TWI721181B

TWI721181B - 接著性組成物、層合體、及使用該層合體之光學物品

Info

Publication number: TWI721181B
Application number: TW106120035A
Authority: TW
Inventors: 森力宏; 平連利光; 百田潤二
Original assignee: 日商德山股份有限公司
Priority date: 2016-08-02
Filing date: 2017-06-15
Publication date: 2021-03-11
Also published as: US20200283662A1; ES2835300T3; KR20190034151A; EP3495441A4; WO2018025508A1; US20230272252A1; JP6885953B2; KR102197929B1; JPWO2018025508A1; CN109476973B; HUE052644T2; CN109476973A; BR112018075837B1; BR112018075837A2; EP3495441B1; EP3495441A1; TW201825636A; MX2018014534A

Abstract

本發明提供一種可藉由聚合物彼此強固接合之接著性組成物，其對於(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂100質量份，含有4.0~20質量份之(III)分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物，前述(III)聚異氰酸酯化合物包含

(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物，及(IIIB)分子內之碳數為4~30且為前述(IIIA)成分以外之聚異氰酸酯化合物，將(IIIA)成分設為100質量份時，(IIIB)成分為10~500質量份。

Description

接著性組成物、層合體、及使用該層合體之光學物品

本發明係有關新穎之接著性組成物。尤其有關可強固地連接聚合物薄片彼此之新穎接著性組成物。進而有關使用該接著性組成物所得之新穎層合體及新穎之光學物品。

近幾年來，以美國為中心，對於具有防眩性之太陽眼鏡等之光學物品，多使用透明且具有優異耐衝擊性之聚碳酸酯樹脂之塑膠基材。且，作為聚碳酸酯樹脂以外之塑膠基材，係使用其他聚醯胺樹脂，例如於分子內具有如環己烷之脂環族基之脂環族聚醯胺樹脂。

尤其，使用脂環族聚醯胺樹脂之光學物品，由於耐熱性優異並且雙折射率小，故有難以產生色不均之優點。再者，如眼鏡鏡片之光學物品中，使用由聚醯胺樹脂所成之鏡框，以聚醯胺樹脂為主成分之鏡片亦具有不易受到對於自鏡框滲出之可塑劑之影響之優點。

使用聚碳酸酯樹脂、聚醯胺樹脂等所成之聚合物薄片獲得光學物品時，已有眾多嘗試使光學物品具有功能。已知有例如以摻合色素之接著劑接合一對聚合物薄片而成為層合體之方法。且，亦已知於一對聚合物薄片之間介隔偏光薄片，以接著劑接合該等薄片而成為層合體之方法。藉由該等方法所得之層合體被開發作為多數之具有功能性之光學物品。製造眼鏡鏡片時，通常將所得之層合體進行熱彎曲加工後，於所得加工品表面進而藉由射出成型使樹脂層層合。

作為製造層合體之方法，已知有例如將由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片、偏光薄片及由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片，於各薄片間介存有使含有於兩末端具有羥基之預聚物之主劑與含有具有異氰酸酯基之化合物的副劑反應所得之2液型類型的胺基甲酸酯樹脂接著劑接合之方法(參考專利文獻1、2)。

然而，依據本發明人等之檢討，該2液型類型的胺基甲酸酯樹脂接著劑有無法獲得充分接著強度之情況，可知為了發揮近幾年所要求之高度接著強度而有改善之餘地。尤其，為了提高功能性，而於脂環族樹脂薄片彼此之間介存偏光薄片時，有接著強度降低之傾向，而有改善餘地。

且，作為可強固地接著聚合物薄片彼此之胺基甲酸酯系樹脂，已知有以胺基甲酸酯脲樹脂為主成分，於其中摻合分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物的接著劑(參考專利文獻3~5)。該胺基甲酸酯脲樹脂係表示於聚合物鏈末端並無異氰酸酯基或會與異氰酸酯基反應之基之所謂經封端者(以下亦有稱為「末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂」之情況)。因此，該末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂被認為係該樹脂之分子內之脲鍵(-R-NH-CO-NH- )與該聚異氰酸酯化合物之異氰酸酯基在熱或濕氣存在下反應，成為具有交聯構造之胺基甲酸酯脲樹脂，而發揮強固之接著強度者。該等方法中，作為發揮特別高效果之聚異氰酸酯化合物，例示有具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物(例如4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物等)。

若使用專利文獻3~5中記載之以胺基甲酸酯脲樹脂為主成分之接著劑，則可使由聚碳酸酯樹脂、聚醯胺樹脂等所成之薄片彼此強固地接著。然而，如前述，近幾年來，更高度要求耐久性優異之光學物品，亦即經更強固接合之耐久性優異之層合體(光學物品)，依據本發明人等之檢討，了解到即使是前述方法亦有改善之餘地。尤其，於聚醯胺樹脂中，使於眼鏡鏡片用途多被使用之脂環族聚醯胺樹脂薄片彼此接合時，及使該脂環族聚醯胺樹脂薄片與偏光薄片接合時，期望開發可比前述方法更強固地接著之接著劑。且，包含二色性染料之偏光薄片與聚合物薄片接合時，亦期望開發可更強固地接合之接著劑。

[先前技術文獻] [專利文獻]

專利文獻1：日本專利第4739950號

專利文獻2：日本專利第4764350號

專利文獻3：國際公開WO2012/018070號說明書

專利文獻4：國際公開WO2013/099640號說明書

專利文獻5：日本特開2014-113761號公報

因此，本發明之目的在於提供可更強固地接合聚合物薄片彼此之接著性組成物。尤其提供即使是接合由聚醯胺樹脂所成之薄片或偏光薄片時，亦可將該等薄片強固地接合之接著性組成物，及介隔由該接著性組成物所成之接著層而接合之層合體。且，提供即使該偏光薄片為包含二色性染料之偏光薄片，亦同樣可與聚合物薄片強固地接著之接著性組成物，及介隔由該接著性組成物所成之接著層而接合之層合體。

本發明人等為解決上述課題而進行積極檢討。首先，為了提高與聚醯胺樹脂之密著性，而考慮有必要以具有類似分子鏈之胺基甲酸酯系樹脂為主成分，其中尤其以胺基甲酸酯脲樹脂為主成分。此外，聚醯胺樹脂之耐溶劑性高，幾乎無法期待使表面一部分溶解而密著。因此，檢討用於更強固地接合之助劑種類、其摻合比例後，發現藉由組合特定種類之助劑，可解決上述課題，因而完成本發明。

亦即，本發明係(1)一種接著性組成物，其特徵為對於(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂(以下有時簡稱為(I)成分)100質量份，含有4.0~20質量份之(III)分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物(以下有時簡稱為(III)成分)而成，前述(III)聚異氰酸酯化合物包含(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物(以下有時簡稱為(IIIA)成分)，及(IIIB)分子內之碳數為4~40且前述(IIIA)成分以外之異氰酸酯化合物亦即不具有鍵結於2級碳原子之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物(以下有時簡稱為(IIIB)成分)，將(IIIA)成分設為100質量份時，(IIIB)成分為10~500質量份。

此外，本發明可成為以下態樣。

(2)如(1)之接著性組成物，其中前述(IIIB)成分係選自由六亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲化合物、六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸酯化合物及六亞甲基二異氰酸酯之加成化合物所成之群之至少1種聚異氰酸酯化合物。

(3)如(1)或(2)之接著性組成物，其中前述(I)成分之表示多分散度之重量平均分子量/數平均分子量之比為1.6~2.4之範圍。

(4)如(1)~(3)中任一項之接著性組成物，其進而包含(II)色素。

(5)如(1)~(4)中任一項之接著性組成物，其中前述(II)成分包含光致變色化合物。

又，本發明可將前述接著劑組成物作為接著層，而成為以下態樣。

(6)一種層合體，其係經由如(1)~(5)中任一項之接著性組成物所成之接著層，接合一對由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片而成。

(7)一種層合體，其係於一對由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片之間存在偏光薄片，且偏光薄片及前述由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片係經由如前述(1)~(5)中任一項之接著性組成物所成之接著層接合而成。

(8)一種光學物品，其係於如(6)或(7)之層合體中，於至少一者之由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片表面，進而層合由聚醯胺樹脂所成之層而成。

(9)一種層合體，其係於一對聚合物薄片之間，存在包含二色性染料之偏光薄片，且該偏光薄片與前述聚合物薄片係經由如(1)~(5)中任一項之接著性組成物所成之接著層接合而成。

本發明之接著性組成物可強固地接合聚合物薄片彼此。因此，使用於使具有光透過性之樹脂薄片彼此接合時，所得層合體成為強固地接合之耐久性高的光學物品。尤其，即使是以往其接合困難之偏光薄片(聚乙烯醇製薄片)及由聚醯胺樹脂所成之薄片(聚醯胺薄片)尤其是由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片(脂環族聚醯胺薄片)，亦可使該等薄片彼此強固接合。

再者，於該接著性組成物中摻合如光致變色化合物之色素時，由於所得接著層不會阻礙光致變色化合物之運動性，故發揮作為接著層及光致變色層之功能。

其結果，使用本發明之接著性組成物接合聚合物薄片所得之層合體可使用作為良好之光學物品。

且，該接著性組成物即使為含有二色性染料之偏光薄片，亦可與聚合物薄片強固地接合。因此，藉由使用該接著性組成物可製造對應於各種用途之層合體。

1‧‧‧脂環族聚醯胺樹脂薄片

1’‧‧‧脂環族聚醯胺樹脂薄片

2‧‧‧由接著性組成物所成之接著層

2’‧‧‧由含色素之接著性組成物所成之接著層

3‧‧‧偏光薄片

圖1係使用本發明之接著性組成物所得之較佳層合體之一例。

圖2係使用本發明之接著性組成物所得之較佳層合體之另一例。

圖3係使用本發明之接著性組成物所得之較佳層合體之另一例。

本發明係一種接著性組成物，其含有(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂，及特定量之(III)分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物，前述(III)聚異氰酸酯化合物包含(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物，及(IIIB)分子內之碳數為4~40且前述(IIIA)成分以外之異氰酸酯化合物。以下依序加以說明。

(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)

本發明中，成為接著性組成物之主成分之樹脂係末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂。因此，本發明之接著性組成物並非一般所知之2液型類型者。亦即，該接著性組成物係使以具有異氰酸酯基之樹脂為主成分之一液，與以具有羥基等之會與異氰酸酯基反應之基的樹脂為主成分之另一液反應而成為接著劑，並非以往之2液型類型者。

本發明之接著性組成物之優異效果，尤其是可良好地接著由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片及偏光薄片之理由雖尚未明瞭，但認為係就由使分子內具有脲鍵之主成分與下述詳述之特定種類及特定摻合比例之(III)聚異氰酸酯化合物反應，而產生適度之交聯構造，結果可製造強固地接合之層合體。

本發明中，(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂係分子鏈中具有脲鍵(-R-NH-CO-NH)，分子鏈末端成為異氰酸酯基及可與異氰酸酯基反應之基以外之基的聚合物。所謂可與異氰酸酯基反應之基為例如胺基(-NH₂基及-NH(R)基)、羥基(-OH基)、巰基(-SH基：硫醇基)、羧基[-C(=O)OH基]或醯氯基[-C(=O)OCl基]等。

此等(I)成分可如下製造。其中，為了使接著性更高，於接著性組成物包含色素時發揮優異之效果，較好由以下成分製造。亦即較好為(A)分子末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物，與(B)分子內具有2個以上胺基之聚胺化合物，與(C)分子內具有1個可與異氰酸酯基反應之基之化合物的反應產物。由該等成分所得之(I)成分因作為原料的(B)成分係使用聚胺化合物，故而於分子內導入脲鍵。

<(A)成分：分子末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物>

作為上述(I)成分之構成成分的分子末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物(A成分)，可使用習知胺基甲酸酯預聚物。其中較好為下述(A1)與(A2)之反應產物：

(A1)選自由聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇及聚己內酯多元醇等之至少具有2個以上羥基之多元醇所成之群組中之至少1種多元醇化合物，

(A2)分子內具有2個異氰酸酯基之二異氰酸酯化合物。

<A1成分：選自由聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇及聚己內酯多元醇等之至少具有2個以上羥基之多元醇所成之群組中之至少1種多元醇化合物>

上述多元醇化合物(A1成分)，基於生成之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂(I成分)不會過度成為高交聯體的理由，較佳為一分子中所含之羥基數為2~6個，進而，再加上考量對有機溶劑的溶解性，則更佳為分子中所含之羥基數為2~3個。又，前述之聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇及聚己內酯多元醇等之多元醇化合物可單獨使用，亦可併用2種以上。其中，基於耐熱性、接著性、耐候性、耐水解性等之觀點，尤佳使用聚碳酸酯多元醇及聚己內酯多元醇。以下，針對作為A1成分使用之各種化合物詳細說明。

<聚碳酸酯多元醇>

作為A1成分使用之聚碳酸酯多元醇，可列舉為例如將如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,8-辛二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2-乙基-4-丁基-1,3-丙二醇、二乙二醇、二丙二醇、新戊二醇、環已烷-1,4-二醇、環已烷-1,4-二甲醇、二聚酸二醇、雙酚A之環氧乙烷或環氧丙烷加成物、雙(β-羥基乙基)苯、苯二甲醇、甘油、三羥甲基丙烷、季戊四醇之低分子多元醇之1種以上進行光氣化或與碳酸伸乙酯、碳酸二乙酯及碳酸二苯酯之低分子碳酸酯進行酯交換所得之聚碳酸酯多元醇。上述低分子多元醇中，基於最終所得之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂(I成分)之接著性及耐熱性之觀點，更佳為具有直鏈伸烷基鏈之低分子多元醇。由側鏈具有烷基之低分子多元醇所合成之聚碳酸酯多元醇，與具有直鏈之伸烷基鏈的低分子多元醇類相比，見到接著性降低之傾向。

