CN109565066A - 具有改善的耐久性的燃料电池 - Google Patents

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Abstract

固体聚合物电解质燃料电池包括膜电极组件，其包括设置在阳极电极与阴极电极之间的聚合物电解质，所述阳极电极和阴极电极各自包括催化剂、中心区域和外围区域，其中阴极电极的外围区域包括阴极边缘阻挡层；流体不可渗透的密封件，其与所述阳极外围区域和所述阴极外围区域以及所述阴极边缘阻挡层的至少一部分接触；阳极流场板，其邻近阳极电极；以及阴极流场板，其邻近阴极电极，其中所述阴极流场隔板包括阴极外围流动通道和至少一个阴极中心流动通道；其中所述阴极边缘阻挡层的至少一部分穿过阴极外围流动通道的至少一部分。

Description

具有改善的耐久性的燃料电池
背景
发明领域
本发明涉及PEM燃料电池，并且涉及具有改善的耐久性的膜电极组件。
相关技术的描述
电化学燃料电池转化反应物，即燃料和氧化剂流，以产生电能和反应产物。电化学燃料电池通常使用设置在两个电极(即，阴极和阳极)之间的电解质。需要电催化剂以在电极处诱导期望的电化学反应。除了电催化剂之外，电极还可包括导电基板，电催化剂沉积在所述导电基板上。电催化剂可以是金属黑(即，基本上纯的、未负载的、精细分开的金属或金属粉末)、合金或负载型金属催化剂，例如碳颗粒上的铂。
质子交换膜(PEM)燃料电池是一种类型的采用膜电极组件(“MEA”)的电化学燃料电池。MEA包括设置在阴极与阳极之间的固体聚合物电解质或离子交换膜。特别感兴趣的离子交换膜是由含氟聚合物制备的并且含有侧链磺酸官能团和/或羧酸官能团的那些。典型的全氟磺酸/PTFE共聚物膜可以按商品名从DuPont Inc获得。
每个电极通常含有催化剂层，所述催化剂层包含紧邻固体聚合物电解质的合适催化剂。催化剂通常是贵金属组合物(例如，铂金属黑或其合金)，并且可以设置在合适的载体上(例如，负载在炭黑载体上的细铂颗粒)。催化剂层也可含有离聚物。电极还可包含多孔导电基板，其可用于机械支撑、导电和/或反应物分布的目的，因此用作流体扩散层。MEA可以通过例如在施加热和压力下将阳极流体扩散电极、离子交换膜和阴极流体扩散电极粘合在一起来制造。另一种方法包括将催化剂层直接涂覆在离子交换膜上以形成催化剂涂覆的膜，然后在其上粘合流体扩散层。
在MEA的每一侧上设置用于引导反应物穿过每个电极或电极基板的一个表面的流场。在操作中，负载下的单个燃料电池的输出电压通常低于一伏特。因此，为了提供较大的输出电压，通常将许多电池堆叠在一起并且串联连接以产生较高电压的燃料电池堆。
在PEM燃料电池的正常操作期间，燃料在阳极催化剂处被电化学氧化，通常导致质子、电子和可能的其它物质的产生，这取决于所用的燃料。质子从产生它们的反应位点传导，穿过离子交换膜与阴极排气处的氧化剂发生电化学反应。电子穿过提供可用功率的外部电路，然后与阴极催化剂处的质子和氧化剂反应以产生水反应产物。
宽范围的反应物可用于PEM燃料电池中，并且可以以气态或液态形式供应。例如，氧化剂流可以是基本上纯的氧气或稀的氧气流，例如空气。燃料可以是例如基本上纯的氢气、含气态氢的重整流，或在直接甲醇燃料电池中的含水液体甲醇混合物。
对于将在静态或运输应用中商业使用的PEM燃料电池，需要足够的寿命。例如，可能经常需要5,000小时或更长时间的操作。
如第6,057,054号美国专利中公开的，用于密封MEA的密封剂材料可以是可流动加工的弹性体，例如，热固性液体可注射成型化合物(例如，硅酮、含氟弹性体、氟硅酮、乙烯丙烯二烯单体(EPDM)和天然橡胶)。
然而，如在第2005/0089746号美国专利申请公开中公开的，密封剂材料在燃料电池中发现的酸性、氧化和还原环境中可能不是化学稳定的，特别是在燃料电池寿命期间。具体地，当使用硅酮作为密封剂材料时，可移动的硅氧烷可迁移进入膜中，然后其可在其中被化学氧化以形成二氧化硅衍生物。这种污染可能随后导致膜内的内部破裂和燃料电池的最终失效。不受理论束缚，可迁移的硅氧烷的来源可包括可浸出低聚物、挥发性低分子量硅氧烷和/或来自硅酮水解的降解产物。特别地，降解似乎发生在MEA区域内，其中密封剂材料紧邻MEA的活性区域。
为了减少或消除膜的污染，‘746公开了在离子交换膜与浸渍进入MEA中的密封剂材料之间插入阻挡膜，或者将阻挡塞浸渍进入随后与浸渍进入MEA中的密封剂材料相邻的流体扩散中。然而，由于存在水和气体焊剂或者将水和气体焊剂从流动通道向下移动至催化剂，硅氧烷仍然可以在阻挡膜或塞周围迁移，导致膜降解。
