CN109790482A - 含有磺酸盐清净剂和无灰烃基酚类化合物的润滑组合物 - Google Patents
含有磺酸盐清净剂和无灰烃基酚类化合物的润滑组合物 Download PDFInfo
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Abstract
所公开的技术提供润滑组合物，其包含具有润滑粘度的油，金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂，其量为润滑组合物贡献3‑14g KOH/kg的TBN，无灰、无硫、烃基酚类化合物，其量为组合物的0.4至约6.0重量％，和无灰分散剂；其中润滑组合物的总灰分为0.3‑1.8重量％，总清净剂皂为0.1‑1.2重量％，其中润滑组合物含有少于0.1重量％的含硫酚类清净剂。所公开的技术还涉及用润滑组合物润滑机械装置(例如内燃机)的方法。所公开的技术还涉及润滑组合物在重型柴油内燃机中的用途，以改进对以下中至少一项的控制：(i)燃料经济性，(ii)腐蚀，(iii)清洁度，和(iv)气缸磨损。
Description
发明领域
所公开的技术提供润滑组合物，其包含具有润滑粘度的油，金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂，其量为向润滑组合物贡献3-14gKOH/kg的TBN，无灰、无硫的烃基酚类化合物，其量为组合物的0.4至约6.0重量％(wt％)，和无灰分散剂；其中润滑组合物具有0.3-1.8重量％的总灰分，0.1-1.2重量％的总清净剂皂，其中润滑组合物含有少于0.1重量％的含硫酚类清净剂。
所公开的技术还涉及用润滑组合物润滑内燃机的方法。
所公开的技术还涉及润滑组合物在内燃机中的用途，以改进对以下中至少一项的控制：(i)燃料经济性，(ii)腐蚀，(iii)清洁度，(iv)气缸磨损和(v)密封保护。
背景技术
用于重型柴油发动机的润滑组合物历史上依赖于磺酸盐和特别是含高皂的磺酸盐清净剂来保持清洁。出于本公开的目的，“高皂”是指金属比小于5的清净剂。高皂磺酸盐对灰分贡献很大并且对润滑剂总碱值(TBN)贡献很小，因此，需要配制远离使用高皂磺酸盐清净剂，同时保持润滑剂性能如清洁度和密封性能。一种可能的替代方案是用酚盐清净剂代替高皂磺酸盐，这有助于TBN和降低灰分；然而，监管压力正在降低用酚盐清净剂配制的可取性。
因此，仍然需要用于重型柴油发动机的润滑剂配方，其表现出优异的中和酸的能力，良好的清洁度和抗磨损性能以及可接受的腐蚀和密封性能，同时限制了酚盐清净剂和不希望的排放物。
发明内容
所公开的技术的目的包括提供润滑组合物，其导致对以下中至少一项的可接受或改进的控制(i)控制燃料经济性，(ii)控制腐蚀，(iii)清洁度，(iv)控制气缸磨损，以及(v)内燃机中的密封保护，内燃机可以是重型柴油内燃机。
在一个实施方案中，所公开的技术提供润滑组合物，其包含：具有润滑粘度的油，具有至少10的金属比的碱土金属磺酸盐清净剂，其量为向润滑组合物贡献3-14g KOH/kg的TBN，无灰、无硫的烃基酚类化合物，其量为组合物的0.4重量％至约6.0重量％，其中润滑组合物具有0.3至1.8重量％的总灰分，0.1至1.2重量％的总清净剂皂，其中润滑组合物含有小于0.1重量％的含硫酚类清净剂。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含小于0.3重量％或0.2重量％或0.1重量％或0.05重量％或0.01重量％的金属比小于10的碱土金属磺酸盐清净剂，在另一个实施方案中，可以不含或基本上不含金属比小于10的碱土金属磺酸盐清净剂。
在本发明的另一个实施方案中，无灰、无硫的烃基酚类化合物可包括烷氧基化烃基酚类化合物。
在另一个实施方案中，烷氧基化烃基酚类化合物可包含含有25至200个碳原子或25至175或25至140，或30至100个碳原子的烃基。
在另一个实施方案中，烷氧基化烃基酚类化合物可包括烷氧基化聚异丁烯酚类化合物。
在另一个实施方案中，烷氧基化烃基酚类化合物的烷氧基化基团可具有式-(R1O)n-，其中每个R1独立地选自亚乙基，亚丙基和亚丁基；n可以独立地为1至50，或1至20，或1至10，或2至5。
根据另一个实施方案，烷氧基化烃基酚类化合物可以以润滑组合物的0.4重量％至约5.0重量％(或0.4至4.0重量％，或0.5至2.5重量％或0.7至2.0重量％)的量存在。
根据本发明的另一个实施方案，无灰、无硫的烃基酚类化合物可包括烷氧基化烃基酚类化合物和烷基化酚类抗氧化剂(选自烷基酚，受阻酚，偶联酚类化合物和混合物)。
根据进一步的实施方案，烷基化酚类抗氧化剂可以衍生自2,6-二烷基酚，其中每个烷基独立地选自含有3-8个碳原子的烷基。
根据另一个实施方案，烷基化酚类抗氧化剂可以以至少0.1重量％，或0.2重量％或0.5重量％且至多约3.0重量％或2.5重量％或2.0重量％或1.5重量％的量存在。
根据进一步的实施方案，无灰分散剂可包括高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂和胺的反应产物，其中聚异丁烯含有大于约50摩尔％，60摩尔％或70摩尔％或更高且通常约80摩尔％或更高或者90摩尔％或更高的α-亚乙烯基和/或β-双键异构体。
根据另一个实施方案，碱土金属磺酸盐清净剂的金属可选自钙、镁和钛。
根据又一个实施方案，润滑组合物可进一步包含含硼化合物。
在另一个实施方案中，润滑组合物可以基本上不含酚盐。
在一个实施方案中，润滑组合物可具有3至15gKOH/Kg的总TBN。
在另一个实施方案中，润滑组合物可具有约0.04至约0.12重量％的磷含量。
在一个实施方案中，所公开的技术提供润滑内燃机的方法，包括向内燃机供应本文公开的润滑组合物。
在一个实施方案中，发动机可以是压燃式内燃机，其可以是重型柴油内燃机。
在一个实施方案中，由压燃式内燃机提供动力的车辆可具有超过3,500kg的最大装载质量。
润滑组合物可具有XW-Y的SAE粘度等级，其中X可以是0、5、10或15；Y可以是16、20、30或40。
内燃机可具有气缸膛、气缸体和/或活塞环上的钢表面。
所公开的技术还可提供一种提供高TBN润滑剂组合物同时在压燃式内燃机中保持良好清洁度和/或腐蚀控制的方法，该方法包括向发动机供应本文公开的润滑组合物。
在一个实施方案中，所公开的技术提供使用本文所述的润滑组合物以提供(i)燃料经济性控制，(ii)腐蚀控制，(iii)清洁度(通常控制沉积物，通常控制/减少烟灰)，(iv)控制气缸磨损和(v)控制内燃机中的密封磨损中的至少一项。通常，内燃机是重型柴油内燃机。
发明描述
定义
如本文所用，除非另有说明，否则提及所公开的润滑组合物中存在的添加剂的量是基于无油的，即活性物质的量。
如本文所使用的，与“包括”、“含有”或“其特征在于”同义的过渡性术语“包含”是包含性的或开放性的，并且不排除另外的未列举的元素或方法步骤。然而，在本文的“包含”的每个陈述中，该术语还包括作为替代实施方案的短语“基本上由...组成”和“由......组成”，其中“由......组成”排除未指定的任何元素或步骤，“基本上由......组成”允许包括不会实质上影响所考虑的组合物或方法的基本和新的及实质特征的其他未叙述的元素或步骤。
如本文所用，术语“TBN”是指使用ASTM D2986-11测量的总碱值。
如本文所用，术语“烃基”，“烃基取代基”或“烃基团”以其普通含义使用，这对于本领域技术人员来说是公知的。具体地说，它指具有与分子的其余部分直接连接的碳原子并具有主要烃特性的基团。烃基的实例包括：烃取代基，包括脂族、脂环族和芳族取代基；取代的烃取代基，即含有非烃基团的取代基，其在本发明的上下文中不会改变取代基的主要烃性质；和杂取代基，即类似的具有主要烃特性，但是在环或链中含有除碳以外的元素的取代基。术语“烃基取代基”或“烃基”的更详细定义在PCT公开WO2008/147704的第[0118]至[0119]段中描述，或类似定义在美国公开2010-0197536的第[0137]至[0141]段中描述。
如本文所用，术语“清净剂皂”是指清净剂基质的中性金属盐，其中术语“基质”是指皂的阴离子组分。
如本文所用，术语“不含”可意指没有有意添加的该物质或存在的量不能通过常规方法检测到或者不以大于污染物量检测到。“基本上不含”是指该材料以小于对于所述添加剂所贡献的性质具有商业上有用的益处的量存在。
具有润滑粘度的油
润滑组合物包含具有润滑粘度的油。这些油包括天然和合成油，衍生自加氢裂化、氢化和加氢精制的油，未精炼、精炼、再精炼油或其混合物。国际公开WO2008/147704，第[0054]至[0056]段中提供了未精炼、精炼和再精炼油的更详细描述(类似的公开内容在美国公开2010/197536中提供，参见[0072]至[0073])。天然和合成润滑油的更详细描述分别在WO2008/147704的第[0058]至[0059]段中描述(类似的公开内容在美国公开2010/197536中提供，参见[0075]至[0076])。合成油也可以通过费-托反应制备，并且通常可以是加氢异构化的费-托烃或蜡。在一个实施方案中，油可以通过费-托气-液合成方法来制备以及其他气-液油。