作為A1成分之聚碳酸酯多元醇之數平均分子量，基於最終所得之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂(I成分)之耐熱性之觀點，較佳為400~2000，更佳為500~1500，最佳為600~1200。

此等聚碳酸酯多元醇可作為試藥或工業性取得。若例示市售者，可列舉旭化成化學股份有限公司製「DURANOL(註冊商標)」系列、Kuraray股份有限公司製「Kuraray多元醇(註冊商標)」系列、Daicel化學工業股份有限公司製「Plaxel(註冊商標)」系列、日本聚胺基甲酸酯工業股份有限公司製「NIPPOLAN(註冊商標)」系列、宇部興產股份有限公司製「ETERNACOLL(註冊商標)」系列等。

<聚己內酯多元醇>

作為A1成分使用之聚己內酯多元醇，較佳為例如藉由ε-己內酯之開環聚合所得之化合物。作為A1成分之聚己內酯多元醇的數平均分子量，基於與聚碳酸酯多元醇的情況相同之理由，較佳為400~2000，更佳為500~1500，最佳為600~1200。

此等聚己內酯多元醇可作為試藥或工業性取得。若例示市售者，可列舉Daicel化學工業股份有限公司製「Plaxel(註冊商標)」系列等。

<聚醚多元醇>

作為聚醚多元醇，可列舉例如藉由分子中具有2個以上含活性氫之基之化合物與環氧烷反應所得之聚醚多元醇化合物及該聚醚多元醇化合物的改質體即聚合物多元醇、胺基甲酸酯改質聚醚多元醇、聚醚酯共聚物多元醇等。

作為上述分子中具有2個以上含活性氫之基之化合物，可列舉例如水、乙二醇、丙二醇、丁二醇、甘油、三羥甲基丙烷、己烷三醇、三乙醇胺、二甘油、季戊四醇、三羥甲基丙烷、己烷三醇等之於分子中具有1個以上羥基之二醇、甘油等之多元醇化合物。該等可單獨使用，可混合2種以上使用亦無妨。

又，作為前述環氧烷，可列舉例如環氧乙烷、環氧丙烷、四氫呋喃等之環狀醚化合物。該等可單獨使用，混合2種以上使用亦無妨。

聚醚多元醇之數平均分子量，基於與聚碳酸酯多元醇的情況相同之理由，較佳為400~2000，更佳為500~1500，最佳為600~1200。

此等聚醚多元醇可作為試藥或工業性取得。若例示市售者，可列舉旭硝子股份有限公司製「Exenol(註冊商標)」系列、「Emulstar(註冊商標)」、ADEKA股份有限公司製「ADEKA聚醚」系列等。

<聚酯多元醇>

作為聚酯多元醇，可列舉例如藉由多元醇與多元酸之縮合反應所得之聚酯多元醇等。此處，作為前述多元醇，可列舉例如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3,3’-二羥甲基庚烷、1,4-環己烷二甲醇、新戊二醇、3,3-雙(羥基甲基)庚烷、二乙二醇、二丙二醇、甘油、三羥甲基丙烷等。該等可單獨使用，混合2種以上使用亦無妨。又，作為前述多元酸，可列舉琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二羧酸、環戊烷二羧酸、環己烷二羧酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸、萘二羧酸等。此等可單獨使用，混合2種以上使用亦無妨。

聚酯多元醇之數平均分子量，基於與聚碳酸酯多元醇的情況相同之理由，較佳為400~2000，更佳為500~1500，最佳為600~1200。

該等聚酯多元醇可作為試藥或工業性取得。若例示市售者，可列舉DIC股份有限公司製「Polylite(註冊商標)」系列、日本聚胺基甲酸酯工業股份有限公司製「NIPPOLAN(註冊商標)」系列、川崎化成工業股份有限公司製「Maximol(註冊商標)」系列等。

<A2成分：分子內具有2個異氰酸酯基之二異氰酸酯化合物>

作為上述二異氰酸酯化合物(A2成分)，使用例如脂肪族二異氰酸酯化合物、脂環式二異氰酸酯化合物、芳香族二異氰酸酯化合物及該等之混合物。該等中，基於耐候性之觀點，較佳使用脂肪族二異氰酸酯化合物及/或脂環式二異氰酸酯化合物。又，基於同樣理由，以A2成分之 30~100質量%，尤其是50~100質量%為脂肪族二異氰酸酯化合物及/或脂環族二異氰酸酯化合物較佳。

若例示可較好地作為A2成分使用之二異氰酸酯化合物，可列舉四亞甲基-1,4-二異氰酸酯、六亞甲基-1,6-二異氰酸酯、八亞甲基-1,8-二異氰酸酯、2,2,4-三甲基己烷-1,6-二異氰酸酯等之脂肪族二異氰酸酯化合物；

環丁烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,4-二異氰酸酯、2,4-甲基環己基二異氰酸酯、2,6-甲基環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、降冰片烯二異氰酸酯、4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物、六氫甲苯-2,4-二異氰酸酯、六氫甲苯-2,6-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,3-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,4-二異氰酸酯、1,9-二異氰酸酯基-5-甲基壬烷、1,1-雙(異氰酸酯基甲基)環己烷、2-異氰酸酯基-4-[(4-異氰酸酯基環己基)甲基]-1-甲基環己烷、2-(3-異氰酸酯基丙基)環己基異氰酸酯、降冰片烷二異氰酸酯等之脂環式二異氰酸酯化合物；

苯基環己基甲烷二異氰酸酯、4,4’-亞甲基雙(苯基異氰酸酯)之異構物混合物、甲苯-2,3-二異氰酸酯、甲苯-2,4-二異氰酸酯、甲苯-2,6-二異氰酸酯、伸苯基-1,3-二異氰酸酯、伸苯基-1,4-二異氰酸酯、1,3-雙(異氰酸酯基甲基)苯、苯二甲基二異氰酸酯、四甲基苯二甲基二異氰酸酯、萘二異氰酸酯、二苯基醚二異氰酸酯、1,3-二異氰酸酯基甲基苯、4,4’-二異氰酸酯基-3,3’-二甲氧基(1,1’-聯苯)、4,4’-二異氰酸酯基-3,3’-二甲基聯苯、1,2-二異氰酸酯基苯、1,4-雙(異氰酸酯基甲基)-2,3,5,6-四氯苯、2-十二烷基-1,3-二異氰酸酯基苯、1-異氰酸酯基-4-[(2-異氰酸酯基環己基)甲基]2-甲基苯、1-異氰酸酯基-3-[(4-異氰酸酯基苯基)甲基]-2-甲基苯、4-[(2-異氰酸酯基苯基)氧基]苯基異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯等之芳香族二異氰酸酯化合物等。

該等中，基於所得之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)之耐候性之觀點，如上述，較好A2成分之二異氰酸酯化合物之較佳30~100質量%，更佳50~100質量%為選自由脂肪族二異氰酸酯化合物及脂環式二異氰酸酯化合物所成之群組中之至少1種二異氰酸酯化合物。作為較佳之二異氰酸酯化合物之具體例，可列舉四亞甲基-1,4-二異氰酸酯、六亞甲基-1,6-二異氰酸酯、八亞甲基-1,8-二異氰酸酯、2,2,4-三甲基己烷-1,6-二異氰酸酯、環丁烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,4-二異氰酸酯、2,4-甲基環己基二異氰酸酯、2,6-甲基環己基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、降冰片烷二異氰酸酯、4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物、六氫甲苯-2,4-二異氰酸酯、六氫甲苯-2,6-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,3-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,4-二異氰酸酯。該等之異氰酸酯化合物可單獨使用，併用2種以上亦無妨。

<(B)分子內具有2個以上胺基之聚胺化合物>

前述分子內具有2個以上胺基之聚胺化合物(B成分)係分子內具有2個以上胺基(-NH₂或-NH(R)，惟，R意指烷基，較佳為碳數1~5之烷基)之聚胺化合物。

該B成分係於合成末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)時作為鏈延長劑發揮功能者，作為鏈延長劑，藉由使用B成分，於聚胺基甲酸酯樹脂中導入脲鍵，而成為聚胺基甲酸酯脲樹脂。

為了使所得之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)設為適當硬度，又為了良好維持接著性及耐熱性，聚胺化合物的分子量較佳為50~300，更佳為50~250，最佳為100~220。

作為B成分之聚胺化合物，可較好地使用選自由二胺及三胺所成之群組中之至少1種化合物。本發明中作為聚胺化合物而較好使用之化合物的具體例，可列舉異佛爾酮二胺、乙二胺、1,2-二胺基丙烷、1,3-二胺基丙烷、1,2-二胺基丁烷、1,3-二胺基丁烷、1,4-二胺基丁烷、1,5-二胺基戊烷、1,6-二胺基己烷、哌嗪、N,N-雙-(2-胺基乙基)哌嗪、雙-(4-胺基環己基)甲烷、雙-(4-胺基-3-丁基環己基)甲烷、1,2-、1,3-及1,4-二胺基環已烷、降冰片烷二胺、聯胺、己二酸二聯胺、伸苯基二胺、4,4’-二苯基甲烷二胺、N,N’-二乙基乙二胺、N,N’-二甲基乙二胺、N,N’-二丙基乙二胺、N,N’-二丁基乙二胺、N-甲基乙二胺、N-乙基乙二胺、雙(六亞甲基)三胺、1,2,5-戊烷三胺等。

聚胺化合物中，基於接著性及耐熱性等之觀點，尤其較好使用二胺化合物。其理由推測係由於合成末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)時，藉由使用聚胺化合物，而成為具有脲鍵，提高分子的剛直性，同時分子鏈間之氫鍵更為強固，故提昇耐熱性。又，推測係因為藉由藉脲鍵的存在，而使分子鏈間之氫鍵更為強固，空氣中之氧難以擴散至該末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)中，而抑制該末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之光氧化劣化。進而，關於提昇接著力，推測係因為藉由脲鍵的存在，分子鏈間之氫鍵變強固，難以引起樹脂之凝聚破壞。

又，前述聚胺化合物中，基於對耐水性及耐汗試驗之安定性的觀點，更佳為使用異佛爾酮二胺、雙-(4-胺基環己基)甲烷、降冰片烷二胺，其中，最佳使用雙-(4-胺基環己基)甲烷。

<(C)分子內具有1個可與異氰酸酯基反應之基之化合物>

為了合成末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)，而併用分子內具有1個可與異氰酸酯基反應之基之化合物(C成分)。藉由使用此C成分，成為分子鏈的末端經封端之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)。作為可與前述異氰酸酯基反應之基，例如為前述說明之基。

上述之C成分中，較佳為於分子內具有至少1個可發揮耐候性之構造之賦予機能性之化合物。作為賦予機能性之化合物，舉例為例如哌啶構造、受阻酚構造、三嗪構造及苯并三唑構造者。其中，發揮最優異效果者為哌啶構造。

藉由使用如此之賦予機能性之化合物，可於末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)導入發揮耐候性之構造，其結果可得到光安定性能、抗氧化性能及紫外線吸收性能等之機能性優異之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)。

以下，針對作為C成分使用之各種化合物，作為代表例，詳細說明具有哌啶構造之化合物等。

<具有哌啶構造之化合物>

作為前述C成分使用之具有哌啶構造之化合物，可較好地使用分子內具有下述式(i)表示之構造之化合物。

(式中，R¹、R²、R³及R⁴分別為碳數1~4之烷基，尤其以甲基較佳)。而且，於上述哌啶環之氮原子或4位之碳原子具有可與異氰酸酯基反應之基的化合物相當於具有哌啶構造之化合物。

以下，針對更具體之化合物進行說明。

於作為前述C成分使用之化合物中，作為於末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之末端可導入哌啶構造之化合物，可較好地列舉下述式(1)表示之化合物。

此處，R¹、R²、R³及R⁴與前述式(i)者同義，R⁵為碳數1~10烷基或氫原子，R⁶為碳數1~20之伸烷基或碳數3~20之聚亞甲基，a為0或1，X為可與異氰酸酯基反應之基。

上述式(1)，R¹、R²、R³及R⁴分別獨立為碳數1~4之烷基。較佳為4個烷基全部為甲基。

R⁵為碳數1~10之烷基或氫原子。其中，基於取得容易性之觀點，較佳為碳數1~4之烷基或氫原子。又，由於R¹~R⁴為碳數1~4之烷基，故即使R⁵為氫原子，因立體障礙之影響，R⁵所鍵結之氮原子與異氰酸酯基亦不會反應。

R⁶為碳數1~20之伸烷基或碳數3~20之聚亞甲基，較佳為碳數1~10之伸烷基或碳數3~10之聚亞甲基。又，a雖表示R⁶之數，但a為0的情況下，應理解X直接與哌啶環鍵結。