因此，本领域仍需要开发进一步改善以减轻或消除这种降解。本发明有助于满足这种需要并提供进一步的相关优点。
简要概述
在一个实施方案中，固体聚合物电解质燃料电池包括膜电极组件，所述膜电极组件包括设置在阳极电极与阴极电极之间的聚合物电解质，阳极电极和阴极电极各自包含催化剂、中心区域和外围区域，其中阴极电极的外围区域包括阴极边缘阻挡层；流体不可渗透的密封件，其与阳极和阴极外围区域以及阴极边缘阻挡层的至少一部分接触；阳极流场板，其邻近阳极电极；以及阴极流场板，其邻近阴极电极，其中阴极流场隔板包括阴极外围流动通道和至少一个阴极中心流动通道；其中阴极边缘阻挡层的至少一部分穿过阴极外围流动通道的至少一部分。
在一些实施方案中，阴极外围流动通道在横截面的宽度和高度中的至少一个方面不同于至少一个阴极中心流动通道。
在另外的实施方案中，阳极流场板包括阳极外围流动通道和至少一个阳极中心流动通道；其中阳极边缘阻挡层的至少一部分穿过阳极外围流动通道的至少一部分。
参考附图和以下详细描述，本发明的这些和其它方面是显而易见的。
附图简述
图1是根据本发明的一个实施方案的示例性燃料电池的入口区域的横截面图。
图2是根据本发明的另一个实施方案的示例性燃料电池的入口区域的横截面图。
图3是根据本发明的又一个实施方案的示例性燃料电池的入口区域的横截面图。
详述
在以下描述中，阐述了某些具体细节以提供对本发明的各种实施方案的透彻理解。然而，本领域技术人员将理解，可以在没有这些细节的情况下实践本发明。在其它情况下，没有详细示出或描述与燃料电池、燃料电池堆、蓄电池和燃料电池系统相关的公知结构，以避免不必要地模糊本发明实施方案的描述。
除非上下文另有要求，否则在整个说明书和随后的权利要求中，词语“包括(comprise)”及其变体，例如“包括(comprises)”和“包括(comprising)”应以开放式、包含性的含义来解释，即“包括但不限于”。
参考图1，燃料电池2包括设置在阳极流场板6与阴极流场板8之间的膜电极组件4。
膜电极组件4包括阳极电极10和阴极电极12(其间设置有聚合物电解质膜14)以及包围MEA 4并且浸渍阳极电极10和阴极电极12的至少一部分的流体不可渗透的密封件16以密封其边缘。阴极电极12在其邻近膜14的外围区域中包括阴极边缘阻挡层18。阳极电极10和阴极电极12包括用于进行电化学反应(阳极上的氢氧化、阴极上的氧还原)以产生电和产物水的催化剂。在一个实施方案中，阴极边缘阻挡层18位于阴极电极12的其外围区域中的至少一部分中。在另一个实施方案中，阴极边缘阻挡层18在阴极电极12与膜14之间。在任一实施方案中，阴极边缘阻挡层通过基本上消除反应物进入阴极外围区域而使阴极电极的外围区域电化学失活(即，在阴极的外围区域中基本上不产生水)。
阳极隔板6和阴极隔板8包括分别穿过或重叠阳极电极10和阴极电极12的中心区域的中心流动通道22、24。阴极边缘阻挡层18延伸至或者至少部分地穿过或重叠阴极外围流动通道26。在一些实施方案中，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的至少约5％至阴极外围流动通道的至少约95％。在具体的实施方案中，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的至少约10％到至少约90％。在另外的实施方案中，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的至少约25％至阴极外围流动通道的至少约75％。在另外的实施方案中，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的至少约50％。在另外的实施方案中，阴极边缘阻挡层18穿过阴极外围流动通道26的整个宽度(换句话说，穿过阴极外围流动通道的至少约100％)，如图2所示。中心流动通道和外围流动通道应连接至入口歧管和出口歧管(未示出)。
