CN109476973B - 粘接性组合物、层叠体和使用该层叠体的光学物品 - Google Patents

Abstract

本发明提供粘接性组合物，其包含：(I)末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂100质量份、(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物4.0～20质量份，上述(III)多异氰酸酯化合物包含(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物和(IIIB)分子内的碳数为4～30且上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物，将(IIIA)成分设为100质量份时，(IIIB)成分成为10～500质量份，其能够将聚合物片材之间更牢固地接合。

Description

粘接性组合物、层叠体和使用该层叠体的光学物品

技术领域

本发明涉及新型的粘接性组合物。特别涉及能够将聚合物片材之间牢固地连接的新型的粘接性组合物。进而，涉及使用该粘接性组合物得到的新型的层叠体和新型的光学物品。

背景技术

近年来以美国为中心，在具有防眩性的太阳镜等光学物品中大量地使用塑料基材，所述塑料基材使用透明且具有优异的抗冲击性的聚碳酸酯树脂。另外，作为聚碳酸酯树脂以外的塑料基材，此外使用聚酰胺树脂，例如在分子内具有环己烷这样的脂环族基团的脂环族聚酰胺树脂。

特别地，对于使用脂环族聚酰胺树脂的光学物品而言，在耐热性优异的同时，由于双折射率小，因此具有难以产生色斑的优点。进而，在眼镜透镜这样的光学物品中，使用由聚酰胺树脂制成的框架，以聚酰胺树脂作为主成分的透镜也具有对于从框架渗出的增塑剂不易受到影响的优点。

在使用由聚碳酸酯树脂、聚酰胺树脂等制成的聚合物片材得到光学物品的情况下，进行了为数众多的使光学物品具有功能的尝试。例如，已知将一对聚合物片材用配合了色素的粘接剂接合而制成层叠体的方法。另外，已知使偏振片介于一对聚合物片材之间、用粘接剂将这些片材接合而制成层叠体的方法。采用这些方法得到的层叠体已作为为数众多的具有功能性的光学物品被开发。在制造眼镜透镜的情况下，通常对得到的层叠体进行热弯曲加工后，在得到的加工品的表面进一步通过注射成型层叠树脂层。

作为制造层叠体的方法，例如已知如下方法：对于由脂环族聚酰胺树脂制成的片材、偏振片和由脂环族聚酰胺树脂制成的片材，使包含在两末端具有羟基的预聚物的主剂与包含具有异氰酸酯基的化合物的副剂反应而得到的双液型类型的氨基甲酸酯系树脂粘接剂介于各片材间进行接合(参照专利文献1、2)。

但是，根据本发明人等的研究，获知对于该双液型类型的氨基甲酸酯系树脂粘接剂而言，有时得不到足够的粘接强度，为了发挥近年来所要求的高度的粘接强度，有改善的余地。特别地，为了提高功能性，在使偏振片介于脂环族聚酰胺树脂片材彼此之间的情况下，粘接强度倾向于降低，有改善的余地。

另外，作为能够将聚合物片材之间牢固地粘接的氨基甲酸酯系树脂，已知将氨基甲酸酯脲树脂作为主成分、其中配合了在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物的粘接剂(参照专利文献3～5)。示出了该氨基甲酸酯脲树脂为聚合物链的末端不是异氰酸酯基或者可与异氰酸酯基反应的基团的、所谓封端的氨基甲酸酯脲树脂(以下也有时记为“末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂”)。而且，就该末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂而言，认为该树脂的分子内的脲键(-R-NH-CO-NH-)与该多异氰酸酯化合物的异氰酸酯基在热或湿气的存在下反应，成为具有交联结构的氨基甲酸酯脲树脂，发挥牢固的粘接强度。在这些方法中，作为发挥特别高的效果的多异氰酸酯化合物，例示了具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物(例如4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物等)。

如果使用专利文献3～5中记载的以氨基甲酸酯脲树脂作为主成分的粘接剂，则能够将由聚碳酸酯树脂、聚酰胺树脂等制成的片材之间牢固地粘接。但是，如上所述，近年来，需要耐久性更为高度优异的光学物品、即、更牢固地被接合且耐久性优异的层叠体(光学物品)，根据本发明人等的研究，获知上述方法中也有改善的余地。特别地，在将聚酰胺树脂、特别是眼镜透镜用途中多使用的脂环族聚酰胺树脂片材之间接合的情形和将该脂环族聚酰胺树脂片材与偏振片接合的情形下，希望开发出与上述方法相比能够更牢固地进行粘接的粘接剂。另外，希望开发在将包含二色性染料的偏振片与聚合物片材接合的情况下也能够更牢固地进行接合的粘接剂。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本专利4739950号

专利文献2：日本专利4764350号

专利文献3：国际公开WO2012/018070号小册子

专利文献4：国际公开WO2013/099640号小册子

专利文献5：日本特开2014-113761号公报

发明内容

发明要解决的课题

因此，本发明的目的在于提供能够将聚合物片材之间更牢固地接合的粘接性组合物。特别在于提供在将由聚酰胺树脂制成的片材或偏振片接合的情况下也能够将这些片材牢固地接合的粘接性组合物和经由由该粘接性组合物制成的粘接层接合的层叠体。另外，在于提供即使该偏振片为包含二色性染料的偏振片也能够同样地与聚合物片材牢固地粘接的粘接性组合物和经由由该粘接性组合物制成的粘接层接合的层叠体。

用于解决课题的手段

本发明人等为了解决上述课题，进行了认真研究。首先，为了提高与聚酰胺树脂的密合性，考虑必须以具有类似的分子链的氨基甲酸酯系树脂、尤其是氨基甲酸酯脲树脂作为主成分。此外，聚酰胺树脂的耐溶剂性高，几乎不能期待表面的一部分溶解而密合。因此，研究了用于更牢固地接合的助剂的种类、其配合比例，结果发现通过将特定的种类的助剂组合，从而能够解决上述课题，完成了本发明。

即，本发明为：

(1)粘接性组合物，其特征在于，包含(I)末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂(以下也有时简称为(I)成分)100质量份、(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物(以下也有时简称为(III)成分)4.0～20质量份，上述(III)多异氰酸酯化合物包含(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物(以下也有时简称为(IIIA)成分)和(IIIB)分子内的碳数为4～40的、上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物，即不具有与仲碳原子结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物(以下也有时简称为(IIIB)成分)，将(IIIA)成分设为100质量份时，(IIIB)成分成为10～500质量份。

此外，本发明可以采取以下的方案。

(2)(1)的粘接性组合物，其中，上述(IIIB)成分为选自由六亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯的缩二脲化合物、六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯化合物和六亚甲基二异氰酸酯的加成化合物组成的组中的至少1种的多异氰酸酯化合物。

(3)(1)或(2)所述的粘接性组合物，其中，表示上述(I)成分的多分散度的重均分子量/数均分子量之比为1.6～2.4的范围。

(4)(1)～(3)中任一项的粘接性组合物，其还包含(II)色素。

(5)(1)～(4)中任一项的粘接性组合物，其中，上述(II)成分包含光致变色化合物。

另外，本发明将上述粘接性组合物成为粘接层，可以采取以下的方案。

(6)层叠体，其是经由由(1)～(5)中任一项的粘接性组合物制成的粘接层，将一对由脂环族聚酰胺树脂制成的片材接合而形成的层叠体。

(7)层叠体，其是在一对由脂环族聚酰胺树脂制成的片材之间存在偏振片，将偏振片与由上述脂环族聚酰胺树脂制成的片材经由由上述(1)～(5)中任一项的粘接性组合物制成的粘接层接合而形成的层叠体。

(8)光学物品，其是在(6)或(7)所述的层叠体中在至少一个由脂环族聚酰胺树脂制成的片材的表面，进一步将由聚酰胺树脂制成的层层叠而形成的光学物品。

(9)层叠体，其是在一对聚合物片材之间存在包含二色性染料的偏振片、将该偏振片与上述聚合物片材经由由(1)～(5)中任一项的粘接性组合物制成的粘接层接合而形成的层叠体。

发明的效果

本发明的粘接性组合物能够将聚合物片材之间牢固地接合。因此，在将具有光透过性的树脂片材之间接合中使用的情况下，得到的层叠体成为牢固地接合的耐久性高的光学物品。特别地，即使是以往其接合困难的偏振片(聚乙烯醇制片材)和由聚酰胺树脂制成的片材(聚酰胺片材)、特别是由脂环族聚酰胺树脂制成的片材(脂环族聚酰胺片材)，也能够将这些片材之间牢固地接合。

进而，在该粘接性组合物中配合光致变色化合物这样的色素的情况下，得到的粘接层不会阻碍光致变色化合物的运动性，因此作为粘接层和光致变色层发挥功能。

其结果，使用本发明的粘接性组合物将聚合物片材接合而得到的层叠体能够作为良好的光学物品使用。

另外，就该粘接性组合物而言，即使是包含二色性染料的偏振片，也能够与聚合物片材牢固地接合。因此，通过使用该粘接性组合物，能够制造与各种用途相符的层叠体。

附图说明

图1是使用本发明的粘接性组合物得到的优选的层叠体的一例。

图2是使用本发明的粘接性组合物得到的优选的层叠体的另一例。

图3是使用本发明的粘接性组合物得到的优选的层叠体的另一例。

具体实施方式

本发明为粘接性组合物，其包含(I)末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂和特定量的(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物，上述(III)多异氰酸酯化合物以特定量包含(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物和(IIIB)分子内的碳数为4～40的、上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物。以下依次进行说明。

(I)末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)

本发明中，成为粘接性组合物的主成分的树脂为末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂。因此，本发明的粘接性组合物并不是一般已知的双液型的类型。即，该粘接性组合物并不是使以具有异氰酸酯基的树脂作为主成分的一液与以具有羟基等可与异氰酸酯基反应的基团的树脂为主成分的另一液反应而制成粘接剂的、现有的双液型的类型。

本发明的粘接性组合物优异的效果、特别是能够将由脂环族聚酰胺树脂制成的片材和偏振片良好地粘接的理由未必清楚，但认为通过使下述详述的特定种类和特定的配合比例的(III)多异氰酸酯化合物与在分子内具有脲键的主成分反应，从而生成适度的交联结构，其结果能够制造牢固地接合的层叠体。

在本发明中，(I)末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂是在分子链中具有脲键(-R-NH-CO-NH-)、分子链的末端为异氰酸酯基和可与异氰酸酯基反应的基团以外的基团的聚合物。所谓可与异氰酸酯基反应的基团，例如为氨基(-NH₂基和-NH(R)基)、羟基(-OH基)、巯基(-SH基：硫醇基)、羧基[-C(＝O)OH基]或酰氯基[-C(＝O)OCl基]等。

这样的(I)成分能够如下所述制造。其中，为了粘接性更高，在粘接性组合物包含色素的情况下发挥优异的效果，优选由以下的成分制造。即，优选为

(A)在分子末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物、

(B)在分子内具有2个以上的氨基的多胺化合物、和

(C)在分子内具有1个可与异氰酸酯基反应的基团的化合物的反应生成物。由这些成分得到的(I)成分起因于使用多胺化合物作为原料的(B)成分，将脲键引入分子内。

＜A成分：在分子末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物＞

作为上述(I)成分的构成成分的在分子末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物(A成分)，可使用公知的氨基甲酸酯预聚物。其中，优选为

(A1)选自聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇和聚己内酯多元醇等具有至少2个以上的羟基的多元醇中的至少1种多元醇化合物、和

(A2)在分子内具有2个异氰酸酯基的二异氰酸酯化合物的反应生成物。

＜A1成分：选自聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇和聚己内酯多元醇等具有至少2个以上的羟基的多元醇中的至少1种多元醇化合物＞

上述多元醇化合物(A1成分)从生成的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂(I成分)没有过度成为高交联体的原因出发，优选在一分子中所含的羟基数为2～6个，进而如果进一步考虑在有机溶剂中的溶解性，更优选在分子中所含的羟基数为2～3个。另外，上述的聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇和聚己内酯多元醇等多元醇化合物可单独地使用，也能够将2种以上并用。其中，从耐热性、粘接性、耐候性、耐水解性等观点出发，特别优选使用聚碳酸酯多元醇和聚己内酯多元醇。以下对作为A1成分所使用的各种化合物详细说明。

＜聚碳酸酯多元醇＞

作为用作A1成分的聚碳酸酯多元醇，例如可以列举出使乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,8-辛二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2-乙基-4-丁基-1,3-丙二醇、二甘醇、二丙二醇、新戊二醇、环己烷-1,4-二醇、环己烷-1,4-二甲醇、二聚酸二醇、双酚A的环氧乙烷或环氧丙烷加成物、双(β-羟基乙基)苯、苯二甲醇、甘油、三羟甲基丙烷、季戊四醇这样的低分子多元醇的1种以上光气化或者与碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯和碳酸二苯酯的低分子碳酸酯进行酯交换而得到的聚碳酸酯多元醇。在上述低分子多元醇中，从最终得到的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂(I成分)的粘接性和耐热性的观点出发，更优选具有直链的亚烷基链的低分子多元醇。由在侧链具有烷基的低分子多元醇合成的聚碳酸酯多元醇与具有直链的亚烷基链的低分子多元醇类相比，发现粘接性降低的倾向。

作为A1成分的聚碳酸酯多元醇的数均分子量，从最终得到的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂(I成分)的耐热性的观点出发，优选为400～2000，更优选为500～1500，最优选为600～1200。

这些聚碳酸酯多元醇可作为试剂或者在工业上获得。如果例示已市售的产品，可以列举出旭化成化学株式会社制“デュラノール(注册商标)”系列、株式会社可乐丽制“可乐丽多元醇(注册商标)”系列、大赛璐化学工业株式会社制“プラクセル(注册商标)”系列、日本聚氨酯工业株式会社制“ニッポラン(注册商标)”系列、宇部兴产株式会社制“ETERNACOLL(注册商标)”系列等。

＜聚己内酯多元醇＞

作为用作A1成分的聚己内酯多元醇，例如优选通过ε-己内酯的开环聚合得到的化合物。作为A1成分的聚己内酯多元醇的数均分子量，从与聚碳酸酯多元醇的情形同样的理由出发，优选为400～2000，更优选为500～1500，最优选为600～1200。

这样的聚己内酯多元醇可作为试剂或者在工业上得到。如果例示已市售的产品，可以列举出大赛璐化学工业株式会社制“プラクセル(注册商标)”系列等。

＜聚醚多元醇＞

作为聚醚多元醇，例如可以列举出作为通过在分子中具有2个以上的含活性氢基团的化合物与氧化烯的反应得到的聚醚多元醇化合物和该聚醚多元醇化合物的改性体的、聚合物多元醇、氨基甲酸酯改性聚醚多元醇、聚醚酯共聚物多元醇等。