X為可與異氰酸酯基反應之基，較佳為胺基、羥基、羧基或硫醇基。其中，基於與異氰酸酯基之反應性、取得容易性等之觀點，較好為胺基及羥基。

作為上述式(1)表示之化合物的具體例，可列舉1,2,2,6,6-五甲基-4-羥基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-胺基哌啶、2,2,6,6-四甲基-4-羥基哌啶、2,2,6,6-四甲基-4-胺基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-胺基甲基哌啶、1,2,2,6,6-五甲基-4-胺基丁基哌啶等。

<其他之C成分>

作為上述C成分，除了具有前述哌啶構造之提高耐候性為目的之化合物以外，亦可使用一般之胺、醇、硫醇及羧酸。該等化合物藉由於分子內具有1個可與異氰酸酯基反應之基，可不活性化(I)成分之末端。

本發明使用之其他C成分中，作為較佳之化合物，可列舉下述式(2)及(3)表示之化合物。

此處，R⁷為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氫原子，R⁸為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基或酯基。

使用R⁷為氫原子之化合物作為C成分時，(I)成分的聚胺基甲酸酯脲樹脂之末端雖成為-NH(R⁸)基，但此-NH(R⁸)基與其他聚合物及異氰酸酯化合物實質上不反應。因此，-NH(R⁸)基不相當於可與異氰酸酯基反應之基。

上述式(2)中，R⁷為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氫原子。其中，R⁷較佳為碳數1~10之烷基、芳基、芳烷基、烷氧基羰基或氫原子。前述芳基及芳烷基可具有碳數1~5之烷基、鹵素原子作為取代基。

作為較佳R⁷之例，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基、羧基丙基或氫原子。

又，R⁸為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基。其中，R⁸較佳為碳數1~10之烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基。前述芳基可具有碳數1~5之烷基、鹵素原子作為取代基。

作為較佳R⁸之例，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基或羧基丙基。

亦可較佳地使用下述式(3)表示之化合物。

Z-R⁹ (3)

此處，R⁹為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基，Z為羥基、羧基或硫醇基。

上述式(3)中，R⁹為碳數1~20之烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基，較佳為碳數1~10之烷基、芳基、芳烷基或烷氧基羰基。該芳基及芳烷基可具有碳數1~5之烷基、鹵素原子作為取代基。作為較佳之基，可列舉碳數1~5之烷基、苯基、具有鹵素原子之苯基。作為較佳R⁹之例，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基、己基、庚基、辛基、1,1,3,3-四甲基丁基、苯基、苄基、1,1-二甲基苄基、羧基甲基、羧基乙基及羧基丙基。

上述式(3)之Z係可與異氰酸酯基反應之基，具體而言為羥基、羧基或硫醇基，較佳為羥基。

作為上述式(2)及(3)表示之化合物的具體例，可列舉甲基胺、乙基胺、丙基胺、異丙基胺、丁基胺、第三丁基胺、戊基胺、己基胺、庚基胺、4-庚基胺、辛基胺、1,1-二丙基丁基胺、苯基胺、苄基胺、二甲基胺、二乙基胺、二丙基胺、二異丙基胺、二丁基胺、二-第三丁基胺、二戊基胺、二己基胺、二庚基胺、二辛基胺、甲基乙基胺、甲基丁基胺、甲基戊基胺、甲基己基胺、甲基庚基胺、甲基辛基胺、乙基丙基胺、乙基丁基胺、乙基戊基胺、乙基己基胺、乙基庚基胺、乙基辛基胺、丙基丁基胺、異丙基丁基胺、丙基戊基胺、丙基己基胺、丙基庚基胺、丙基辛基胺等之胺；甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇、丁醇、2-丁醇、第三丁基醇、戊基醇、己基醇、庚基醇、辛基醇、壬基醇、癸醇、2-癸醇等之醇；甲烷硫醇、乙烷硫醇、1-丙烷硫醇、2-丙烷硫醇、1-丁烷硫醇、2-丁烷硫醇、丙烷硫醇、已烷硫醇、庚烷硫醇、辛烷硫醇、十二烷硫醇、2-甲基-1-丁烷硫醇、2-甲基丙烷硫醇、3-甲基-2-丁烯硫醇、 1,1-二甲基庚烷硫醇、環已烷硫醇、環戊烷硫醇、苯硫醇、苯甲烷硫醇、2,6-二甲基苯硫醇等之硫醇；乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十二烷酸等之羧酸等。

以上之C成分可單獨使用，混合2種以上使用亦無妨。其中，基於提昇末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之耐久性之觀點，較好使用具有哌啶構造之化合物。

<末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之A1、A2、B、及C成分之含量>

上述本發明中，構成末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)之上述各成分，即A1成分、A2成分、B成分及C成分的量比，於考慮所形成之接著層之耐熱性、接合力等時，較好藉以下摻合比例製造。

亦即，將A1成分所含之羥基的總莫耳數設為n1，將A2成分所含之異氰酸酯基的總莫耳數設為n2，將B成分所含之胺基的總莫耳數設為n3，將C成分所含之可與異氰酸酯基反應之基(具體而言為胺基、羥基、巰基及/或羧基等)的總莫耳數設為n4時，成為n1：n2：n3：n4=0.4~0.8/1.0/0.19~0.59/0.01~0.2的量比，尤其較佳係成為n1：n2：n3：n4=0.45~0.75/1.0/0.23~0.53/0.02~0.15的量比，最佳為成為n1：n2：n3：n4=0.65~0.75/1.0/0.23~0.33/0.02~0.1的量比。此處，上述n1~n4可以作為各成分使用之化合物的使用莫耳數與該化合物1分子中存在之各基的數之乘積求得。

上述末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)於末端不具有反應性之基。亦即，末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之各成分含量必須滿足n2=n1+n3+n4。因此，製造時，亦較佳以成為如n2=n1+n3+n4之摻合比例製造。惟n1、n3、及n4之合計莫耳數(n1+n3+n4)大於n2之情況下，只要藉由再沉澱等去除未反應之A1、B、C成分即可。

<多分散度(重量平均分子量/數平均分子量之比)為1.6~2.4的範圍之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂；(I)成分>

本發明中，前述末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂，較好多分散度(重量平均分子量/數平均分子量之比)為1.6~2.4之範圍。藉由包含具有如此狹窄範圍之多分散度的末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之接著性組成物，使用該接著性組成物接合之層合體顯示優異之接著性，尤其是高溫之優異接著性。

作為獲得此等效果之理由，細節雖不清楚，但本發明人等推測如下。亦即藉由多分散度(重量平均分子量/數平均分子量)為1.6~2.4之範圍，可列舉可減低低分子量，耐熱性安定之方面。進而，認為可抑制因低分子量胺基甲酸酯脲的影響導致之物理性分子間相互作用亦即於聚合物鏈之分子間的交纏之降低。其結果推測藉由摻合特定量之下述詳述之特定(III)成分所得之接著層，可抑制該接著層內之破壞亦即凝聚破壞，提昇密著性。

又，多分散度越低，亦即多分散度越接近1.0，有越強烈展現本發明效果之傾向。惟，欲獲得多分散度未達1.6之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂，被認為在工業製造方法中實質有困難。另一方面，多分散度超過2.4時，因低分子量物之影響，有軟化開始溫度成為低溫的傾向。因此，與多分散度狹窄之樹脂相比，有耐熱性差、高溫下之密著性降低之傾向。又，因高分子量物之影響，與多分散度狹窄之樹脂相比，溶解於有機溶劑時之黏度顯著上昇，塗佈變困難。基於良好之接著力、耐熱性及塗佈性之觀點，本發明所使用之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之多分散度更佳為1.8~2.2之範圍。

又，前述之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之分子量並未特別限制。其中，基於接著力及耐熱性之觀點，推薦數平均分子量較佳為5千~10萬，更佳為8千~5萬，特佳為1萬~4萬。

且，前述末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之數平均分子量及重量平均分子量係使用藉由聚環氧乙烷換算之凝膠滲透層析(GPC)，串聯連接2根管柱：Shodex KD-806M(昭和電工股份有限公司製)，以溶離液：LiBr(10mmol/L)/DMF溶液、流速：1ml/min、檢測器：RI檢測器、胺基甲酸酯脲樹脂試料溶液：1.0%二甲基甲醯胺(DMF)溶液的條件下予以測定，使用日本Waters股份有限公司製GPC解析軟體『Empower Personal GPC Option』所算出之值。又，多分散度係以重量平均分子量/數平均分子量算出之值，由藉由上述方法所求得之數平均分子量及重量平均分子量所算出之值。

又，作為使前述A1成分、A2成分、B成分及C成分反應，得到末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)之方法，可採用所謂單槽(One shot)法或預聚物法之任一種方法。其中，為了抑制多分散度且效率良好地獲得末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂，較佳採用預聚物法。尤其是根據後述之製造方法，可簡便製造多分散度滿足上述範圍之末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂。

<末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)之製造方法><胺基甲酸酯預聚物(A)之製造方法>

本發明中，前述末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂一般可藉由胺基甲酸酯預聚物與二胺等之聚胺的反應製造。胺基甲酸酯預聚物(A成分)可藉由上述多元醇化合物(A1成分)與上述二異氰酸酯化合物(A2成分)反應(以下，亦稱為「預聚物反應」)製造。

前述胺基甲酸酯預聚物(A成分)較佳係如前述，於由A1成分所含之羥基的總莫耳數設為n1，將A2成分所含之異氰酸酯基的總莫耳數設為n2時，藉由成為n1：n2=0.4/1.0~0.8/1.0，而成為於末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物。

使A1成分與A2成分反應時之添加順序並未特別限制。如有必要亦可於反應期間適當追加添加A1成分及A2 成分。

A1成分與A2成分之反應較好於有機溶劑存在下或非存在下，將兩者較佳於氮或氬等之惰性氣體環境中，於反應溫度70~130℃進行反應。反應溫度未達70℃時，反應未結束，又超過130℃時，A1成分之一部分分解，無法獲得所需物性之聚胺基甲酸酯脲樹脂。反應時間雖因A1成分與A2成分的饋入比及反應溫度而變化，但可設為0.5~24小時之範圍。

作為有機溶劑，例如可使用丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、二乙基酮、環己酮、二噁烷、甲苯、己烷、庚烷、乙酸乙酯、乙酸丁酯、二甲基甲醯胺(DMF)、二甲基亞碸(DMSO)、四氫呋喃(THF)等之有機溶劑。該等有機溶劑可單獨或亦可混合2種以上使用。

使用有機溶劑時，其使用量於將A1成分與A2成分的合計量設為100質量份時，較好為200質量份以下。有機溶劑之使用量超過200質量份時，有A1成分與A2成分的反應時間增長，A1成分之一部分分解之虞。

反應時，為了避免二異氰酸酯化合物中之異氰酸酯基與雜質即水反應，各種反應試劑及溶劑較佳預先進行脫水處理，充分乾燥。又，進行上述反應時，亦可使用例如二月桂酸二丁基錫、二甲基咪唑、三伸乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙烷二胺、1,4-二氮雜雙環[2,2,2]辛烷等之觸媒。觸媒之添加量較佳相對於A成分之合計100質量份為0.001~1質量份。

<自胺基甲酸酯預聚物(A)製造胺基甲酸酯脲樹脂之方法>

胺基甲酸酯脲樹脂可藉由胺基甲酸酯預聚物與二胺等之聚胺的反應而製造。又，前述方法中，製造胺基甲酸酯預聚物時，亦可於上述預聚物化反應後之反應液中添加B成分即聚胺化合物，連續進行胺基甲酸酯脲樹脂之製造。

上述胺基甲酸酯脲樹脂之製造方法之其他反應條件，係考量製造設備等適當決定。通常可於有機溶劑存在下，依必要於氮或氬等之惰性氣體環境中，以反應溫度-20℃~40℃之範圍，更佳為-10℃~20℃之範圍進行反應。

作為上述胺基甲酸酯脲樹脂之製造的有機溶劑，可使用例如丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、二乙基酮、環己酮、二噁烷、甲苯、己烷、庚烷、乙酸乙酯、乙酸丁酯、二甲基甲醯胺(DMF)、二甲基亞碸(DMSO)、四氫呋喃(THF)、甲醇、乙醇、異丙基醇、第三丁醇、2-丁醇、正丁醇、乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單正丙基醚、乙二醇單異丙基醚、乙二醇單丁基醚、乙二醇單第三丁基醚、丙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、丙二醇單正丙基醚、丙二醇單異丙基醚、丙二醇單正丁基醚、丙二醇單第三丁基醚等之醇系有機溶劑。該等有機溶劑可單獨或亦可混合2種以上使用。

上述有機溶劑的使用量，基於有效率地進行反應之觀點、或基於殘留之有機溶劑的影響等之觀點，相對於最終所得之聚胺基甲酸酯脲樹脂之合計量為100質量份，較佳落於130~800質量份之範圍，更佳落於150~500質量份之範圍。

反應時，為了避免反應系中之異氰酸酯基與雜質即水之反應，各種反應試劑及有機溶劑較佳預先進行脫水處理，充分乾燥。又，進行上述反應時，亦可例如新加入二月桂酸二丁基錫、二甲基咪唑、三伸乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙烷二胺、1,4-二氮雜雙環[2,2,2]辛烷等之觸媒，於預聚物反應使用時亦可不去除而直接使用。觸媒的添加量相對於胺基甲酸酯脲樹脂的合計100質量份，較佳成為0.001~1質量份。

<自胺基甲酸酯脲樹脂製造末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之方法>

合成上述末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)時，併用分子內具有1個可與異氰酸酯基反應之基的化合物(C成分)。藉由使用該C成分，而成為分子鏈的末端被封端之(I)成分。