具有润滑粘度的油也可以按照2008年4月版“Appendix E-API Base OilInterchangeability Guidelines for Passenger Car Motor Oils and Diesel EngineOils”,section 1.3,sub-heading 1.3.“Base Stock Categories.”中规定的定义。API指南也在美国专利7,285,516中进行了总结(参见第11栏第64行至第12栏第10行)。在一个实施方案中，具有润滑粘度的油可以是API第II类，III类，IV类油或其混合物。
存在的具有润滑粘度的油的量通常是在从100重量％减去所公开技术的化合物和其他性能添加剂的量之和后剩余的余量。
润滑组合物可以是浓缩物和/或完全配制的润滑剂的形式。如果所公开技术的润滑组合物(包含本文公开的添加剂)是浓缩物的形式，其可以与另外的油组合以全部或部分地形成成品润滑剂)，这些添加剂与具有润滑粘度的油和/或稀释油的比包括1:99至99:1(重量)或80:20至10:90(重量)的范围。
清净剂
润滑组合物可包含一种或多种清净剂，包括至少一种金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂。
金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂以向润滑组合物贡献约3至14g KOH/kgTBN，或约5至12g KOH/kg TBN的量存在于润滑组合物中。为清楚起见，这是指由润滑组合物中金属比为至少10的所有碱土金属磺酸盐清净剂提供的TBN的总和。
润滑组合物还具有相对于润滑组合物为0.1至1.2重量％或0.1至1.1重量％或0.1至0.9重量％(或0.3至0.9重量％或0.5至0.9重量％)的清净剂皂总量，即来自所有清净剂的所有皂的和。
合适的碱土金属磺酸盐清净剂可包括磺酸镁或磺酸钙清净剂及其混合物。在一个实施方案中，金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂可以是磺酸钙清净剂，在另一个实施方案中，可以是磺酸镁清净剂，在另一个实施方案中，可以包括磺酸镁和磺酸钙清净剂的混合物，各自具有至少10的金属比。
术语“金属比”是指金属的总当量与酸性有机化合物的当量之比。中性金属盐的金属比为1。具有4.5倍于普通盐中存在的金属的盐将具有3.5当量的金属过量，或4.5的比。术语“金属比”也在标准教科书“Chemistry and Technology of Lubricants”,ThirdEdition,Edited by R.M.Mortier and S.T.Orszulik,Copyright 2010,page 219,sub-heading 7.25中解释。在本发明中，碱土金属磺酸盐清净剂的金属比为10及更高或12或14或16或20及更高。金属比可以是10至约30。
碱土金属磺酸盐清净剂可以是过碱性的。过碱性清净剂在本领域中是已知的。过碱性材料，也称为过碱性或超碱性盐，通常是单相，均相牛顿体系，其特征在于金属含量超过根据金属和与金属反应的特定酸性有机化合物的化学计量中和而存在的金属含量。过碱性材料通过使酸性材料(通常为无机酸或低级羧酸，通常为二氧化碳)与包含酸性有机化合物、包含至少一种用于所述酸性有机材料的惰性有机溶剂(矿物油、石脑油、甲苯、二甲苯等)的反应介质、化学计量过量的金属碱和促进剂(如氯化钙、乙酸、苯酚或醇)的混合物反应而制备。酸性有机材料通常具有足够的碳原子数以在油中提供一定程度的溶解度。金属比为10或更高的碱土金属磺酸盐清净剂通常可具有250至600，或300至500的总碱值。
在一个实施方案中，碱土金属磺酸盐清净剂可以是金属比为至少10的主要线性烷基苯磺酸盐清净剂。线性烷基苯可以具有连接在线性链上任何位置的苯环，通常在2、3或4位或其混合物。主要线性烷基苯磺酸盐清净剂可特别用于帮助改进燃料经济性。在一个实施方案中，磺酸盐清净剂可以是支化烷基苯磺酸盐清净剂。支化烷基苯磺酸盐可由异构化的α-烯烃，低分子量烯烃的低聚物或其组合制备。通常，低聚物包括丙烯和丁烯的四聚物、五聚物及六聚物。在一个实施方案中，磺酸盐清净剂可以是一种或多种油溶性烷基甲苯磺酸盐化合物的金属盐。
虽然主要受到金属比至少为10的碱土金属磺酸盐清净剂对润滑组合物所贡献的TBN范围的限制，但根据本发明，在一些实施方案中，金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂可以0.2重量％至2.5重量％，或0.3重量％至2.2重量％，或0.6重量％至1.8重量％存在。在一个有用的实施方案中，金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂可包含磺酸镁清净剂和磺酸钙清净剂。
相反，在一些实施方案中，本发明润滑组合物包含小于0.3重量％或小于0.2重量％或小于0.1重量％的金属比小于10(或5)的碱土金属磺酸盐清净剂，在另一个实施方案，可以不含或基本上不含金属比小于10(或小于5)的碱土金属磺酸盐清净剂。
其他清净剂
除了上述碱土金属磺酸盐之外，本发明润滑组合物可包含一种或多种另外的清净剂，条件是来自所有清净剂的总皂不超过润滑组合物的1.2重量％或1.1重量％或0.9重量％的限度。
在一些实施方案中，可以存在基于酚的清净剂，并且可以选自不含硫的酚盐，硫偶联的酚盐，salixarate，水杨酸盐，水杨苷，以及它们的混合物。
酚盐清净剂
不含硫的酚盐和含硫的酚盐是本领域已知的。不含硫的酚盐或含硫的酚盐可以是中性的或过碱性的。通常，过碱性不含硫酚盐或含硫酚盐的总碱值为180至450TBN，金属比为2至15，或3至10。中性不含硫酚盐或含硫酚盐可以具有50至小于180的TBN和1至小于2，或0.05至小于2的金属比。
酚盐清净剂通常衍生自对-烃基酚。这种类型的烷基酚可以与硫偶联且是过碱性的，与醛偶联且是过碱性的，或羧化形成水杨酸盐清净剂。为了清楚起见，羧化酚盐清净剂在本文中称为水杨酸盐清净剂而不是酚盐清净剂，因此不包括在酚盐清净剂中，用于含有对存在的酚盐清净剂的量限制的实施方案的目的。合适的烷基酚包括用丙烯低聚物烷基化的那些，即四丙烯基苯酚(即对十二烷基苯酚或PDDP)和五丙烯基苯酚。合适的烷基酚还包括用丁烷的低聚物烷基化的那些，特别是正丁烯的四聚物和五聚物。其它合适的烷基酚包括用α-烯烃、异构化的α-烯烃和聚烯烃如聚异丁烯烷基化的那些。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含中性不含硫的酚盐，或含硫的酚盐，其TBN为50至小于180或50至150或50至100，金属比为1至小于2，或0.05至小于2。不含硫的酚盐或含硫的酚盐可以是钙或镁的不含硫的酚盐或含硫的酚盐(通常是钙的不含硫的酚盐或含硫的酚盐)。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含0.1至0.9重量％，或0.2至0.9重量％或0.5至0.9重量％或0.6至0.8重量％的无硫酚盐清净剂，其可为甲醛(亚甲基)偶联的镁或钙酚盐清净剂，通常是镁酚盐清净剂，其可以是中性的或过碱性的并且通常是中性的。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含小于0.1重量％，或小于0.05重量％，或甚至小于0.01重量％的含硫的酚盐清净剂。在一个实施方案中，润滑组合物不含或基本上不含含硫的酚盐清净剂。
在另一个实施方案中，润滑组合物可包含小于0.1重量％，或小于0.05重量％，或甚至小于0.01重量％的任何酚盐清净剂。在一个实施方案中，润滑组合物可以不含过碱性酚盐，并且在不同的实施方案中，润滑组合物可以不含非过碱性酚盐。在另一个实施方案中，润滑组合物可以不含含金属的酚盐清净剂。在另一个实施方案中，润滑组合物可以不含无灰的含酚盐清净剂。
水杨酸盐清净剂
润滑组合物可包含含金属的水杨酸盐清净剂，其可为中性或过碱性的。水杨酸盐清净剂在本领域中是已知的。水杨酸盐清净剂可具有50至400，或150至350的TBN，和0.5至10，或0.6至2的金属比。
合适的含金属的水杨酸盐清净剂可包括烷基化水杨酸的衍生物或烷基水杨酸。烷基水杨酸可以通过水杨酸的烷基化或烷基酚的羰基化来制备。当烷基水杨酸由烷基酚制备时，烷基酚以与上述酚盐类似的方式选择。在一个实施方案中，本发明烷基水杨酸盐包括用丙烯低聚物烷基化的那些，即四丙烯基苯酚(即对十二烷基苯酚或PDDP)和五丙烯基苯酚。合适的烷基酚还包括用丁烷的低聚物烷基化的那些，特别是正丁烯的四聚物和五聚物。其它合适的烷基酚包括用α-烯烃、异构化的α-烯烃和聚烯烃如聚异丁烯烷基化的那些。