作为上述在分子中具有2个以上含活性氢基团的化合物，例如可列举出水、乙二醇、丙二醇、丁二醇、甘油、三羟甲基丙烷、己三醇、三乙醇胺、二甘油、季戊四醇、三羟甲基丙烷、己三醇等在分子中具有1个以上羟基的乙二醇、甘油等多元醇化合物。它们可单独地使用，也可将2种以上混合使用。

另外，作为上述氧化烯，例如可列举出环氧乙烷、环氧丙烷、四氢呋喃等环状醚化合物。它们可单独地使用，也可将2种以上混合使用。

聚醚多元醇的数均分子量，从与聚碳酸酯多元醇的情形同样的理由出发，优选为400～2000，更优选为500～1500，最优选为600～1200。

这样的聚醚多元醇可作为试剂或者在工业上得到。如果例示已市售的产品，可以列举出旭硝子株式会社制“エクセノール(注册商标)”系列、“エマルスター(注册商标)”、株式会社ADEKA制“ADEKA POLYETHER”系列等。

＜聚酯多元醇＞

作为聚酯多元醇，例如可以列举出通过多元醇与多元酸的缩合反应得到的聚酯多元醇等。其中，作为上述多元醇，例如可列举出乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3,3’-二羟甲基庚烷、1,4-环己烷二甲醇、新戊二醇、3,3-双(羟基甲基)庚烷、二甘醇、二丙二醇、甘油、三羟甲基丙烷等。这些可单独地使用，也可将2种以上混合使用。另外，作为上述多元酸，可列举出琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二羧酸、环戊烷二羧酸、环己烷二羧酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、萘二甲酸等。它们可单独地使用，也可将2种以上混合使用。

聚酯多元醇的数均分子量，从与聚碳酸酯多元醇的情形同样的理由出发，优选为400～2000，更优选为500～1500，最优选为600～1200。

这些聚酯多元醇可作为试剂或者在工业上得到。如果例示已市售的产品，可以列举出DIC株式会社制“ポリライト(注册商标)”系列、日本聚氨酯工业株式会社制“ニッポラン(注册商标)”系列、川崎化成工业株式会社制“マキシモール(注册商标)”系列等。

＜A2成分：在分子内具有2个异氰酸酯基的二异氰酸酯化合物＞

作为上述二异氰酸酯化合物(A2成分)，例如使用脂肪族二异氰酸酯化合物、脂环族二异氰酸酯化合物、芳香族二异氰酸酯化合物以及它们的混合物。这些中，从耐候性的观点出发，优选使用脂肪族二异氰酸酯化合物和/或脂环族二异氰酸酯化合物。另外，从同样的理由出发，优选A2成分的30～100质量％、特别是50～100质量％为脂肪族二异氰酸酯化合物和/或脂环族二异氰酸酯化合物。

能够优选作为A2成分使用的二异氰酸酯化合物可以例示四亚甲基-1,4-二异氰酸酯、六亚甲基-1,6-二异氰酸酯、八亚甲基-1,8-二异氰酸酯、2,2,4-三甲基己烷-1,6-二异氰酸酯等脂肪族二异氰酸酯化合物；

环丁烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,4-二异氰酸酯、2,4-甲基环己基二异氰酸酯、2,6-甲基环己基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、降冰片烯二异氰酸酯、4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物、六氢甲苯-2,4-二异氰酸酯、六氢甲苯-2,6-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,3-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,4-二异氰酸酯、1,9-二异氰酸酯基-5-甲基壬烷、1,1-双(异氰酸甲酯基)环己烷、2-异氰酸酯基-4-[(4-异氰酸环己酯基)甲基]-1-甲基环己烷、2-(3-异氰酸丙酯基)环己基异氰酸酯、降冰片烷二异氰酸酯等脂环族二异氰酸酯化合物；

苯基环己基甲烷二异氰酸酯、4,4’-亚甲基双(苯基异氰酸酯)的异构体混合物、甲苯-2,3-二异氰酸酯、甲苯-2,4-二异氰酸酯、甲苯-2,6-二异氰酸酯、亚苯基-1,3-二异氰酸酯、亚苯基-1,4-二异氰酸酯、1,3-双(异氰酸甲酯基)苯、苯二亚甲基二异氰酸酯、四甲基苯二亚甲基二异氰酸酯、萘二异氰酸酯、二苯基醚二异氰酸酯、1,3-二异氰酸甲酯基苯、4,4’-二异氰酸酯基-3,3’-二甲氧基(1，1’-联苯)、4,4’-二异氰酸酯基-3,3’-二甲基联苯、1,2-二异氰酸酯基苯、1,4-双(异氰酸甲酯基)-2,3,5,6-四氯苯、2-十二烷基-1,3-二异氰酸酯基苯、1-异氰酸酯基-4-[(2-异氰酸酯基环己基)甲基]2-甲基苯、1-异氰酸酯基-3-[(4-异氰酸酯基苯基)甲基]-2-甲基苯、4-[(2-异氰酸酯基苯基)氧基]苯基异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯等芳香族二异氰酸酯化合物等。

这些中，从得到的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)的耐候性的观点出发，如上所述，优选A2成分的二异氰酸酯化合物的、优选30～100质量％、更优选50～100质量％为选自脂肪族二异氰酸酯化合物和脂环族二异氰酸酯化合物中的至少1种的二异氰酸酯化合物。作为优选的二异氰酸酯化合物的具体例，可列举出四亚甲基-1,4-二异氰酸酯、六亚甲基-1,6-二异氰酸酯、八亚甲基-1,8-二异氰酸酯、2，2，4-三甲基己烷-1,6-二异氰酸酯、环丁烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,4-二异氰酸酯、2,4-甲基环己基二异氰酸酯、2,6-甲基环己基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、降冰片烷二异氰酸酯、4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物、六氢甲苯-2,4-二异氰酸酯、六氢甲苯-2,6-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,3-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,4-二异氰酸酯。这些二异氰酸酯化合物可单独地使用，也可将2种以上并用。

＜(B)在分子内具有2个以上的氨基的多胺化合物＞

上述在分子内具有2个以上氨基的多胺化合物(B成分)为在分子内具有2个以上的氨基(-NH₂或-NH(R)。其中，R意指烷基、优选碳数1～5的烷基。)的多胺化合物。

该B成分作为合成末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)时的链增长剂发挥功能，作为链增长剂，通过使用B成分，从而将脲键引入聚氨酯树脂中，成为聚氨酯脲树脂。

为了使得到的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)成为适度的硬度，另外，良好地维持粘接性和耐热性，多胺化合物的分子量优选为50～300，更优选为50～250，最优选为100～220。

作为B成分的多胺化合物，可优选使用选自二胺和三胺中的至少1种的化合物。本发明中，作为多胺化合物优选使用的化合物，作为具体例，可以列举出异佛尔酮二胺、乙二胺、1,2-二氨基丙烷、1,3-二氨基丙烷、1,2-二氨基丁烷、1,3-二氨基丁烷、1,4-二氨基丁烷、1,5-二氨基戊烷、1,6-二氨基己烷、哌嗪、N，N-双-(2-氨基乙基)哌嗪、双-(4-氨基环己基)甲烷、双-(4-氨基-3-丁基环己基)甲烷、1,2-、1,3-和1,4-二氨基环己烷、降冰片烷二胺、肼、己二酸二肼、苯二胺、4,4’-二苯基甲烷二胺、N,N’-二乙基乙二胺、N,N’-二甲基乙二胺、N,N’-二丙基乙二胺、N,N’-二丁基乙二胺、N-甲基乙二胺、N-乙基乙二胺、双(六亚甲基)三胺、1,2,5-戊三胺等。

在多胺化合物中，从粘接性和耐热性等的观点出发，特别优选使用二胺化合物。推测其原因在于，在合成末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)时，通过使用多胺化合物，从而具有脲键，分子的刚直性提高，同时分子链间的氢键变得更为牢固，因此耐热性提高。另外，推测原因在于，由于脲键的存在，分子链间的氢键变得更为牢固，从而空气中的氧变得难以向该末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)中扩散，抑制了该末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的光氧化劣化。进而，关于粘接力提高，推测原因在于，由于脲键的存在，分子链间的氢键变得牢固，变得难以发生树脂的凝聚破坏。

另外，在上述多胺化合物中，从耐水性和在耐汗试验中的稳定性的观点出发，更优选使用异佛尔酮二胺、双-(4-氨基环己基)甲烷、降冰片烷二胺，其中最优选使用双-(4-氨基环己基)甲烷。

＜(C)在分子内具有1个可与异氰酸酯基反应的基团的化合物＞

为了合成末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)，将在分子内具有1个可与异氰酸酯基反应的基团的化合物(C成分)并用。通过使用该C成分，从而成为将分子链的末端封闭的、末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)。上述的可与异氰酸酯基反应的基团可列举出上述说明的基团。

在上述C成分中，优选为在分子内具有至少1个发挥耐候性的结构的功能性赋予化合物。作为赋予功能性的结构，例如可列举出哌啶结构、受阻酚结构、三嗪结构和苯并三唑结构。其中，发挥最优异的效果的结构优选为哌啶结构。

通过使用这样的功能性赋予化合物，从而能够向末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)中引入发挥耐候性的结构，其结果能够得到光稳定性能、抗氧化性能和紫外线吸收性能等功能性优异的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)。

以下对于作为C成分使用的各种化合物，作为代表例详细地说明具有哌啶结构的化合物等。

＜具有哌啶结构的化合物＞

作为用作上述C成分的具有哌啶结构的化合物，能够优选使用在分子内具有由下述式(i)表示的结构的化合物。

(式中，

R¹、R²、R³和R⁴各自为碳数1～4的烷基，特别优选为甲基。)。而且，在上述哌啶环的氮原子或者4位的碳原子具有可与异氰酸酯基反应的基团的化合物相当于具有哌啶结构的化合物。

以下对更具体的化合物进行说明。

作为上述C成分使用的化合物中，作为可将哌啶结构引入末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的末端的化合物，可优选列举出由下述式(1)表示的化合物。

其中，

R¹、R²、R³和R⁴与上述式(i)中的R¹、R²、R³和R⁴同义，

R⁵为碳数1～10烷基或氢原子，

R⁶为碳数1～20的亚烷基或碳数3～20的多亚甲基，a为0或1，

X为可与异氰酸酯基反应的基团。

上述式(1)中，R¹、R²、R³和R⁴各自独立地为碳数1～4的烷基。优选4个烷基全部为甲基。

R⁵为碳数1～10的烷基或氢原子。其中，从获得的容易性的观点出发，优选为碳数1～4的烷基或氢原子。再有，R¹～R⁴为碳数1～4的烷基，因此即使R⁵为氢原子，由于空间位阻的影响，R⁵所结合的氮原子与异氰酸酯基也不会反应。

R⁶为碳数1～20的亚烷基或碳数3～20的多亚甲基，优选为碳数1～10的亚烷基或碳数3～10的多亚甲基。再有，a表示R⁶的数，在a为0的情况下，应理解为X直接与哌啶环结合。

X为可与异氰酸酯基反应的基团，优选为氨基、羟基、羧基或硫醇基。其中，从与异氰酸酯基的反应性、获得的容易性等的观点出发，优选氨基和羟基。

作为上述式(1)所示的化合物的具体例，可以列举出1,2,2,6,6-五甲基-4-羟基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-氨基哌啶、2,2,6,6-四甲基-4-羟基哌啶、2,2,6,6-四甲基-4-氨基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-氨基甲基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-氨基丁基哌啶等。

＜其他C成分＞

作为上述C成分，除了上述的具有哌啶结构的以耐候性的提高为目的的化合物以外，能够使用一般的胺、醇、硫醇和羧酸。这些化合物通过在分子内具有1个可与异氰酸酯基反应的基团，从而能够使(I)成分的末端非活化。

在本发明中所使用的其他C成分中，作为优选的化合物，可以列举出由下述式(2)和(3)表示的化合物。

其中，

R⁷为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氢原子，

R⁸为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基或酯基。

使用R⁷为氢原子的化合物作为C成分的情况下，作为(I)成分的聚氨酯脲树脂的末端成为-NH(R⁸)基，该-NH(R⁸)基与其他聚合物和异氰酸酯化合物基本上不反应。因此，-NH(R⁸)基不相当于可与异氰酸酯基反应的基团。

上述式(2)中，R⁷为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氢原子。其中，R⁷优选为碳数1～10的烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氢原子。上述芳基和芳烷基可具有碳数1～5的烷基、卤素原子作为取代基。

作为优选的R⁷的例子，可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基、羧基丙基或氢原子。

另外，R⁸为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基。其中，R⁸优选为碳数1～10的烷基、芳基、芳烷基、或烷氧基羰基。上述芳基可具有碳数1～5的烷基、卤素原子作为取代基。

作为优选的R⁸的例子，可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基或羧基丙基。

由下述式(3)

Z-R⁹ (3)

其中，

R⁹为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基，

Z为羟基、羧基或硫醇基。

表示的化合物也能够优选使用。

上述式(3)中，R⁹为碳数1～20的烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基，优选为碳数1～10的烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基。该芳基和芳烷基可具有碳数1～5的烷基、卤素原子作为取代基。作为优选的基团，可列举出碳数1～5的烷基、苯基、具有卤素原子的苯基。作为优选的R⁹的例子，可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基和羧基丙基。

上述式(3)中的Z为可与异氰酸酯基反应的基团，具体地，为羟基、羧基或硫醇基，优选为羟基。

作为上述式(2)和(3)所示的化合物的具体例，可列举出甲胺、乙胺、丙胺、异丙胺、丁胺、叔丁胺、戊胺、己胺、庚胺、4-庚胺、辛胺、1,1-二丙基丁胺、苯胺、苄胺、二甲胺、二乙胺、二丙胺、二异丙胺、二丁胺、二叔丁胺、二戊胺、二己胺、二庚胺、二辛胺、甲基乙基胺、甲基丁基胺、甲基戊基胺、甲基己基胺、甲基庚基胺、甲基辛基胺、乙基丙基胺、乙基丁基胺、乙基戊基胺、乙基己基胺、乙基庚基胺、乙基辛基胺、丙基丁基胺、异丙基丁基胺、丙基戊基胺、丙基己基胺、丙基庚基胺、丙基辛基胺等胺；甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、丁醇、2-丁醇、叔丁醇、戊醇、己醇、庚醇、辛醇、壬醇、癸醇、2-癸醇等醇；甲硫醇、乙硫醇、1-丙硫醇、2-丙硫醇、1-丁硫醇、2-丁硫醇、丙硫醇、己硫醇、庚硫醇、辛硫醇、十二硫醇、2-甲基-1-丁硫醇、2-甲基丙硫醇、3-甲基-2-丁烯硫醇、1,1-二甲基庚硫醇、环己硫醇、环戊硫醇、苯硫酚、苯甲硫醇、2，6-二甲基苯硫酚等硫醇；醋酸、丙酸、丁酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十二酸等羧酸等。