上述，作為獲得分子鏈末端被封端之胺基甲酸酯脲樹脂((I)成分)之方法(以下，亦稱為「末端修飾反應」)，較好為結束前述之A成分與B成分之反應，將於末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯脲樹脂溶解於有機溶劑之反應液中，依需要滴加以有機溶劑稀釋之C成分而添加之方法。又，將前述之A成分與B成分之反應時所添加之醇系有機溶劑作為C成分使用於末端修飾反應時，亦可不添加新的 C成分。

上述之末端修飾反應係於有機溶劑存在下，依需要於氮或氬等之惰性氣體環境中實施。反應溫度於C成分所含之可與異氰酸酯基反應之基為胺基時，亦可與前述之A成分與B成分之反應時為同樣溫度之-20℃~30℃之間的溫度進行反應。另一方面，C成分所含之可與異氰酸酯基反應之基為胺基以外時，由於與異氰酸酯基的反應速度慢，故較佳於超過30℃且130℃以下的溫度反應。

反應時間於C成分所含之可與異氰酸酯基反應之基為胺基時為0.5~3小時左右，C成分所含之可與異氰酸酯基反應之基為胺基以外時為1小時~24小時左右。

作為有機溶劑，可使用與前述之預聚物反應、及A成分與B成分的反應所使用之有機溶劑相同者。又，當然以包含前述之預聚物反應、及A成分與B成分的反應所使用之有機溶劑的狀態，實施末端修飾反應亦無妨。

末端修飾反應之有機溶劑使用量，相對於最終所得之A成分的合計量100質量份，較佳為130~800質量份的範圍。

反應時，為了避免反應系中之異氰酸酯基與雜質即水的反應，各種反應試劑及溶劑較佳預先進行脫水處理，充分乾燥。又，進行上述反應時，可新加入例如二月桂酸二丁基錫、二甲基咪唑、三伸乙基二胺、四甲基-1,6-己二胺、四甲基-1,2-乙烷二胺、1,4-二氮雜雙環[2,2,2]辛烷等之觸媒，於預聚物反應之前使用觸媒時亦可不去除而直接使用。觸媒的添加量相對於A成分的合計100質量份，較佳成為0.001~1質量份。

<多分散度(重量平均分子量/數平均分子量之比)為1.6~2.4的範圍之末端反應性胺基甲酸酯脲樹脂之製造方法>

如上述，製造多分散度為1.6~2.4的範圍之末端非反應性胺基甲酸酯脲時，使胺基甲酸酯預聚物(A成分)與聚胺化合物(B成分)反應時，較好將A成分與B成分的完全混合時間(θ_M)設為30秒以下，更佳為15秒以下。

所謂完全混合時間(θ_M)，係表示在攪拌槽(反應容器等)之混合特性的指標，係由表示n．θ_M(n係攪拌葉片之旋轉數(1/秒))與Re(雷諾茲數；表示液體之無序狀態之指標)的關係之「n．θ_M-Re曲線」求得。關於完全混合時間(θ_M)及n．θ_M-Re曲線，記載於例如「住友重機械工業技報vol.35 No.104 1987年8月p74-78」、日本特開昭61-200842號公報、日本特開平6-312122號公報等。

作為用以將完全混合時間(θ_M)設為30秒以下之手段，係採用任意之適當方法。例如可列舉於攪拌槽(反應容器等)內設置擾流板等使其產生亂流之方法、或使用任意之適當攪拌葉片之方法等。作為適當之攪拌葉片，可列舉MAXBLEND葉片、Fullzone葉片等。

又，以前述方法製造胺基甲酸酯預聚物時，亦可於上述預聚物化反應後之反應液中添加B成分，連續進行胺基甲酸酯脲樹脂之製造。

上述之多分散度的範圍之胺基甲酸酯脲樹脂之製造方法中之其他反應條件，係考量製造設備等適當決定。其中，尤其基於獲得多分散度於狹窄範圍之胺基甲酸酯脲樹脂的觀點，較佳於有機溶劑存在下，依需要於氮或氬等之惰性氣體環境中，以反應溫度-20℃~40℃之範圍，更佳-10℃~20℃之範圍進行反應。反應溫度未達-20℃時，於鏈延長反應後半有黏度上昇而成為攪拌不足的傾向。又，反應溫度超過40℃時，因脲鍵之形成反應快速，A成分與B成分接觸隨即反應，故易成為不均一之反應，有多分散度變廣之傾向。上述反應溫度下之反應時間以0.5~3小時左右即足夠。

以該條件可製造多分散度為1.6~2.4之胺基甲酸酯脲樹脂。所得之胺基甲酸酯脲樹脂成為末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂時，可直接使用作為(I)成分。假定，該胺基甲酸酯脲樹脂之末端為反應性基時，只要以<自胺基甲酸酯脲樹脂製造末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂之方法>中記載之方法使末端封端即可。藉由使末端封端，多分散度並未變化。

藉由以上記載之方法，可製造成為本發明之接著性組成物之主成分的末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂。其次，針對該接著性組成物中摻合之(III)分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物加以說明。

<(III)於分子內至少具有2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物((III)成分)>

本發明之接著性組成物包含特定量之(III)成分。而且，該(III)成份含有特定量之(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物((IIIA)成分)，及(IIIB)分子內之碳數為4~30且為前述(IIIA)成分以外之聚異氰酸酯化合物((IIIB)成分)。

考慮接著性樹脂組成物之保存安定性等時，前述(III)成分較好分子中之異氰酸酯基數為2~3個。且前述(III)成分之分子量並未特別限制，較好為未達1000。(III)成分之分子量為1000以上時，所得接著層之耐熱性及膜強度有降低之傾向。其理由係若使用分子量大之(III)成分，則有異氰酸酯基間之鍵結數增加之傾向，縱使形成交聯構造，交聯點間之距離亦變長，耐熱性不怎麼提高，且認為接著性亦未充分提升。因此，(III)成分之分子量較好未達1000，更好為800以下，最好為550以下。該(III)成分較好非如前述之預合物。因此，(III)成分之分子量為(III)成分本身之分子量。(III)成分之分子量下限係其單體化合物之分子量，並未特別限制，但較好為100。

藉由於(III)成分之分子內具有2個以上之異氰酸酯基，認為於形成接著層時，該(III)成分與(I)成分反應，可生成具有交聯構造之胺基甲酸酯脲樹脂。或/進而，藉由(III)成分之分子內所含之異氰酸酯基的一部分水解而成為胺，並與其他之(III)成分之分子內所含之異氰酸酯基反應，而於(I)成分中生成脲樹脂。藉由於(I)成分中形成此交聯構造及/或新的脲樹脂，而提昇接著層之耐熱性，同時難以引起凝聚破壞。其結果，認為接著性提昇效果變高。此等效果甚至比使用通常之2液型聚胺基甲酸酯樹脂時更為優異。

若詳細說明形成前述交聯構造及/或新的脲樹脂時則如以下。於(I)成分中添加(III)成分時之耐熱性提高及接著性提高之效果，係於製作使用含有該等之接著性組成物之層合體後展現(完全形成接著層後展現)。具體而言，認為係藉由使用含有(I)成分及(III)成分之接著性組成物製作層合體後立即供給熱或濕氣，而展現耐熱性提高及接著性提高之效果。亦即，認為藉由熱使一部分之(III)成分之1個異氰酸酯基與(I)成分之胺基甲酸酯鍵或脲鍵反應。其次於濕氣反應(水存在下之反應)中，鍵結於(I)成分之(III)成分的殘存異氰酸酯基與游離而殘存之(III)成分之異氰酸酯基之一部分因濕氣而水解產生胺，藉此進行交聯反應。或是/進而認為，僅游離而殘存之(III)成分之異氰酸酯基之一部分因濕氣而水解產生胺，藉由與其他之游離而殘存之(III)成分之異氰酸酯基反應，而於(I)成分中生成新的脲樹脂。

為了更展現如以上之效果，使與耐溶劑性高之聚醯胺樹脂薄片及其他薄片難接合之偏光薄片可強固地接合，前述(III)成分必須由(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物((IIIA)成分)，及(IIIB)分子內之碳數為4~40且為前述(IIIA)成分以外之聚異氰酸酯化合物((IIIB)成分)所構成。又，(III)成分亦可含有(IIIA)成分及(IIIB) 成分以外之聚異氰酸酯化合物，但考慮接著性組成物本身之生產性、保存安定性、接著性等時，較好僅由(IIIA)成分及(IIIB)成分之2種所構成。

<(IIIA)成分>

本發明之接著性組成物含特定量之(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物。藉由使用(IIIA)成分，可提高接著層之耐熱性、接著性。

作為(IIIA)成分，可列舉例如4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物、環丁烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,3-二異氰酸酯、環己烷-1,4-二異氰酸酯、六氫甲苯-2,4-二異氰酸酯、六氫甲苯-2,6-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,3-二異氰酸酯、六氫伸苯基-1,4-二異氰酸酯及異佛爾酮二異氰酸酯之三聚物(異氰脲酸酯化合物)等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。其中，較佳使用4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物。

本發明之接著性組成物，除前述(IIIA)成分以外，藉由含有(IIIB)成分，而發揮優異效果。

<(IIIB)成分>

本發明之接著性組成物含有分子內之碳數為4~40且為前述(IIIA)成分以外之聚異氰酸酯化合物亦即不具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物((IIIB)成分)。該(IIIB)成分藉由碳數為4~40而成為具有比較柔軟之基(運動性高之基)者。考慮密著性、保存安定性，處理容易性等時，碳數較好為15~30。特佳為分子內具有碳數為4~10之伸烷基者。因此，舉例為分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物。

若具體例示(IIIB)成分，則可列舉六亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲化合物、六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸酯化合物、六亞甲基二異氰酸酯之加成物化合物((IIIB)成分)等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。其中，較佳使用選自由六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲化合物及六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸酯化合物所構成之群組中之聚異氰酸酯化合物。

<(III)成分之摻合比例>

本發明中，(III)成分之摻合比例如以下。亦即，基於所得之接著層之接著性及耐熱性之觀點，對於(I)成分100質量份必須為4.0~20質量份。藉由使(III)成分之摻合量滿足該範圍，而使所得接著層發揮優異效果。上述摻合量過少時，無法獲得充分之接著性及耐熱性之提高效果。且，過多時，有引起接著層之白濁、接著性降低等之傾向。本發明之接著性組成物可含有下述詳述之光致變色化合物，但該情況下，(III)成分若過多，則會使光致變色化合物之耐久性降低。為了更提高聚合物薄片彼此之接著性，期望(III)成分之摻合量，對於(I)成分100質量份，較好為6.0~17.5質量份，更好為7.0~15.0質量份。又，使用複數種之(III)成分時，複數種之(III)成分之合計摻合量滿足前述摻合量。(III)成分由(IIIA)成分及(IIIB)成分所成時，(III)成分之摻合量為(IIIA)成分及(IIIB)成分之合計量。

此時，(III)成分之異氰酸酯基之比例，對於(I)成分100質量份，較好為1.0~10.0質量份，更好為1.5~6.0質量份，又更好為2.0~5.0質量份。此處，異氰酸酯基之量可由(III)成分之分子量、每1分子之異氰酸酯基數及異氰酸酯基之分子量求得。又，當然，使用複數種之(III)成分時，複數種之(III)成分之異氰酸酯基之合計比例只要滿足異氰酸酯基之前述比例即可。(III)成分由(IIIA)成分及(IIIB)成分所成時，(III)成分之異氰酸酯基之比例為(IIIA)成分及(IIIB)成分之異氰酸酯基之合計比例。

<(IIIA)成分及(IIIB)成分之摻合比例>

本發明中，(IIIA)成分及(IIIB)成分之合計量必須滿足前述(III)成分之摻合量。亦即，若考慮(III)成分亦可含有(IIIA)成分及(IIIB)成分以外之(III)成分時，對於(I)成分100質量份，(IIIA)成分及(IIIB)成分之合計量最大成為20質量份。惟，本發明中，(III)成分較好由(IIIA)成分及(IIIB)成分所成，該情況下，對於(I)成分100質量份，(IIIA)成分及(IIIB)成分之合計量必須滿足4.0~20質量份。而且(IIIA)成分及(IIIB)成分必須滿足以下之摻合比例。

亦即，前述(IIIA)成分設為100質量份時，前述(IIIB)成分必須為10~500質量份。藉由滿足該範圍，可提高聚醯胺樹脂薄片尤其是脂環族聚醯胺樹脂薄片及偏光薄片、含二色性染料之偏光薄片等之接著性。前述(IIIB)成分偏離前述摻合比例時，無法獲得高接著強度故而不佳。為了進而提高接著性，尤其為了以耐久性優異且以更高度接合脂環族聚醯胺薄片彼此，於前述(IIIA)成分設為100質量份時，前述(IIIB)成分係以作成50~400質量份為佳，較好為100~300質量份，更好為超過150質量份且250質量份以下，特佳為160質量份以上250質量份以下。且，若為上述之摻合範圍，則可更強固地接合偏光薄片、及含二色性染料之偏光薄片與聚合物薄片。

<接著性組成物中之其他摻合成分> <(II)色素>

本發明之接著性組成物除前述(I)成分、(III)成分以外，可含其他成分。其中，為了提高所得層合體之機能，亦可含有(II)色素。藉由含有色素，所得層合體可使用作為太陽眼鏡等之光學物品。

