CN109698279A - 基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器 - Google Patents

基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，采用的异质结由二维材料和钙钛矿组成，二维材料和宽禁带半导体优异的光学和电学性质的结合，改善了传统钙钛矿光电探测器高的暗电流，同时提升了光电探测器在近红外波段的光探测。本发明制备的二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器对近红外波段的光信号有高的探测率和响应度，同时弱光下光探测能力强。

Description

基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器
技术领域
本发明属于电子器件技术领域，更进一步涉及半导体光电技术领域中的一种基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器。本发明的光电探测器可用于探测紫外可见-近红外波段的光信号。
背景技术
光电探测器具有将光信号转变为电信号的功能，是一类支撑光信息技术领域重要的光电传感器件。由于具有体积小、能耗低等优点,在国防，医学，工学领域以及日常生活中都有着广泛的应用，例如生物传感、光学成像、光通信、环境监测、国防军工等。光电探测器的原理主要是利用外光电效应或内光电效应，探测器中的电子直接吸收光子的能量，使运动状态发生变化而产生电信号，常用于探测红外辐射和可见光。近几年，随着人工智能的高速发展，探测器成为了不可获取的一部分，光电探测器作为应用范围广泛的探测器，必然有着非常大的需求和市场。光电探测器的主要原理是基于光电导过程，包括光辐射的吸收、光生载流子的产生和运输。
Xin Hu等作者在其发表的论文“High-Performance Flexible BroadbandPhotodetector Based on Organolead Halide Perovskite”(Advanced FunctionalMaterials,vol.24,pp.7373-7380,2014)中公开了一种有机卤化物钙钛矿光电探测器。该有机卤化物钙钛矿光电探测器虽然在传统钙钛矿光电探测器优点基础上，采用旋涂方法制备了MAPbI3薄膜，形成了结构为ITO/MAPbI3/ITO的共面器件，可实现310nm到780nm的宽谱光电探测。但是，该钙钛矿光电探测器仍然存在的不足之处是，该钙钛矿光电探测器对近红外波段光信号的探测率和响应度不高。
Minhong He等作者在其发表的论文“Chemical decoration ofCH3NH3PbI3perovskites with graphene oxides for photodetector applications”(Chemical Communications,vol.51,pp.9659-9661,2015)中公开了一种CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器。该钙钛矿光电探测器的开关比是纯CH3NH3PbI3的光电探测器的6倍，响应速度明显更快。但是，该钙钛矿光电探测器仍然存在的不足之处是，由于rGO材料的高导电性能，使得CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器具有很高的暗电流，进而导致了该光电探测器在弱光下低的探测率。
发明内容
本发明的目的在于针对上述现有技术存在的缺点，提供一种基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，实现对紫外可见到近红外波段光信号的探测，可用于射线测量和探测、工业自动控制、光度计量等领域。
实现本发明目的的具体思路是，钙钛矿材料作为光电探测器的光吸收材料具有直接带隙、吸收系数大、载流子寿命长、扩散长度长等优点，二维材料具有高载流子迁移率、优异的光学和电学性能、宽波段的光吸收，二维材料/钙钛矿的异质结结构不仅可以提高光电探测器对近红外波段光信号的光探测率和光响应度，而且降低了光电探测器的暗电流，进而提升了其在弱光下的光探测。
本发明的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，包括衬底、传输层、钙钛矿层、金属电极。所述衬底上依次制备传输层和钙钛矿层组成异质结。所述传输层采用二维材料。所述的钙钛矿层采用ABX3型钙钛矿材料。
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
第一，由于本发明采用的异质结是由在衬底上依次制备的传输层和钙钛矿层组成，克服了现有技术的钙钛矿光电探测器对近红外波段光信号的探测率和响应度不高的缺点，使得本发明的光电探测器在近红外波段具有高的探测率和响应度。
第二，由于本发明传输层采用二维材料，钙钛矿层采用ABX3型钙钛矿材料，克服了现有技术由于rGO材料的高导电性能，使得CH3NH3PbI3/rGO结构的钙钛矿光电探测器具有很高的暗电流，进而导致了该光电探测器在弱光下低的探测率的缺点，使得本发明的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器具有低的暗电流和高的外量子效率，对弱光下的光信号具有有很高的探测率。
附图说明
图1为本发明结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的说明。
参照图1，对本发明基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器结构做进一步的描述。
本发明的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，包括衬底1、传输层2、钙钛矿层3、金属电极4。其特征在于，所述衬底1上依次制备传输层2和钙钛矿层3组成异质结。所述传输层2采用二维材料。所述的钙钛矿层3采用ABX3型钙钛矿材料。
所述的衬底1采用硅衬底或蓝宝石衬底。
所述的二维材料是指，石墨烯Graphene、黒磷中的任意一种。
所述的ABX3型钙钛矿材料的组分如下：
A采用MA+、FA+、Cs+、Rb+、(CsxMA1-x)+、(CsxFA1-x)+、(FAxMA1-x)+、(CsxFAyMA1-x-y)+中的任意一种离子；
B采用Pb2+、Sn2+、Ge2+、Pb1-xSnx 2+中的任意一种离子；
X采用I-、Br-、Cl-、(Br1-xIx)-、(I1-xClx)-、(Br1-xClx)-、(I1-x-yBrxCly)-中的任意一种离子。
所述的钙钛矿层3的厚度为200nm～400nm。
下面结合三个实施例对本发明的效果做进一步的说明。
基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器的结构示意图如图1所示：图1中的1表示衬底，2表示传输层，3表示钙钛矿层，4表示金属电极。