在一个实施方案中，润滑组合物包含水杨酸钙清净剂，水杨酸镁清净剂或其混合物，通常为水杨酸钙清净剂。
当存在时，含金属的水杨酸盐清净剂可以以润滑组合物的0.01至0.8重量％，或0.1至0.5重量％，或0.1至0.4重量％或0.2至0.5重量％的量存在。
Salixarate/水杨苷/混合酚清净剂
润滑组合物可包含含金属的Salixarate清净剂，其可为中性或过碱性的。Salixarate衍生物及其制备方法在美国专利6,200,936和PCT公开WO01/56968和WO03/18728中有更详细的描述。据信，salixarate衍生物具有主要线性而非大环结构，尽管两种结构都旨在被术语“salixarate”所涵盖。另外，“线性”不排除取代基R基团中的支化或其他结构。
Salixarate可具有50至300，或100至260的TBN和1至10，或2至6.5的金属比。
当存在时，含金属的Salixarate清净剂可以以润滑组合物的0.01至0.8重量％，或0.1至0.5重量％，或0.1至0.4重量％或0.2至0.5重量％存在。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含含金属的水杨苷清净剂。水杨苷可以是钙或镁(通常是镁)清净剂。水杨苷衍生物及其制备方法尤其更详细地描述于美国专利6,310,009中。
当存在时，含金属的水杨苷清净剂可以以润滑组合物的0.01至0.8重量％，或0.1至0.5重量％，或0.1至0.4重量％或0.2至0.5重量％存在。
在一个实施方案中，润滑组合物可包含含金属的羧酸盐清净剂。羧酸盐可以是钙或镁(通常是镁)清净剂。
当存在时，含金属的羧酸盐清净剂可以以润滑组合物的0.01至0.8重量％，或0.1至0.5重量％，或0.1至0.4重量％或0.2至0.5重量％的量存在。
当存在时，含金属的酚清净剂还可包括由混合表面活性剂体系形成的“混合”清净剂，包括酚盐和/或水杨酸盐组分，例如如上所述酚盐/水杨酸盐，磺酸盐/酚盐，磺酸盐/水杨酸盐，磺酸盐/酚盐/水杨酸盐；例如在美国专利6,429,178；6,429,179；6,153,565和6,281,179中。例如，当使用混合磺酸盐/酚盐清净剂时，混合清净剂被认为等同于分别引入相同量的酚盐和磺酸盐皂的不同酚盐和磺酸盐清净剂的量。
含金属清净剂的金属阳离子可以是碱土金属如钙，钡或镁，或碱金属如钠，或钾。
无灰无硫烃基化合物
本发明润滑组合物还包含无灰、无硫的烃基酚类化合物，其量为润滑组合物的0.4至约6.0重量％，或1.0至6.0重量％或1.0至5.0重量％或1.5至5.0重量％或1.5-4.0重量％或1.5-3.0重量％。
在一个实施方案中，无灰无硫烃基化合物包含烷氧基化烃基酚类化合物。
烷氧基化烃基酚
烷氧基化烃基酚类化合物可由下式表示：
其中，
每个R2可以独立地为氢或含1至6个碳原子的烃基；
R3可以是氢，具有1至24个碳原子的烃基，或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
每个R4可以独立地为具有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的烃基；
n＝1至20，或1至10；且
m＝1至3。
烷氧基化烃基酚可由下式表示：
其中，
一个R2可以是甲基，第二个R2可以是氢；
R3可以是氢，具有1至24个碳原子的烃基，或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是具有20至200个碳原子的烃基(通常R4含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子)；
n＝1至20，或1至10；且
m＝1。
烷氧基化烃基酚可由下式表示：
其中，
一个R2可以是甲基，第二个R2可以是氢；
R3可以是氢，具有1至24个碳原子的烃基，或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的聚烷(烯)基；
n＝1至8，或2至8；且
m＝1。
烷氧基化烃基酚可由下式表示：
其中，
一个R2可以是甲基，第二个R2可以是氢；
R3可以是氢，具有1至24个碳原子的烃基，或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的聚异丁烯基；
n＝1至8，或2至8(或3至5)；且
m＝1。
在上述任何式的烷氧基化烃基酚的实施方案中，其中存在单个R4基团(即，m＝1)，上述每个式的R4基团可以位于相对于烷氧基化基团的对位，所得式可以由如下结构表示：
其中变量R2至R5和n先前已定义。
在一个实施方案中，所公开技术的烷氧基化烃基酚可由下式表示：
其中R4可以是聚烯烃基团如聚丙烯基或聚异丁烯基(通常是聚异丁烯基)，并且变量R2，R3，R5和n先前已定义。聚异丁烯基的数均分子量可以为250至2500，或350至2300，或500至2000。在一个实施方案中，聚异丁烯基的数均分子量为800至1100或850至1050。聚丙烯基可具有740至1200，或800-850的数均分子量。在一个实施方案中，聚丙烯基的数均分子量为825。
在一个实施方案中，所公开技术的烷氧基化烃基酚可由下式表示：
其中R4可以是聚烯烃基团如聚丙烯基或聚异丁烯基(通常是聚异丁烯基)，并且变量R2，R3，R5和n先前已定义。聚异丁烯基的数均分子量可以为250至2500，或350至2300，或500至2000。在一个实施方案中，聚异丁烯基的数均分子量为800至1100或850至1050。
烷氧基化烃基酚的烷氧基化基团具有式-(R1O)n-，其中R1可以是亚乙基，亚丙基，亚丁基或它们的混合物；n可以独立地为1至50，或1至20，或1至10，或2至5。
烷氧基化烃基酚的烷氧基化基团可以是其均聚物或共聚物或低聚物。如果烷氧基化基团是其共聚物或低聚物的形式，则烷氧基化基团可以具有无规或嵌段结构。
在一个实施方案中，烷氧基化基团(或R1可以是亚丙基或亚丁基，即烷氧基化基团不需要亚乙基。如果存在亚乙基，则烷氧基化基团可以是其与环氧丙烷或环氧丁烷的共聚物或低聚物，即(i)-CH2CH2O-与(ii)-CH2CH2CH2CH2O-或CH2CH(CH2CH3)O-或-CH2CH(CH3)O-的嵌段。
在一个实施方案中，烷氧基化基团可以基于环氧丙烷。
烷氧基化烃基酚可以通过使烃基取代的酚与环氧烷(通常为环氧乙烷，环氧丙烷或环氧丁烷)，任选地在碱催化剂存在下反应来制备。通常，反应在碱催化剂存在下进行。
碱催化剂可包括氯乙酸钠，氢化钠或氢氧化钾。
脂族烃基(也由R4表示)可以是线性或支化的，通常具有至少一个支化点。脂族烃基通常具有一个，尽管在一些实施方案中可能需要具有R4基团，第二个基团是甲基。如果存在第二个R4基团并且是甲基，那么烷氧基化烃基酚是甲酚。
在不同的实施方案中，所公开技术的烷氧基化烃基酚可以以润滑组合物的0.4重量％至5重量％，或0.5至3重量％，或0.8至2.0重量％的量存在。通常，烷氧基化烃基酚可以以润滑组合物的0.5至2.0重量％的量存在。
无灰酚类抗氧化剂
除了上面讨论的烷氧基化烃基酚类化合物之外，无灰无硫烃基酚类化合物还可包括无灰烃基酚类抗氧化剂。
有用的烃基酚类抗氧化剂可包括简单的烷基酚、受阻酚或偶联的酚类化合物。
受阻酚抗氧化剂通常含有仲丁基和/或叔丁基作为空间阻碍基团。酚基团可进一步被烃基(通常为线性或支化烷基)和/或连接至第二芳族基团的桥连基取代。合适的受阻酚抗氧化剂的实例包括2,6-二叔丁基苯酚，4-甲基-2,6-二叔丁基苯酚，4-乙基-2,6-二叔丁基苯酚，4-丙基-2,6-二叔丁基苯酚或4-丁基-2,6-二叔丁基苯酚，4-十二烷基-2,6-二叔丁基苯酚，或3-(3,5-二叔丁基)-4-羟基苯基)丙酸丁酯。其它有用的2,6-二烷基酚可包括其中每个烷基独立地选自具有2至16或2至12或2至8或3至5个碳基团的烷基的那些。在一个实施方案中，受阻酚抗氧化剂可以是酯，并且可以包括例如来自Ciba的IrganoxTM L-135。
偶联的酚通常含有两个与亚烷基偶联的烷基酚，以形成双酚化合物。合适的偶联酚化合物的实例包括4,4'-亚甲基双-(2,6-二叔丁基苯酚)，4-甲基-2,6-二叔丁基苯酚，2,2'-双-(6-叔丁基-4-庚基苯酚)；4,4'-双(2,6-二叔丁基苯酚)，2,2'-亚甲基双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)和2,2'-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚)。