以上的C成分可单独地使用，也可将2种以上混合使用。其中，从提高末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的耐久性的观点出发，优选使用具有哌啶结构的化合物。

＜末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂中的A1、A2、B和C成分的含量＞

上述本发明中，构成末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)的上述各成分、即A1成分、A2成分、B成分和C成分的量比，如果考虑所形成的粘接层的耐热性、接合力等，优选以以下的配合比例制造。

即，将A1成分中所含的羟基的总摩尔数设为n1，将A2成分中所含的异氰酸酯基的总摩尔数设为n2，将B成分中所含的氨基的总摩尔数设为n3，将C成分中所含的可与异氰酸酯基反应的基团(具体地，氨基、羟基、巯基和/或羧基等)的总摩尔数设为n4时，优选设为成为n1：n2：n3：n4＝0.4～0.8/1.0/0.19～0.59/0.01～0.2的量比，特别优选设为成为n1：n2：n3：n4＝0.45～0.75/1.0/0.23～0.53/0.02～0.15的量比，最优选设为成为n1：n2：n3：n4＝0.65～0.75/1.0/0.23～0.33/0.02～0.1的量比。其中，上述n1～n4能够作为用作各成分的化合物的使用摩尔数与该化合物1分子中存在的各基团的数之积求出。

上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)在末端不具有反应性的基团。即，末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂中的各成分的含量必须满足n2＝n1+n3+n4。因此，在制造时，也优选以成为n2＝n1+n3+n4的配合比例进行制造。不过，在与n2相比n1、n3和n4的合计摩尔数(n1+n3+n4)大的情况下，可通过再沉淀等将未反应的A1、B、C成分除去。

＜多分散度(重均分子量/数均分子量之比)为1.6～2.4的范围的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂；(I)成分＞

本发明中，上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的多分散度(重均分子量/数均分子量之比)优选为1.6～2.4的范围。通过使用包含具有这样窄的范围的多分散度的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的粘接性组合物，使用该粘接性组合物接合的层叠体显示出优异的粘接性、特别是高温下的优异的粘接性。

作为获得这样的效果的原因，详细情况不清楚，但本发明人推测如下所述。即，通过多分散度(重均分子量/数均分子量)为1.6～2.4的范围，可列举出能够减少低分子量、耐热性稳定这些方面。进而，认为能够抑制低分子量氨基甲酸酯脲树脂的影响引起的物理的分子间相互作用、即、在聚合物链的分子间的缠结的降低。其结果，推测通过配合特定量的下述详述的特定的(III)成分而得到的粘接层能够抑制在该粘接层内的破坏、即、凝聚破坏，密合性提高。

应予说明，多分散度越低，即多分散度越接近1.0，本发明的效果越倾向于强烈地显现。不过，认为在工业的制造方法中要得到多分散度不到1.6的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂实质上是困难的。另一方面，在多分散度超过2.4的情况下，由于低分子量物的影响，软化开始温度倾向于成为低温。因此，与多分散度窄的树脂相比，耐热性差，高温下的密合性倾向于降低。另外，由于高分子量物的影响，与多分散度窄的树脂相比，在有机溶剂中溶解时的粘度显著地上升，涂布变得困难。从良好的粘接力、耐热性和涂布性的观点出发，本发明中使用的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的多分散度更优选为1.8～2.2的范围。

另外，对上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的分子量并无特别限制。其中，从粘接力和耐热性的观点出发，推荐数均分子量优选为5千～10万，更优选为8千～5万，特别优选为1万～4万。

应予说明，上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的数均分子量和重均分子量使用根据聚环氧乙烷换算的凝胶渗透色谱(GPC)，在将柱：Shodex KD-806M(昭和电工株式会社制造)2根串联连接，洗脱液：LiBr(10mmol/L)/DMF溶液，流速：1ml/min，检测器：RI检测器，氨基甲酸酯脲树脂试样溶液：1.0％二甲基甲酰胺(DMF)溶液的条件下测定，是使用日本WATERS株式会社制GPC解析软件“Empower PersonalGPC Option”算出的值。另外，多分散度是用重均分子量/数均分子量算出的值，是由采用上述方法求出的数均分子量和重均分子量算出的值。

另外，作为使上述A1成分、A2成分、B成分和C成分反应而得到末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)的方法，所谓一步法或预聚物法的任何方法都能够采用。其中，为了控制多分散度，高效率地得到末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂，优选采用预聚物法。特别是采用后述的制造方法，能够简便地制造多分散度满足上述范围的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂。

＜末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)的制造方法＞

＜氨基甲酸酯预聚物(A)的制造方法＞

在本发明中，上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂一般能够通过氨基甲酸酯预聚物与二胺等多胺的反应制造。氨基甲酸酯预聚物(A成分)能够通过使上述多元醇化合物(A1成分)与上述二异氰酸酯化合物(A2成分)反应(以下也称为“预聚物反应”)而制造。

上述氨基甲酸酯预聚物(A成分)如上所述，将A1成分中所含的羟基的总摩尔数设为n1，将A2成分中所含的异氰酸酯基的总摩尔数设为n2时，优选通过设为n1：n2＝0.4/1.0～0.8/1.0，从而制成在末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物。

对使A1成分与A2成分反应时的添加顺序并无特别限制。根据需要也可在反应途中适当地追加添加A1成分和A2成分。

就A1成分与A2成分的反应而言，优选在有机溶剂的存在下或非存在下使两者优选在氮或氩等惰性气体气氛中，反应温度70～130℃下反应。在反应温度不到70℃的情况下，反应未完结，另外，在超过130℃的情况下，A1成分的一部分分解，不会获得所期望的物性的聚氨酯脲树脂。反应时间也因A1成分与A2成分的进料比和反应温度而变化，能够设为0.5～24小时的范围。

作为有机溶剂，例如能够使用丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、二乙基酮、环己酮、二噁烷、甲苯、己烷、庚烷、醋酸乙酯、醋酸丁酯、二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、四氢呋喃(THF)等有机溶剂。这些有机溶剂也能够单独地使用或者将2种以上混合使用。

在使用有机溶剂的情况下，在将A1成分和A2成分的合计量设为100质量份时，其使用量优选设为200质量份以下。在有机溶剂的使用量超过200质量份的情况下，A1成分与A2成分的反应时间延长，A1成分的一部分有可能分解。

反应时，为了避免二异氰酸酯化合物中的异氰酸酯基与作为杂质的水反应，优选对各种反应试剂和溶剂预先进行脱水处理，充分地干燥。另外，在进行上述反应时，例如可使用二月桂酸二丁基锡、二甲基咪唑、三亚乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙二胺、1,4-二氮杂双环[2,2,2]辛烷等催化剂。相对于A成分的合计100质量份，催化剂的添加量优选设为0.001～1质量份。

＜由氨基甲酸酯预聚物(A)制造氨基甲酸酯脲树脂的方法＞

氨基甲酸酯脲树脂能够通过氨基甲酸酯预聚物与二胺等多胺的反应而制造。另外，在上述的方法中制造氨基甲酸酯预聚物的情况下，也能够在上述预聚物化反应后的反应液中添加作为B成分的多胺化合物，连接地进行氨基甲酸酯脲树脂的制造。

上述氨基甲酸酯脲树脂的制造方法中的其他反应条件考虑制造设备等而适当地决定。通常能够在有机溶剂的存在下，根据需要在氮或氩等惰性气体气氛中，在反应温度-20℃～40℃的范围，更优选-10℃～20℃的范围进行反应。

作为上述氨基甲酸酯脲树脂的制造中的有机溶剂，例如能够使用丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、二乙基酮、环己酮、二噁烷、甲苯、己烷、庚烷、醋酸乙酯、醋酸丁酯、二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、四氢呋喃(THF)、甲醇、乙醇、异丙醇、叔丁醇、2-丁醇、正丁醇、乙二醇单甲基醚、乙二醇单乙基醚、乙二醇单正丙基醚、乙二醇单异丙基醚、乙二醇单丁基醚、乙二醇单叔丁基醚、丙二醇单甲基醚、丙二醇单乙基醚、丙二醇单正丙基醚、丙二醇单异丙基、丙二醇单正丁基醚、丙二醇单叔丁基醚等醇系有机溶剂。这些有机溶剂也能够单独地使用或者将2种以上混合使用。

就上述有机溶剂的使用量而言，从有效率地进行反应的观点、残留的有机溶剂的影响等的观点出发，相对于最终得到的聚氨酯脲树脂的合计量100质量份，优选处于130～800质量份的范围，更优选处于150～500质量份的范围。

反应时，为了避免反应系中的异氰酸酯基与作为杂质的水的反应，优选对各种反应试剂和有机溶剂预先进行脱水处理，充分地干燥。另外，进行上述反应时，例如可重新加入二月桂酸二丁基锡、二甲基咪唑、三亚乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙二胺、1,4-二氮杂双环[2,2,2]辛烷等催化剂，在预聚物反应中已使用的情况下可不将其除去地原样使用。就催化剂的添加量而言，相对于氨基甲酸酯脲树脂的合计100质量份，优选设为0.001～1质量份。

＜由氨基甲酸酯脲树脂制造末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的方法＞

在合成上述末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)时，将在分子内具有1个可与异氰酸酯基反应的基团的化合物(C成分)并用。通过使用该C成分，从而成为将分子链的末端封闭的(I)成分。

作为得到上述将分子链的末端封闭的氨基甲酸酯脲树脂((I)成分)的方法(以下也称为“末端改性反应”)，优选如下方法：在上述的A成分与B成分的反应结束，在末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯脲树脂在有机溶剂中溶解的反应液中，根据需要滴加用有机溶剂稀释的C成分。另外，在将上述的A成分与B成分的反应时添加的醇系有机溶剂作为C成分在末端改性反应中使用的情况下，可不新添加C成分。

上述的末端改性反应在有机溶剂的存在下，根据需要在氮或氩等惰性气体气氛中实施。就反应温度而言，在C成分中所含的可与异氰酸酯基反应的基团为氨基的情况下，也能够在与上述的A成分与B成分的反应时同样的温度即-20℃～30℃之间的温度下使其反应。另一方面，在C成分中所含的可与异氰酸酯基反应的基团为氨基以外的情况下，由于与异氰酸酯基的反应速度慢，因此优选在超过30℃且130℃以下的温度下使其反应。

反应时间在C成分中所含的可与异氰酸酯基反应的基团为氨基的情况下为0.5～3小时左右，在C成分中所含的可与异氰酸酯基反应的基团为氨基以外的情况下为1小时～24小时左右。

作为有机溶剂，能够使用与上述的预聚物反应以及A成分与B成分的反应中使用的有机溶剂相同的有机溶剂。另外，当然可在包含上述的预聚物反应以及A成分与B成分的反应中使用的有机溶剂的状态下实施末端改性反应。

相对于最终得到的A成分的合计量100质量份，末端改性反应中的有机溶剂的使用量优选为130～800质量份的范围。

反应时，为了避免反应系中的异氰酸酯基与作为杂质的水的反应，优选对各种反应试剂和有机溶剂预先进行脱水处理，充分地干燥。另外，进行上述反应时，例如可重新加入二月桂酸二丁基锡、二甲基咪唑、三亚乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙二胺、1,4-二氮杂双环[2,2,2]辛烷等催化剂，在直至预聚物反应使用催化剂的情况下可不将其除去地原样使用。就催化剂的添加量而言，相对于A成分的合计100质量份，优选为0.001～1质量份。

＜多分散度(重均分子量/数均分子量的比)为1.6～2.4的范围的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的制造方法＞

在制造如上所述多分散度为1.6～2.4的范围的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的情况下，在使氨基甲酸酯预聚物(A成分)与多胺化合物(B成分)反应时，优选使A成分与B成分的完全混合时间(θ_M)优选成为30秒以下，更优选成为15秒以下。

所谓完全混合时间(θ_M)，是表示搅拌槽(反应容器等)中的混合特性的指标，由表示n·θ_M(n为搅拌桨的转数(1/秒))与Re(雷诺数：表示液体的紊乱状态的指标)的关系的“n·θ_M-Re曲线”求出。关于完全混合时间(θ_M)和n·θ_M-Re曲线，例如记载于“住友重机械工业技报第35卷No.104 1987年8月第74-78页”、日本特开昭61-200842号公报、日本特开平6-312122号公报等。

作为用于使完全混合时间(θ_M)成为30秒以下的手段，采用任意的适当的方法。例如可列举出在搅拌槽(反应容器等)内设置挡板等来产生湍流的方法、或使用任意的适当的搅拌桨的方法等。作为适当的搅拌桨，可列举出Max混合叶片、Fruson叶片等。

另外，在采用上述的方法制造氨基甲酸酯预聚物的情况下，也能够在上述预聚物化反应后的反应液中添加B成分，连续地进行氨基甲酸酯脲树脂的制造。

在上述的多分散度的范围的氨基甲酸酯脲树脂的制造方法中的其他反应条件考虑制造设备等适当地确定。其中，特别是从得到多分散度处于窄的范围的氨基甲酸酯脲树脂的观点出发，优选在有机溶剂的存在下，根据需要在氮或氩等惰性气体气氛中，在反应温度-20℃～40℃的范围，更优选在-10℃～20℃的范围进行反应。在反应温度不到-20℃的情况下，在链增长反应后半粘度上升，倾向于成为搅拌不足。另外，在反应温度超过40℃的情况下，脲键的形成反应快，A成分与B成分刚接触后就反应，因此容易成为不均一的反应，多分散度倾向于变宽。上述反应温度下的反应时间为0.5～3小时左右就足以。

在该条件下能够制造多分散度为1.6～2.4的氨基甲酸酯脲树脂。在得到的氨基甲酸酯脲树脂成为了末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的情况下，能够直接作为(I)成分使用。假如该氨基甲酸酯脲树脂的末端为反应性基团的情况下，可采用＜由氨基甲酸酯脲树脂制造末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂的方法＞中记载的方法将末端封闭。通过将末端封闭，从而多分散度不变化。

采用以上记载的方法，能够制造成为本发明的粘接性组合物的主成分的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂。接下来，对于该粘接性组合物中配合的、(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物进行说明。

＜(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物((III)成分)＞

在本发明的粘接性组合物中含有特定量的(III)成分。而且，该(III)成分包含特定量的(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物((IIIA)成分)和(IIIB)分子内的碳数为4～40的、上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物((IIIB)成分)。