不受理论束缚，发明人发现在燃料电池运行期间，水积聚在密封层(seallanding)下方并填充邻近外围流动通道的密封槽区域，因为密封层下方的催化剂参与阴极上的氧还原反应并且没有有效的除水机制。水的存在允许挥发性氧化物质(例如，OH-自由基)保持与密封件接触，在那里它们加速密封件降解。一旦密封件降解，水的存在也允许可溶性降解产物迁移回到膜，从而降低膜耐久性。然而，通过使阴极外围区域在阴极外围流动通道区域的至少一部分中(例如，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的一部分，如图1所示)或整个外围流动通道区域(例如，阴极边缘阻挡层穿过阴极外围流动通道的整个宽度，如图2所示)以及通过使用阴极边缘阻挡层在密封层下方是电化学惰性的，在该区域中的水产生可被充分消除或减小以使其可以通过阴极外围流动通道去除。此外，阴极外围流动通道可用于去除其中产生的任何挥发性氧化物质，从而进一步减少挥发性氧化物质迁移至膜。
与密封剂材料相比，阴极边缘阻挡层应基本上是流体不可渗透的并且对酸水解更稳定。例如，如果密封剂材料是硅酮，则阻挡层可以是热塑性的或热固性的，其在高达500℃是可加工的，并且在密封剂材料16与膜16之间形成物理屏障(参见例如，Handbook ofPlastics,Elastomers and Composites，第3版，C.A.Harper编辑，1996，McGraw-Hill，其通过引用整体并入本文)。代表性的热塑性塑料包括聚偏二氟乙烯、聚丙烯、聚乙烯、聚烯烃、聚四氟乙烯(PTFE)和芳族热塑性塑料，例如聚芳基醚、聚醚醚酮(PEEK)、聚砜等。代表性的热固性材料包括聚酰亚胺、环氧树脂、聚氨酯、腈、丁基、热塑性弹性体(TPE)等。
在一些实施方案中，阴极电极的外围区域含有的催化剂比阴极电极的中心区域少。在另外的实施方案中，阳极电极和阴极电极的外围区域基本上不含催化剂。
在一些实施方案中，外围流动通道26的横截面的宽度、高度和/或形状可以与中心流动通道24相同或不同。如前所述，外围流动通道可以主要用于去除挥发性氧化物质，因此，不需要与中心流动通道具有相同的尺寸或形状。然而，它们也可以与中心流动通道(未示出)的尺寸相同，特别是如果阻挡层仅部分地穿过外围流动通道。
在一些实施方案中，外围流动通道26是基本上直的通道，其平行于膜电极组件4的长度流动，而中心流动通道24不是直的通道(未示出)。在该实施方案中，边缘阻挡层优选地延伸或穿过外围流动通道的整个宽度使得在其中不发生电化学反应。因此，外围流动通道不需要具有与中心流动通道相同的取向、尺寸或形状，只要外围流动通道连接至入口歧管和出口歧管以去除挥发性硅氧烷和硅氧烷降解产物。
在一些实施方案中，阳极电极和/或阴极电极的外围区域可进一步包括添加剂，例如但不限于自由基清除剂、膜交联剂、过氧化氢分解催化剂和过氧化氢稳定剂。示例性添加剂可包括基于锰的氧化物、基于铈的氧化物和基于钛的氧化物。外围区域中的这些添加剂可有助于进一步防止膜降解。在一些实施方案中，添加剂可延伸超出阳极电极和阴极电极的外围区域并进一步延伸进入阳极电极和阴极电极的中心区域，特别是如果边缘阻挡层仅部分地穿过外围流动通道。
在另一个实施方案中，阻挡层用于MEA 4的阳极和阴极上，如图3所示。阳极边缘阻挡层28还可以穿过阳极外围流动通道30的至少一部分，并且不需要穿过与阴极边缘阻挡层18相同的距离。
阴极电极可包括阴极气体扩散层和阴极催化剂层。在一个实施方案中，阴极边缘阻挡层可以是阴极气体扩散层的外围区域与阴极催化剂层的外围区域之间的层。在另一个实施方案中，阴极边缘阻挡层可以浸渍进入阴极气体扩散层的外围区域和/或阴极催化剂层的外围区域。在任一情况下，阴极边缘阻挡层防止氧和/或质子到达阴极催化剂层并通过电化学产生水。类似地，阳极边缘阻挡层可以是阳极气体扩散层的外围区域与阳极催化剂层的外围区域之间的层，或者可以浸渍进入阳极气体扩散层的外围区域和/或阳极催化剂层的外围区域。
阳极电极和阴极电极的催化剂可以是用于氢氧化(阳极)和氧还原(阴极)的任何合适的催化剂。例如，催化剂可以是贵金属，例如铂或铂合金，或非贵金属。催化剂可以负载在合适的载体材料上，例如碳质材料或石墨材料，例如炭黑或石墨。催化剂的选择不是重要的，并且取决于燃料电池的期望操作条件。本领域普通技术人员可以容易地为给定的应用选择合适的催化剂。
流场板可以是任何合适的材料。示例性实例包括膨胀石墨、碳和金属材料。板材料的选择不是重要的，并且取决于燃料电池的期望操作条件。本领域普通技术人员可以容易地为给定的应用选择合适的板材料。
用于密封MEA的密封剂材料可以是可流动加工的弹性体，例如，热固性液体可注射成型化合物(例如，硅酮、含氟弹性体、氟硅酮、乙烯丙烯二烯单体(EPDM)和天然橡胶)。本领域普通技术人员可以容易地为给定的应用选择合适的密封剂材料。