作為(II)色素，可無限制地使用摻合於通常聚合物中之有機無機色素。舉例為例如習知螢光染料、染料、顏料、光致變色化合物等。摻合色素時，其量只要根據使用用途適當決定即可。通常對於(I)成分及(III)成分之合計量100質量份，色素較好為0.1~20.0質量份，更好為0.5~10.0質量份，又更好為1.0~7.0質量份。

(II)該色素中為使所得層合體成為更有用者，該色素較好含有光致變色化合物。藉由含有光致變色性，可製造於照射日光時產生顏色，於室內時成為透明之太陽眼鏡。由本發明之接著性組成物所成之接著層可具有使光致變色化合物運動之適度空間，可與接著性一起發揮優異之光致變色特性。

作為前述光致變色化合物例如可使用苯并哌喃化合物、俘精醯亞胺(fulgimide)化合物、螺環噁嗪化合物、螺環吡喃化合物等之周知的光致變色化合物。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。

作為上述之俘精醯亞胺化合物、螺環噁嗪化合物、螺環吡喃化合物及苯并哌喃化合物，可列舉例如日本特開平2-28154號公報、日本特開昭62-288830號公報、WO94/22850號說明書、WO96/14596號說明書等所記載之化合物。

此等之光致變色化合物中，基於顯色濃度、初期著色、耐久性、褪色速度等之光致變色特性之觀點，更佳為使用1種類以上具有茚并(2,1-f)萘并(2,1-b)吡喃骨架之苯并哌喃化合物。該等苯并哌喃化合物中，其分子量為540以上之化合物由於顯色濃度及褪色速度特別優異故更為適合。

本發明中，若具體例示尤其可較好地使用之光致變色化合物，則可列舉以下者。

本發明中，光致變色化合物之摻合量，基於光致變色特性之觀點，對於(I)成分與(III)成分之合計量100質量份，較好為0.1~20.0質量份。上述摻合量過少時，有無法獲得充分顯色濃度或耐久性之傾向。另一方面，過多時，雖亦隨光致變色化合物的種類而異，但不僅有難以溶解於光致變色性組成物，降低組成物的均一性之傾向，亦有降低接著力(密著力)之傾向。為了以維持顯色濃度或耐久性之光致變色特性之狀態，充分保持聚合物薄片彼此之接著性，光致變色化合物之添加量，對於(I)成分與(III)成分之合計量100質量份，更佳為0.5~10.0質量份，進而更佳為1.0~7.0質量份。

又，本發明中，作為(II)色素，亦可使用於550~600nm之範圍具有吸收波峰之色素。藉由使用於550~600nm之範圍具有吸收波峰之色素，可更提高所得層合體之防眩性。

作為於550~600nm之範圍具有吸收波峰之色素舉例為硝基系化合物、偶氮系化合物、蒽醌系化合物、陰丹士林(indanthrene)系化合物、紫質(porphyrin)系化合物、稀土類金屬化合物等。其中，基於兼具防眩性及視認性之觀點，較好為紫質系化合物、稀土類系化合物。進而基於在塑膠材料中之分散安定性之觀點，最好為紫質系化合物。

作為該稀土類金屬化合物可舉例水合羥基(1-苯基-1,3-丁二酮酸)釹、水合羥基(菲基苯基酮酸)釹、水合羥基(1-苯基-2-甲基-1,3-丁二酮酸)釹、水合羥基(1-噻吩基-1,3- 丁二酮酸)釹、水合羥基(1-苯基-1,3-丁二酮酸)鉺、水合羥基(1-苯基-1,3-丁二酮酸)鈥等之錯合物。

作為該紫質系化合物，為於紫質骨架亦可具有各種取代基之化合物，可較好地使用例如日本特開平5-194616號公報、日本特開平5-195446號公報、日本特開2003-105218號公報、日本特開2008-134618號公報、日本特開2013-61653號公報、日本特開2015-180942號公報、WO2012/020570號說明書、日本國專利第5626081號、日本國專利第5619472號、日本國專利第5778109號等所記載之化合物。其中，作為特佳之紫質系化合物，舉例為下述式(4)表示之四氮雜紫質化合物：

(式中Y₁、Y₃、Y₅及Y₇為氫原子，Y₂、Y₄、Y₆及Y₈分別為碳數1~6之直鏈或分支之烷基，M為2價金屬原子或氧化金屬原子)。

作為碳數1~6之直鏈或分支烷基舉例為甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、異戊基、新戊基、第三戊基、1,2-二甲基丙基、1-甲基丁基、2-甲基丁基、正己基、2-甲基戊基、4-甲基戊基、4-甲基-2-戊基、1,2-二甲基丁基、2,3-二甲基丁基、2-乙基丁基。

作為2價金屬原子可舉例為例如Cu、Zn、Fe、Co、Ni、Ru、Pd、Pt、Mn、Mg、Ti、Ba、Cd、Hg、Pd、Sn等。作為氧化金屬原子可舉例為例如VO、MnO、TiO等。

又，前述式(4)所示之四氮雜紫質化合物實際上表示由1種或2種以上之異構物所成之混合物。由此種複數之異構物所成之混合物之構造記載時，於本發明中，基於方便起見，亦記載例如以前述式(4)表示之一個構造式。

本發明中，前述四氮雜紫質化合物可單獨使用1種，或亦可併用複數種。再者，可使用1種或由2種以上之異構物所成之混合物。又，根據期望，亦可自該混合物分離各異構物，而使用異構物內之一種化合物，再者，可併用由任意比例所成之複數異構物。

又，基於防眩性之觀點，前述四氮雜紫質化合物中，較好使用於580~605nm具有極大吸收之化合物。

<(II)色素以外之其他成分> <其他成分>

再者，本發明之接著性組成物中，為了製膜性(提高層合體之生產性)，可添加有機溶劑、水、界面活性劑、抗氧化劑、自由基補足劑、紫外線安定劑、紫外線吸收劑、脫模劑、著色防止劑、防靜電劑、香料、可塑劑等之添加劑。作為添加之該等添加劑，可無任何限制地使用周知之化合物。又，藉由摻合該等添加劑，於接著性組成物含有光致變色化合物時，可發揮該光致變色化合物之耐久性提高、顯色速度之提高、褪色速度之提高。

考慮接著層成形之容易性時，該接著性組成物較好含有有機溶劑。惟，該有機溶劑較好於成為接著層時去除。若例示具體之有機溶劑，可列舉甲醇、乙醇、正丙醇、異丙醇、2-戊醇、3-戊醇、3-甲基-2-丁醇、4-甲基-2-戊醇、正丁醇、第三丁醇、2-丁醇、第三戊基醇、2,2,2-三氟乙醇等之醇；乙二醇單甲基醚、乙二醇單異丙基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單正丙基醚、乙二醇單正丁基醚、乙二醇單第三丁基醚、丙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、丙二醇正丁基醚、乙二醇二甲基醚等之多元醇衍生物；雙丙酮醇；甲基乙基酮、二乙基酮、正丙基甲基酮、甲基異丁基酮、二異丙基酮、正丁基甲基酮等之酮；甲苯；己烷；庚烷；乙酸乙酯、乙酸-2-甲氧基乙酯、乙酸-2-乙氧基乙酯等之乙酸酯；二甲基甲醯胺(DMF)；二甲基亞碸(DMSO)；四氫呋喃(THF)；環己酮；氯仿；二氯甲烷及此等之組合。

為了於聚合物薄片上塗佈本發明之接著性組成物時之塗佈層之平滑性或為了形成平滑之接著層，前述有機溶劑較好混合使用具有未達90℃之沸點的有機溶劑與具有90℃以上之沸點的有機溶劑。藉由使用此等組合之有機溶劑，除了上述平滑性以外，亦使有機溶劑之去除變容易，亦加速乾燥速度。沸點未達90℃、90℃以上之有機溶劑之摻合比例只要根據所使用之其他成分適當決定即可。其中，為了發揮優異效果，將全有機溶劑量設為100質量%時，較好沸點未達90℃之有機溶劑為20~80質量%，沸點90℃以上之有機溶劑為80~20質量%。

且，使用有機溶劑時之摻合量，基於摻合如前述有機溶劑所得之效果之觀點，對於(I)成分100質量份，較好為5~900質量份，尤其較好為100~750質量份，最好為150~400質量份。

此外，若具體例示界面活性劑，則可使用非離子性、陰離子性、陽離子性之任一者。其中，基於對接著性組成物的溶解性，較好使用非離子性界面活性劑。作為可較好地使用之非離子性界面活性劑之具體例，可列舉山梨糖醇酐脂肪酸酯、甘油脂肪酸酯、十甘油脂肪酸酯、丙二醇．季戊四醇脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨醇脂肪酸酯、聚氧乙烯甘油脂肪酸酯、聚乙二醇脂肪酸酯、聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯植物甾醇．植物甾烷醇、聚氧乙烯聚氧丙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基苯基醚、聚氧乙烯蓖麻油．硬化蓖麻油、聚氧乙烯羊毛脂．羊毛脂醇．蜂蠟衍生物、聚氧乙烯烷基胺．脂肪酸醯胺、聚氧乙烯烷基苯基甲醛縮合物、單一鏈聚氧乙烯烷基醚、進而矽氧系或氟系之界面活性劑。

界面活性劑可單獨或混合2種以上使用。界面活性劑的添加量，對於(I)成分100質量份，較佳為0.001~5質量份的範圍。

又，作為抗氧化劑、自由基補足劑、紫外線安定劑、紫外線吸收劑，可較好地使用受阻胺光安定劑、受阻酚抗氧化劑、酚系自由基補足劑、硫系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、三嗪系化合物、苯并三唑系化合物、二苯甲酮系化合物等。此等抗氧化劑、自由基補足劑、紫外線安定劑、紫外線吸收劑亦可混合2種以上使用。進而使用該等添加劑時，亦可併用界面活性劑與抗氧化劑、自由基補足劑、紫外線安定劑、紫外線吸收劑而使用。此等抗氧化劑、自由基補足劑、紫外線安定劑、紫外線吸收劑之個別添加量，對於(I)成分100質量份，較佳為0.001~20質量份的範圍。惟，過度使用此等添加劑時，由於對聚合物薄片之接著性降低，故其添加量較佳為0.001~7質量份，更佳為0.001~3質量份，最佳為0.001~1質量份。

<接著性組成物之製造方法>

本發明之接著性組成物可藉由混合上述(I)成份、(III)成分及根據需要使用之(II)成分以及其他成分而製造。混合各成分之順序並未特別限制。

例如，未使用有機溶劑時，亦可熔融混練各成分作成接著性組成物並進行顆粒化，亦可直接進行薄片成型。又，使用有機溶劑時，可藉由將各成分溶解於有機溶劑而獲得接著性組成物。

<由接著性組成物所成之接著層及該接著層之形成方法>

本發明中，可藉以下方法製造透過接著層而使聚合物薄片接合之層合體。例如，混練接著性組成物，暫時製作均一狀態之接著性薄片後，將該接著性薄片配置於聚合物薄片彼此之間，藉由壓接該聚合物薄片彼此，可製造透過接著層使聚合物薄片接合之層合體。且，使用含有機溶劑之接著性組成物時，藉由於聚合物薄片上暫時塗佈接著性組成物形成塗佈層，自該塗佈層去除有機溶劑作成接著層，於該接著層上配置其他聚合物薄片並壓接，亦可獲得層合體。

製造層合體之方法並未特別限制，其中，為了獲得平滑性優異之層合體，較好採用以下方法。

具體而言，首先於平滑基材上暫時塗佈含有機溶劑之接著性組成物形成塗佈層。

其次，自該塗佈層去除有機溶劑，準備至少含(I)成分、(III)成分之接著性薄片。此時，用以去除有機溶劑之乾燥，較好在室溫(23℃)以上100℃以下之溫度，於10~100%RH之濕度下實施。藉由以該條件實施乾燥，認為可促進(III)成分之水解反應，獲得更強固密著力。藉由於如上述之濕度(水分存在下)進行乾燥，即使於接著性組成物中未摻合水亦可成為發揮優異性能之接著性薄片及由該接著性薄片所成之接著層。

較好進而於欲接合之聚合物薄片彼此之間介隔該接著性薄片，藉由於大氣中之濕氣存在下使該聚合物薄片彼此接合，而製造具有接著層之層合體。此時，該接著性薄片成為接著層。

使用此等較佳方法時，例如接合偏光薄片時，由於可抑制因有機溶劑使碘等自偏光薄片滲出之虞，故可提高接著強度。且，由於使用已暫時去除有機溶劑之接著性薄片，且由於並無萃取出聚醯胺樹脂薄片中所含之添加劑等之虞，故認為可強固地接著聚醯胺樹脂薄片彼此。且，含二色性染料之偏光薄片時，藉由採用較佳方法，亦可更強故地接合聚合物薄片。

本發明中，為了更強度地使所得層合體之密著性安定化，更好藉以下順序進行處理(較好藉以下順序，形成使(III)成分完全反應之接著層)。

具體而言，較好以接著性薄片剛使聚合物薄片彼此接合之層合薄片於20℃以上60℃以下之溫度靜置4小時以上，進行脫氣。靜置時間之上限只要視層合薄片之狀態決定即可，但若為50小時則已足夠。且，靜置時，可於常壓靜置，亦可於真空下靜置(以下有時將該步驟稱為脫氣步驟)。

