顿活性。
Description
技术领域
本发明属于水处理新材料技术领域，具体涉及一种低成本、高弹性的三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法及其应用。
背景技术
随着染料工业的迅速发展，染料废水成为环境问题中的一个重要课题。电芬顿（EF）氧化技术以利用空气作为持续供氧的绿色途径、不需要添加化学试剂、并且反应溶液不会产生二次污染和可以高效降解有毒有害物质已成为废水处理领域中的研究热点之一。
电芬顿降解污染物的效率主要取决于阴极材料产生H2O2的能力以及芬顿催化剂的活性。
传统均相电-Fenton技术，具有催化剂难以回收和重复利用、适用pH范围小，反应物和反应产物混合难以分离等缺点，限制了电-Fenton实际应用。
石墨烯气凝胶（GA）作为一类具有发达孔隙结构的整体性材料，这种三维多孔材料具有高比表面积和良好的吸附性能，高导电性和丰富的电化学活性，高效产H2O2的能力，在作为电芬顿阴极材料上的应用将非常有前景。
与传统炭气凝胶（CA）相比，GA孔隙是由构筑单元-石墨烯纳米片的卷曲堆叠形成的，使得GA在保持丰富的纳米孔的同时，具备了更多的微米级甚至数十微米级的孔道结构。另外，石墨烯片层的柔性在一定程度上赋予了GA改性的机械特性。
一般来说，在异相电-Fenton反应中决定催化活性的重要因素是异相负载催化剂的暴露的催化活性位点以及足够大的比表面积，这可以通过制备纳米颗粒以及具有多孔特征的颗粒的催化剂达到目的。而且，还可以通过在处理过程中引入紫外或者太阳光照提高的氧化能力。
赤铁矿（α-Fe2O3）是一种环境友好的n型半导体，具有相对窄的禁带宽度（2.2 eV），对应的激发波长为560 nm，可有效利用40%的太阳光，在光-电-Fenton催化的领域引起了广泛的关注。然而，其量子效率低，光催化活性受到限制。3DOM材料作为异相催化剂引起了业界的广泛兴趣，它们整齐有序的大孔结构为改善物质传输和减小传质阻力提供了良好的通道。而且，3DOM结构还能通过多重散射和慢光子效应提高光的吸收效率。提高的光催化能力还可以进一步加速FeⅡ/FeⅢ的循环来实现进一步提高α-Fe2O3的芬顿活性。
发明内容
本发明的目的是要提供一种三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法及其应用，从而制备具备高光-电-Fenton催化活性的异相可见光电Fenton阴极材料3DOMα-Fe2O3/GA，同时，该材料应用于高浓度有机污染物降解过程。
为了达到上述目的，本发明提供的一种三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法，依次包括以下步骤：
步骤一、制备石墨烯气凝胶：
将氧化石墨烯超声分散，得到氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯分散液浓度为12~15 mg/L，氨水调节pH至9~11，超声分散2 h，超声后加入0.2 mL EDTA，搅拌均匀，继续超声4 h，超声结束后将分散均匀的混合液在180 ℃高温下反应14 h，得到石墨烯水凝胶，置于50 mL低浓度乙醇溶液中进行溶剂置换，静置6 h，并在-10~0 ℃下冷却12 h，自然干燥24 h，得到石墨烯气凝胶（GA）；
步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装：
将直径为500 nm，质量浓度为0.5%的单分散聚苯乙烯微球乳液置于蒸馏水中，乳液与去离子水的体积比为0.5:3，超声分散30 min；将步骤一制备得到的石墨烯气凝胶浸渍到配置好的单分散聚苯乙烯微球乳液中，置于65~80℃烘箱中静置8~10h，带溶剂挥发完全后得到聚苯乙烯微球/石墨烯气凝胶（PS/GA）；
步骤三、制备三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极：
将Fe（NO3）3·9H2O溶于乙醇，得到1.0 mol·L-1混合溶液，将步骤二得到的PS/GA浸渍到硝酸铁/乙醇溶液中，室温静置，然后置于马弗炉中高温煅烧，以5 ℃/min升温速度从室温升到300 ℃，恒温煅烧2.5 h，得到三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。
上述步骤一中使用的氧化石墨烯为改进Hummers法制备得到的氧化石墨烯；低浓度乙醇溶液中，去离子水与无水乙醇的体积比为100:1。
一种根据上述制备方法制得的三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极在光-电-Fenton法降解有机废水中的应用。
本发明的有益效果是：
1）本发明以高浓度的石墨烯作为前驱液，采用冷冻塑性常温干燥的方法制备出高弹性和强机械特性的GA；
2）本发明采用石墨烯气凝胶作为基底材料，充分利用了其高强度、高模量、高导电性、良好的耐化学耐热性，高比表面积等特点，石墨烯气凝胶的孔隙主要由构筑单元和石墨烯纳米片卷曲堆叠形成，当石墨烯气凝胶在受到外力作用的时候，孔隙结构被压缩，当撤去外力时又可以回复成原始形状；
3）得到的三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极（3DOMα-Fe2O3/GA电极）具有三维有序大孔的结构，其为改善物质传输和减少传质阻力提供了良好的通道，三维大孔结构还能通过多重散射和慢光效应提高光的吸收效率，提高的光催化能力还可以进一步加速铁离子的循环来实现进一步提高α-Fe2O3的芬顿活性；