如果考虑粘接性树脂组合物的保存稳定性等，上述(III)成分优选分子中的异氰酸酯基的数为2～3个。另外，对上述(III)成分的分子量并无特别限制，优选为不到1000。在(III)成分的分子量为1000以上的情况下，存在得到的粘接层的耐热性和膜强度降低的倾向。认为其原因在于，如果使用分子量大的(III)成分，则异氰酸酯基间的键合数倾向于增加，即使形成了交联结构，交联点间的距离也变长，耐热性没有太提高，并且粘接性也没有充分地提高。因此，(III)成分的分子量优选为不到1000，更优选为800以下，最优选为550以下。该(III)成分优选如上所述不是聚合物。因此，(III)成分的分子量为(III)成分自身的分子量。(III)成分的分子量的下限为其单体化合物的分子量，并无特别限制，优选设为100。

认为通过在(III)成分的分子内具有2个以上的异氰酸酯基，在形成粘接层时，该(III)成分与(I)成分反应，生成具有交联结构的氨基甲酸酯脲树脂。或者/进而，认为(III)成分的分子内所含的异氰酸酯基的一部分水解而成为胺，与其他(III)成分的分子内所含的异氰酸酯基反应，从而在(I)成分中生成脲树脂。通过在(I)成分中形成了该交联结构和/或新的脲树脂，从而粘接层的耐热性提高，同时变得难以发生凝聚破坏。其结果，认为粘接性提高的效果升高。这样的效果比使用通常的双液型的聚氨酯树脂的情形优异。

以下对形成上述交联结构和/或新的脲树脂详细地说明。将(III)成分添加到(I)成分中时的耐热性提高和粘接性提高的效果在制作使用含有这些成分的粘接性组合物的层叠体后显现(完全形成了粘接层后显现。)。具体地，认为在使用含有(I)成分和(III)成分的粘接性组合物制作层叠体后即刻，通过供给热或湿气，从而显现出耐热性提高和粘接性提高的效果。即，利用热，一部分的(III)成分的1个异氰酸酯基与(I)成分的氨基甲酸酯键或脲键反应。接下来，在湿气反应(水存在下的反应)中，认为与(I)成分结合的(III)成分的残存的异氰酸酯基与游离地残存的(III)成分的异氰酸酯基的一部分利用湿气而水解，生成胺，交联反应进行。或者/进而，认为单纯游离地残存的(III)成分的异氰酸酯基的一部分利用湿气而水解，生成胺，与其他的游离地残存的(III)成分的异氰酸酯基反应，从而在(I)成分中生成新的脲树脂。

为了进一步显现以上这样的效果，将与耐溶剂性高的聚酰胺树脂片材和其他片材难以接合的偏振片牢固地接合，上述(III)成分必须包含(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物((IIIA)成分)和(IIIB)分子内的碳数为4～40的、上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物((IIIB)成分)。再有，(III)成分也能够包含(IIIA)成分和(IIIB)成分以外的多异氰酸酯化合物，如果考虑粘接性组合物自身的生产率、保存稳定性、粘接性等，优选只包含(IIIA)成分和(IIIB)成分这2种。

＜(IIIA)成分＞

本发明的粘接性组合物包含特定量的(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物。通过使用(IIIA)成分，从而能够提高粘接层的耐热性、粘接性。

作为(IIIA)成分，例如可列举出4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物、环丁烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,3-二异氰酸酯、环己烷-1,4-二异氰酸酯、六氢甲苯-2,4-二异氰酸酯、六氢甲苯-2,6-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,3-二异氰酸酯、六氢亚苯基-1,4-二异氰酸酯和异佛尔酮二异氰酸酯的3聚体(异氰脲酸酯化合物)等。它们可单独地使用，也可将2种以上并用。其中，优选使用4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物。

本发明的粘接性组合物除了上述(IIIA)成分以外，通过包含(IIIB)成分，从而发挥优异的效果。

＜(IIIB)成分＞

本发明的粘接性组合物包含分子内的碳数为4～40的、上述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物即不具有与仲碳原子结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物((IIIB)成分)。该(IIIB)成分通过碳数为4～40，从而成为具有比较柔软的基团(运动性高的基团)的成分。如果考虑密合性、保存稳定性、处理容易性等，碳数优选为15～30。特别优选在分子内具有碳数为4～10的亚烷基。而且，可列举出在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物。

如果具体地例示(IIIB)成分，可列举出六亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯的缩二脲化合物、六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯化合物、六亚甲基二异氰酸酯的加成化合物((IIIB)成分)等。它们可单独地使用，也可将2种以上并用。其中，优选使用选自六亚甲基二异氰酸酯的缩二脲化合物和六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯化合物中的多异氰酸酯化合物。

＜(III)成分的配合比例＞

本发明中，(III)成分的配合比例如下所述。即，从得到的粘接层的粘接性和耐热性的观点出发，相对于(I)成分100质量份，必须为4.0～20质量份。通过(III)成分的配合量满足该范围，从而得到的粘接层发挥优异的效果。在上述配合量过少的情况下，得不到充分的粘接性和耐热性的提高效果。另外，在过多的情况下，存在发生粘接层的白浊、粘接性的降低等的倾向。本发明的粘接性组合物能够包含下述详述的光致变色化合物，在这种情况下，如果(III)成分过多，则光致变色化合物的耐久性降低。为了进一步提高聚合物片材之间的粘接性，相对于(I)成分100质量份，(III)成分的配合量优选设为6.0～17.5质量份，更优选设为7.0～15.0质量份。再有，使用多种的(III)成分的情况下，使得多种的(III)成分的合计配合量满足上述配合量。在(III)成分由(IIIA)成分和(IIIB)成分组成的情况下，(III)成分的配合量成为(IIIA)成分和(IIIB)成分的合计量。

此时，相对于(I)成分100质量份，(III)成分的异氰酸酯基的比例优选为1.0～10.0质量份，更优选为1.5～6.0质量份，最优选为2.0～5.0质量份。其中，异氰酸酯基的量能够由(III)成分的分子量、每1分子的异氰酸酯基的数和异氰酸酯基的分子量求出。再有，当然在使用多种的(III)成分的情况下，只要多种的(III)成分的异氰酸酯基的合计比例满足异氰酸酯基的上述比例即可。在(III)成分由(IIIA)成分和(IIIB)成分组成的情况下，(III)成分的异氰酸酯基的比例成为(IIIA)成分和(IIIB)成分的异氰酸酯基的合计比例。

＜(IIIA)成分与(IIIB)成分的配合比例＞

本发明中，(IIIA)成分与(IIIB)成分的合计量必须满足上述(III)成分的配合量。即，如果考虑到(III)成分可包含(IIIA)成分和(IIIB)成分以外的(III)成分，则相对于(I)成分100质量份，(IIIA)成分与(IIIB)成分的合计量最大成为20质量份。不过，在本发明中，(III)成分优选由(IIIA)成分和(IIIB)成分组成，这种情况下，相对于(I)成分100质量份，(IIIA)成分与(IIIB)成分的合计量必须满足4.0～20质量份。而且，(IIIA)成分与(IIIB)成分必须满足以下的配合比例。

即，将上述(IIIA)成分设为100质量份时，必须使上述(IIIB)成分成为10～500质量份。通过满足该范围，能够提高聚酰胺树脂片材、特别是脂环族聚酰胺树脂片材和偏振片、包含二色性染料的偏振片等的粘接性。如果上述(IIIB)成分在上述配合比例之外，则得不到高粘接强度，因此不优选。为了进一步提高粘接性，特别是为了使脂环族聚酰胺片材之间的耐久性也优异，更高度地接合，将上述(IIIA)成分设为100质量份时，优选使上述(IIIB)成分成为50～400质量份，更优选使其成为100～300质量份，进一步优选为超过150质量份且250质量份以下，特别优选为160质量份以上且250质量份以下。另外，如果为上述配合的范围，能够更牢固地将偏振片和包含二色性染料的偏振片与聚合物片材接合。

＜粘接性组合物中的其他配合成分＞

＜(II)色素＞

本发明的粘接性组合物在上述(I)成分、(III)成分以外，能够包含其他成分。其中，为了提高得到的层叠体的功能，也能够包含(II)色素。通过包含色素，能够将得到的层叠体用作太阳镜等光学物品。

作为(II)色素，能够无限制地使用通常的在聚合物中所配合的有机无机的色素。例如可列举出公知的荧光染料、染料、颜料、光致变色化合物等。在配合色素的情况下，其量可根据使用的用途适当地确定。通常，相对于(I)成分和(III)成分的合计量100质量份，优选使色素为0.1～20.0质量份，更优选使其为0.5～10.0质量份，进一步使其为1.0～7.0质量份。

在(II)该色素中，为了使得到的层叠体更为有用，该色素优选包含光致变色化合物。通过包含光致变色化合物，能够制造在照射了日光的情况下带有颜色、在室内成为透明的太阳镜。由本发明的粘接性组合物制成的粘接层能够具有光致变色化合物运动的适度的空间，能够与粘接性一起发挥优异的光致变色特性。

作为上述光致变色化合物，例如能够使用色烯化合物、俘精酰亚胺化合物、螺噁嗪化合物、螺吡喃化合物等公知的光致变色化合物。它们可单独使用，也可将2种以上并用。

作为上述的俘精酰亚胺化合物、螺噁嗪化合物、螺吡喃化合物和色烯化合物，例如可以列举出日本特开平2-28154号公报、日本特开昭62-288830号公报、WO94/22850号小册子、WO96/14596号小册子等中记载的化合物。

在这些光致变色化合物中，从发色浓度、初期着色、耐久性、褪色速度等光致变色特性的观点出发，更优选使用1种以上的具有茚并(2,1-f)萘并(1,2-b)吡喃骨架的色烯化合物。这些色烯化合物中，其分子量为540以上的化合物由于发色浓度和褪色速度特别优异，因此进一步优选。

在本发明中，如果具体地例示能够特别优选地使用的光致变色化合物，可列举出以下的光致变色化合物。

本发明中，就光致变色化合物的配合量而言，从光致变色特性的观点出发，相对于(I)成分和(III)成分的合计量100质量份，优选设为0.1～20.0质量份。在上述配合量过少的情况下，存在得不到充分的发色浓度或耐久性的倾向。另一方面，在过多的情况下，虽然也取决于光致变色化合物的种类，但变得难以在光致变色组合物中溶解，不仅具有组合物的均一性降低的倾向，而且也有粘接力(密合力)降低的倾向。为了在维持发色浓度或耐久性这样的光致变色特性的状态下充分地保持聚合物片材之间的粘接性，相对于(I)成分与(III)成分的合计量100质量份，光致变色化合物的添加量更优选设为0.5～10.0质量份，进一步优选设为1.0～7.0质量份。

另外，在本发明中，作为(II)色素，也能够使用在550～600nm的范围具有吸收峰的色素。通过使用该在550～600nm的范围具有吸收峰的色素，从而能够进一步提高得到的层叠体的防眩性。

作为在550～600nm的范围具有吸收峰的色素，可列举出硝基系化合物、偶氮系化合物、蒽醌系化合物、士林系化合物、卟啉系化合物、稀土类金属化合物等。其中，从防眩性和可视性的兼顾出发，优选卟啉系化合物、稀土类系化合物。进而，从在塑料材料中的分散稳定性的观点出发，最优选卟啉系化合物。

作为该稀土类金属化合物，可以列举出水合羟基(1-苯基1,3-丁二酮合)钕、水合羟基(苯甲酰甲基苯基酮合)钕、水合羟基(1-苯基-2-甲基-1,3-丁二酮合)钕、水合羟基(1-噻吩基-1,3-丁二酮合)钕、水合羟基(1-苯基1,3-丁二酮合)铒、水合羟基(1-苯基1,3-丁二酮合)钬等络合物。

作为该卟啉系化合物，为在卟啉骨架可具有各种取代基的化合物，例如能够优选使用日本特开平5-194616号公报、日本特开平5-195446号公报、日本特开2003-105218号公报、日本特开2008-134618号公报、日本特开2013-61653号公报、日本特开2015-180942号公报、WO2012/020570号小册子、日本专利第5626081号、日本专利第5619472号、日本专利第5778109号等中记载的化合物。其中，作为特别优选的卟啉系化合物，可列举出由下述式(4)

(式中，

Y₁、Y₃、Y₅和Y₇为氢原子，

Y₂、Y₄、Y₆和Y₈各自为碳数1～6的直链或分支的烷基，

M为2价的金属原子或氧化金属原子。)

表示的四氮杂卟啉化合物。

作为碳数1～6的直链或分支烷基，可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、叔戊基、1,2-二甲基丙基、1-甲基丁基、2-甲基丁基、正己基、2-甲基戊基、4-甲基戊基、4-甲基-2-戊基、1,2-二甲基丁基、2,3-二甲基丁基、2-乙基丁基。

作为2价的金属原子，例如可以列举出Cu、Zn、Fe、Co、Ni、Ru、Pd、Pt、Mn、Mg、Ti、Ba、Cd、Hg、Pd、Sn等。作为氧化金属原子，例如可以列举出VO、MnO、TiO等。

再有，由上述式(4)表示的四氮杂卟啉化合物实际上表示1种或由2种以上的异构体构成的混合物。在这样的由多个异构体构成的混合物的结构的记载时，在本发明中，为了方便起见，例如也记载由上述式(4)表示的一个结构式。

在本发明中，上述四氮杂卟啉化合物可单独使用1种，或者也可将多种并用。进而，能够使用由1种或2种以上的异构体构成的混合物。另外，根据所需，能够从该混合物中将各异构体分离，使用异构体内的1种化合物，进而，能够将由任意的比例构成的多个异构体并用。

另外，从防眩性的观点出发，在上述四氮杂卟啉化合物中，优选使用在580～605nm具有极大吸收的化合物。

＜(II)色素以外的其他成分＞

＜其他成分＞

进而，在本发明的粘接性组合物中，为了制膜性(层叠体的生产率提高)，可添加有机溶剂、水、表面活性剂、抗氧化剂、自由基补充剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂、脱模剂、防着色剂、抗静电剂、香料、增塑剂等添加剂。作为添加的这些添加剂，无任何限制地使用公知的化合物。另外，通过配合这些添加剂，在粘接性组合物包含光致变色化合物的情况下，发挥该光致变色化合物的耐久性的提高、发色速度的提高、褪色速度的提高。

如果考虑粘接层的成型的容易性，该粘接性组合物优选包含有机溶剂。不过，优选在成为粘接层时将该有机溶剂除去。如果例示具体的有机溶剂，可以列举出甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、2-戊醇、3-戊醇、3-甲基-2-丁醇、4-甲基-2-戊醇、正丁醇、叔丁醇、2-丁醇、叔戊醇、2,2,2-三氟乙醇等醇；乙二醇单甲基醚、乙二醇单异丙基醚、乙二醇单乙基醚、乙二醇单正丙基醚、乙二醇单正丁基醚、乙二醇单叔丁基醚、丙二醇单甲基醚、丙二醇单乙基醚、丙二醇正丁基醚、乙二醇二甲基醚等多元醇衍生物；二丙酮醇；甲乙酮、二乙基酮、正丙基甲基酮、甲基异丁基酮、二异丙基酮、正丁基甲基酮等酮；甲苯；己烷；庚烷；醋酸乙酯、醋酸-2-甲氧基乙酯、醋酸-2-乙氧基乙酯等醋酸酯；二甲基甲酰胺(DMF)；二甲基亚砜(DMSO)；四氢呋喃(THF)；环己酮；氯仿；二氯甲烷和它们的组合。