其次，較好該靜置後之層合薄片預先於60℃以上130℃以下之溫度下，放置30分鐘以上3小時以下(以下有時稱為加熱步驟)。藉由實施該加熱處理，認為可使接著性薄片與聚合物薄片之界面的接著性薄片軟化．熔融，而提高密著性。此外，認為(III)成分之異氰酸酯基之一部分供於反應者。其結果，認為該異氰酸酯基鍵結於(I)成分之胺基甲酸酯鍵或脲鍵，而推進脲甲酸酯(allophanate)鍵或縮二脲鍵之形成。因此進行該加熱處理所得之層合薄片成為其狀態非常安定者。

其次，以加熱步驟進行處理之層合薄片較好於室溫(23℃)以上100℃以下之溫度範圍，於30~100%RH之濕度下進行加濕處理(以下該步驟有時稱為加濕步驟)。藉由實施該加濕步驟，完成藉由(III)成分使(I)成分彼此交聯之構造，可使源自存在於層合薄片中之(III)成分之異氰酸酯基完全消失，可使接著性更安定化。

進而較好對加濕步驟後之層合薄片，藉由於常壓下或於真空下，於40℃以上130℃以下之溫度範圍靜置，而去除存在於層合薄片中存在之過量水分(以下該步驟有時亦稱為水分去除步驟)。

如以上，本發明中，製造層合體時，製作透過接著性薄片使聚合物薄片彼此壓著接合之層合薄片後，為了使接著性薄片成為完全接著層，較好依據前述1)脫氣步驟、(2)加熱步驟、3)加濕步驟處理及4)水分去除步驟之順序實施後處理。

基於下述觀點，(I)成分與(III)成分之反應產物所成之接著層之耐熱性更好為120~190℃，特佳為150~190℃： (i)聚合物薄片彼此透過該接著層所得之層合體之物性之觀點，(ii)使用所得層合體藉由彎曲加工或射出成型製造光學物品時之加工安定性之觀點，(iii)所得層合體之接著性之觀點，(iv)進而於該等層合體或光學物品表面形成硬塗層時，塗佈硬塗覆液並硬化時之加工性之觀點。

本發明中之所謂耐熱性意指使用熱機械測定裝置(精工設備公司製、TMA120C)，以下述條件測定之軟化點。

[測定條件]升溫速度：10℃/分鐘、測定溫度範圍：30~200℃、探針：末端徑0.5mm之針入探針。

本發明中，為了使所得層合體發揮更優異之特性，前述接著性組成物較好含耐熱性為80℃以上且未達120℃之(I)成分及(III)成分。而且，由該接著性組成物所成之接著層之耐熱性更好為120~190℃，特佳為150~190℃。

耐熱性為80℃以上且未達120℃之(I)成分認為具有柔軟性，且運動性高。藉由以該(I)成分為基底，而具有一定之耐熱性，同時於摻合光致變色化合物時，可發揮優異之光致變色特性。再者，含有柔軟之該(I)成分及前述(III)成分者，與聚醯胺樹脂薄片、偏光薄片之密著性變良好，認為係提高聚合物薄片彼此之接著性之一原因。此外，如前述，摻合(III)成分之耐熱性提高及接著性提高之效果藉由於製作層合體後(完全形成接著層)展現，而成為具有優異特性之層合體。

該接著層厚度係根據使用用途適當決定。其中，該接著層含光致變色化合物時，若考慮其特性，較好為1~100μm。

<聚合物薄片>

透過該接著層使聚合物薄片彼此接合所得之層合體中，該聚合物薄片並未特別限制。若例示具體之聚合物薄片，舉例為聚碳酸酯樹脂薄片、聚酯樹脂薄片、聚醯胺樹脂薄片、纖維素樹脂薄片、丙烯酸樹脂薄片、胺基甲酸酯系樹脂薄片、聚烯烴樹脂薄片、偏光薄片等。該等薄片之厚度只要根據使用層合體之用途而適當決定即可。雖根據層合體之用途而最適厚度不同，但通常，可使用20~1500μm厚度者。

本發明之接著性組成物於接著以往難以接著之聚醯胺樹脂薄片及偏光薄片等時仍可發揮優異效果。以下，針對本發明中使用之脂還族聚醯胺薄片及偏光薄片加以說明。

<由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片(脂環族聚醯胺薄片)>

本發明中使用之聚合物薄片，基於機械強度、耐溶劑性(耐藥品性)等之觀點，舉例為由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片(脂環族聚醯胺薄片)。該脂環族聚醯胺樹脂亦可為含有脂肪族聚醯胺樹脂或芳香族聚醯胺樹脂等之共聚醯胺。

作為該脂環族聚醯胺樹脂舉例為以選自由脂環族二胺及脂環族二羧酸之至少一種作為構成成分之均聚醯胺或共聚醯胺。作為脂肪族二胺舉例為二胺基環己烷等之二胺基環烷烴(碳數5~10)類；雙(4-胺基環己基)甲烷、雙(4-胺基-3-甲基環己基)甲烷、2,2-雙(4’-胺基環己基)丙烷等之雙胺基環烷基(碳數5~10)烷烴(碳數1~6)類等。脂環族二胺亦可具有烷基(碳數1~6之烷基，較好為碳數1~4之烷基，進而較好為碳數1~2之烷基)等之取代基。且，作為脂環族二羧酸舉例為環己烷-1,4-二羧酸、環己烷-1,3-二羧酸等之碳數5~10之環烷烴二羧酸類等。

又，該脂環族聚醯胺樹脂亦可係：以作為前述二胺成分及二羧酸成分之脂環族二胺及/或脂環族二羧酸，並且以脂肪族二胺(四亞甲基二胺、六亞甲基二胺、十二烷二胺等之碳數4~14之烷二胺等)及/或脂肪族二羧酸(己二酸、癸二酸、十二烷二酸等之碳數4~18之烷二羧酸等)作為構成成分之樹脂。

作為較佳之脂環族聚醯胺樹脂，可例示例如以脂環族二胺類[例如雙(胺基環己基(碳數5~10)烷烴(碳數1~6)類)，較好雙胺基環烷基(碳數6~8)烷烴(碳數1~6)類，進而更好為雙胺基環己基烷烴(碳數1~3)類]與脂肪族二羧酸類(例如碳數4~18之烷二羧酸類，較好為碳數6~16之烷二羧酸類，進而較好為碳數8~14之烷二羧酸類)作為構成成分之樹脂(均聚或共聚醯胺)等。作為代表性脂環族聚醯胺樹脂，舉例為以下述式(5)表示之脂環族聚醯胺。

(式中，G表示直接鍵、伸烷基或伸烯基，R¹⁰及R¹¹表示相同或不同之烷基，m及n表示0或1~4之整數，p及q表示1以上之整數)。

前述式(5)中，作為G表示之伸烷基(或亞烷基)，舉例為亞甲基、伸乙基、亞乙基、伸丙基、丙烷-1,3-二基、2-亞丙基、伸丁基等之碳數1~6之伸烷基(或亞烷基)，較好為碳數1~4之伸烷基(或亞烷基)，更好為碳數1~3之伸烷基(或亞烷基)。且，作為以G表示之伸烯基舉例為伸乙烯基、伸丙烯基等之碳數2~6之伸烯基，較好為碳數2~4之伸烯基等。

前述式(5)中之R¹⁰及R¹¹中，作為烷基舉例為例如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基等之碳數1~6之烷基，較好為碳數1~4之烷基，又更好為碳數1~2之烷基(甲基、乙基)。

前述式(5)中之m及n分別為選自0或1~4之整數，通常為0或1~3之整數，較好為0或1~2之整數，又更好為0或1。且，取代基R¹⁰及R¹¹之取代位置通常對於醯胺基可選自2位、3位、5位、6位，較好可為2位、6位。

前述式(5)中，較好p為4以上，更好為6~20，最好為 8~15。且，前述式(5)中，q(聚合度)較好為5以上，更好為10~800，最好為50~500。

作為前述之脂環族聚醯胺樹脂可使用市售品。具體而言舉例為DAICEL EVONIC公司製「TROGAMID」(註冊商標)、EMS-GRIVORY公司製「Grilamid」(註冊商標)及「Grilamid TR」(註冊商標)等。且，脂環族聚醯胺樹脂可單獨使用或可組合兩種以上使用。

該脂環族聚醯胺樹脂之數平均分子量為例如6,000~300,000，較好為10,000~200,000，又更好為15,000~100,000左右。

且，該脂環族聚醯胺樹脂可具有熱熔融溫度(或熔點)，熱熔融溫度可為例如100~300℃，較好為110~280℃，更好為130~260℃左右。尤其具有結晶性(特別是微結晶性)之脂環族聚醯胺樹脂之熱熔融溫度可為例如150~300℃，較好為180~280℃，更好為210~260℃左右。

該脂環族聚醯胺樹脂之維卡軟化點可為100~200℃，較好為110~170℃，更好為130~150℃左右。

該脂環族聚醯胺樹脂之玻璃轉移點可為100~200℃，較好為110~170℃，更好為125~150℃左右。

該脂環族聚醯胺樹脂之線膨脹係數可為0.1~1.5，較好為0.3~1.0，更好為0.5~0.9左右。

本發明所使用之脂環族聚醯胺樹脂薄片上，有時會根據目的而施以硬塗層處理等。硬塗層可無任何限制地使用光硬化類型或熱硬化類型等之習知方法。一般，熱硬化類型之硬塗層生產性優異，可於90~130℃左右之溫度硬化1~3小時左右硬化而使用。於該種條件下，藉由具有如上述之維卡軟化點或玻璃轉移點，而可於硬塗層層合時不產生熱變形地使用。

本發明中使用之脂環族聚醯胺薄片雖以前述脂環族聚醯胺樹脂為主成分，但在可展現本發明效果之範圍內，亦可含有其他樹脂。作為其他樹脂，可例示習知之脂肪族聚醯胺樹脂、芳香族聚醯胺樹脂。

該脂環族聚醯胺薄片與聚碳酸酯薄片相比，具有較高之阿倍數。因此，藉由使用該脂環族聚醯胺薄片，與使用聚碳酸酯(阿倍數34)時比較，所得層合體中，可效率良好地抑制虹色等之色偏差發生。因此，本發明中使用之脂環族聚醯胺薄片之阿倍數較好為40~65，更好為50~60。

製造層合體時，該脂環族聚醯胺薄片與後述之偏光薄片組合使用時，如前述，由於脂肪族聚醯胺樹脂與聚碳酸酯樹脂相比具有較高阿倍數，即使不增大延遲值，通常虹色之色偏差發生亦少(或可以較高等級抑制或防止虹色之色偏差之生成)。然而，脂環族聚醯胺薄片與偏光薄片組合而成之層合體經彎曲加工(曲面形狀加工)時，有偏光度降低之情況。因此，本發明中使用之脂環族聚醯胺薄片中，較好使用進行單軸延伸加工，使延遲值為100nm以上之值之脂環族聚醯胺薄片。藉由使用具有此等延遲值之脂環族聚醯胺薄片，於與偏光薄片組合而得之層合體中，亦可抑制彎曲加工時之偏光度降低。本發明中，脂環族聚醯胺薄片與偏光薄片組合時，該脂環族聚醯胺薄片之延遲值較好為100~10000nm，更好為350~6000nm，又更好為500~5000nm。

且，使用前述經單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片時，所得之層合體之兩面中，只要使用於層合體之至少一表面即可。又，於層合體之另一表面(有時稱為背面)可為前述經單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片，亦可使用無延伸之脂環族聚醯胺薄片。

本發明中，該脂環族聚醯胺薄片亦可含各種添加劑例如安定劑(熱安定劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑等)、可塑劑、滑劑、填充劑、著色劑、難燃劑、防靜電劑等。但，於接著性組成物中使用光致變色化合物時，為了不妨礙光致變色化合物之顯色，較好於表面側(於太陽眼鏡等使用層合體時，為日光所照射之外側之表面)使用未摻合紫外線吸收劑等之會吸收紫外線之添加劑的脂環族聚醯胺薄片。

本發明中，脂環族聚醯胺薄片之較佳厚度較好為30~1000μm，更好為50~600μm，又更好為100~300μm。且，該等脂環族聚醯胺薄片亦可組合不同厚度使用。

本發明中，脂環族聚醯胺薄片可使用市售品。具體舉例為DAICEL EVONIC公司製「TROGAMID CX膜」(註冊商標)。

又，本發明中，於該脂環族聚醯胺薄片表面，為了提高密著性，亦可施以各種表面處理(例如電暈放電處理、電漿處理、錨固塗覆處理等)。

<偏光薄片>

本發明中，使用偏光薄片時，可無限制地使用市售偏光薄片。可較好地使用偏光薄片厚度為20~100μm者。偏光薄片為經碘或二色性染料等之二色性物質染色之聚乙烯醇經延伸者。以往技術中，認為因該等偏光薄片中所含之碘或二色性染料等之二色性物質之影響而難以藉由接著劑接合，但依據本發明之接著性組成物，即使此種偏光薄片，亦可強固地接合。