虽然已经描述了本发明的电极用于PEM燃料电池，但预计它们可用于工作温度低于约250℃的其它燃料电池。它们特别适用于酸性电解质燃料电池，包括磷酸、PEM和液体进料燃料电池。
本说明书中提及和/或在申请数据表中列出的所有上述美国专利、美国专利申请公开、美国专利申请、外国专利、外国专利申请和非专利出版物均通过引用整体并入本文。
虽然已经示出和描述了本发明的特定元件、实施方案和应用，但是应当理解，当然本发明不限于此，因为本领域技术人员可以进行修改，特别是根据前述教导。因此，所附权利要求旨在覆盖包含落入本发明范围内的那些特征的此类修改。
本申请还要求2016年8月26日提交的第62/380,297号美国临时专利申请的权益，并且其通过引用整体并入本文。
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.固体聚合物电解质燃料电池，包括：
膜电极组件，其包括设置在阳极电极与阴极电极之间的聚合物电解质，所述阳极电极和阴极电极各自包括催化剂、中心区域和外围区域，其中所述阴极电极的外围区域包括阴极边缘阻挡层；
流体不可渗透的密封件，其与所述阳极外围区域和阴极外围区域以及所述阴极边缘阻挡层的至少一部分接触；
阳极流场板，其邻近所述阳极电极；以及
阴极流场板，其邻近所述阴极电极，其中所述阴极流场隔板包括阴极外围流动通道和至少一个阴极中心流动通道；
其中所述阴极边缘阻挡层的至少一部分穿过所述阴极外围流动通道的至少一部分。
2.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层使所述阴极的外围区域是电化学惰性的。
3.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层位于所述阴极电极的至少一部分中。
4.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层在所述阴极电极与所述聚合物电解质之间。
5.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层是基本上流体不可渗透的。
6.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层的材料选自聚偏二氟乙烯、聚丙烯、聚乙烯、聚烯烃、聚四氟乙烯、聚芳基醚、聚醚醚酮、聚砜、聚酰亚胺、环氧树脂、聚氨酯、腈、丁基和热塑性弹性体。
7.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极的外围区域包含比所述阴极的中心区域更少量的催化剂。
8.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极电极和所述阴极电极中的至少一个的外围区域包含至少一种添加剂，所述添加剂选自自由基清除剂、膜交联剂、过氧化氢分解催化剂和过氧化氢稳定剂。
9.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极电极和所述阴极电极中的至少一个的外围区域包括氧化锰、氧化铈和氧化钛中的至少一种。
10.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极外围流动通道在横截面的宽度和高度中的至少一个方面不同于所述至少一个阴极中心流动通道。
11.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述密封件是可流动加工的弹性体。
12.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极电极还包括阴极气体扩散层和阴极催化剂层，并且所述阴极边缘阻挡层位于所述阴极气体扩散层的外围区域和所述阴极催化剂层的外围区域的至少一个的至少一部分中。
13.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极电极还包括阴极气体扩散层和阴极催化剂层，并且所述阴极边缘阻挡层在所述阴极气体扩散层的外围区域与所述阴极催化剂层的外围区域之间。