为了在聚合物片材涂布本发明的粘接性组合物时的涂布层的平滑性、或者形成平滑的粘接层，上述有机溶剂优选将具有不到90℃的沸点的有机溶剂和具有90℃以上的沸点的有机溶剂混合使用。通过使用这样的组合的有机溶剂，除了上述平滑性以外，有机溶剂的除去变得容易，也能够使干燥速度加快。沸点不到90℃、90℃以上的有机溶剂的配合比例可根据使用的其他成分来适当地确定。其中，为了发挥优异的效果，在将全部有机溶剂量设为100质量％时，优选使沸点不到90℃的有机溶剂为20～80质量％，使沸点为90℃以上的有机溶剂为80～20质量％。

另外，就使用有机溶剂时的配合量而言，从配合上述的有机溶剂所产生的效果的观点出发，相对于(I)成分100质量份，优选设为5～900质量份，特别优选设为100～750质量份，最优选设为150～400质量份。

此外，如果具体地例示表面活性剂，非离子性、阴离子性、阳离子性的表面活性剂均能够使用。其中，从在粘接性组合物中的溶解性出发，优选使用非离子性表面活性剂。作为能够优选使用的非离子性表面活性剂的具体例，可以列举出山梨糖醇酐脂肪酸酯、甘油脂肪酸酯、十甘油脂肪酸酯、丙二醇·季戊四醇脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨醇脂肪酸酯、聚氧乙烯甘油脂肪酸酯、聚乙二醇脂肪酸酯、聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯植物甾醇·植物甾烷醇、聚氧乙烯聚氧丙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基苯基醚、聚氧乙烯蓖麻油·硬化蓖麻油、聚氧乙烯羊毛脂·羊毛脂醇·蜂蜡衍生物、聚氧乙烯烷基胺·脂肪酸酰胺、聚氧乙烯烷基苯基甲醛缩合物、单一链聚氧乙烯烷基醚、以及有机硅系、氟系的表面活性剂。

表面活性剂可单独地使用或者将2种以上混合使用。就表面活性剂的添加量而言，相对于(I)成分100质量份，优选0.001～5质量份的范围。

另外，作为抗氧化剂、自由基补充剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂，能够优选使用受阻胺光稳定剂、受阻酚抗氧化剂、酚系自由基补充剂、硫系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、三嗪系化合物、苯并三唑系化合物、二苯甲酮系化合物等。这些抗氧化剂、自由基补充剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂可将2种以上混合使用。进而，在这些添加剂的使用时，可将表面活性剂与抗氧化剂、自由基补充剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂并用来使用。就这些抗氧化剂、自由基补充剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂各自的添加量而言，相对于(I)成分100质量份，优选0.001～20质量份的范围。不过，如果过度使用这些添加剂，则与聚合物片材的粘接性降低，因此其添加量优选为0.001～7质量份，更优选为0.001～3质量份，最优选为0.001～1质量份。

＜粘接性组合物的制造方法＞

本发明的粘接性组合物能够通过将上述(I)成分、(III)成分以及根据需要使用的(II)成分和其他成分混合而制造。对将各成分混合的顺序并无特别限制。

例如，在不使用有机溶剂的情况下，也可将各成分熔融混炼而制成粘接性组合物，进行造粒，也可直接进行片材成型。另外，在使用有机溶剂的情况下，通过将各成分在有机溶剂中溶解，从而能够得到粘接性组合物。

＜由粘接性组合物制成的粘接层和该粘接层的形成方法＞

本发明中，采用以下的方法能够制造经由粘接层将聚合物片材接合的层叠体。例如，通过将粘接性组合物混炼，暂时制作均一的状态的粘接性片材后，将该粘接性片材配置于聚合物片材彼此之间，对该聚合物片材之间进行压接，从而能够制造经由粘接层将聚合物片材接合的层叠体。另外，在使用包含有机溶剂的粘接性组合物的情况下，通过在聚合物片材上暂时涂布粘接性组合物而形成涂布层，从该涂布层将有机溶剂除去而制成粘接层，在该粘接层上配置另一聚合物片材并进行压接，也能够得到层叠体。

对制造层叠体的方法并无特别限制，其中，为了得到平滑性优异的层叠体，优选采用以下的方法。

具体地，首先，在平滑的基材上暂且涂布包含有机溶剂的粘接性组合物，形成涂布层。

接下来，从该涂布层将有机溶剂除去，准备至少包含(I)成分、(III)成分的粘接性片材。此时，用于将有机溶剂除去的干燥优选在室温(23℃)以上且100℃以下的温度下、10～100％RH的湿度下实施。认为通过在该条件下实施干燥，从而促进(III)成分的水解反应，获得更牢固的密合力。通过在上述这样的湿度(水分的存在下)下进行干燥，即使在粘接性组合物中没有配合水，也能够制成发挥优异的性能的粘接性片材和由粘接性片材构成的粘接层。

进而，优选通过在要接合的聚合物片材彼此之间经由该粘接性片材、在大气中的湿气存在下将该聚合物片材之间接合，从而制造具有粘接层的层叠体。此时，粘接性片材成为粘接层。

如果使用这样的优选的方法，例如，在将偏振片接合的情况下，能够抑制由于有机溶剂等而使碘等从偏振片渗出的可能性，因此能够提高粘接强度。另外，由于使用暂且将有机溶剂除去的粘接性片材，因此不必担心将聚酰胺树脂片材中所含的添加剂等抽出，认为能够将聚酰胺树脂片材之间牢固地粘接。另外，在包含二色性染料的偏振片的情况下，通过采用优选的方法，也能够与聚合物片材更为牢固地接合。

本发明中，为了使得到的层叠体的密合性更牢固地稳定化，更优选采用以下的程序进行处理(优选采用以下的程序形成(III)成分反应的完全的粘接层。)。

具体地，优选将用粘接性片材刚使聚合物片材之间接合的层叠片材在20℃以上且60℃以下的温度下静置4小时以上，进行脱气。静置的时间的上限可观察层叠片材的状态来确定，只要有50小时就足够。另外，静置时，可在常压下静置，也可在真空下静置(以下也有时将该工序称为脱气工序。)。

接下来，优选将该静置的层叠片材在60℃以上且130℃以下的温度下放置30分钟以上且3小时以下(以下也有时称为加热工序。)。认为通过实施该加热处理，从而在粘接性片材与聚合物片材的界面，粘接性片材软化·熔融，密合性提高。此外，认为将(III)成分的异氰酸酯基的一部分供于反应。其结果，认为该异氰酸酯基与(I)成分的尿烷键或脲键结合，推进形成脲基甲酸酯键或缩二脲键。而且，就该加热处理得到的层叠片材而言，其状态变得非常稳定。

接下来，优选对在加热工序中处理过的层叠片材在室温(23℃)以上且100℃以下的温度范围和30～100％RH的湿度下进行加湿处理(以下也有时将该工序称为加湿工序)。通过实施该加湿处理，能够完成(III)成分产生的(I)成分之间的交联结构，同时使层叠片材中存在的来自(III)成分的异氰酸酯基完全地消失，能够使粘接性进一步稳定化。

进而，优选对于加湿工序后的层叠片材，通过在常压下或真空下、在40℃以上且130℃以下的温度范围静置，从而将层叠片材中存在的过剩的水分除去(以下也有时将该工序称为水分除去工序)。

如上所述，在本发明中，在制造层叠体的情况下，为了在制作经由粘接性片材将聚合物片材之间压接而接合的层叠片材后使粘接性片材成为完全的粘接层，优选按照上述1)脱气工序、2)加热工序、3)加湿工序处理和4)水分除去工序的顺序实施后处理。

就由(I)成分与(III)成分的反应生成物构成的粘接层的耐热性而言，从

(i)使聚合物片材之间经由该粘接层得到的层叠体的物性的观点、

(ii)使用得到的层叠体通过弯曲加工、或注射成型制造光学物品时的加工稳定性的观点、

(iii)得到的层叠体的粘接性的观点、

(iv)进而在这些层叠体或光学物品的表面形成硬涂层的情况下涂布硬涂层液，使其固化时的加工性的观点出发，

进一步优选120～190℃，特别优选150～190℃。本发明中的耐热性意指使用热机械测定装置(精工仪表株式会社制造，TMA120C)、在下述条件下测定的软化点。

[测定条件]升温速度：10℃/分钟、测定温度范围：30～200℃、探针：顶端直径0.5mm的针入探针。

本发明中，为了得到的层叠体发挥更优异的特性，优选上述粘接性组合物包含耐热性为80℃以上且不到120℃的(I)成分和(III)成分。而且，由该粘接性组合物制成的粘接层的耐热性进一步优选为120～190℃，特别优选为150～190℃。

认为耐热性为80℃以上且不到120℃的(I)成分具有柔软性，运动性高。通过以该(I)成分为基础，从而具有一定的耐热性，同时在配合了光致变色化合物的情况下，能够发挥优异的光致变色特性。进而，认为包含柔软的该(I)成分和上述(III)成分成为与聚酰胺树脂片材、偏振片的密合性改善、提高聚合物片材之间的粘接性的一个因素。此外，如上所述，通过配合(III)成分的耐热性提高和粘接性提高的效果在制作层叠体后(完全地形成了粘接层)显现，从而成为具有优异的特性的层叠体。

该粘接层的厚度根据使用用途适当地确定。其中，在该粘接层包含光致变色化合物的情况下，如果考虑其特性，则优选为1～100μm。

＜聚合物片材＞

在将聚合物片材之间经由该粘接层接合而得到的层叠体中，对该聚合物片材并无特别限制。如果例示具体的聚合物片材，可列举出聚碳酸酯树脂片材、聚酯树脂片材、聚酰胺树脂片材、纤维素树脂片材、丙烯酸系树脂片材、聚氨酯系树脂片材、聚烯烃树脂片材、偏振片等。这些片材的厚度可根据使用层叠体的用途适当地确定。根据层叠体的用途，最佳的厚度不同，通常能够使用20～1500μm的厚度的片材。

本发明的粘接性组合物在将以往粘接困难的聚酰胺树脂片材和偏振片等粘接的情况下发挥优异的效果。以下对本发明中所使用的脂环族聚酰胺片材和偏振片进行说明。

＜由脂环族聚酰胺树脂制成的片材(脂环族聚酰胺片材)＞

就本发明中所使用的聚合物片材而言，从机械强度、耐溶剂性(耐化学品性)等的观点出发，可列举出由脂环族聚酰胺树脂制成的片材(脂环族聚酰胺片材)。该脂环族聚酰胺树脂可以是含有脂肪族聚酰胺树脂、或芳香族聚酰胺树脂等的共聚酰胺。

作为该脂环族聚酰胺树脂，可列举出以选自脂环族二胺和脂环族二羧酸中的至少一种作为构成成分的均聚或共聚酰胺等。作为脂环族二胺，可列举出二氨基环己烷等二氨基环烷烃(碳数5～10)类；双(4-氨基环己基)甲烷、双(4-氨基-3-甲基环己基)甲烷、2,2-双(4’-氨基环己基)丙烷等双氨基环烷基(碳数5～10)烷烃(碳数1～6)类等。脂环族二胺可具有烷基(碳数1～6的烷基、优选碳数1～4的烷基、更优选碳数1～2的烷基)等取代基。另外，作为脂环族二羧酸，可列举出环己烷-1,4-二羧酸、环己烷-1,3-二羧酸等碳数5～10的环烷烃二羧酸类等。

另外，该脂环族聚酰胺树脂可以是作为上述二胺成分和二羧酸成分含有脂环族二胺和/或脂环族二羧酸的同时还以脂肪族二胺(四亚甲基二胺、六亚甲基二胺、十二烷二胺等碳数4～14的亚烷基二胺等)和/或脂肪族二羧酸(己二酸、癸二酸、十二烷二酸等碳数4～18的烷烃二羧酸等)作为构成成分的树脂。

作为优选的脂环族聚酰胺树脂，例如可以例示以脂环族二胺类[例如双(氨基环烷基(碳数5～10)烷烃(碳数1～6)类、优选双氨基环烷基(碳数6～8)烷烃(碳数1～6)类、更优选双氨基环己基烷烃(碳数1～3)类]和脂肪族二羧酸类(例如碳数4～18的烷烃二羧酸类、优选碳数6～16的烷烃二羧酸类、更优选碳数8～14的烷烃二羧酸类)作为构成成分的树脂(均聚或共聚酰胺)等。作为代表性的脂环族聚酰胺树脂，可列举出由下述式(5)表示的脂环族聚酰胺。

(式中，G表示直接键合、亚烷基或亚烯基，R¹⁰和R¹¹表示相同或不同的烷基，m和n表示0或1～4的整数，p和q表示1以上的整数)。

上述式(5)中，作为由G表示的亚烷基(或烷叉基)，可列举出亚甲基、亚乙基、乙叉基、亚丙基、丙烷-1,3-二基、2-丙叉基、亚丁基等碳数1～6的亚烷基(或烷叉基)，优选地，可列举出碳数1～4的亚烷基(或烷叉基)，更优选地，可列举出碳数1～3的亚烷基(或烷叉基)。另外，作为由G表示的亚烯基，可列举出亚乙烯基、亚丙烯基等碳数2～6的亚烯基，优选地，可列举出碳数2～4的亚烯基等。

在上述式(5)中的R¹⁰和R¹¹中，作为烷基，例如可列举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基等碳数1～6的烷基，优选地，可列举出碳数1～4的烷基，更优选地，可列举出碳数1～2的烷基(甲基、乙基)。

上述式(5)中的m和n各自选自0或1～4的整数，通常为0或1～3的整数，优选为0或1～2的整数，更优选为0或1。另外，取代基R¹⁰和R¹¹的取代位置通常相对于酰氨基能够从2位、3位、5位、6位选择，优选地，可为2位、6位。

上述式(5)中，p优选为4以上，更优选为6～20，最优选为8～15。另外，在上述式(5)中，q(聚合度)优选为5以上，更优选为10～800，最优选为50～500。

作为上述这样的脂环族聚酰胺树脂，能够使用市售品。具体地，可列举出Daicel-Evonik Ltd.制“トロガミド(TROGAMID)”(注册商标)、EMS-GRIVORY公司制“グリルアミド(Grilamid)”(注册商标)和“グリルアミドTR(Grilamid TR)”(注册商标)等。另外，脂环族聚酰胺树脂可以单独地或者将二种以上组合。

