CN109713126A - 基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,采用的异质结由宽禁带半导体和钙钛矿组成,钙钛矿和宽禁带半导体优异的光学和电学性质的结合,改善了传统钙钛矿光电探测器高的暗电流,同时拓宽了光电探测器的光谱响应范围。本发明制备的宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器可探测深紫外‑可见‑近红外波段的光信号,具有高的探测率和响应度。
Description
技术领域
本发明属于电子器件技术领域,更进一步涉及半导体光电技术领域中的一种基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器。本发明的光电探测器可用于探测深紫外-可见-近红外波段的光信号。
背景技术
光电探测器具有将光信号转变为电信号的功能,是一类支撑光信息技术领域重要的光电传感器件。由于具有体积小、能耗低等优点,在国防,医学,工学领域以及日常生活中都有着广泛的应用,如军事预警、通信、环境监测等。近几年,随着人工智能的高速发展,探测器成为了不可或缺的一部分,光电探测器作为应用范围广泛的探测器,必然有着非常大的需求和市场。光电探测器的主要原理是基于光导过程,包括光辐射的吸收、光生载流子的产生和运输。
Xin Hu等作者在其发表的论文“High-Performance Flexible BroadbandPhotodetector Based on Organolead Halide Perovskite”(Advanced FunctionalMaterials,vol.24,pp.7373-7380,2014)中公开了一种有机卤化物钙钛矿光电探测器。该有机卤化物钙钛矿光电探测器虽然在传统钙钛矿光电探测器优点基础上,采用旋涂方法制备了MAPbI3薄膜,形成了结构为ITO/MAPbI3/ITO的共面器件,可实现310nm到780nm的宽谱光电探测。但是,该钙钛矿光电探测器仍然存在的不足之处是,该钙钛矿光电探测器对紫外波段光信号的探测仅限于近紫外波段,无法对深紫外波段的光信号进行探测。
Minhong He等作者在其发表的论文“Chemical decoration ofCH3NH3PbI3perovskites with graphene oxides for photodetector applications”(Chemical Communications,vol.51,pp.9659-9661,2015)中公开了一种CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器。该钙钛矿光电探测器的开关比是纯CH3NH3PbI3的光电探测器的6倍,响应速度明显更快。但是,该钙钛矿光电探测器仍然存在的不足之处是,由于rGO材料的高导电性能,使得CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器具有很高的暗电流,进而降低了光电探测器的探测能力。
发明内容
本发明的目的在于针对上述现有技术存在的缺点,提供一种基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,实现对深紫外到近红外波段光信号的探测,可用于导弹预警、卫星秘密通信、各种环境监测、化学生物探测等领域。
实现本发明目的的具体思路是,钙钛矿材料作为光电探测器的光吸收材料具有直接带隙、吸收系数大、载流子寿命长、扩散长度长等优点,宽禁带半导体具有优异的光学和电学性能、高载流子迁移率、优异的化学稳定性,作为光电探测器的传输层不仅可以提高光电探测器的稳定性,而且宽禁带半导体优异的性质可以将钙钛矿光电探测器的光响应波长扩展到深紫外波段。
本发明的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,包括衬底、半导体层、钙钛矿层、金属电极。所述衬底上依次制备半导体层和钙钛矿层组成异质结。所述半导体层采用宽禁带半导体材料。所述的钙钛矿层采用ABX3型钙钛矿材料。
与现有技术相比,本发明具有如下优点:
第一,由于本发明采用的异质结是由在衬底上依次制备的宽禁带半导体层和钙钛矿层组成,克服了现有技术的钙钛矿光电探测器对紫外波段光信号的探测仅限于近紫外波段,无法对深紫外波段的光信号进行探测的缺点,使得本发明的宽频光电探测器可以探测从深紫外到近红外的光谱范围。
第二,由于本发明的半导体层采用宽禁带半导体,钙钛矿层采用ABX3型钙钛矿材料,克服了现有技术由于rGO材料的高导电性能,使得CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器具有很高的暗电流,进而降低了光电探测器的探测能力的问题,使得本发明的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器具有低的暗电流和高的外量子效率,同时具有较高的探测率和响应度。
附图说明