4）本发明制得的电极在降解过程中，用太阳光代替紫外光，减少能耗的同时促进H2O2的生成，进一步提高了降解效率；
5）本发明用固相铁离子催化剂代替Fe2+，避免了铁污泥的产生，不易造成二次污染，而且保证了催化剂的稳定性。
附图说明
图1为实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极、PS/GA和GA电极的SEM图；
图2为实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极在光照和黑暗条件下降解罗丹明B图；
图3为实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极、传统α-Fe2O3/GA电极和GA电极降解罗丹明B图。
具体实施方式
下面将结合具体实施例对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式包括但不限于以下实施例表示的范围。
实施例1
步骤一、制备石墨烯气凝胶：
将氧化石墨烯超声分散，得到氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯分散液浓度为12 mg/L，氨水调节pH至9，超声分散2 h，超声后加入0.2 mL EDTA，搅拌均匀，继续超声4 h，超声结束后将分散均匀的混合液在180 ℃高温下反应14 h，得到石墨烯水凝胶，置于50 mL低浓度乙醇溶液中进行溶剂置换，静置6 h，并在-10 ℃下冷却12 h，自然干燥24 h，得到石墨烯气凝胶（GA）；
步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装：
将直径为500 nm，质量浓度为0.5%的单分散聚苯乙烯微球乳液置于蒸馏水中，乳液与去离子水的体积比为0.5:3，超声分散30 min；将步骤一制备得到的石墨烯气凝胶浸渍到配置好的单分散聚苯乙烯微球乳液中，置于65℃烘箱中静置10 h，带溶剂挥发完全后得到聚苯乙烯微球/石墨烯气凝胶（PS/GA）。
步骤三、制备三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极：
将Fe（NO3）3·9H2O溶于乙醇，得到1.0 mol·L-1混合溶液，将步骤二得到的PS/GA浸渍到硝酸铁/乙醇溶液中，室温静置，然后置于马弗炉中高温煅烧，以5 ℃/min升温速度从室温升到300 ℃，恒温煅烧2.5 h，得到三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。
实施例2
步骤一、制备石墨烯气凝胶：
将氧化石墨烯超声分散，得到氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯分散液浓度为12 mg/L，氨水调节pH至9，超声分散2 h，超声后加入0.2 m L EDTA，搅拌均匀，继续超声4 h，超声结束后将分散均匀的混合液在180 ℃高温下反应14 h，得到石墨烯水凝胶，置于50 mL低浓度乙醇溶液中进行溶剂置换，静置6 h，并在-10 ℃下冷却12 h，自然干燥24 h，得到石墨烯气凝胶（GA）；
步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装：
将直径为500 nm，质量浓度为0.5%的单分散聚苯乙烯微球乳液置于蒸馏水中，乳液与去离子水的体积比为0.5:3，超声分散30 min；将步骤一制备得到的石墨烯气凝胶浸渍到配置好的单分散聚苯乙烯微球乳液中，置于65 ℃烘箱中静置10 h，带溶剂挥发完全后得到聚苯乙烯微球/石墨烯气凝胶（PS/GA）；
步骤三、制备三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极：
将Fe（NO3）3·9H2O溶于乙醇，得到1.0 mol·L-1混合溶液，将步骤二得到的PS/GA浸渍到硝酸铁/乙醇溶液中，室温静置，然后置于马弗炉中高温煅烧，以5 ℃/min升温速度从室温升到300 ℃，恒温煅烧2.5 h，得到三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。
实施例3
步骤一、制备石墨烯气凝胶：
将氧化石墨烯超声分散，得到氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯分散液浓度为12 mg/L，氨水调节pH至9，超声分散2 h，超声后加入0.2 mL EDTA，搅拌均匀，继续超声4 h，超声结束后将分散均匀的混合液在180 ℃高温下反应14 h，得到石墨烯水凝胶，置于50 mL低浓度乙醇溶液中进行溶剂置换，静置6 h，并在-10 ℃下冷却12 h，自然干燥24 h，得到石墨烯气凝胶（GA）；
步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装：
将直径为500 nm，质量浓度为0.5%的单分散聚苯乙烯微球乳液置于蒸馏水中，乳液与去离子水的体积比为0.5:3，超声分散30 min；将步骤一制备得到的石墨烯气凝胶浸渍到配置好的单分散聚苯乙烯微球乳液中，置于65℃烘箱中静置10 h，带溶剂挥发完全后得到聚苯乙烯微球/石墨烯气凝胶（PS/GA）；