本发明的酚还包括多元芳族化合物及其衍生物。合适的多元芳族化合物的实例包括没食子酸的酯和酰胺，2,5-二羟基苯甲酸，2,6-二羟基苯甲酸，1,4-二羟基-2-萘甲酸，3,5-二羟基萘甲酸，3,7-二羟基萘甲酸及其混合物。
在一个实施方案中，无灰的烃基酚类抗氧化剂包含受阻酚。
在另一个实施方案中，受阻酚衍生自2,6-二烷基酚，在另一个实施方案中，无灰烃基酚类抗氧化剂是2,6-二叔丁基苯酚。
在一个实施方案中，本发明润滑组合物包含润滑组合物的0.1重量％至3.0重量％，或0.1重量％至1.5重量％，或0.2重量％至1.2重量％，或0.5重量％至1.2重量％的无灰、烷基化酚类抗氧化剂。
其他无灰酚类清净剂
除了上面讨论的烷氧基化烃基酚类化合物之外，无灰无硫烃基酚类化合物还可包含无灰烃基酚类清净剂。在PCT公开WO10/101801和美国专利5,827,805中广泛教导了无灰酚类清净剂。
合适的无灰酚类清净剂是在不存在贡献灰分的金属阳离子的情况下含有季氮族元素的阳离子的那些。清净剂的阴离子部分是具有至少一个足够长度的脂族烃基的有机阴离子，以赋予清净剂油溶性。(如本文所用，术语“脂族”旨在包括“脂环族”。即，脂族烃基可以是线性，支化或环状的或可以含有羧酸结构部分，但是应区别于“芳族”基团，其不应被视为“脂族”。合适的脂族烃基，如果它们是芳环上的取代基的形式(如在烷基酚盐或烷基苯磺酸盐中)，可含有4至400个碳原子，或6至80或6至30或8至25或8至15个碳原子。因此，清净剂的无硫阴离子部分可以是衍生自用于制备常规清净剂的酸性酚类有机材料的任何阴离子。如上所述，这些包括酚，提供具有酚盐阴离子的酚盐清净剂，烃基取代的水杨酸，提供具有水杨酸根阴离子的水杨酸盐清净剂，以及salixarate和水杨苷清净剂，及其混合物。
如果存在，润滑组合物可包含润滑组合物的0.1重量％至0.9重量％，或0.1重量％至0.7重量％，或0.2重量％至0.6重量％，或0.2重量％至0.5重量％的无灰、无硫酚类清净剂。
无灰分散剂
润滑组合物还包含无灰分散剂，其可包含无灰分散剂的混合物。
分散剂可包含以下一种或多种：(i)常规聚烯烃酰化剂与芳族胺、脂族胺或其混合物的反应产物，和(ii)高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂和胺，优选多胺的反应产物。分散剂可以是琥珀酰亚胺分散剂，曼尼希分散剂，琥珀酰胺分散剂，聚烯烃琥珀酸酯、酰胺或酯-酰胺，或其混合物。分散剂可以作为单一分散剂存在。分散剂可以作为两种或更多种(通常两种或三种)不同分散剂的混合物存在，其中至少一种可以是琥珀酰亚胺分散剂。
酰化剂是可以在酰化反应中提供酰基的化合物。酰化剂的典型实例是，例如琥珀酸，马来酸，衣康酸，富马酸，肉桂酸，其反应性等价物及衍生物。
酰化剂可以是由常规聚烯烃制备的聚烯烃酰化剂。常规聚烯烃衍生自聚合的C2-C6单烯烃。聚合物可以是均聚物、共聚物或互聚物。优选的聚烯烃是聚异丁烯(PIB)，其通过使用氯化铝或其他酸催化剂体系使催化裂化器或乙烯装置丁烷/丁烯料流的C4-萃余液聚合而形成。
以这种方式制备的聚烯烃被称为常规聚异丁烯(PIB)，其特征在于具有表1中所示的不饱和端基，基于聚异丁烯的摩尔数估计其摩尔百分数。结构如EPO 355 895中所示。常规PIB可以商业上许多商品名获得，包括来自Exxon的和来自Lubrizol的3104。
表1
聚烯烃的数均分子量(Mn)范围为约300-10,000或甚至高达50,000。但是，例如，聚异丁烯的Mn的优选范围是约300-5,000，最优选的上限Mn约为Mn 300-2,500。通常，聚烯烃可由含有约2至约16，或约2至约8，或约2至约6个碳原子的可聚合单体制备。通常，可聚合单体包括丙烯，异丁烯，1-丁烯，异戊二烯，1,3-丁二烯或其混合物中的一种或多种。
常规聚烯烃酰化剂和芳族胺、脂族胺或其混合物的反应产物可包括含芳族和含脂族的常规聚烯烃酰化剂的混合物及常规聚烯烃酰化剂的混合物，其中单一试剂含有芳族胺和脂族胺中的一种或混合物。
如本文所用，术语“脂族胺”是指含氮的分子，其中没有氮是芳族的。脂族胺可以是脂族多胺，例如亚乙基多胺(即，聚(亚乙基胺))，亚丙基多胺，亚丁基多胺，或其两种或更多种的混合物。脂族多胺可以是亚乙基多胺。脂族多胺可选自乙二胺，二亚乙基三胺，三亚乙基四胺，四亚乙基五胺，五亚乙基六胺，多胺釜脚，或其两种或更多种的混合物。
(i)与脂族胺的反应产物可以是琥珀酰亚胺分散剂，琥珀酰胺分散剂，琥珀酸、酰胺或酯-酰胺，或其混合物。
(i)与脂族胺的反应产物也可以是聚烯烃琥珀酸酯、酰胺或酯-酰胺。例如，聚烯烃琥珀酸酯可以是季戊四醇的聚异丁烯琥珀酸酯，或其混合物。聚烯烃琥珀酸酯-酰胺可以是与醇(例如季戊四醇)和胺(例如多胺，通常是二亚乙基三胺，多胺釜脚，四亚乙基五胺(TEPA)等)反应的聚异丁烯琥珀酸。
另外，(i)与脂族胺的反应产物可以是N-取代的长链烯基琥珀酰亚胺。N-取代的长链烯基琥珀酰亚胺的实例是聚异丁烯琥珀酰亚胺，即聚异丁烯取代的琥珀酰亚胺分散剂。
琥珀酰亚胺分散剂及其制备公开于例如美国专利3,172,892、3,219,666、3,316,177、3,340,281、3,351,552、3,381,022、3,433,744、3,444,170、3,467,668、3,501,405、3,542,680、3,576,743、3,632,511、4,234,435、RE 26,433、6,165,235、7,238,650和EP专利公开0 355 895A。
(i)的反应产物可含有芳族胺。如本文所用，术语“芳族胺”是指含有至少一个芳族氮的分子。在一个实施方案中，芳族氮是芳环内的氮或与芳环直接键合的氮。在另一个实施方案中，芳族氮仅指与芳环直接键合的氮。
芳族胺可具有通过亚烃基和/或杂原子连接的一个或多个芳族结构部分如N-苯基-1,4-苯二胺(4-氨基二苯胺)。芳族胺可以是硝基取代的芳族胺。硝基取代的芳族胺的实例可包括2-硝基苯胺，3-硝基苯胺和4-硝基苯胺。3-硝基苯胺可能特别有用。其他芳族胺可与硝基苯胺一起存在。在美国公开2006/0025316中公开了与硝基苯胺和任选还与分散橙3(即4-(4-硝基苯基偶氮)苯胺)的缩合产物。
胺可以是具有至少2个，或至少3个，或至少4个芳族基团，例如约4至约10，或约4至约8，或约4至约6个芳族基团，和至少一个伯或仲氨基，或者至少一个仲氨基的胺。胺可包含伯氨基和至少一个仲氨基。胺可包含至少约4个芳族基团和至少2个仲氨基或叔氨基的任何组合。
具有2个芳族基团的胺的实例是N-苯基-对苯二胺。具有至少3或4个芳族基团的胺的实例可由式(1)表示：
其中，每个变量独立地如下：R1可以是氢或C1-5烷基(通常是氢)；R2可以是氢或C1-5烷基(通常是氢)；U可以是脂族、脂环族或芳族基团(当U是脂族的时，脂族基团可以是含有1至约5，或1至约2个碳原子的线性或支化亚烷基)；w可以是1至约10，或1至约4，或1至2(通常是1)。当U是脂族基团时，U可以是含有1至约5个碳原子的亚烷基。或者，胺也可以由式(1a)表示。
其中每个变量U，R1和R2与上述相同并且w为0至约9，或0至约3，或0至约1(通常为0)。
此外，适用于(i)的反应产物的芳族胺可以在2007年8月7日授权的Devlin等人的美国专利7,253,231中找到，其内容在此通过引用并入本文。
在一个实施方案中，(i)的反应产物的至少10摩尔％可含有芳族胺。在另一个实施方案中，(i)的反应产物的至少10摩尔％但不大于60摩尔％可含有芳族胺。优选地，至少15摩尔％但不大于50摩尔％可以包含芳族胺，并且最优选地，至少20摩尔％且不大于40摩尔％含有芳族胺。在另一个实施方案中，(i)的反应产物的大于30摩尔％可含有芳族胺，或30摩尔％至约80摩尔％，或40摩尔％至约95摩尔％。在一个实例中，分散剂混合物可包含(1)琥珀酸化的聚异丁烯与一种或多种多亚乙基多胺的反应产物的混合物，其中聚异丁烯具有平均1.2-1.6个琥珀酸结构部分每聚合物，和(2)琥珀酸化的聚异丁烯与一种或多种芳族多胺(例如4-氨基二苯胺)的反应产物，其中聚异丁烯具有平均1.2-1.6个琥珀酸结构部分每聚合物。
在另一个实施方案中，(i)的反应产物中来自胺的氮的至少3％可以是芳族氮。或者，(i)的反应产物中来自胺的氮的至少10％，或至少15％，或至少20摩尔％可以是芳族氮。在另一个实施方案中，(i)的反应产物中来自胺的氮的至少3％但不大于60摩尔％可以是芳族氮。优选地，(i)的反应产物中来自胺的氮的至少4％但不大于55％可以是芳族氮，最优选至少5％且不大于50摩尔％可以是芳族氮。
(i)的分散剂可以以润滑组合物的约0.01重量％至约20重量％，或约0.1重量％至约15重量％，或约0.1重量％至约10重量％，或约1重量％至约6重量％，或约1至约3重量％的浓度存在于润滑剂组合物中。优选地，(i)的分散剂以约2.0，或2.5，或3.0重量％存在。