图1为本发明结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的说明。
参照图1,对本发明基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器结构做进一步的描述。
本发明的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,包括衬底1、半导体层2、钙钛矿层3、金属电极4。所述衬底1上依次制备半导体层2和钙钛矿层3组成异质结。所述半导体层2采用宽禁带半导体材料。所述的钙钛矿层3采用ABX3型钙钛矿材料。
所述衬底1采用硅衬底或蓝宝石衬底中的任意一种。
所述的宽禁带半导体层材料是指,氮化镓GaN、氧化镓Ga2O3、氧化锌ZnO、二氧化锡SnO2、氧化镍NiO、三氧化钼MoO3中的任意一种。
所述的ABX3型钙钛矿材料的组分如下:
A采用MA+、FA+、Cs+、Rb+、(CsxMA1-x)+、(CsxFA1-x)+、(FAxMA1-x)+、(CsxFAyMA1-x-y)+中的任意一种离子;
B采用Pb2+、Sn2+、Ge2+、Pb1-xSnx 2+中的任意一种离子;
X采用I-、Br-、Cl-、(Br1-xIx)-、(I1-xClx)-、(Br1-xClx)-、(I1-x-yBrxCly)-中的任意一种离子。
所述的钙钛矿层3的厚度为200nm~400nm。
下面结合三个实施例对本发明的效果做进一步的说明。
基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器的结构示意图如图1所示:图1中的1表示衬底,2表示半导体层,3表示钙钛矿层,4表示金属电极。
本发明的三个实施例是通过衬底1、半导体层2、钙钛矿层3采用的不同材料,半导体层2采用现有技术的外延生长技术,钙钛矿层3采用现有技术的溶液旋涂法,得到本发明的宽频光电探测器。
实施例1:
本发明的实施例1中衬底1采用硅衬底,半导体层2采用氮化镓GaN,钙钛矿层3采用MA1-yFAyPb(I1-xClx)3得到本发明的宽频光电探测器。
第1步:采用RCA标准清洗法清洗宽频光电探测器的衬底1。
将硅衬底1在浓硫酸与双氧水按1:1混合的溶液中,煮沸10分钟。
将硅衬底1在双氧水、氨水和去离子水按1:1:6混合溶液中,80℃煮15分钟,然后取出用去离子水冲洗。
将硅衬底1在10%的氢氟酸溶液中,浸泡15秒钟,取出后用去离子水冲洗。
将硅衬底1在双氧水、盐酸和去离子水按1:1:6混合溶液中,80℃煮15分钟,然后取出用去离子水清洗。
将硅衬底1在10%的氢氟酸溶液中,浸泡15秒钟,得到清洗好的衬底1。
第2步:制备宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
在生长氮化镓GaN之前,先将清洗好的衬底1放入温度为850℃的生长室,退火30分钟以去除二氧化硅层,控制衬底的温度在750℃以下。然后将衬底温度控制在600℃,以流量为0.1um/h通入活性氮30分钟,形成连续的SixNy/Si中间层。最后将衬底温度控制在500℃,保持氮的的通量为0.1um/h,然后以0.5um/h的速度通入Ca,生长形成氮化镓CaN,得到宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
第3步:制备宽频光电探测器的钙钛矿层3。
将1.36M碘化铅PbI2和0.24M氯化铅PbCl2溶于N,N-二甲基甲酰胺DMF,加热75℃搅拌2小时。70mg的甲基碘化铵MAI和30mg的FAI溶于1mL的异丙醇IPA,另外加入10μL的N,N-二甲基甲酰胺DMF。之后,PbX2前驱体溶液旋涂在衬底上,转速3000rpm旋涂时间45s,之后甲基碘化铵MAI和FAI的混合溶液旋涂在PbX2衬底上,转速3000rpm旋涂时间45s。之后样品在100℃热台退火10min,得到钙钛矿层3。
第4步:制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内,通过掩膜版蒸镀得到300nm的Ag电极4。
实施例2:
本发明的实施例2中衬底1采用蓝宝石衬底,半导体层2采用氧化镓Ga2O3,钙钛矿层3采用MAPbI3得到本发明的宽频光电探测器。
步骤一:采用RCA标准清洗法清洗宽频光电探测器的衬底1。
将蓝宝石衬底1在丙酮中清洗5分钟,然后去离子水冲洗,反复3次。
将蓝宝石衬底1在3:1的硫酸:磷酸H2SO4:H3PO4的混合液中,300℃下腐蚀10分钟,然后用去离子水清洗5分钟。
将蓝宝石衬底1在H2气氛中1380℃的温度下热处理1小时,得到清洗好的蓝宝石衬底1。
步骤二:制宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
选用纯度为99.99%的掺入二氧化锡的氧化镓陶瓷靶作为生长用的靶材,将靶材和样品放入到生长室,调整靶材和蓝宝石衬底之间的距离为5cm,将衬底温度升至600℃,然后通入纯度为99.99%的高纯度氧气,是的氧气的分压达到0.01mbar。调节烧灼在靶材上的能量密度为2.0J/cm2,激光器的输出脉冲频率为3Hz,总脉冲次数为10000次,在薄膜生长过程保持氧气压力恒定。外延生长完成后,向腔内通入200mbar的高纯度氧气,关闭靶材转动和加热系统,冷却得到宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