该脂环族聚酰胺树脂的数均分子量例如为6000～300000，优选为10000～200000，更优选为15000～100000左右。

另外，该脂环族聚酰胺树脂可具有热熔融温度(或熔点)，热熔融温度例如可为100～300℃，优选可为110～280℃，更优选可为130～260℃左右。特别地，具有结晶性(特别是微结晶性)的脂环族聚酰胺树脂的热熔融温度例如可以为150～300℃，优选地可为180～280℃，更优选地可为210～260℃左右。

该脂环族聚酰胺树脂的维卡软化点可为100～200℃，优选地可为110～170℃，更优选地可为130～150℃左右。

该脂环族聚酰胺树脂的玻璃化转变温度可为100～200℃，优选地可为110～170℃，更优选地可为125～150℃左右。

该脂环族聚酰胺树脂的线膨胀系数可为0.1～1.5，优选地可为0.3～1.0，更优选地可为0.5～0.9左右。

在本发明中使用的脂环式聚酰胺片材上，有时根据目的实施硬涂层处理等。就硬涂层而言，可无任何限制地使用光固化型或热固化型等公知的方法。一般地，热固化型的硬涂层的生产率优异，在90～130℃左右的温度下使其固化1～3小时左右而使用。通过在这样的条件下也具有上述这样的维卡软化点、或玻璃化转变温度，从而在硬涂层层叠时能够不会热变形地使用。

本发明中使用的脂环族聚酰胺片材以上述脂环族聚酰胺树脂作为主成分，但在显现本发明的效果的范围内，也能够包含其他树脂。作为其他树脂，能够例示公知的脂肪族聚酰胺树脂、芳香族聚酰胺树脂。

该脂环族聚酰胺片材与聚碳酸酯片材等相比，具有高的阿贝数。因此，通过使用该脂环族聚酰胺片材，与使用聚碳酸酯(阿贝数34)的情形相比，在得到的层叠体中，能够高效率地抑制虹色等色斑的产生。因此，本发明中使用的脂环族聚酰胺片材的阿贝数优选为40～65，更优选为50～60。

在制造层叠体时将该脂环族聚酰胺片材与后述的偏振片组合来使用的情况下，如上所述脂肪族聚酰胺树脂具有比聚碳酸酯树脂等高的阿贝数，因此即使没有增大延迟值，通常产生虹色的色斑的情况也少(或者能够以高水平抑制或防止虹色的色斑的生成)。但是，在对脂肪族聚酰胺片材与偏振片组合而成的层叠体进行弯曲加工(曲面形状加工)的情况下，有时偏光度降低。因此，在本发明中使用的脂环族聚酰胺片材中，优选使用进行单轴拉伸加工而使延迟值成为了100nm以上的值的脂环族聚酰胺片材。通过使用具有这样的延迟值的脂环族聚酰胺片材，从而在与偏振片组合得到的层叠体中也能够抑制弯曲加工时的偏光度的降低。本发明中，在将脂环族聚酰胺片材与偏振片组合的情况下，该脂环族聚酰胺片材的延迟值优选为100～10000nm，更优选为350～6000nm，进一步优选为500～5000nm。

另外，在使用上述单轴拉伸过的脂环族聚酰胺片材的情况下，在得到的层叠体的两面中，只要在至少一个层叠体的表面使用即可。再有，在另一个层叠体的表面(也有时称为背面)，可以是上述单轴拉伸过的脂环族聚酰胺片材，也可使用未拉伸的脂环族聚酰胺片材。

本发明中，该脂环族聚酰胺片材可包含各种添加剂，例如稳定剂(热稳定剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂等)、增塑剂、润滑剂、填充剂、着色剂、阻燃剂、抗静电剂等。不过，在粘接性组合物中使用光致变色化合物的情况下，为了使得不妨碍光致变色化合物的发色，优选在表面侧(在太阳镜等中使用层叠体的情况下为日光照射的外侧的表面)使用没有配合紫外线吸收剂等吸收紫外线的添加剂的脂环族聚酰胺片材。

本发明中，作为脂环族聚酰胺片材的优选的厚度，优选30～1000μm，更优选为50～600μm，进一步优选为100～300μm。另外，这些脂环族聚酰胺片材也可将不同的厚度组合来使用。

本发明中，脂环族聚酰胺片材能够使用市售品。具体地，可列举出Daicel-EvonikLtd.制“トロガミド(TROGAMID)CX膜”(注册商标)。

另外，本发明中，对于该脂环族聚酰胺片材的表面，为了提高密合性，可实施各种表面处理(例如电晕放电处理、等离子体处理、锚定涂层处理等)。

＜偏振片＞

本发明中，在使用偏振片的情况下，能够无限制地使用市售的偏振片。就偏振片的厚度而言，能够优选使用20～100μm的偏振片。偏振片是将采用碘或二色性染料等二色性物质染色过的聚乙烯醇拉伸而成的。在现有技术中，认为由于这些偏振片中所含的碘或二色性染料等二色性物质的影响，难以采用粘接剂接合，但如果是本发明的粘接性组合物，也能够将这样的偏振片牢固地接合。

＜包含二色性染料的偏振片＞

本发明的粘接性组合物能够将包含二色性染料的偏振片牢固地与聚合物片材接合。

作为偏振片中所含的二色性染料，能够无限制地使用市售的二色性染料。例如可列举出偶氮系、蒽醌系等的染料。具体地，可列举出氯冉亭坚牢红(C.I.28160)、刚果红(C.I.22120)、亮蓝B(C.I.24410)、苯并红紫(C.I.23500)、氯唑黑BH(C.I.22590)、直接蓝2B(C.I.22610)、二胺绿(C.I.30295)、直接冻黄(C.I.24895)、天狼星黄(C.I.29000)、直接坚牢红(C.I.23630)、酸性黑(C.I.20470)、直接天蓝(C.I.24400)、沙拉菲尼尔蓝4GL(C.I.34200)、直接铜盐蓝2B(C.I.24185)、日本亮紫BKconc(C.I.27885)等。也能够从这些二色性染料中根据目的选择2色以上的色素使用。应予说明，括弧内表示有机合成协会编《新版染料便览》(丸善株式会社、1970年)中记载的颜色索引编号(Colour Index No.)。

另外，对包含该二色性染料的偏振片并无特别限制，如果使用本发明的粘接性组合物，即使是视感透射率为10～60％、偏光度为70.0～99.9的该偏振片，也能够牢固地接合。再有，在使用包含二色性染料的偏振片的情况下，当然对进行接合的对方的聚合物片材并无特别限制，即使是聚酰胺树脂片材、优选脂环族聚酰胺片材、聚碳酸酯片材，也能够牢固地接合。

＜偏振片的其他形态、处理方法＞

就该偏振片而言，为了提高其功能、粘接性，可将三乙酸纤维素膜层叠于两面。该三乙酸纤维素膜优选其厚度为20～200μm，更优选为20～100μm。

另外，为了偏振片中所含的水分量的调整、偏振片的尺寸稳定性，该偏振片也能够使用在制作本发明的层叠体之前在40～100℃的范围实施5秒～30分钟左右的加热处理的偏振片。

＜层叠体的构成和优选的层叠体的制造方法＞

在图1～图3中示出了本发明中的优选的层叠体的层叠结构。

图1为使用包含色素例如光致变色化合物的粘接性组合物时的一例。是由脂环族聚酰胺片材1、包含色素的粘接层2’、脂环族聚酰胺片材1’构成的层叠体。

图1中记载的层叠体优选采用以下的方法制造。首先，将包含有机溶剂的粘接性组合物在平滑的基材上涂布。接下来，将有机溶剂除去，制作具有平滑的表面的粘接性片材。接下来，优选地，边在相对的1对脂环族聚酰胺片材之间配置该粘接性片材，边从该脂环族聚酰胺片材的外表面用层压辊将两个片材压接。通过这样做，从而粘接性片材成为粘接层，能够制造图1中所示的层结构的层叠体。再有，这种情况下，也能够在包含色素的粘接层2’与脂环族聚酰胺片材1、1’之间形成不含色素的粘接层2。

在图2中示出了使用偏振片3时的层叠结构的一例。是由脂环族聚酰胺片材1、粘接层2、偏振片3、粘接层2、脂环族聚酰胺片材1’构成的层叠体。

图2中记载的层叠体优选采用以下的方法制造。采用与上述相同的方法准备2张不含色素的粘接性片材。在偏振片的两表面将该粘接性片材层叠。接下来，优选在两表面具有该粘接性片材的偏振片的两外侧分别配置脂环族聚酰胺片材，从两个脂环族聚酰胺片材的外表面利用层压辊将两片材压接。通过这样做，粘接性片材成为粘接层，能够制造图2中所示的层结构的层叠体。

图3中示出了具有将包含色素例如光致变色化合物的粘接层2’与偏振片3组合时的层叠结构的层叠体的一例。是由脂环族聚酰胺片材1、包含色素的粘接层2’、偏振片3、粘接层2、脂环族聚酰胺片材1’构成的层叠体。

图3中记载的层叠体优选采用以下的方法制造。即，在制造图2中记载的层叠体的方法中，使得在偏振片的一个表面层叠的粘接性片材中含有色素，如果采用与图2中记载的层叠体相同的制造方法，则能够得到图3中记载的层叠体。

另外，在本发明中，在层叠体的最外层(脂环族聚酰胺片材1、1’的表面)，为了防止缺陷、污垢或者异物的附着，也能够粘贴一般的塑料树脂制膜例如由聚乙烯或聚丙烯等制成的聚烯烃系膜作为保护膜。通过将该保护膜粘贴于最外层，在对得到的层叠体进行热弯曲加工、或脱模加工时，进行保管时以及输送时，能够表面保护。这样的保护膜在将该层叠体作为眼镜透镜等最终制品使用时被剥离。再有，该保护膜可以在层叠粘接性片材之前粘贴于成为层叠体的最外层的脂环族聚酰胺片材的表面，也能够在制造层叠体后根据需要粘贴于该表面。

以上示出了使用脂环族聚酰胺片材和偏振片时的例子，但本发明的粘接性组合物并不限定于在将该脂环族聚酰胺片材和偏振片等接合的情况下使用。当然，能够使用包含二色性染料的偏振片，在其他聚合物片材例如聚碳酸酯片材的接合中也利用。

＜使用层叠体的光学物品＞

在本发明中，该层叠体也能够通过在至少一个聚合物片材上将与该聚合物片材相同的材质的材料注射成型而一体化，从而用作光学物品。如果聚合物片材为脂环族聚酰胺树脂片材，则采用注射成型将脂环族聚酰胺树脂在该脂环族聚酰胺树脂片材上层叠即可。

作为一体化的方法，可列举出将上述层叠体安装于模具内、将用于构成光学物品的材质注射成型的方法。另外，该层叠体在实施注射成型之前，也能够实施弯曲加工来加工成透镜状的球面形状。作为对上述层叠体进行弯曲加工的方法，例如可列举出热压加工、加压加工、减压抽吸加工等。进行弯曲加工时的温度根据上述层叠体中使用的聚合物片材(优选脂环族聚酰胺片材或者聚碳酸酯，特别优选脂环族聚酰胺片材)构成的光学片材或膜的种类来适当地确定，优选在100℃至150℃下实施。

此外，对于得到的光学物品，根据使用的用途，能够采用硬涂层处理等公知的方法进行后加工。

实施例

以下通过实施例对本发明具体地说明，但本发明并不受这些实施例的任何限定。对于具体地使用的(III)成分进行说明。

(III)多异氰酸酯化合物

(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物

(IIIA1)4，4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物。

(IIIA2)异佛尔酮二异氰酸酯的3聚体(パーストープ株式会社制造，制品名“トロネートIDT70B”、醋酸丁酯30％混合、分子量666)。

(IIIB)分子内的碳数为4～40的(IIIA)以外的多异氰酸酯化合物

(IIIB1)六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体(旭化成制造，制品名“DURANATETPA-100”)。

(IIIB2)六亚甲基二异氰酸酯的缩二脲体(旭化成制造，制品名“DURANATE 24A-100”)。

(IIIB3)六亚甲基二异氰酸酯。

实施例1

(1)聚氨酯脲树脂(U1)/(I)成分的制造

(氨基甲酸酯预聚物的制造)

将冷却管、温度计、氮气导入管连接至具备叶片径135mm的Max混合叶片、挡板的内径260mm、高280mm、进料用量10L的反应容器。Max混合叶片以100rpm进行搅拌。

向该反应容器中装入数均分子量800的聚碳酸酯二醇1770g、异佛尔酮二异氰酸酯700g、甲苯500g，在氮气氛下、100℃下使其反应7小时，合成在末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物。反应的终点采用异氰酸酯基的反滴定法确认。

(聚氨酯脲树脂(U1)；(I)成分的制造)

在氨基甲酸酯预聚物反应结束后，将反应液冷却到0℃附近，使其溶解于异丙醇1430g、二乙基酮2670g后，将液温保持于0℃。接下来，在30分钟以内滴入作为链增长剂的双-(4-氨基环己基)甲烷171g和二乙基酮145g的混合溶液，在0℃使其反应1小时。然后进一步滴入1,2,2,6,6-五甲基-4-氨基哌啶42g，在0℃使其反应1小时，从而得到聚氨酯脲树脂(U1)的二乙基酮溶液。得到的聚氨酯脲树脂(U1)的数均分子量为19000，重均分子量为41000，多分散度为2.16，软化点为105℃(软化开始温度；约80℃)，运动粘度为15000cSt。另外，聚氨酯脲树脂(U1)的溶液的固体成分的浓度(聚氨酯脲树脂(U1)的浓度)为36质量％。

就上述U1而言，由于含有氨基甲酸酯脲树脂2683g、甲苯(沸点110.6℃)500g、异丙醇(沸点82.6℃)1430g和二乙基酮(沸点101℃)2815g，因此相对于U1 100质量份的有机溶剂的配合量为177质量份，有机溶剂中沸点不到90℃的有机溶剂为30质量％，90℃以上的有机溶剂为70质量％。

再有，作为多胺化合物的双-(4-氨基环己基)甲烷的滴入开始时的反应液的粘度为0.06kg/m·s，密度为950kg/m³，Max混合叶片的转数为100rpm，雷诺数(Re)成为456，由Max混合叶片中的n·θ_M-Re曲线，混合小时数(n·θ_M)为14，因此完全混合时间(θ_M)为8秒。

＜评价方法＞

对于上述氨基甲酸酯脲树脂(U1)的、数均分子量、重均分子量、多分散度、软化点和运动粘度，采用以下的方法测定。

(数均分子量、重均分子量和多分散度)