14.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极电极的外围区域包括阳极边缘阻挡层，并且所述阳极流场板包括阳极外围流动通道和至少一个阳极中心流动通道，并且其中所述阳极边缘阻挡层的至少一部分穿过所述阳极外围流动通道的至少一部分。
15.如权利要求14所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极外围流动通道在横截面的宽度和高度中的至少一个方面不同于所述至少一个阳极中心流动通道。

Claims (15)

1.固体聚合物电解质燃料电池，包括：
膜电极组件，其包括设置在阳极电极与阴极电极之间的聚合物电解质，所述阳极电极和阴极电极各自包括催化剂、中心区域和外围区域，其中所述阴极电极的外围区域包括阴极边缘阻挡层；
流体不可渗透的密封件，其与所述阳极外围区域和阴极外围区域以及所述阴极边缘阻挡层的至少一部分接触；
阳极流场板，其邻近所述阳极电极；以及
阴极流场板，其邻近所述阴极电极，其中所述阴极流场隔板包括阴极外围流动通道和至少一个阴极中心流动通道；
其中所述阴极边缘阻挡层的至少一部分穿过所述阴极外围流动通道的至少一部分。
2.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层使所述阴极的外围区域是电化学惰性的。
3.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层位于所述阴极电极的至少一部分中。
4.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层在所述阴极电极与所述聚合物电解质之间。
5.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层是基本上流体不可渗透的。
6.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极边缘阻挡层的材料选自聚偏二氟乙烯、聚丙烯、聚乙烯、聚烯烃、聚四氟乙烯、聚芳基醚、聚醚醚酮、聚砜、聚酰亚胺、环氧树脂、聚氨酯、腈、丁基和热塑性弹性体。
7.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极的外围区域包含比所述阴极的中心区域更少量的催化剂。
8.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极电极和所述阴极电极中的至少一个的外围区域包含至少一种添加剂，所述添加剂选自自由基清除剂、膜交联剂、过氧化氢分解催化剂和过氧化氢稳定剂。
9.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极电极和所述阴极电极中的至少一个的外围区域包括氧化锰、氧化铈和氧化钛中的至少一种。
10.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极外围流动通道在横截面的宽度和高度中的至少一个方面不同于所述至少一个阴极中心流动通道。
11.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述密封件是可流动加工的弹性体。
12.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极电极还包括阴极气体扩散层和阴极催化剂层，并且所述阴极边缘阻挡层位于所述阴极气体扩散层的外围区域和所述阴极催化剂层的外围区域的至少一个的至少一部分中。
13.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阴极电极还包括阴极气体扩散层和阴极催化剂层，并且所述阴极边缘阻挡层在所述阴极气体扩散层的外围区域与所述阴极催化剂层的外围区域之间。
14.如权利要求1所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极流场板包括阳极外围流动通道和至少一个阳极中心流动通道；其中所述阳极边缘阻挡层的至少一部分穿过所述阳极外围流动通道的至少一部分。
15.如权利要求14所述的固体聚合物电解质燃料电池，其中所述阳极外围流动通道在横截面的宽度和高度中的至少一个方面不同于所述至少一个阳极中心流动通道。
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