步骤三:制备宽频光电探测器钙钛矿层3。
配制钙钛矿前驱溶液,按照二甲基亚砜:γ-羟基丁酸内酯DMSO:GBL=3:7的体积比制备混合溶剂,混合后轻摇使之充分混合,取215mg的甲基碘化铵MAI溶解于上述1mL混合溶剂中,得到甲基碘化铵MAI溶液,取640mg的碘化铅PbI2,与上述制备的1mL的甲基碘化铵MAI溶液混合,75℃加热搅拌直至完全溶解,得到MAPbI3溶液。
将配置好的溶液放置在热台上60℃加热,以1000rpm的转速旋涂20s,后加速4000rpm再旋涂30s,在总时间45s滴加甲苯,之后放置于热台上,退火温度为100℃,退火时间为20min,得到钙钛矿层3。
步骤四:制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内,通过掩膜版蒸镀得到300nm的Ag电极4。
实施例3:
本发明的实施例3中衬底1采用硅衬底,半导体层2采用氧化锌ZnO,钙钛矿层3采用CsPbI3得到本发明的宽频光电探测器。
第A步:采用RCA标准清洗法清洗宽频光电探测器的衬底1。
将硅衬底1在浓硫酸与双氧水按1:1混合的溶液中,煮沸10分钟。
将硅衬底1在双氧水、氨水和去离子水按1:1:6混合溶液中,80℃煮15分钟,然后取出用去离子水冲洗。
将硅衬底1在10%的氢氟酸溶液中,浸泡15秒钟,取出后用去离子水冲洗。
将硅衬底1在双氧水、盐酸和去离子水按1:1:6混合溶液中,80℃煮15分钟,然后取出用去离子水清洗。
将硅衬底1在10%的氢氟酸溶液中,浸泡15秒钟,得到清洗好的衬底1.
第B步:制备宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
在生长氧化锌ZnO之前,先将清洗好的衬底1温度为850℃的生长室,退火30分钟以去除二氧化硅层,保持衬底的温度在500℃,通入摩尔比为5:7的锌氧源。然后先通入二乙基锌源到衬底表面,使得二乙基锌分解后再衬底表面形成一层锌层,保持30s后通入水汽进行生长,得到宽频光电探测器的宽禁带半导体层2。
第C步:制备宽频光电探测器的钙钛矿层3。
将碘化铅PbI2和57%w/w的氢碘酸按摩尔比为1:1.2在N,N-二甲基甲酰胺DMF溶液中混合搅拌2小时制备得到HPbI3+x(x=0.1-0.15),70℃蒸发溶液回收沉淀物,离心后用大量的二乙醚和乙醇洗涤两次,然后将粉末在真空烘烤箱中干燥24小时。将摩尔比为1:1的CsI:HPbI3+x(x=0.1-0.15)溶解在N,N-二甲基甲酰胺DMF中制备CsPbI3的前驱溶液,然后采用溶液涂布法将CsPbI3前驱溶液旋涂到宽禁带半导体层2上,转速为3000rpm,旋涂时间为30s,最后180℃下退火15min,得到钙钛矿层3。
第D步:制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内,通过掩膜版蒸镀得到300nm的Ag电极4。
Claims (5)
1.一种基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,包括衬底(1)、半导体层(2)、钙钛矿层(3)、金属电极(4);其特征在于,所述衬底(1)上依次制备半导体层(2)和钙钛矿层(3)组成异质结;所述半导体层(2)采用宽禁带半导体材料;所述的钙钛矿层(3)采用ABX3型钙钛矿材料。
2.根据权利要求1所述的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,其特征在于,所述衬底(1)采用硅衬底或蓝宝石衬底中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,其特征在于,所述的宽禁带半导体层材料是指,氮化镓GaN、氧化镓Ga2O3、氧化锌ZnO、二氧化锡SnO2、氧化镍NiO、三氧化钼MoO3中的任意一种。
4.根据权利要求1所述的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,其特征在于,所述的ABX3型钙钛矿材料的组分如下:
A采用MA+、FA+、Cs+、Rb+、(CsxMA1-x)+、(CsxFA1-x)+、(FAxMA1-x)+、(CsxFAyMA1-x-y)+中的任意一种离子;
B采用Pb2+、Sn2+、Ge2+、Pb1-xSnx 2+中的任意一种离子;
X采用I-、Br-、Cl-、(Br1-xIx)-、(I1-xClx)-、(Br1-xClx)-、(I1-x-yBrxCly)-中的任意一种离子。
5.根据权利要求1所述的基于宽禁带半导体/钙钛矿异质结的宽频光电探测器,其特征在于,所述的钙钛矿层(3)的厚度为200nm~400nm。
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