(ii)的高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂可衍生自数均分子量(Mn)不大于约2500道尔顿，或不大于2000道尔顿或1800道尔顿，并且在一个实施方案中不大于1500道尔顿或1250道尔顿的高亚乙烯基聚异丁烯。高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂与胺，优选多胺，优选脂族多胺反应。脂族胺可以是脂族多胺，例如亚乙基多胺(即，聚(亚乙基胺))，亚丙基多胺，亚丁基多胺，或其两种或更多种的混合物。脂族多胺可以是亚乙基多胺。脂族多胺可选自乙二胺，二亚乙基三胺，三亚乙基四胺，四亚乙基五胺，五亚乙基六胺，多胺釜脚，或其两种或更多种的混合物。
如表1所示，高亚乙烯基PIB的特征在于具有主要量，通常大于50摩尔％的α-亚乙烯基，通常称为甲基亚乙烯基，和/或β-双键异构体(分别为-CH2C(CH3)＝CH2和/或-CH＝C(CH3)2)，和少量其他异构体，包括四取代的双键异构体。由于它们具有高的亚乙烯基双键异构体含量，高亚乙烯基PIB被认为与衍生物相比具有更高的反应性并且具有更高的转化率，其与来自常规PIB的衍生物相比具有更好的性能。高亚乙烯基PIB通常可含有大于约50摩尔％，60摩尔％或70摩尔％或更大，通常约80摩尔％或更大或90摩尔％或更大的α-亚乙烯基和/或β-双键异构体和约1至10摩尔％的四取代双键异构体。在本发明的一个实施方案中，高亚乙烯基PIB具有55摩尔％或更高的α-和/或β-亚乙烯基双键异构体含量，并且在其他实施方案中具有65、75或85摩尔％或更高的α-亚乙烯基和/或β-双键异构体含量。高亚乙烯基PIB通过使异丁烯或含异丁烯的组合物在较温和的酸性聚合催化剂如BF3下聚合来制备。高亚乙烯基PIB可从几个生产商商购，包括BASF和Texas Petroleum Chemicals。
在聚烯烃是高亚乙烯基聚烯烃的这种实施方案中，聚烯烃可具有平均约0.5至1.0个酰化剂结构部分每聚合物。例如，分散剂混合物可包含PIB-琥珀酰亚胺，其中衍生PIB-琥珀酰亚胺的PIB含有至少50摩尔％甲基亚乙烯基封端的分子。
(ii)的分散剂可以以润滑组合物的约0.01重量％至约20重量％，或约0.1重量％至约15重量％，或约2.0重量％至约10重量％，或约1重量％至约8重量％，或约2至约8重量％的浓度存在于润滑剂组合物中。优选地，(i)的分散剂以约6.5或7.0或8.0重量％存在。
WO公开2013/122898中公开了衍生自高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂和胺的反应产物的分散剂及其制备。
还可以通过常规方法通过与任何各种试剂反应来对分散剂进行后处理。其中有硼化合物(如硼酸)，脲，硫脲，二巯基噻二唑，二硫化碳，醛，酮，羧酸如对苯二甲酸，烃取代的琥珀酸酐，马来酸酐，腈，环氧化物和磷化合物。在一个实施方案中，经后处理的分散剂是硼酸化的。在一个实施方案中，经后处理的分散剂与二巯基噻二唑反应。在一个实施方案中，经后处理的分散剂与磷酸或亚磷酸反应。在一个实施方案中，经后处理的分散剂与对苯二甲酸和硼酸反应(如美国公开2009/0054278中所述)。
在一个实施方案中，分散剂可以是硼酸化的或非硼酸化的。分散剂可包含硼酸化和非硼酸化分散剂的混合物。通常，硼酸化分散剂可以是琥珀酰亚胺分散剂。在一个实施方案中，无灰分散剂是含硼的，即掺入硼并将所述硼输送到润滑剂组合物中。通常，硼酸化分散剂含有0.1％至5％，或0.5％至4％，或0.7％至3％重量的硼。在一个实施方案中，硼酸化分散剂可以是硼酸化酰化胺，例如硼酸化琥珀酰亚胺分散剂。硼酸化分散剂描述于美国专利3,000,916、3,087,936、3,254,025、3,282,955、3,313,727、3,491,025、3,533,945、3,666,662和4,925,983中。通过一种或多种分散剂与一种或多种硼化合物的反应制备硼酸化分散剂。本文所述的任何分散剂可以在烃基取代的酰化剂和胺的反应期间或之后进行硼酸化。
在一个实施方案中，硼化合物可以是碱金属或混合碱金属和碱土金属硼酸盐。这些金属硼酸盐通常是本领域已知的水合颗粒金属硼酸盐。碱金属硼酸盐包括混合的碱金属和碱金属硼酸盐。美国专利3,997,454、3,819,521、3,853,772、3,907,601、3,997,454和4,089,790公开了合适的碱金属以及碱金属和碱土金属硼酸盐及其制造方法。在一个实施方案中，硼化合物是硼酸。
含硼分散剂可以以向润滑剂组合物输送至少25ppm硼，至少50ppm硼或至少100ppm硼的量存在。在一个实施方案中，润滑剂组合物不含含硼分散剂，即向最终制剂中输送不超过10ppm的硼。
其他性能添加剂
所公开技术的润滑组合物可进一步包含其他添加剂。在一个实施方案中，所公开的技术提供润滑组合物，其还包含除上述无灰分散剂之外的分散剂，抗磨剂，分散剂粘度改进剂，摩擦改进剂，粘度改进剂，抗氧化剂，泡沫抑制剂，破乳剂，倾点下降剂或其混合物中的至少一种。
抗氧化剂(除了先前提到的酚类抗氧化剂之外)包括硫化烯烃，二芳基胺，烷基化二芳基胺，钼化合物(例如二硫代氨基甲酸钼)，羟基硫醚，或其混合物。在一个实施方案中，润滑组合物包含抗氧化剂或其混合物。抗氧化剂可以以润滑组合物的0重量％至15重量％，或0.1重量％至10重量％，或0.5重量％至5重量％，或0.5重量％至3重量％，或0.3重量％至1.5重量％存在。
二芳基胺或烷基化二芳基胺可以是苯基-α-萘胺(PANA)，烷基化二苯胺，或烷基化苯基萘胺，或其混合物。烷基化二苯胺可包括二壬基化二苯胺，壬基二苯胺，辛基二苯胺，二辛基化二苯胺，二癸基化二苯胺，癸基二苯胺及其混合物。在一个实施方案中，二苯胺可包括壬基二苯胺，二壬基二苯胺，辛基二苯胺，二辛基二苯胺或其混合物。在一个实施方案中，烷基化二苯胺可包括壬基二苯胺或二壬基二苯胺。烷基化二芳基胺可包括辛基、二辛基、壬基、二壬基、癸基或二癸基苯基萘胺。
在一个实施方案中，润滑组合物可以是进一步包含钼化合物的润滑组合物。钼化合物可以是抗磨剂或抗氧化剂。钼化合物可选自二烷基二硫代磷酸钼，二硫代氨基甲酸钼，钼化合物的胺盐，以及它们的混合物。钼化合物可以为润滑组合物提供0至1000ppm，或5至1000ppm，或10至750ppm，5ppm至300ppm，或20ppm至250ppm的钼。
可用作抗氧化剂的二硫代氨基甲酸钼的实例包括以商品名出售的商业材料，例如来自R.T.Vanderbilt Co.，Ltd.的Vanlube 822TM和MolyvanTMA，以及Adeka Sakura-LubeTMS-100，S-165，S-600和525，或其混合物。
在一个实施方案中，润滑组合物还包含粘度改进剂。粘度改进剂是本领域已知的，可包括氢化苯乙烯-丁二烯橡胶，乙烯-丙烯共聚物，聚甲基丙烯酸酯，聚丙烯酸酯，氢化苯乙烯-异戊二烯聚合物，氢化二烯聚合物，聚烷基苯乙烯，聚烯烃，马来酸酐-烯烃共聚物的酯(如PCT公开WO2010/014655中所述的那些)，马来酸酐-苯乙烯共聚物的酯，或其混合物。
分散剂粘度改进剂可包括官能化聚烯烃，例如，已用酰化剂如马来酸酐和胺官能化的乙烯-丙烯共聚物；用胺官能化的聚甲基丙烯酸酯，或与胺反应的苯乙烯-马来酸酐共聚物。分散剂粘度改进剂的更详细描述公开于PCT公开WO2006/015130或美国专利4,863,623、6,107,257、6,107,258、6,117,825和7,790,661中。在一个实施方案中，分散剂粘度改进剂可包括美国专利4,863,623(参见第2栏，第15行至第3栏，第52行)或PCT公开WO2006/015130(参见第2页，第[0008]段和制备实施例描述于第[0065]至[0073]段)中描述的那些。在一个实施方案中，分散剂粘度改进剂可包括美国专利7,790,661第2栏第48行至第10栏第38行中所述的那些。
在一个实施方案中，所公开技术的润滑组合物还包含分散剂粘度改进剂。分散剂粘度改进剂可以以润滑组合物的0重量％至5重量％，或0重量％至4重量％，或0.05重量％至2重量％，或0.2重量％至1.2重量％存在。
在一个实施方案中，摩擦改进剂可选自胺的长链脂肪酸衍生物，长链脂肪酸酯或长链脂肪环氧化物的衍生物；脂肪咪唑啉；烷基磷酸的胺盐；酒石酸脂肪烷基酯；脂肪烷基酒石酰亚胺；脂肪烷基酒石酰胺；脂肪乙醇酸酯；和脂肪羟乙酰胺。摩擦改进剂可以以润滑组合物的0重量％至6重量％，或0.01重量％至4重量％，或0.05重量％至2重量％，或0.1重量％至2重量％存在。
如本文所用，与摩擦改进剂有关的术语“脂肪烷基”或“脂肪”是指具有10-22个碳原子的碳链，通常为直链碳链。
合适的摩擦改进剂的实例包括胺的长链脂肪酸衍生物，脂肪酯或脂肪环氧化物；脂肪咪唑啉，如羧酸和多亚烷基多胺的缩合产物；烷基磷酸的胺盐；酒石酸脂肪烷基酯；脂肪烷基酒石酰亚胺；脂肪烷基酒石酰胺；脂肪膦酸酯(盐)；脂肪亚磷酸酯(盐)；硼酸化磷脂，硼酸化脂肪环氧化物；甘油酯；硼酸化甘油酯；脂肪胺；烷氧基化脂肪胺；硼酸化烷氧基化脂肪胺；羟基和多羟基脂肪胺，包括叔羟基脂肪胺；羟基烷基酰胺；脂肪酸的金属盐；烷基水杨酸盐的金属盐；脂肪唑啉；脂肪乙氧基化醇；羧酸和多亚烷基多胺的缩合产物；或来自脂肪羧酸与胍、氨基胍、脲或硫脲及其盐的反应产物。