<含二色性染料之偏光薄片>

本發明之接著性組成物可與含二色性染料之偏光薄片與聚合物薄片強固地接合。

作為偏光薄片中所含之二色性染料可無限制地使用市售之二色性染料。舉例為例如偶氮系、蒽醌系等之染料。具體舉例為Chloroantine Fast Red(C.I.28160)、Congo Red(C.I.22120)、Brilliant Blue B(C.I.24410)、Benzopurpurin(C.I.23500)、Chlorazol Black BH(C.I.22590)、Direct Blue 2B(C.I.22610)、Diamine Blue(C.I.30295)、Chrysophenine(C.I.24895)、Sirius Yellow(C.I.29000)、Direct Fast Red(C.I.23630)、Acid Black(C.I.20470)、Direct Sky Blue(C.I.24400)、Solophenyl Blue 4GL(C.I.34200)、Direct Copper Blue 2B(C.I. 24185)、Nippon Brilliant Violet BKconc(C.I.27885)等。亦可自該等二色性染料中根據目的選擇使用2色以上之色素。又，括弧內表示有機合成協會編「新版染料便覽」(丸善股份有限公司，1970年)中記載之Colour Index No.。

又，該含二色性染料之偏光薄片未特別限制，但若使用本發明之接著性組成物，則即使為視感透過率為10~60%，偏光度為70.0~99.9之該偏光薄片，亦可強固地接合。又，使用該含二色性染料之偏光薄片時，當然欲接合之對象聚合物薄片並未特別限制，即使為聚醯胺樹脂薄片，較好為脂環族聚醯胺薄片、聚碳酸酯薄片，亦可強固地接合。

<偏光薄片之其他態樣、處理方法>

該偏光薄片，為了提高其機能、接著性，亦可為於兩面層合纖維素三乙酸酯膜者。該纖維素三乙酸酯膜，其厚度較好為20~200μm，更好為20~100μm。

且，該偏光薄片為了調整偏光薄片所含之水分量或偏光薄片之尺寸安定性，亦可使用於製作本發明之層合體之前，於40~100之範圍實施5秒~30分鐘左右之加熱處理者。

<層合體之構成及較佳之層合體之製造方法>

圖1~圖3顯示本發明之較佳層合體之層合構造。

圖1係使用例如含光致變色化合物之接著性組成物時之一例。係由脂環族聚醯胺薄片1、含色素之接著層2’、脂環族聚醯胺薄片1’所成之層合體。

圖1中記載之層合體較好藉以下方法製造。首先於平滑基材上塗佈含有機溶劑之接著性組成物。其次，去除有機溶劑，製作具有平滑表面之接著性薄片。其次，於對向之一對脂環族聚醯胺薄片之間配置該接著性薄片，邊自該脂環族聚醯胺薄片外表面以層加輥壓接兩者薄片。藉此，接著性薄片成為接著層，可製造圖1所示之層構造之層合體。又，該情況，於含色素之接著層2’與脂環族聚醯胺薄片1,1’之間，亦可形成不含色素之接著層2。

圖2中顯示使用偏光薄片3時之層合構造之一例。係由脂環族聚醯胺薄片1、接著層2、偏光薄片3、接著層2、脂環族聚醯胺薄片1’所成之層合體。

圖2所記載之層合體較好藉以下方法製造。以與前述同樣方法準備兩片不含色素之接著性薄片。於偏光薄片之兩表面層合該接著性薄片。其次，較好於兩表面具有該接著性薄片之偏光薄片之兩外側分別配置脂環族聚醯胺薄片，自兩者之脂環族聚醯胺薄片之外表面以層壓輥壓接兩薄片。藉此，接著性薄片成為接著層，可製造圖2所示之層構造之層合體。

圖3中顯示具有組合含色素例如光致變色化合物之接著層2’與偏光薄片時之層合構造之層合體之一例。係由脂環族聚醯胺薄片1、含色素之接著層2’、偏光薄片3、接著層2、脂環族聚醯胺薄片1’所成之層合體。

圖3所記載之層合體較好藉以下方法製造。亦即，於製造圖2中記載之層合體之方法中，若以使層合於偏光薄片之一表面之接著性薄片中含色素之方式，採用與圖2中記載之層合體相同之製造方法，可製造圖3所記載之層合體。

又，本發明中，層合體之最外層(脂環族聚醯胺薄片1,1’)上，為了防止擦傷或髒汙或防止異物附著，一般亦可貼附塑膠樹脂製膜、例如由聚乙烯或聚丙烯等所成之聚烯烴系膜作為保護膜。藉由於最外層貼附該保護膜，所得之層合體於進行彎曲加工或沖模加工時、保存時及輸送時，可進行表面保護。如此之保護膜於該層合體作為眼鏡鏡片等之最終製品使用時，予以剝離。又，該保護膜可在層合接著性薄片之前貼附於層合體之成為最外層之脂環族聚醯胺薄片表面，亦可於製造層合體後，根據需要貼附於該表面。

以上，顯示使用脂環族聚醯胺薄片及偏光薄片時之例，但本發明之接著性組成物並不限定於使用於使該脂環族聚醯胺薄片及偏光薄片等接合時。當然，亦可利用於使用含二色性染料之偏光薄片，與其他聚合物薄片例如聚碳酸酯薄片之接合中。

<使用層合體之光學物品>

本發明中，藉由於至少一聚合物薄片上射出成型與該聚合物薄片相同材質之材料而一體化，亦可作為光學物品使用。聚合物薄片若為脂環族聚醯胺樹脂薄片，則只要藉由使該脂環族聚醯胺樹脂射出成型並層合於該脂環族聚醯胺樹脂薄片上即可。

作為一體化之方法，可列舉將前述層合體安裝於模具內，射出成型用以構成光學物品之材質的方法。又，該層合體於實施射出成型之前，亦可實施彎曲加工，加工成鏡片狀之球面形狀。作為彎曲加工前述層合體之方法，例如可列舉熱沖壓加工、加壓加工、減壓吸引加工等。彎曲加工時之溫度，雖根據前述層合體所使用之由聚碳酸酯(較好為脂環族聚醯胺薄片或聚碳酸酯，特佳為脂環族聚醯胺薄片)所成之光學薄片或膜之種類而適當決定，但較佳於從100℃至150℃實施。

此外，所得之光學物品根據使用之用途，而可藉硬塗覆處理等之習知方法進行後加工。

實施例

以下，藉由實施例具體說明本發明，但本發明不因該等實施例而受任何限定。具體針對所使用之(III)成分加以說明。

(III)聚異氰酸酯化合物

(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物

(IIIA1)4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物。

(IIIA2)異佛爾酮二異氰酸酯之三聚物(PERSTORP公司製，製品名『TORONATE ID70B』，混合乙酸丁酯30%，分子量666)。

(IIIB)分子內之碳數為4~40且為(IIIA)以外之聚異氰酸酯化合物

(IIIB1)六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸酯體(旭化成製，製品名『DURANATE TPA-100』)。

(IIIB2)六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲體(旭化成製，製品名『DURANATE 24A-100』)。

(IIIB3)六亞甲基二異氰酸酯。

實施例1 (1)聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)/(I)成分之製造 (胺基甲酸酯預聚物之製造)

於具備葉片徑135mm之MAXBLEND葉片、擾流板之內徑260mm、高度280mm、饋入用量10L之反應容器上，連接冷卻管、溫度計、氮氣體導入管。MAXBLEND葉片以100rpm攪拌。

於此反應容器饋入數平均分子量800之聚碳酸酯二醇1770g、異佛爾酮二異氰酸酯700g、甲苯500g，於氮氣環境下以100℃反應7小時，合成於末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物。反應終點藉由異氰酸酯基之反滴定法確認。

(聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)；(I)成分之製造)

胺基甲酸酯預聚物反應結束後，將反應液冷卻至0℃附近，溶解於異丙基醇1430g、二乙基酮2670g後，將液溫保持在0℃。其次，將鏈延長劑之雙(4-胺基環己基)甲烷171g與二乙基酮145g之混合溶液於30分鐘以內滴下，於0℃反應1小時。然後進而滴下1,2,2,6,6-五甲基-4-胺基哌啶42g，於0℃反應1小時，藉此獲得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之二乙基酮溶液。所得之聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之數平均分子量為19,000，重量平均分子量為41,000，多分散度為2.16，軟化點為105℃(軟化開始溫度；約80℃)，動黏度為15,000cSt。且，聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)溶液係固形分之濃度(聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之濃度)為36質量%。

上述U1由於含有胺基甲酸酯脲樹脂2683g、甲苯(沸點110.6℃)500g、異丙基醇(沸點82.6℃)1430g及二乙基酮(沸點101℃)2815g，故對於U1 100質量份之有機溶劑摻合量為177質量份，有機溶劑中沸點未達90℃係30質量%，90℃以上為70質量%。

又，聚胺化合物之雙(4-胺基環己基)甲烷之滴下開始時之反應液之黏度為0.06kg/m．s，密度為950kg/m³，MAXBLEND葉片之旋轉數為100rpm，雷諾茲數(Re)為456，由MAXBLEND葉片之n．θ_M-Re曲線，得知混合時間數(n．θ_M)為14，故完全混合時間(θ_M)為8秒。

<評價方法>

針對上述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之數平均分子量、重量平均分子量、多分散度、軟化點及動黏度係藉由以下方法測定。

(數平均分子量、重量平均分子量及多分散度)

關於數平均分子量、重量平均分子量及多分散度，藉本文中記載之方法實施分析。

亦即，使用藉由聚環氧乙烷換算之凝膠滲透層析(GPC)，串聯連接2根管柱：Shodex KD-806M(昭和電工股份有限公司製)，以溶離液：LiBr(10mmol/L)/DMF溶液、流速：1ml/min、檢測器：RI檢測器、聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)試料溶液：1.0%二甲基甲醯胺(DMF)溶液之條件測定，使用日本Waters股份有限公司製GPC解析軟體『Empower Personal GPC Option』算出。又，多分散度係以重量平均分子量/數平均分子量算出之值，由藉由上述方法所求得之數平均分子量及重量平均分子量算出。

(耐熱性；軟化點)

藉由將聚胺基甲酸酯脲樹脂溶液(U1)流入不銹鋼容器中，於40℃乾燥10小時、60℃乾燥10小時，進而以真空乾燥機於60℃乾燥12小時，製作厚度1mm之試驗片。所得之試驗片使用熱機械測定裝置(精工設備公司製、TMA120C)，以升溫速度：10℃/分鐘、測定溫度範圍：30~200℃、探針：末端徑0.5mm之針入探針之條件測定軟化點。

(動黏度)

將聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)溶液約10g放入佳能芬斯克黏度計(#600)，將此佳能芬斯克黏度計(柴田科學股份有限公司製)於控制在25℃±0.1℃之恆溫水槽浸漬15分鐘後，測定動黏度。

(2)接著性組成物1之調製

添加聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之溶液1000g(固形分濃度36質量%)、下述光致變色化合物PC1 10.8g、(IIIA)成分之4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物43.2g(對於U1 100質量份為12質量份)、(IIIB)成分之六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸體10.8g(對於U1 100質量份為3質量份)、進而作為抗氧化劑之伸乙基雙(氧伸乙基)雙[3-(5-第三丁基-4-羥基-間-甲苯基)丙酸酯]3.6g、作為界面活性劑之DOW CORNING TORAY L-7001 0.5g，於室溫進行攪拌．混合，獲得接著性組成物1。

PC1：以下述式表示之化合物

(3)層合體之製作

將(2)所得之接著性組成物1，使用塗佈器(TESTER產業製)以塗佈速度0.3m/min塗佈於50μm之OPP膜(延伸聚丙烯膜)上，以乾燥溫度80℃乾燥5分鐘，製作膜厚40μm之由接著性組成物1所成之接著性薄片，於由該接著性組成物1所成之接著性薄片上，貼合厚度300μm之脂環族聚醯胺薄片(由4,4’-二胺基二環己基甲烷與1,10-癸烷二羧酸所成之脂環族聚醯胺為主成分之薄片，延遲值為10nm，維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1)。

其次，自依序層合以上述方法準備之脂環族聚醯胺薄片/接著性組成物1所成之接著性薄片/OPP膜而成者剝離OPP膜。對於所得構造體，以使該構造體之接著性薄片與該脂肪族聚醯胺薄片接合之方式，使用層壓輥壓接與前述同樣之脂環族聚醯胺薄片(厚度300μm)。其次如此所得之層合薄片於60℃、真空下(500Pa)靜置12小時(脫氣步驟)後，於90℃加熱處理1小時(加熱步驟)。進而，於70℃、90%RH進行20小時加濕處理(加濕步驟)，最後於80℃、真空下(500Pa)靜置5小時(水分去除步驟)，藉此獲得具有光致變色特性之層合體。

所得層合體之光致變色特性係最大吸收波長585nm，顯色濃度1.0，褪色速度45秒，耐久性93%。且，剝離強度於25℃為100N/25mm，70℃環境下之剝離強度為 70N/25mm，耐候性試驗後之25℃之剝離強度為50N/25mm。

又，該等評價係如以下般進行。

[光致變色特性]

將所得層合體作為試料，將(股)濱松PHOTONICS製之氙氣燈L-2480(300W)SHL-100透過氣動濾光器(康寧公司製)，以23℃、於層合體表面之光束強度365nm=2.4mW/cm²、245nm=24μW/cm²對其照射120秒使其顯色，測定層合體之光致變色特性。

1)最大吸收波長(λmax)：係藉由(股)大塚電子工業製之分光光度計(瞬間多穿隧光導器MCPD1000)求出之顯色後之最大吸收波長。該最大吸收波長與顯色時之色調有關係。

2)顯色濃度[ε(120)-ε(0)]：前述最大吸收波長中120秒照射後之吸光度ε(120)與最大吸收波長中未照射時之吸光度ε(0)之差。該值越高可謂光致變色性越優異。