关于数均分子量、重均分子量和多分散度，采用本文中记载的方法实施分析。

即，使用根据聚环氧乙烷换算的凝胶渗透色谱(GPC)，在将柱：Shodex KD-806M(昭和电工株式会社制造)2根串联连接，洗脱液：LiBr(10mmol/L)/DMF溶液，流速：1ml/min，检测器：RI检测器，聚氨酯脲树脂(U1)试样溶液：1.0％二甲基甲酰胺(DMF)溶液的条件下测定，使用日本WATERS株式会社制GPC解析软件“Empower PersonalGPC Opt ion”算出。另外，多分散度是用重均分子量/数均分子量算出的值，由采用上述方法求出的数均分子量和重均分子量算出。

(耐热性；软化点)

将聚氨酯脲树脂溶液(U1)浇铸到不锈钢的容器中，通过在40℃下干燥10小时、在60℃下干燥10小时、进而用真空干燥机在60℃下干燥12小时，从而制作厚1mm的试验片。对于得到的试验片，使用热机械测定装置(精工仪表株式会社制造，TMA120C)，在升温速度：10℃/分、测定温度范围：30～200℃、探针：顶端直径0.5mm的针入探针的条件下测定软化点。

(运动粘度)

将聚氨酯脲树脂(U1)溶液约10g装入キャノンフェンスケ粘度计(#600)，将该キャノンフェンスケ粘度计(柴田科学株式会社制造)在控制为25℃±0.1℃的恒温水槽中浸入15分钟后，测定运动粘度。

(2)粘接性组合物1的制备

添加聚氨酯脲树脂(U1)的溶液1000g(固体成分浓度36质量％)、下述光致变色化合物PC1 10.8g、作为(IIIA)成分的4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物43.2g(相对于U1 100质量份，为12质量份)、作为(IIIB)成分的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体10.8g(相对于U1 100质量份，为3质量份)、以及作为抗氧化剂的亚乙基双(氧亚乙基)双[3-(5-叔丁基-4-羟基-间甲苯基)丙酸酯]3.6g、作为表面活性剂的DOW CORNINGTORAY L-7001 0.5g，在室温下进行搅拌、混合，得到粘接性组合物1。

PC1：由下述式表示的化合物

(3)层叠体的制作

使用涂布器(テスター产业制造)将(2)中得到的粘接性组合物1在50μm的OPP膜(拉伸聚丙烯膜)上以涂布速度0.3m/min涂布，在干燥温度80℃下使其干燥5分钟，制作膜厚40μm的由粘接性组合物1制成的粘接性片材，使厚300μm的脂环族聚酰胺片材(以由4,4’-二氨基二环己基甲烷和1,10-癸烷二羧酸制成的脂环族聚酰胺为主成分的片材、延迟值为10nm、维卡软化点为130℃、玻璃化转变温度为140℃、线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1)与该由粘接性组合物1制成的粘接性片材贴合。

接下来，从将采用上述方法准备的由脂环族聚酰胺片材/粘接性组合物1构成的粘接性片材/OPP膜依次层叠的物品中将OPP膜剥离。对于得到的结构体，使用层压辊将与上述相同的脂环族聚酰胺片材(厚300μm)压接，以使该结构体的粘接性片材与该脂肪族聚酰胺片材接合。接下来，将这样得到的层叠片材在60℃、真空下(500Pa)静置12小时(脱气工序)后，在90℃下进行1小时加热处理(加热工序)。进而，在70℃、90％RH下进行20小时的加湿处理(加湿工序)，最后在80℃、真空下(500Pa)进行5小时静置(水分除去工序)，从而得到具有光致变色特性的层叠体。

得到的层叠体的光致变色特性为：最大吸收波长585nm、发色浓度1.0、褪色速度45秒、耐久性93％。另外，剥离强度在25℃下为100N/25mm，在70℃气氛下的剥离强度为70N/25mm，耐侯性试验后的25℃下的剥离强度为50N/25mm。

再有，这些评价如下所述进行。

[光致变色特性]

将得到的层叠体作为试样，经由エアロマスフィルター(康宁公司制造)在23℃、在层叠体表面的射束强度365nm＝2.4mW/cm²、245nm＝24μW/cm²下对其照射120秒(株)浜松ホトニクス制造的氙灯L-2480(300W)SHL-100，使其发色，测定层叠体的光致变色特性。

1)最大吸收波长(λmax)：为采用(株)大塚电子工业制造的分光光度计(瞬间多通道光电探测器MCPD1000)求出的发色后的最大吸收波长。该最大吸收波长与发色时的色调有关系。

2)发色浓度[ε(120)-ε(0)]：上述最大吸收波长处的、120秒照射后的吸光度ε(120)与最大吸收波长处的未照射时的吸光度ε(0)之差。该值越高，可以说光致变色性越优异。

3)褪色速度[t1/2(秒)]：120秒照射后停止光的照射时试样的上述最大波长处的吸光度降低到[ε(120)-ε(0)]的1/2所需的时间。该时间越短，可以说光致变色性越优异。

4)耐久性(％)＝[(A96/A0)×100]：为了对采用光照射的发色的耐久性进行评价，进行如下的劣化促进试验。即，采用スガ试验器(株)制氙灯耐候性试验机X25使得到的光学层叠体促进劣化96小时。然后，在试验的前后进行上述发色浓度的评价，测定试验前的发色浓度(A0)和试验后的发色浓度(A96)，将[(A96)/A0]×100]的值设为残存率(％)，作为发色的耐久性的指标。残存率越高，发色的耐久性越高。

[剥离强度]

将得到的层叠体制成具有25×100mm的粘接部分的试验片，安装于具备试验气氛温度可设定的恒温槽的试验机(Autograph AGS-500NX、岛津制作所制造)，以十字头速度100mm/min进行拉伸试验，分别测定下述1)、2)的剥离强度。

1)25℃下的剥离强度在将切成上述尺寸的试验片在设定为25℃的恒温槽内放置10分钟后如上所述测定(25℃的剥离强度试验结果)。

2)70℃气氛下的剥离强度在将切成上述尺寸的试验片在设定为70℃的恒温槽内加热10分钟后如上所述测定(70℃的剥离强度)。

3)对于切成上述尺寸的试验片，使用Q-LAB制QUV Accelerated WeatheringTesters，在放射强度为0.89W/cm²(340nm)下放置8小时(透镜表面温度约60℃)，然后在加湿下放置4小时(透镜表面温度约60℃)，将该试验进行10个循环(合计120小时)后，与上述1)同样地测定剥离强度(耐久试验后的剥离强度)。

在表1中示出粘接性组合物1的组成，在表2中示出得到的层叠体的上述评价结果。

实施例2

(1)聚氨酯脲树脂(U2)的制造/(I)成分的制造

使用与实施例1中制造的氨基甲酸酯预聚物相同的氨基甲酸酯预聚物，在实施例1的(聚氨酯脲树脂(U1)；(I)成分的制造)中，在15分钟以内滴入了作为链增长剂的双-(4-氨基环己基)甲烷171g和二乙基酮145g的混合溶液，除此以外，与实施例1同样地得到聚氨酯脲树脂(U2)的二乙基酮溶液。得到的聚氨酯脲树脂(U2)的数均分子量为18500，重均分子量为38000，多分散度为2.05，软化点为105℃(软化开始温度；约85℃)，运动粘度为14000cSt。此外，与实施例1记载的聚氨酯脲树脂(U1)的制造结果相同。

(2)粘接性组合物的制备、(3)层叠体的制造和评价

接下来，除了使用表1中所示的(I)成分(上述聚氨酯脲树脂(U2))、(IIIA)成分和(IIIB)成分制作粘接性组合物2并使用以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2中。再有，在实施例2中，使用(IIIA2)成分，调整粘接性组合物2时，在包含醋酸丁酯的状态下与其他成分混合。表1中所示的(IIIA2)成分的配合量为不含醋酸丁酯的异佛尔酮二异氰酸酯的3聚体的量。在以下的实施例等中，在使用(IIIA2)成分的情况下，进行与该实施例2相同的操作，表的配合比例与上述相同。

实施例3

(1)聚氨酯脲树脂(U3)的制造/(I)成分的制造

使用与实施例1中制造的氨基甲酸酯预聚物相同的氨基甲酸酯预聚物，在实施例1的(聚氨酯脲树脂(U1)；(I)成分的制造)中，使用相同量的相同成分，制造聚氨酯脲树脂(U3)的二甲基酮溶液。

在制造聚氨酯脲树脂(U3)时，使作为多胺化合物的双-(4-氨基环己基)甲烷的滴入开始时的Max混合叶片的转数为40rpm，雷诺数(Re)成为192，由Max混合叶片中的n·θ_M-Re曲线，混合小时数(n·θ_M)成为38，完全混合时间(θ_M)为30秒以外，与实施例1同样地制造了聚氨酯脲树脂(U3)。

得到的聚氨酯脲树脂(U3)的数均分子量为20000，重均分子量为47000，多分散度为2.35，软化点为105℃(软化开始温度；约65℃)，运动粘度为30000cSt。此外，与实施例1记载的聚氨酯脲树脂(U1)的制造结果相同。

(2)粘接性组合物的制备、(3)层叠体的制造和评价

接下来，使用表1中所示的(I)成分(上述聚氨酯脲树脂(U3))、(IIIA)成分和(IIIB)成分制作粘接性组合物3并使用以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2中。

实施例4

(1)聚氨酯脲树脂(U4)的制造/(I)成分的制造

在与实施例1相同的反应容器中装入数均分子量800的聚碳酸酯二醇2000g、异佛尔酮二异氰酸酯700g、甲苯500g，在氮气氛下、100℃下使其反应9小时，合成在末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物。接下来，除了使用作为链增长剂的双-(4-氨基环己基)甲烷110.5g以外，与实施例1同样地进行反应，从而得到聚氨酯脲树脂(U4)的二乙基酮溶液。得到的聚氨酯脲树脂(U4)的数均分子量为20000，重均分子量为42000，多分散度为2.10，软化点为100℃(软化开始温度；约75℃)，运动粘度为15000cSt。

再有，作为多胺化合物的双-(4-氨基环己基)甲烷的滴入开始时的反应液的粘度为0.07kg/m·s，密度为950kg/m³，Max混合叶片的转数为100rpm，雷诺数(Re)成为412，由Max混合叶片中的n·θ_M-Re曲线，混合小时数(n·θ_M)为20，由此完全混合时间(θ_M)为12秒。

(2)粘接性组合物的制备、(3)层叠体的制造和评价

接下来，除了使用表1中所示的(I)成分(上述聚氨酯脲树脂(U4))、(IIIA)成分和(IIIB)成分制作粘接性组合物4并使用以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2中。

实施例5

(1)聚氨酯脲树脂(U5)的制造/(I)成分的制造

在与实施例1相同的反应容器中装入数均分子量800的聚碳酸酯二醇1550g、异佛尔酮二异氰酸酯700g、甲苯500g，在氮气氛下、100℃下使其反应6小时，合成在末端具有异氰酸酯基的氨基甲酸酯预聚物。接下来，除了使用作为链增长剂的双-(4-氨基环己基)甲烷229.0g以外，与实施例1同样地进行反应，从而得到聚氨酯脲树脂(U4)的二乙基酮溶液。得到的聚氨酯脲树脂(U5)的数均分子量为20000，重均分子量为42500，多分散度为2.13，软化点为120℃(软化开始温度；约95℃)，运动粘度为16000cSt。

再有，作为多胺化合物的双-(4-氨基环己基)甲烷的滴入开始时的反应液的粘度为0.05kg/m·s，密度为950kg/m³，Max混合叶片的转数为100rpm，雷诺数(Re)成为577，由Max混合叶片中的n·θ_M-Re曲线，混合小时数(n·θ_M)为13，由此完全混合时间(θ_M)为8秒。

(2)粘接性组合物的制备、(3)层叠体的制造和评价

接下来，除了使用表1中所示的(I)成分(上述聚氨酯脲树脂(U5))、(IIIA)成分和(IIIB)成分制作粘接性组合物5并使用以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2中。

实施例6～14、比较例1～6

除了使用表1中所示的(I)成分、(IIIA)成分和(IIIB)成分制作粘接性组合物6～14和比较粘接性组合物1～6并使用以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2。

比较例7

(1)比较粘接性组合物7用的聚氨酯树脂的合成(双液型类型的粘接性组合物)

采用以下的方法合成在分子链的末端具有异氰酸酯基的聚氨酯树脂(i)和在分子链的末端具有羟基的聚氨酯树脂(ii)。

(聚氨酯树脂(i)的合成)

在具有搅拌叶片、冷却管、温度计、氮气导入管的三口烧瓶中，装入数均分子量1000的聚己内酯多元醇(大赛璐化学株式会社制プラクセル)100g、4，4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)39.5g，在氮气氛下、90℃下使其反应6小时，得到在末端具有异氰酸酯基的预聚物(聚氨酯树脂(i))。得到的预聚物(聚氨酯树脂(i))的分子量以聚环氧乙烷换算计，为2500(理论值：2800)。

(聚氨酯树脂(ii)的合成)

在具有搅拌叶片、冷却管、温度计、氮气导入管的三口烧瓶中，装入数均分子量1000的聚己内酯多元醇(大赛璐化学株式会社制プラクセル)100g、氢化二苯基甲烷二异氰酸酯61.3g，在氮气氛下、90℃下使其反应6小时，得到在末端具有异氰酸酯基的预聚物。然后，加入了甲苯300g后，在氮气氛下滴加1,4-丁二醇12.7g，滴入结束后在90℃下使其反应24小时，合成在分子链的末端具有羟基的聚氨酯树脂(ii)。得到的聚氨酯树脂(ii)的分子量以聚环氧乙烷换算计，为2万(理论值：1万8千)。

(2)比较粘接性组合物7的制备

添加如上所述得到的聚氨酯树脂(i)175g、聚氨酯树脂(ii)溶液474g、光致变色化合物PC1 10.5g、以及作为抗氧化剂的亚乙基双(氧亚乙基)双[3-(5-叔丁基-4-羟基-间甲苯基)丙酸酯]3.5g、作为表面活性剂的DOW CORNING TORAY L-7001 0.4g，在室温下进行搅拌、混合，得到比较粘接组合物7。

(3)层叠体的制造和评价

接下来，除了使用上述比较粘接性组合物7以外，与实施例1同样地制作层叠体，进行其评价。将得到的层叠体的评价结果示于表2中。

实施例15

偏振片的制备

对于厚75μm的聚乙烯醇膜(商品名VF-PS#7500；可乐丽株式会社制造)的坯片，使用碘0.04％和碘化钾0.4％的混合溶液(染色液)，在保持于30℃的上述染色浴中，边进行拉伸使得相对于坯片的长度成为3倍，边对上述膜进行染色。将该膜进一步浸渍于3.5％硼酸水溶液(拉伸浴)，以成为坯片的6倍的方式进行拉伸，从而制作偏振片1(厚27μm)。得到的偏振片1的视感透射率为42.5％，偏光度为99.2％。