摩擦改进剂还可包括材料如硫化脂肪化合物和烯烃，二烷基二硫代磷酸钼，二硫代氨基甲酸钼，多元醇的向日葵油或大豆油单酯和脂族羧酸。
在一个实施方案中，摩擦改进剂可以是长链脂肪酸酯。在另一个实施方案中，长链脂肪酸酯可以是单酯，在另一个实施方案中，长链脂肪酸酯可以是甘油三酯。
润滑组合物任选还包含至少一种抗磨剂。合适的抗磨剂的实例包括钛化合物，酒石酸衍生物如酒石酸酯、酰胺或酒石酰亚胺，磷化合物的油溶性胺盐，硫化烯烃，金属二烃基二硫代磷酸盐(如二烷基二硫代磷酸锌)，亚磷酸酯(如亚磷酸二丁酯)，膦酸酯(盐)，含硫代氨基甲酸酯的化合物如硫代氨基甲酸酯、硫代氨基甲酸酯酰胺、硫代氨基甲酸醚、亚烷基偶联的硫代氨基甲酸酯和双(S-烷基二硫代氨基甲酰基)二硫化物。
在一个实施方案中，抗磨剂可包括PCT公开WO2006/044411或加拿大专利1,183,125中公开的酒石酸酯(盐)或酒石酰亚胺。酒石酸酯(盐)或酒石酰亚胺可含有烷基酯基团，其中烷基上的碳原子总数为至少8。在一个实施方案中，抗磨剂可包括柠檬酸酯(盐)，如美国公开2005-0198894中所公开的。
润滑组合物可进一步包括含磷抗磨剂。通常，含磷抗磨剂可以是锌二烷基二硫代磷酸盐，亚磷酸盐，磷酸盐，膦酸盐和铵磷酸盐，或其混合物。锌二烷基二硫代磷酸盐在本领域中是已知的。抗磨剂可以以润滑组合物的0重量％至3重量％，或0.1重量％至1.5重量％，或0.5重量％至0.9重量％存在。
另一类添加剂包括美国专利7,727,943和美国公开2006-0014651中公开的油溶性钛化合物。油溶性钛化合物可用作抗磨剂，摩擦改进剂，抗氧化剂，沉积物控制添加剂或这些功能中的一种以上。在一个实施方案中，油溶性钛化合物可以是钛(IV)醇盐。钛醇盐可以由一元醇、多元醇或其混合物形成。一元醇盐可具有2至16或3至10个碳原子。在一个实施方案中，钛醇盐可以是异丙醇钛(IV)。在一个实施方案中，钛醇盐可以是2-乙基己醇钛(IV)。在一个实施方案中，钛化合物包括连位1,2-二醇或多元醇的醇盐。在一个实施方案中，1,2-连位二醇包括甘油的脂肪酸单酯，通常脂肪酸可以是油酸。
在一个实施方案中，油溶性钛化合物可以是羧酸钛。在一个实施方案中，羧酸钛(IV)可以是新癸酸钛。
可用于所公开技术的组合物中的泡沫抑制剂包括聚硅氧烷，丙烯酸乙酯和丙烯酸2-乙基己酯和任选的乙酸乙烯酯的共聚物；破乳剂包括氟化聚硅氧烷，磷酸三烷基酯，聚乙二醇，聚环氧乙烷，聚环氧丙烷和(环氧乙烷-环氧丙烷)聚合物。
可用于所公开技术的组合物中的倾点下降剂包括聚α-烯烃，马来酸酐-苯乙烯共聚物的酯，聚(甲基)丙烯酸酯，聚丙烯酸酯或聚丙烯酰胺。
破乳剂包括磷酸三烷基酯，以及乙二醇、环氧乙烷、环氧丙烷的各种聚合物和共聚物或其混合物，其不同于所公开技术的非羟基封端的酰化聚环氧烷。
金属减活剂包括苯并三唑(通常为甲苯基三唑)，1,2,4-三唑，苯并咪唑，2-烷基二硫代苯并咪唑或2-烷基二硫代苯并噻唑的衍生物。金属减活剂也可以描述为腐蚀抑制剂。
密封溶胀剂包括环丁烯砜(sulpholene)衍生物Exxon Necton-37TM(FN1380)和Exxon Mineral Seal OilTM(FN 3200)。
所公开技术的润滑组合物还可包含含硼化合物。
在一个实施方案中，含硼化合物可选自上文讨论的硼酸化分散剂，硼酸化摩擦改进剂及其混合物。含硼化合物可包括硼酸化酯或硼酸化醇。
含硼化合物的存在量可以向润滑剂组合物输送至少25ppm至2000ppm，在一个实施方案中25ppm至600ppm，在一个实施方案中25ppm至300ppm，在一个实施方案中100ppm至200ppm，在一个实施方案中至少25ppm硼，至少50ppm硼，或至少100ppm硼的量存在。在一个实施方案中，润滑剂组合物可以不含含硼化合物，即所有组分向最终配制剂输送不超过10ppm的硼。
不同实施方案中的发动机润滑组合物可具有如下表2中公开的组成：
表2
表1-示例性发动机润滑组合物。
无灰无硫烃基酚类化合物可包含下表3中公开的以下组分(相对于无油基础上无灰无硫烃基酚类化合物的总量的重量％)。
表3-示例性无灰，无硫，烃基酚类化合物
表2-示例性无灰无硫烃基酚类组合物
工业应用
在一个实施方案中，所公开的技术提供了一种润滑内燃机的方法。发动机部件可具有钢或铝的表面。
铝表面可以衍生自铝合金，铝合金可以是共晶或过共晶铝合金(例如衍生自铝硅酸盐，铝氧化物或其他陶瓷材料的铝合金)。铝表面可以存在于具有铝合金或铝复合材料的气缸膛、气缸体或活塞环上。
在特别有用的实施方案中，内燃机是重型车辆中的发动机。包含本发明的内燃机的重型车辆(HDV)可具有超过2700kg(或6000美国磅)或超过2900kg，或超过3000千克，或超过3300千克，或超过3500千克，或超过3700千克，或超过3900千克(或8500美国磅)的满载质量(有时称为车辆额定总重(GVWR))。通常，满载质量或GVWR的上限由国家政府设定，可以是10000千克，或9000千克，或8000千克，或7500千克。满载质量的上限范围可高达400,000千克，或高达200,000千克，或高达60,000千克，或高达44,000千克，或高达40,000千克。对于非公路车辆，满载质量通常为120,000以上。
包含满载质量超过2700kg(或3,500kg)的内燃机的车辆可以是配备有压燃式发动机的重型柴油发动机或强制点火天然气(NG)或LPG发动机。相比之下，欧盟表示，对于ACEA测试部分“C”范围内的新型轻型车辆(乘用车和轻型商用车辆)，“技术上允许的最大装载质量”不超过2610千克。
通常，内燃机可以是适合为满载质量超过3,500kg的车辆提供动力的柴油发动机。
在一个实施方案中，内燃机是重型柴油压燃式(或电火花助燃压燃式)内燃机。
在一个实施方案中，内燃机可以是柴油燃料发动机。柴油燃料发动机可以用常规柴油燃料和生物衍生的柴油燃料(即生物柴油)的混合物作为燃料。在一个实施方案中，柴油发动机燃料可包含5体积％至100体积％的生物柴油(即B5至b100)；在一个实施方案中，柴油燃料包含5体积％至50体积％的生物柴油或8体积％至30体积％的生物柴油。在一个实施方案中，柴油燃料基本上不含(即含有少于1体积％)的生物柴油。在一个实施例中，内燃机可以是重型柴油发动机。
用于内燃机的润滑剂组合物可适用于任何发动机润滑剂，而与硫、磷或硫酸化灰分(ASTM D-874)含量无关。发动机油润滑剂的硫含量可以是1重量％或更少，或0.8重量％或更少，或0.5重量％或更少，或0.3重量％或更少。在一个实施方案中，硫含量可以为0.001重量％至0.5重量％，或0.01重量％至0.3重量％。磷含量可以为0.2重量％或更少，或0.12重量％或更少，或0.1重量％或更少，或0.085重量％或更少，或0.08重量％或更少，或甚至0.06重量％或更少，0.055重量％或更少，或0.05重量％或更少。在一个实施方案中，磷含量可以为0.04重量％至0.12重量％。在一个实施方案中，磷含量可以是100ppm至1000ppm，或200ppm至600ppm。总硫酸化灰分含量可为润滑组合物的0.3重量％至1.2重量％，或0.5重量％至1.2重量％或1.1重量％。在一个实施方案中，硫酸化灰分含量可为润滑组合物的0.5重量％至1.2重量％。发动机油润滑剂的TBN(通过ASTMD2896测量)可以是3mg KOH/g至15mgKOH/g，或4mg KOH/g至12mgKOH/g，或5mg KOH/g至10mg KOH/g，或7mg KOH/g至10mg KOH/g。
在一个实施方案中，润滑组合物可以是发动机油，其中润滑组合物可以表征为具有以下中的至少一项：(i)硫含量为0.5重量％或更少，(ii)磷含量为0.12重量％或更少，和(iii)硫酸化灰分含量为0.5重量％至1.1重量％，基于润滑组合物。
在一个实施方案中，公开了使用本文教导的润滑组合物来润滑压燃式内燃机。润滑组合物的使用可以提供(i)燃料经济性，(ii)腐蚀，(iii)清洁度，(iv)气缸磨损和(v)密封保护中的一种。
以下实施例提供了所公开技术的说明。这些实施例并非详尽无遗，并不旨在限制所公开技术的范围。
实施例
代表性制备实施例
实施例F(5当量环氧丙烷与1当量聚异丁烯苯酚)：
将聚异丁烯(950Mn)苯酚(1重量份)加入反应器中，并加热至175F。向反应器中加入KOH粒料(0.0075重量当量)，并将反应器加热至265F。施加全真空以除去产生的水。将内容物冷却至245F。将环氧丙烷(0.235重量当量)缓慢加入反应容器中，同时保持温度在245F至255F之间。一旦反应完成，将Magnesol和Celite加入到反应混合物中，将其在250°F下搅拌添加4小时。将混合物通过Celite过滤，得到产物。