本发明的三个实施例是通过衬底1、半导体层2、钙钛矿层3采用的不同材料，传输层2采用现有技术的机械剥离或液相剥离技术，钙钛矿层3采用现有技术的溶液旋涂法，得到本发明的光电探测器。
实施例1：
本发明的实施例1中衬底1采用蓝宝石衬底，半导体层2采用黒磷，钙钛矿层3采用MA1-yFAyPb(I1-xClx)3得到本发明的宽频光电探测器。
第1步：清洗光电探测器的衬底1。
将蓝宝石衬底1在丙酮中清洗5分钟，然后去离子水冲洗，反复3次。
将蓝宝石衬底1在3:1的硫酸：磷酸H2SO4：H3PO4的混合液中，300℃下腐蚀10分钟，然后用去离子水清洗5分钟。
将蓝宝石衬底1在氢气H2气氛中1380℃的温度下热处理1小时，得到清洗好的蓝宝石衬底1。
第2步：制备光电探测器的传输层2。
采用丙酮超声剥离黒磷，得到分散性良好的黒磷纳米片分散液。将黒磷纳米片分散液滴涂在铜箔上成膜，然后用匀胶机在黒磷表面旋涂聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，100℃加热5分钟烘干聚甲基丙烯酸甲酯PMMA；将聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷/铜箔浸泡在HCl：H2O2：H2O体积比为2:1:20的溶液中10分钟，去除铜箔；采用去离子水去除盐酸和过氧化氢的残留，使用PET无菌塑料片，平整的将聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷放到丙酮中浸泡20分钟，然后用去离子水清洗，用氮气吹干；将清洗好的蓝宝石衬底1轻轻放置到聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷的下方，100℃退火20分钟，使得黒磷与蓝宝石衬底完全结合，然后用丙酮去除聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，最后用去离子水清洗干净，用氮气吹干，得到光电探测器的传输层2。
第3步：制备光电探测器的钙钛矿层3。
将1.36M碘化铅PbI2和0.24M氯化铅PbCl2溶于N,N-二甲基甲酰胺DMF，加热75℃搅拌2小时。70mg的甲基碘化铵MAI和30mg的FAI溶于1mL的异丙醇IPA，另外加入10μL的N,N-二甲基甲酰胺DMF。之后，PbX2前驱体溶液旋涂在衬底上，转速3000rpm旋涂时间45s，之后甲基碘化铵MAI和FAI的混合溶液旋涂在PbX2衬底上，转速3000rpm旋涂时间45s。之后样品在100℃热台退火10min，得到钙钛矿层3。
第4步：制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内，通过掩膜版蒸镀得到300nm的银Ag电极4。
实施例2：
本发明的实施例2中衬底1采用硅衬底，传输层2采用石墨烯3，钙钛矿层3采用MAPbI3得到本发明的宽频光电探测器。
步骤一：清洗光电探测器的衬底1。
将硅衬底1分别放入到洗涤剂、去离子水、丙酮、酒精溶液中，分别超声清洗20分钟，得到清洗好的光电探测器衬底1。
步骤二：制光电探测器的传输层2。
首先采用CVD法在铜箔上制备石墨烯，然后用匀胶机将作为支撑和载体的PMMA旋涂到石墨烯表面，然后100℃加热5分钟，烘干PMMA；将PMMA/石墨烯/铜箔结浸泡在HCl：H2O2：H2O体积比为2:1:20的溶液中10分钟，去除铜箔；采用去离子水去除盐酸和过氧化氢的残留，使用PET无菌塑料片，平整的将PMMA/石墨烯放到丙酮中浸泡20分钟，然后用去离子水清洗，用氮气吹干；将清洗好的硅衬底1轻轻放置到PMMA/石墨烯的下方，120℃退火20分钟，使得石墨烯与硅衬底完全结合，然后用丙酮去除PMMA，最后用去离子水清洗干净，用氮气吹干，得到光电探测器的传输层2。
步骤三：制备光电探测器钙钛矿层3。
配制钙钛矿前驱溶液，按照二甲基亚砜:γ-羟基丁酸内酯DMSO:GBL＝3：7的体积比制备混合溶剂，混合后轻摇使之充分混合，取215mg的甲基碘化铵MAI溶解于上述1mL混合溶剂中，得到甲基碘化铵MAI溶液，取640mg的碘化铅PbI2，与上述制备的1mL的甲基碘化铵MAI溶液混合，75℃加热搅拌直至完全溶解，得到MAPbI3溶液。
将配置好的溶液放置在热台上60℃加热，以1000rpm的转速旋涂20s，后加速4000rpm再旋涂30s，在总时间45s滴加甲苯，之后放置于热台上，退火温度为100℃，退火时间为20min，得到钙钛矿层3。
步骤四：制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内，通过掩膜版蒸镀得到300nm的银Ag电极4。
实施例3：
本发明的实施例3中衬底1采用蓝宝石衬底，半导体层2采用黒磷，钙钛矿层3采用CsPbI3得到本发明的宽频光电探测器。
第A步：清洗光电探测器的衬底1。
将蓝宝石衬底1在丙酮中清洗5分钟，然后去离子水冲洗，反复3次。
将蓝宝石衬底1在3:1的硫酸：磷酸H2SO4：H3PO4的混合液中，300℃下腐蚀10分钟，然后用去离子水清洗5分钟。
将蓝宝石衬底1在氢气H2气氛中1380℃的温度下热处理1小时，得到清洗好的蓝宝石衬底1。
第B步：制备光电探测器的传输层2。
采用丙酮超声剥离黒磷，得到分散性良好的黒磷纳米片分散液。将黒磷纳米片分散液滴涂在铜箔上成膜，然后用匀胶机在黒磷表面旋涂聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，100℃加热5分钟烘干聚甲基丙烯酸甲酯PMMA；将聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷/铜箔浸泡在HCl：H2O2：H2O体积比为2:1:20的溶液中10分钟，去除铜箔；采用去离子水去除盐酸和过氧化氢的残留，使用PET无菌塑料片，平整的将聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷放到丙酮中浸泡20分钟，然后用去离子水清洗，用氮气吹干；将清洗好的蓝宝石衬底1轻轻放置到聚甲基丙烯酸甲酯PMMA/黒磷的下方，100℃退火20分钟，使得黒磷与蓝宝石衬底完全结合，然后用丙酮去除聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，最后用去离子水清洗干净，用氮气吹干，得到光电探测器的传输层2。
第C步：制备光电探测器的钙钛矿层3。
将碘化铅PbI2和57％w/w的氢碘酸按摩尔比为1:1.2在N,N-二甲基甲酰胺DMF溶液中混合搅拌2小时制备得到HPbI3+x(x＝0.1-0.15)，70℃蒸发溶液回收沉淀物，离心后用大量的二乙醚和乙醇洗涤两次，然后将粉末在真空烘烤箱中干燥24小时。将摩尔比为1:1的CsI：HPbI3+x(x＝0.1-0.15)溶解在N,N-二甲基甲酰胺DMF中制备CsPbI3的前驱溶液，然后采用溶液涂布法将CsPbI3前驱溶液旋涂到宽禁带半导体层2上，转速为3000rpm，旋涂时间为30s，最后180℃下退火15min，得到钙钛矿层3。
第D步：制备钙钛矿光电探测器的金属电极4。
将上述制备完成钙钛矿光层的衬底1放入真空室内，通过掩膜版蒸镀得到300nm的银Ag电极4。