步骤三、制备三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极：
将Fe（NO3）3·9H2O溶于乙醇，得到1.0 mol·L-1混合溶液，将步骤二得到的PS/GA浸渍到硝酸铁/乙醇溶液中，室温静置，然后置于马弗炉中高温煅烧，以5 ℃/min升温速度从室温升到300 ℃，恒温煅烧2.5 h，得到三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。
参见图1，其中(a)为GA的SEM图，(b)为PS/GA的SEM图，(c)和(d)为3DOMα-Fe2O3/GA的SEM图。可以看出图(a)中GA呈现泡沫状多级孔且是褶皱片层结构。图(b)中可以看出PS均匀分布在GA上且在垂直方向上有排序。从图(c)和(d)可以看出PS胶晶模板经高温煅烧已去除，PS被规则有序的孔替代，形成大面积排列规整的多级孔结构，大孔均匀分布在GA上，GA片层呈蜷曲状(图中白色圈出的部分)，大孔的排列也是呈现海绵状的结构。因此由图中可以看出实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极具有三维有序大孔结构。
采用实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极光-电-Fenton降解罗丹明B。降解装置是以3DOMα-Fe2O3/GA电极为阴极，铂片为阳极，采用直流稳压电源提供的电压，控制恒电流密度为15-20 mA/cm3。工艺参数如下：水样处理体积100 mL，电极面积可为3-5 cm3，电极间距保持在1-3 cm，控制工作电极电势为-30-5 V。以含有1 mol/L Na2SO4电解质的100 mL的罗丹明B作为模拟染料废水，以达到最后处理要求为准。
如图2所示，利用本发明方法得到的3DOMα-Fe2O3/GA电极可用于处理含罗丹明B的染料废水，在高压汞灯（250 W）的模拟太阳光作为辐射电源和黑暗条件下降解罗丹明B，本发明制得的3DOMα-Fe2O3/GA电极在可见光条件下降解效率高，其在90 min时降解效率为97%，是黑暗条件下86%的1.12倍。
采用实施例1制备的3DOMα-Fe2O3/GA电极、传统α-Fe2O3/GA电极和GA电极为阴极，铂片为阳极。采用直流稳压电源提供的电压，控制恒电流密度为15-20 mA/cm3。工艺参数如下：水样处理体积100 mL，电极面积可为3-5 cm3，电极间距保持在1-3 cm，控制工作电极电势为-30-5 V，将高压汞灯（250 W）的模拟太阳光作为辐射电源。以含有1 mol/L Na2SO4电解质的100 mL的罗丹明B作为模拟染料废水，以达到最后处理要求为准。
如图3所示，本发明制得的3DOMα-Fe2O3/GA电极降解效率高，其在90 min 时降解效率为97%，是传统α-Fe2O3/GA电极、GA电极的1.07倍和1.14倍。
Claims (3)
1.一种三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法，其特征在于：
依次包括以下步骤：
步骤一、制备石墨烯气凝胶GA：
将氧化石墨烯超声分散，得到氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯分散液浓度为12~15 mg/L，氨水调节pH至9~11，超声分散2 h，超声后加入0.2 mL EDTA，搅拌均匀，继续超声4 h，超声结束后将分散均匀的混合液在180 ℃高温下反应14 h，得到石墨烯水凝胶，置于50 mL低浓度乙醇溶液中进行溶剂置换，静置6 h，并在-10~0 ℃下冷却12 h，自然干燥24 h，得到石墨烯气凝胶GA；
步骤二、聚苯乙烯硬模板自组装：
将直径为500 nm，质量浓度为0.5%的单分散聚苯乙烯微球乳液置于蒸馏水中，乳液与去离子水的体积比为0.5:3，超声分散30 min；将步骤一制备得到的石墨烯气凝胶浸渍到配置好的单分散聚苯乙烯微球乳液中，置于65~80℃烘箱中静置8~10 h，带溶剂挥发完全后得到聚苯乙烯微球/石墨烯气凝胶PS/GA；
步骤三、制备三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极：
将Fe（NO3）3·9H2O溶于乙醇，得到1.0 mol·L-1混合溶液，将步骤二得到的PS/GA浸渍到硝酸铁/乙醇溶液中，室温静置，然后置于马弗炉中高温煅烧，以5 ℃/min升温速度从室温升到300 ℃，恒温煅烧2.5 h，得到三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极。
2.根据权利要求1所述的一种三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极的制备方法，其特征在于：
所述步骤一中使用的氧化石墨烯为改进Hummers法制备得到的氧化石墨烯；低浓度乙醇溶液中，去离子水与无水乙醇的体积比为100:1。
3.如权利要求1所述的制备方法制得的三维有序大孔α-Fe2O3/石墨烯气凝胶电极在光-电-Fenton法降解有机废水中的应用。
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