以类似方式制备本发明实施例A，B，C，D和F至V，并总结于表4中。
表4-烷氧基化烃基酚类化合物的实施例
| PIB苯酚 | 环氧烷 | EO:PO:BO比** | 烷氧基化度 | |
| 实施例A | PP-1 | EO | 1:0:0 | 1 |
| 实施例B | PP-1 | PO | 0:1:0 | 1 |
| 实施例C | PP-1 | EO | 1:0:0 | 2 |
| 实施例D | PP-1 | PO | 0:1:0 | 2 |
| 实施例E | PP-1 | EO | 1:0:0 | 5 |
| 实施例F | PP-1 | PO | 0:1:0 | 5 |
| 实施例G | PP-1 | PO | 0:1:0 | 10 |
| 实施例H* | PP-1 | BO | 0:0:1 | 5 |
| 实施例I* | PP-1 | EO/PO | 1:1:0 | 5 |
| 实施例J* | PP-1 | EO/BO | 1:0:1 | 5 |
| 实施例K* | PP-1 | PO/BO | 0:1:1 | 5 |
| 实施例L* | PP-1 | EO/PO/BO | 1:1:1 | 5 |
| 实施例J* | PP-1 | EO/BO | 1:0:2 | 10 |
| 实施例L | PP-2 | PO | 0:1:0 | 2 |
| 实施例M | PP-2 | PO | 0:1:0 | 5 |
| 实施例N* | PP-2 | EO | 1:0:0 | 2 |
| 实施例O* | PP-2 | EO | 1:0:0 | 5 |
| 实施例P* | PP-2 | BO | 0:0:1 | 5 |
| 实施例Q* | PP-2 | EO/PO | 1:1:0 | 5 |
| 实施例R* | PP-2 | EO/BO | 1:0:1 | 5 |
| 实施例S* | PP-2 | PO/BO | 0:1:1 | 5 |
| 实施例T* | PP-2 | EO/PO/BO | 1:1:1 | 5 |
| 实施例U* | PP-3 | PO | 0:1:0 | 5 |
| 实施例V* | PP-4 | PO | 0:1:0 | 5 |
PP-1：4-烷基酚，其中烷基为1000Mn Pib；
PP-2：4-烷基酚，其中烷基为550Mn Pib；
PP-3：4-烷基酚，其中烷基为1500Mn Pib；
PP-4：4-烷基酚，其中烷基为2000Mn Pib；
*概念性实施例
**混合物代表进料比
润滑剂实施例BL-1，BL-2和EX-1至EX-5
制备一系列具有润滑粘度的15W-40发动机润滑剂，其含有上述添加剂以及常规添加剂，所述常规添加剂包括聚合物粘度改进剂，无灰琥珀酰亚胺分散剂，过碱性清净剂，抗氧化剂(酚酯、二芳基胺和硫化烯烃的组合)，二烷基二硫代磷酸锌(ZDDP)，以及其他性能添加剂。所有润滑剂均基于如下表5中的常规配方制备。
表5-润滑油组合物1
1.所有浓度均基于无油(即基于活性物质)
2.钙或镁烷基磺酸盐。
3.Ca或Mg酚盐。
4.2000Mn PIB琥珀酰亚胺分散剂
5.包括粘度改进剂和分散剂粘度改进剂。
6.胺类抗氧化剂和硫化烯烃
7.其他添加剂包括摩擦改进剂、泡沫抑制剂、腐蚀抑制剂等。
8.受阻酚抗氧化剂
9.官能化酚类抗氧化剂
10.实施例F
11.290TBN钙水杨酸盐
表6-润滑油表征
| BL-1 | BL-2 | EX-1 | EX-2 | EX-3 | EX-4 | |
| ％磷 | 0.75 | 0.75 | 0.75 | 0.75 | 0.75 | 0.75 |
| ％硫酸化灰分 | 0.88 | 0.87 | 0.89 | NA | 0.89 | 0.88 |
| ％皂 | 1.33 | 0.81 | 0.81 | 0.81 | 0.57 | 0.57 |
| ％实施例F | 0 | 0 | 1.75 | 1.75 | 1.75 | 1.0 |
| D2896 | 9.5 | 10.2 | 10.3 | 10.4 | 10.3 | 10.2 |
| D4739 | 6.6 | 7.1 | 7.1 | 7.2 | 7.4 | 7.3 |
BL-1使用低皂磺酸盐清净剂和高皂磺酸盐清净剂。当用低皂清净剂替换高皂磺酸盐清净剂时，(BL-2)在相同的灰分下，结果皂％下降，TBN(D2896和D4739)上升。用烷氧基化烃基酚(实施例F)对本发明实施例EX-1和EX-2进行顶处理(top treat)。在EX-3和EX-4中，用水杨酸钙代替酚盐清净剂作为等同的灰分。
在Cat 1N发动机测试(D6750)中评价上述润滑剂。Cat 1N发动机测试评价直喷式柴油发动机中润滑剂的沉积产生趋势。总的来说，每种润滑剂的结果如下：
表7-Cat 1N性能
| BL-1 | BL-2 | EX-1 | EX-2 | EX-3 | EX-4 | |
| WDN | 268 | 456 | 259 | 279 | 257 | 287 |
从数据中可以看出，当皂水平从BL-1减少到BL-2时。因此，清洁度受到影响，这反映在WDN(268至456)中。众所周知，皂具有清洁度益处。当加入烷氧基化烃基酚时，清洁度得到显著改进(EX-1和EX-2)。当用水杨酸盐代替酚盐清净剂时，即使皂水平稍微降低(EX-3和EX-4)，也能保持清洁度性能。
润滑剂实施例BL-3和EX-5
制备一系列具有润滑粘度的15W-40发动机润滑剂，其含有上述添加剂以及常规添加剂，所述常规添加剂包括聚合物粘度改进剂，无灰琥珀酰亚胺分散剂，过碱性清净剂，抗氧化剂(酚酯、二芳基胺和硫化烯烃的组合)，二烷基二硫代磷酸锌(ZDDP)，以及其他性能添加剂。所有润滑剂均基于表8中的常规配方制备。
表8-润滑油组合物1
1.所有浓度均基于无油(即基于活性物质)
2.钙或镁烷基磺酸盐。
3.2000Mn PIB琥珀酰亚胺分散剂
4.包括粘度改进剂和分散剂粘度改进剂。
5.胺类抗氧化剂和硫化烯烃
6.其他添加剂包括摩擦改进剂、泡沫抑制剂、腐蚀抑制剂等。
7.受阻酚抗氧化剂
8.实施例F
表9-润滑油表征
| BL-3 | EX-5 | |
| ％磷 | 0.8 | 0.8 |
| ％硫酸化灰分 | 1.47 | 1.48 |
| ％皂 | 1.31 | 1.02 |
| ％实施例F | 0 | 1.0 |
| D2896 | 10.86 | 11.26 |
| D4739 | 10.1 | 10.5 |
BL-3使用高水平的高皂磺酸盐清净剂。当高皂磺酸盐清净剂在低灰分下用低皂清净剂(EX-5)部分替换时，结果皂％下降，TBN(D2896和D4739)上升。本发明实施例EX-5也用烷氧基化烃基酚处理(实施例F)。
在清洁度台架试验MHT TEOST&沉淀物台架试验中评价上述润滑剂。MHT TEOST评价发动机油的氧化和沉积物形成趋势。沉淀物台架试验评价发动机油的沉淀物分散能力。每种润滑剂的总体结果如下：
表10-台架试验性能
| BL-3 | EX-5 | |
| MHT TE OST mg | 49 | 37 |
| 沉淀物等级 | 68 | 79 |
当使用烷氧基化烃基酚(实施例F)时，两个台架试验均显示出显著的改进。
润滑剂实施例EX-6
制备一系列具有润滑粘度的15W-40发动机润滑剂，其含有上述添加剂以及常规添加剂，所述常规添加剂包括聚合物粘度改进剂，无灰琥珀酰亚胺分散剂，过碱性清净剂，抗氧化剂(酚酯、二芳基胺和硫化烯烃的组合)，二烷基二硫代磷酸锌(ZDDP)，以及其他性能添加剂。所有润滑剂均基于表11中的常规配方制备。
表11-润滑油组合物1
| EX-6 | |
| 第II类基础油 | 余量至100％ |
| 低皂高TBN磺酸盐清净剂<sup>2</sup> | 1.1 |
| 二烷基二硫代磷酸锌 | 1.1 |
| 活性分散剂<sup>3</sup> | 4.6 |
| 粘度改进剂<sup>4</sup> | 0.96 |
| 抗氧化剂<sup>5</sup> | 2.0 |
| 其他添加剂<sup>6</sup> | 0.66 |
| 酚类抗氧化剂<sup>7</sup> | 0.8 |
| 烷氧基化烃基酚类化合物<sup>8</sup> | 1.2 |
1.所有浓度均基于无油(即基于活性物质)
2.钙或镁烷基磺酸盐。
3.2000Mn PIB琥珀酰亚胺分散剂
4.包括粘度改进剂和分散剂粘度改进剂。
5.胺类抗氧化剂和硫化烯烃
6.其他添加剂包括摩擦改进剂、泡沫抑制剂、腐蚀抑制剂等。
7.受阻酚抗氧化剂
8.实施例F
表12-润滑油表征
| EX-6 | |
| ％磷 | 1.1 |
| ％硫酸化灰分 | 0.98 |
| ％皂 | 0.52 |
| ％实施例F | 1.2 |
| D2896 | 10 |
| D4739 | 6.6 |
在Cat 1N发动机测试(D6750)中评价上述润滑剂。Cat 1N发动机测试评价直喷式柴油发动机中润滑剂的沉积物产生趋势。总的来说，每种润滑剂的结果如下：