Claims (5)

1.一种基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，包括衬底(1)、传输层(2)、钙钛矿层(3)、金属电极(4)；其特征在于，所述衬底(1)上依次制备传输层(2)和钙钛矿层(3)组成异质结；所述传输层(2)采用二维材料；所述的钙钛矿层(3)采用ABX3型钙钛矿材料。
2.根据权利要求1所述的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，其特征在于，所述的衬底(1)采用硅衬底或蓝宝石衬底中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，其特征在于，所述的二维材料是指，石墨烯Graphene、黒磷中的任意一种。
4.根据权利要求1所述的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，其特征在于，所述的ABX3型钙钛矿材料的组分如下：
A采用MA+、FA+、Cs+、Rb+、(CsxMA1-x)+、(CsxFA1-x)+、(FAxMA1-x)+、(CsxFAyMA1-x-y)+中的任意一种离子；
B采用Pb2+、Sn2+、Ge2+、Pb1-xSnx 2+中的任意一种离子；
X采用I-、Br-、Cl-、(Br1-xIx)-、(I1-xClx)-、(Br1-xClx)-、(I1-x-yBrxCly)-中的任意一种离子。
5.根据权利要求1所述的基于二维材料/钙钛矿异质结的光电探测器，其特征在于，所述的钙钛矿层(3)的厚度为200nm～400nm。
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