粘接性组合物15的制备

在粘接性组合物1中，使不含光致变色化合物PC1的粘接性组合物作为粘接性组合物15。即，添加上述聚氨酯脲树脂(U1)的溶液1000g(固体成分浓度36质量％)、作为(IIIA)成分的4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物43.2g(相对于U1 100质量份，为12质量份)、作为(IIIB)成分的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体10.8g(相对于U1 100质量份，为3质量份)、进一步作为表面活性剂的DOW CORNING TORAY L-7001 0.5g，在室温下进行搅拌、混合，得到粘接性组合物15。将该粘接性组合物15的组成示于表3中。

层叠体的制作

使用涂布器(テスター产业制造)将粘接性组合物15在厚100μm的脂环族聚酰胺片材(延迟值为10nm，维卡软化点为130℃，玻璃化转变温度为140℃，线膨胀系数为0.9×10^{- 4}K^-1)上涂布，在干燥温度80℃下使其干燥3分钟，从而得到具有膜厚20μm的由粘接性组合物15制成的粘接性片材的脂环族聚酰胺片材。

接下来，准备该具有粘接性片材的脂环族聚酰胺片材2张和采用上述方法制作的偏振片1，在该偏振膜的两面，使具有粘接性片材的脂环族聚酰胺片材的粘接性片材接合，使用层压辊进行压接。

接下来，将这样得到的层叠片材在60℃、真空下(500Pa)静置12小时(脱气工序)后，在90℃下进行1小时加热处理(加热工序)。进而，在70℃、90％RH下进行20小时的加湿处理(加湿工序)，最后在80℃、真空下(500Pa)进行5小时静置(水分除去工序)，从而得到具有偏光特性的层叠体。

得到的层叠体的视感透射率为41.0％，偏光度为99.1％。另外，剥离强度在25℃下为90N/25mm，在70℃气氛下的剥离强度为60N/25mm，耐侯性试验后的25℃下的剥离强度为50N/25mm。

应予说明，视感透射率和偏光度的评价如下所述进行，各种剥离强度与实施例1同样地实施。

[视感透射率]

将得到的层叠体作为试样，使用岛津制作所制紫外可见分光光度计UV-2550，测定层叠体的视感透射率。

[偏光度]

将得到的层叠体作为试样，使用岛津制作所制紫外可见分光光度计UV-2550，测定平行透射率(Tp)和正交透射率(Tc)，根据下式求出了偏光度(P)。

偏光度(P)(％)＝{(Tp-Tc)/(Tp+Tc)}1/2×100

应予说明，上述Tc和Tp采用JIS Z 8701的2度视野(C光源)测定，是进行视感度修正的Y值。

将得到的层叠体的评价结果示于表4中。

实施例16～28、比较例8～14

除了使用表3中所示的(I)成分、(IIIA)成分和(IIIB)成分，制作不含光致变色化合物PC1的粘接性组合物16～28和比较粘接性组合物8～14并使用以外，与实施例15同样地制作层叠体。将得到的层叠体的评价结果示于表4中。

应予说明，在比较例14中，使用从比较例7中使用的双液型类型的比较粘接性组合物7中去除了光致变色化合物PC1的组成的双液型类型的粘接性组合物(比较粘接性组合物14)。

实施例29

在实施例15中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值为4000nm、维卡软化点为130℃、玻璃化转变温度为140℃、线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1的单轴拉伸的脂环族聚酰胺片材来制作层叠体，除此以外，进行与实施例15同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例15同样地进行。将得到的层叠体的评价结果示于表4中。

表4

实施例30

粘接性组合物29的制备

在粘接性组合物1中改变了光致变色化合物PC1的配合量。即，添加上述聚氨酯脲树脂(U1)的溶液1000g、光致变色化合物PC1 5.5g、作为(IIIA)成分的4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)的异构体混合物43.2g(相对于U1 100质量份，为12质量份)、作为(IIIB)成分的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体10.8g(相对于U1 100质量份，为3质量份)、进一步作为抗氧化剂的亚乙基双(氧亚乙基)双[3-(5-叔丁基-4-羟基-间甲苯基)丙酸酯]3.6g、作为表面活性剂的DOW CORNING TORAY L-7001 0.5g，在室温下进行搅拌、混合，得到粘接性组合物29。

层叠体的制作

使用涂布器(テスター产业制造)将上述粘接性组合物29在厚100μm的脂环族聚酰胺片材(维卡软化点为130℃，玻璃化转变温度为140℃，线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1)上涂布，在干燥温度80℃下使其干燥3分钟，从而得到具有膜厚40μm的由粘接性组合物29制成的粘接性片材的第一脂环族聚酰胺片材。

接下来，使用涂布器(テスター产业制造)将实施例15中制作的、不含光致变色化合物的粘接性组合物15在厚100μm的脂环族聚酰胺片材(维卡软化点为130℃，玻璃化转变温度为140℃，线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1)上涂布，在干燥温度80℃下使其干燥3分钟，从而得到具有膜厚40μm的由粘接性组合物15制成的粘接性片材的第二脂环族聚酰胺片材。

准备如上述那样制作的第一、二脂环族聚酰胺片材和实施例15中制作的偏振膜，在该偏振膜的两面，使第一、二脂环族聚酰胺片材的粘接性片材彼此接合，使用层压辊进行压接。

接下来，将这样得到的层叠片材在60℃、真空下(500Pa)静置12小时(脱气工序)后，在90℃下进行1小时加热处理(加热工序)。进而，在70℃、90％RH下进行20小时的加湿处理(加湿工序)，最后在80℃、真空下(500Pa)静置5小时(水分除去工序)，从而得到具有光致变色特性和偏光特性这两者的层叠体。

得到的层叠体的视感透射率为40.8％，偏光度为99.0％，作为紫外线照射后的光致变色特性的发色时的视感透射率为11.0％，褪色速度为45秒，耐久性为93％。另外，剥离强度在25℃下为90N/25mm，在70℃气氛下的剥离强度为70N/25mm，耐侯性试验后的25℃下的剥离强度为50N/25mm。

应予说明，上述评价除了作为光致变色特性的发色时的视感透射率以外，与实施例1或实施例15同样地实施。

[发色时的视感透射率]

将得到的层叠体作为试样，经由透过气动滤光器(エアロマスフィルター)(康宁公司制造)在23℃、在层叠体表面的射束强度365nm＝2.4mW/cm²、245nm＝24μW/cm²下对其照射120秒的(株)浜松ホトニクス制造的氙灯L-2480(300W)SHL-100，使其发色后，采用(株)大塚电子工业制造的分光光度计(瞬间多通道光电探测器MCPD1000)测定视感透射率。

将得到的层叠体中使用的粘接性组合物示于表5，将得到的层叠体的评价结果示于表6。

实施例31～33

在实施例31中，使用实施例4中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物30和实施例18中制作的粘接性组合物18，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

在实施例32中，使用实施例5中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物31和实施例19中制作的粘接性组合物19，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

在实施例33中，使用实施例6中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物32和实施例20中制作的粘接性组合物20，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

将得到的层叠体中使用的粘接性组合物示于表5，将得到的层叠体的评价结果示于表6。

实施例34

在实施例30中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值为4000nm、维卡软化点为130℃、玻璃化转变温度为140℃、线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1的单轴拉伸的脂环族聚酰胺片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例30同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例30同样地进行。将得到的层叠体中使用的粘接性组合物示于表5中，将得到的层叠体的评价结果示于表6中。

表5

表6

实施例35～48

代替实施例15中使用的偏振片1而使用视感透射率为39.2％、偏光度为99.5％的、包含二色性染料的偏振片2，使用表7中所示的不含(I)成分、(IIIA)成分、(IIIB)成分和光致变色化合物PC1的粘接性组合物，除此以外，与实施例15同样地制作层叠体。将得到的层叠体的评价结果示于表8中。

实施例49

在实施例35中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值为4000nm、维卡软化点为130℃、玻璃化转变温度为140℃、线膨胀系数为0.9×10^-4K^-1的单轴拉伸的脂环族聚酰胺片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例35同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例35同样地进行。将粘接性组合物的各成分的配合比例示于表7中。将得到的层叠体的评价结果示于表8。

实施例50

在实施例35中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值约为4500nm的单轴拉伸的聚碳酸酯片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例35同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例35同样地进行。将粘接性组合物的各成分的配合比例示于表7中。将得到的层叠体的评价结果示于表8中。

实施例51

除了代替实施例50中使用的偏振片2而使用视感透射率为27.0％、偏光度为92.8％的包含二色性染料的偏振片3以外，进行与实施例50同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例50同样地进行。将粘接性组合物的各成分的配合比例示于表7中。将得到的层叠体的评价结果示于表8中。

表8

实施例52～55

在实施例52中，使用实施例35中使用的包含二色性染料的偏振片2、实施例1中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物29和实施例15中制作的粘接性组合物15，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

在实施例53中，使用实施例35中使用的包含二色性染料的偏振片2、实施例4中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物30和实施例18中制作的粘接性组合物18，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

在实施例54中，使用实施例35中使用的包含二色性染料的偏振片2、实施例5中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物31和实施例19中制作的粘接性组合物19，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

在实施例55中，使用实施例35中使用的包含二色性染料的偏振片2、实施例6中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物32和实施例20中制作的粘接性组合物20，除此以外，采用与实施例30同样的方法制作层叠体，进行同样的评价。

将得到的层叠体中使用的粘接性组合物示于表9，将得到的层叠体的评价结果示于表10。

实施例56

在实施例52中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值为4000nm的单轴拉伸的脂环族聚酰胺片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例52同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例52同样地进行。将得到的层叠体中使用的粘接性组合物示于表9，将得到的层叠体的评价结果示于表10。

实施例57(1)

在实施例52中，将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值约为4500nm的单轴拉伸的聚碳酸酯片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例52同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例52同样地进行。将得到的层叠体的评价结果示于表10中。

实施例57(2)

在实施例57(2)中，使用实施例35中使用的包含二色性染料的偏振片2、实施例8中使用的5.5g光致变色化合物PC1的粘接性组合物32和实施例22中制作的粘接性组合物22，并且将脂环族聚酰胺片材替换为厚300μm、延迟值约为4500nm的单轴拉伸的聚碳酸酯片材而制作层叠体，除此以外，进行与实施例52同样的操作。得到的层叠体的评价也与实施例52同样地进行。将得到的层叠体的评价结果示于表10。

表9

表10

如由上述实施例1～57看到那样，可知使用本发明的粘接性组合物的本发明的层叠体在各个片材中显示出良好的光致变色特性、偏光特性，此外，也具有良好的密合性，特别是高温、耐候性试验后也具有优异的密合性。

另一方面，如比较例1～14中所示那样，在使用本发明的粘接性组合物以外的粘接性组合物的层叠体的情况下，密合性不充分。

实施例58

层叠体的弯曲加工

在实施例1中得到的层叠体的两表面粘贴由聚乙烯层和聚丙烯层构成的2层(合计厚度80μm)的保护膜后，使用汤姆逊刀(两刃、刃角42°)进行，制作直径为80mm的圆板状片材。对于得到的圆板状片材，通过减压抽吸加工(热弯曲加工)实施向球面形状的弯曲加工。减压抽吸加工通过将直径90mm的凹型的模具设置于150℃气氛中，从凹型的模具的中心部的孔利用真空泵进行减压抽吸来实施。就加工时间而言，实施约2分钟，通过从模具移除，从而得到加工成球面形状的层叠体。

采用注射成型的光学物品的制造

将在得到的具有球面形状的上述层叠体的两面存在的保护膜都剥离后，设置于注射成型机的模具的凹面，加热到100℃。将上述模具关闭后，用压力200MPa注射在280℃下熔融混炼的聚酰胺树脂(トロガミドCX7323)，成型得到具有光致变色特性的透镜(光学物品)。

得到的具有光致变色特性的透镜的光致变色特性为：最大吸收波长586nm、发色浓度1.0、褪色速度46秒、耐久性93％。

实施例59

除了使用实施例15中得到的层叠体以外，与实施例58同样地成型透镜。实施例59中，成型具有偏光特性的透镜。

得到的具有偏光特性的透镜的视感透射率为40.8％，偏光度为99.1％。

实施例60

除了使用实施例30中得到的层叠体以外，与实施例35同样地成型透镜。实施例60中，成型具有偏光特性和光致变色特性的透镜。

得到的具有偏光特性和光致变色特性的透镜的视感透射率为40.8％，偏光度为99.0％，作为紫外线照射后的光致变色特性的发色时的视感透射率为11.0％，褪色速度为45秒，耐久性为93％。

附图标记的说明

1 脂环族聚酰胺树脂片材

1’ 脂环族聚酰胺树脂片材

2 由粘接性组合物制成的粘接层

2’ 由包含色素的粘接性组合物制成的粘接层

3 偏振片

Claims (8)

1.粘接性组合物，其特征在于，包含：

(I)表示多分散度的重均分子量/数均分子量之比为1.6～2.4的范围的末端非反应性氨基甲酸酯脲树脂100质量份，其中，

(III)在分子内具有至少2个异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物4.0～20质量份，

所述(III)多异氰酸酯化合物包含

(IIIA)具有与仲碳结合的异氰酸酯基的多异氰酸酯化合物和(IIIB)分子内的碳数为4～40的、所述(IIIA)成分以外的多异氰酸酯化合物，所述(IIIB)成分为选自由六亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯的缩二脲化合物、六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯化合物和六亚甲基二异氰酸酯的加成化合物组成的组中的至少一种多异氰酸酯化合物,

将(IIIA)成分设为100质量份时，(IIIB)成分成为10～500质量份。

2.根据权利要求1所述的粘接性组合物，其特征在于，还包含(II)色素。

3.根据权利要求2所述的粘接性组合物，其中，所述(II)成分包含光致变色化合物。

4.层叠体，其是经由由根据权利要求1～3中任一项所述的粘接性组合物制成的粘接层，将一对由脂环族聚酰胺树脂制成的片材接合而形成的层叠体。

5.层叠体，其是在一对由脂环族聚酰胺树脂制成的片材之间存在偏振片、将偏振片与所述由脂环族聚酰胺树脂制成的片材，经由由根据权利要求1～3中任一项所述的粘接性组合物制成的粘接层接合而形成的层叠体。

6.光学物品，其是在根据权利要求4或5所述的层叠体中在至少一个由脂环族聚酰胺树脂制成的片材的表面，进一步层叠由聚酰胺树脂制成的层而形成的光学物品。

7.层叠体，其是在一对聚合物片材之间存在包含二色性染料的偏振片、将该偏振片与所述聚合物片材经由由根据权利要求1～3中任一项所述的粘接性组合物制成的粘接层接合而形成的层叠体。

8.根据权利要求1～3中任一项所述的粘接性组合物在制造层叠体时用于形成粘接层的用途，该层叠体为一对聚合物片材与介于其间的包含二色性染料的偏振片通过介于各片材间的所述粘接层接合而成。

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