表13-台架试验性能
| EX-6 | |
| WDN | 318 |
所公开的技术能够以下中的至少一项(i)控制燃料经济性，(ii)控制腐蚀，(iii)清洁度(通常控制沉积物，通常控制/减少烟灰)，(iv)控制气缸磨损和(v)密封保护，通常在重型柴油压缩内燃机中。
已知上述材料中的一些可能在最终制剂中相互作用，使得最终制剂的组分可能与最初添加的组分不同。由此形成的产品，包括以其预期用途使用本公开技术的润滑剂组合物时形成的产品可能不容易描述。然而，所有这些修改和反应产物都包括在本公开技术的范围内；本公开技术包括通过混合上述组分制备的润滑剂组合物。
上文提及的每个文件通过引用并入本文。除了在实施例中，或者另外明确地指出，本说明书中规定材料的量、反应条件、分子量、碳原子数等的所有数值应被理解为由“约”修饰。除非另有说明，本文提及的每种化学或组合物应解释为商业级材料，其可含有异构体、副产物、衍生物和通常被理解为存在于商业级中的其它此类材料。然而，除非另有说明，否则每种化学成分的量不包含任何通常可以存在于商业材料中的溶剂或稀释油。应当理解，本文所述的上限和下限量、范围和比限度可以独立地组合。类似地，本发明每个元素的范围和量可以与任何其它元素的范围或量一起使用。
虽然已经关于其优选实施方案说明了本发明，但是应当理解，在阅读说明书后，对于本领域技术人员来说，其各种修改将变得显而易见。因此，应当理解，本文公开的本发明旨在覆盖落在所附权利要求的范围内的这些修改。
Claims (30)
1.一种润滑组合物，包含：
a)具有润滑粘度的油；
b)金属比为至少10的碱土金属磺酸盐清净剂，其用量为向润滑组合物贡献3至14gKOH/kg的TBN；
c)无灰、无硫的烃基酚类化合物，其量为组合物的0.4重量％至约6.0重量％；和
d)无灰分散剂；
其中润滑组合物具有0.3-1.8重量％的总灰分；
其中润滑组合物具有0.1重量％至1.2重量％(或0.1至1.1重量％或0.1至0.9重量％)的量的总清净剂皂；和
其中润滑组合物含有少于0.1重量％的含硫酚类清净剂。
2.根据权利要求1的润滑组合物，其中无灰、无硫、烃基酚类化合物包括烷氧基化烃基酚类化合物。
3.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚类化合物包含含有25至200或25至175或25至140，或30至100个碳原子的烃基。
4.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚类是烷氧基化聚异丁烯酚类化合物。
5.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚类化合物的烷氧基化基团具有式-(R1O)n-，其中每个R1独立地选自亚乙基、亚丙基、和亚丁基基团；n可以独立地为1至50、或1至20、或1至10、或2至5。
6.根据权利要求1至3中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚类化合物由下式表示：
其中，
每个R2可以独立地为氢或含有1至6个碳原子的烃基；
R3可以是氢、具有1至24个碳原子的烃基、或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
每个R4可以独立地为具有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的烃基；
n＝1至20，或1至10；且
m＝1至3。
7.根据权利要求6的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚由下式表示：
其中，
每个R2独立地可以是氢或甲基；
R3可以是氢、具有1至24个碳原子的烃基、或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是具有20至200个碳原子的烃基(通常R4含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子)；
n＝1至20，或1至10；且
m＝1。
8.根据权利要求7的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚由下式表示：
其中，
每个R2可以独立地为氢或甲基；
R3可以是氢、具有1至24个碳原子的烃基、或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的聚烷(烯)基；
n＝1至8，或2至8；且
m＝1。
9.根据权利要求8的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚由下式表示：
其中，
每个R2可以独立地为氢或甲基；
R3可以是氢、具有1至24个碳原子的烃基、或由-C(＝O)R5表示的酰基；
R5可以是具有1-24个碳原子的烃基；
R4是含有20至200或25至175或25至140，或30至100，或40至96个碳原子的聚异丁烯基；
n＝1至8，或2至8(或3至5)；且
m＝1。
10.根据权利要求1至3或6至9中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚由下式表示：
R2、R3和R4如前所定义。
11.根据权利要求10的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚由下式表示：
其中R4是聚烯烃基团(通常是聚丙烯基或聚异丁烯基)，R2、n和R3如前所定义。
12.根据权利要求11的润滑组合物，其中聚烯烃基团的数均分子量为250至2500，或350至2300，或500至2000。
13.根据权利要求12的润滑组合物，其中聚烯烃基团是聚异丁烯基。
14.根据权利要求12的润滑组合物，其中聚烯烃基团是聚丙烯基。
15.根据权利要求2-14中任一项的润滑组合物，其中烷氧基化烃基酚类化合物以润滑组合物的0.4重量％至约5.0重量％的量存在。
16.根据权利要求2-15中任一项的润滑组合物，其中无灰、无硫、烃基酚类化合物还包括烷基化酚类抗氧化剂(选自烷基酚、受阻酚、偶联酚类化合物和混合物)。
17.根据权利要求16的润滑组合物，其中烷基化酚类抗氧化剂衍生自2,6-二烷基酚，其中每个烷基独立地选自含有3-8个碳原子的烷基。
18.根据权利要求16或17的润滑组合物，其中烷基化酚类抗氧化剂以润滑组合物的0.1重量％至2.0重量％(或0.1重量％至1.5重量％，或0.2重量％至1.2重量％，或0.5重量％至1.2重量％)的量存在。
19.根据权利要求2-18中任一项的润滑组合物，其中无灰、无硫、烃基酚类化合物还包括选自无灰salixarate清净剂和无灰水杨苷清净剂的烃基酚类清净剂。
20.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中无灰分散剂包括高亚乙烯基聚异丁烯酰化剂和胺的反应产物，其中聚异丁烯含有大于约50摩尔％，60摩尔％或70摩尔％或更高且通常约80摩尔％或更高或者90摩尔％或更高的α-亚乙烯基和/或β-双键异构体。
21.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中碱土金属磺酸盐清净剂选自磺酸钙清净剂和磺酸镁清净剂。
22.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，还包含含硼化合物。
23.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中润滑组合物基本上不含酚盐。
24.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中润滑组合物包含小于0.3重量％(或小于0.2重量％或小于0.1重量％)的金属比小于10的碱土金属磺酸盐清净剂。
25.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中润滑组合物的总TBN为3至15gKOH/Kg。
26.根据前述权利要求中任一项的润滑组合物，其中磷含量为约0.04至约0.12重量％。
27.一种润滑内燃机的方法，包括向发动机供应根据前述权利要求中任一项的润滑组合物。
28.根据权利要求27的方法，其中发动机是压燃式内燃机。
29.根据权利要求28的方法，其特征在于由压燃式内燃机提供动力的车辆的最大装载质量超过3,500kg。
30.根据权利要求1至26中任一项的润滑组合物用于润滑压燃式内燃机的用途，以提供(i)燃料经济性控制，(ii)腐蚀控制和(iii)清洁度中的至少一项。
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