3)褪色速度[t1/2(sec.)]：120秒照射後，停止光照射時，試料之前述最大波長中之吸光度降低至[ε(120)-ε(0)]之1/2所需之時間。該時間越短可謂光致變色性越優異。

4)耐久性(%)=[(A96/A0)×100]：為了評價因光照射之顯色耐久性而進行如下之劣化促進試驗。亦即，藉由SUGA試驗器(股)製氙耐候計X25使所得光學層合體促進劣化96小時。隨後，於試驗前後進行前述顯色濃度之評價，測定試驗前之顯色濃度(A0)及試驗後之顯色濃度(A96)，將[(A96/A0)×100]之值作為殘存率(%)，作為顯色之耐久性指標。殘存率越高顯色之耐久性越高。

[剝離強度]

將所得之層合體作成具有25×100mm之接著部分的試驗片，安裝在具備可設定試驗環境溫度之恆溫槽的試驗機(Autograph AGS-500NX，島津製作所製)，以十字頭速度(Cross head speed)100mm/min進行拉伸試驗，分別測定下述1)、2)之剝離強度。

1)於25℃之剝離強度係將切成上述尺寸之試驗片於設定在25℃之恆溫槽內放置10分鐘後，如上述般進行測定(25℃之剝離強度)。

2)於70℃環境下之剝離強度係將切成上述尺寸之試驗片於設定在70℃之恆溫槽內加熱10分鐘後，如上述般進行測定(70℃之剝離強度)。

3)將切成上述尺寸之試驗片，使用Q-LAB製QUV加速耐候測試儀，於放射強度為0.89W/cm²(340nm)下放置8小時(鏡片表面溫度約60℃)，隨後加濕下放置4小時(鏡片表面溫度約60℃)，該試驗進行10次循環(計120小時)後，與上述1)同樣測定剝離強度(耐久試驗後之剝離強度)。

表1顯示接著性組成物1之組成，表2顯示所得層合體之上述評價結果。

實施例2 (1)聚胺基甲酸酯脲樹脂(U2)之製造/(I)成分之製造

除了使用與實施例1製造之胺基甲酸酯預聚物相同之胺基甲酸酯預聚物，於實施例1之(聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)；(I)成分之製造)中，於15分鐘以內滴下鏈延長劑之雙(4-胺基環己基)甲烷171g與二乙基酮145g之混合溶液以外，與實施例1同樣獲得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U2)之二乙基酮溶液。所得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U2)之數平均分子量為18,500，重量平均分子量為38,000，多分散度為2.05，軟化點為105℃(軟化開始溫度；約85℃)，動黏度為14,000cSt。其他與實施例1記載之聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之製造結果相同。

(2)接著性組成物之調製、(3)層合體之製造及評價

其次，除了使用表1所示之(I)成分(前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U2))、(IIIA)成分及(IIIB)成分製作接著性組成物2而使用以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。又，實施例2中，使用(IIIA2)成分，但調整接著性組成物2時，以含乙酸丁酯之狀態與其他成分混合。表1所示之(IIIA2)成份之摻合量係不含乙酸丁酯之異佛爾酮二異氰酸酯之三聚物之量。以下實施例等中，使用(IIIA2)成分時，進行與該實施例2同樣操作，表之摻合比例與上述相同。

實施例3 (1)聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3)之製造/(I)成分之製造

除了使用與實施例1製造之胺基甲酸酯預聚物相同之胺基甲酸酯預聚物，於實施例1之(聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)；(I)成分之製造)中，使用相同量之相同成分，製造聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3)之二甲基酮溶液。

聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3)之製造時，聚胺化合物之雙(4-胺基環己基)甲烷之滴下開始時之MAXBLEND葉片之旋轉數設為40rpm，雷諾茲數(Re)為192，由MAXBLEND葉片之n．θ_M-Re曲線，得知混合時間數(n．θ_M)為38，故完全混合時間(θ_M)為30秒以外，與實施例1同樣製造聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3)。

所得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3)之數平均分子量為20,000，重量平均分子量為47,000，多分散度為2.35，軟化點為105℃(軟化開始溫度；約65℃)，動黏度為30,000cSt。其他與實施例1記載之聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之製造結果相同。

(2)接著性組成物之調製、(3)層合體之製造及評價

其次，除了使用表1所示之(I)成分(前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U3))、(IIIA)成分及(IIIB)成分製作接著性組成物3而使用以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。

實施例4 (1)聚胺基甲酸酯脲樹脂(U4)之製造/(I)成分之製造

於與實施例1同樣之反應容器饋入數平均分子量800之聚碳酸酯二醇2000g、異佛爾酮二異氰酸酯700g、甲苯500g，於氮氣環境下以100℃反應9小時，合成於末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物。其次，除了使用110.5g之鏈延長劑之雙(4-胺基環己基)甲烷以外，與實施例1同樣進行反應，獲得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U4)之二乙基酮溶液。所得之聚胺基甲酸酯脲樹脂(U4)之數平均分子量為20,000，重量平均分子量為42,000，多分散度為2.10，軟化點為100℃(軟化開始溫度；約75℃)，動黏度為15,000cSt。

又，聚胺化合物之雙(4-胺基環己基)甲烷之滴下開始時之反應液之黏度為0.07kg/m．s，密度為950kg/m³，MAXBLEND葉片之旋轉數為100rpm，雷諾茲數(Re)為412，由MAXBLEND葉片之n．θ_M-Re曲線，得知混合時間數(n．θ_M)為20，故完全混合時間(θ_M)為12秒。

(2)接著性組成物之調製、(3)層合體之製造及評價

其次，除了使用表1所示之(I)成分(前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U4))、(IIIA)成分及(IIIB)成分製作接著性組成物4而使用以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。

實施例5 (1)聚胺基甲酸酯脲樹脂(U5)之製造/(I)成分之製造

於與實施例1同樣之反應容器饋入數平均分子量800之聚碳酸酯二醇1550g、異佛爾酮二異氰酸酯700g、甲苯500g，於氮氣環境下以100℃反應6小時，合成於末端具有異氰酸酯基之胺基甲酸酯預聚物。其次，除了使用229.0g之鏈延長劑之雙(4-胺基環己基)甲烷以外，與實施例1同樣進行反應，獲得聚胺基甲酸酯脲樹脂(U5)之二乙基酮溶液。所得之聚胺基甲酸酯脲樹脂(U5)之數平均分子量為20,000，重量平均分子量為42,500，多分散度為2.13，軟化點為120℃(軟化開始溫度；約95℃)，動黏度為16,000cSt。

又，聚胺化合物之雙(4-胺基環己基)甲烷之滴下開始時之反應液之黏度為0.05kg/m．s，密度為950kg/m³，MAXBLEND葉片之旋轉數為100rpm，雷諾茲數(Re)為577，由MAXBLEND葉片之n．θ_M-Re曲線，得知混合時間數(n．θ_M)為13，故完全混合時間(θ_M)為8秒。

(2)接著性組成物之調製、(3)層合體之製造及評價

其次，除了使用表1所示之(I)成分(前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U5))、(IIIA)成分及(IIIB)成分製作接著性組成物5而使用以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。

實施例6~14、比較例1~6

除了使用表1所示之(I)成分、(IIIA)成分及(IIIB)成分製作接著性組成物6~14及比較接著性組成物1~6而使用以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。

比較例7 (1)比較接著性組成物7用之聚胺基甲酸酯樹脂之合成(2液型類型之接著性組成物)

藉由以下方法，合成於分子鏈末端具有異氰酸酯基之聚胺基甲酸酯樹脂(i)及於分子鏈末端具有羥基之聚胺基甲酸酯樹脂(ii)。

(聚胺基甲酸酯樹脂(i)之合成)

於具有攪拌葉片、冷卻管、溫度計、氮氣導入管之三頸燒瓶中，饋入數平均分子量1000之聚碳酸酯多元醇(DAICEL化學股份有限公司製PLACCEL)100g、4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)39.5g，於氮氣環境下於90℃反應6小時，獲得於末端具有異氰酸酯基之預聚物(聚胺基甲酸酯樹脂(i))。所得預聚物(聚胺基甲酸酯樹脂(i))之分子量以聚氧乙烯換算為2500(理論值；2800)。

(聚胺基甲酸酯樹脂(ii)之合成)

於具有攪拌葉片、冷卻管、溫度計、氮氣導入管之三頸燒瓶中，饋入數平均分子量1000之聚碳酸酯多元醇(DAICEL化學股份有限公司製PLACCEL)100g、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯61.3g，於氮氣環境下於90℃反應6小時，獲得於末端具有異氰酸酯基之預聚物。隨後，添加甲苯300g後，於氮氣環境下，邊滴下添加1,4-丁二醇12.7g，滴下結束後於90℃反應24小時，合成於分子鏈末端具有羥基之聚胺基甲酸酯樹脂(ii)。所得聚胺基甲酸酯樹脂(ii)之分子量以聚氧乙烯換算為2萬(理論值；1萬8千)。

(2)比較接著性組成物7之調製

添加如上所得之聚胺基甲酸酯樹脂(i)175g、聚胺基甲酸酯樹脂(ii)474g、光致變色化合物PC1 10.5g、進而作為抗氧化劑之伸乙基雙(氧伸乙基)雙[3-(5-第三丁基-4-羥基-間-甲苯基)丙酸酯]3.5g、作為界面活性劑之DOW CORNING TORAY L-7001 0.4g，於室溫進行攪拌．混合，獲得比較接著性組成物7。

(3)層合體之製造及評價

其次，除使用前述比較接著性組成物7以外，與實施例1同樣製作層合體，進行其評價。所得層合體之評價結果示於表2。

實施例15 偏片薄片之調製

將厚度75μm之聚乙烯醇膜(商品名VF-PS#7500；Kuraray公司製)坯片，使用碘0.04%與碘化鉀0.4%之混合溶液(染色液)，於保持在30℃之前述染色浴中，邊以對於坯片的長度成為3倍之方式延伸，邊染色前述膜。將此膜進一步浸漬於3.5%硼酸水溶液(延伸浴)中，藉由進行延伸至坯片之6倍，製作偏光薄片1(厚度27μm)。所得偏光薄片之視感透過率為42.5%，偏光度為99.2%。

接著性組成物15之調製

將接著性組成物1中，不含光致變色化合物PC1者作為接著性組成物15。亦即，添加前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之溶液1000g(固形分濃度36質量%)、(IIIA)成分之4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物43.2g(對於U1 100質量份為12質量份)、(IIIB)成分之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體10.8g(對於U1 100質量份為3質量份)、進而作為界面活性劑之DOW CORNING TORAY L-7001 0.5g，於室溫進行攪拌．混合，獲得接著性組成物15。該接著性組成物15之組成示於表3。

層合體之製作

將接著性組成物15，使用塗佈器(TESTER產業製)塗佈於厚度100μm之脂環族聚醯胺薄片(延遲值為10nm，維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1)上，以乾燥溫度80℃乾燥3分鐘，獲得具有膜厚20μm之由接著性組成物15所成之接著性薄片之脂環族聚醯胺薄片。

其次，準備2片具有該接著薄片之脂環族聚醯胺薄片與以前述方法製作之偏光薄片1，以於該偏光膜之兩面接合具有接著性薄片之脂環族聚醯胺薄片之接著薄片之方式，使用層壓輥壓接。

其次如此所得之層合薄片於60℃、真空下(500Pa)靜置12小時(脫氣步驟)後，於90℃加熱處理1小時(加熱步驟)。進而，於70℃、90%RH進行20小時加濕處理(加濕步驟)，最後於80℃、真空下(500Pa)靜置5小時(水分去除步驟)，藉此獲得具有偏光特性之層合體。

所得層合體之視感透過率為41.0%，偏光度為99.1%。且，剝離強度於25℃為90N/25mm，70℃環境下之剝離強度為60N/25mm，耐候性試驗後之25℃之剝離強度為50N/25mm。

又，視感透過率及偏光度之評價係如以下進行，各種剝離強度與實施例1同樣進行。

[視感透過率]

將所得層合體作為試料，使用島津製作所製紫外線可見光分光光度計UV-2550，測定層合體之視感透過率。

[偏光度]

將所得層合體作為試料，使用島津製作所製紫外線可見光分光光度計UV-2550，測定平行透過率(Tp)及正交透過率(Tc)，由下式求出偏光度(P)。

偏光度(P)(%)={(Tp-Tc)/(Tp+Tc)}1/2×100

又，上述Tc及Tp係藉由JIS Z 8701之2度視野(C光源)測定，進行了視感度修正之Y值。

所得層合體之評價結果示於表4。

實施例16~28、比較例8~14

除了使用表3所示之(I)成分、(IIIA)成分及(IIIB)成分，製作不含光致變色化合物PC1之接著性組成物16~28及比較接著性組成物8~14並使用以外，與實施例15同樣製作層合體。所得層合體之評價結果示於表4。

又，比較例14中，使用自比較例7中使用之2液型類型之比較接著性組成物7去除光致變色化合物PC1之組成的2液型類型之接著性組成物(比較接著性組成物14)。

實施例29

實施例15中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為4000nm，維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1之單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片，製作層合體以外，進行與實施例15同樣操作。亦與實施例15同樣進行所得層合體之評價。所得層合體之評價結果示於表4。

實施例30 接著性組成物29之調製

將接著性組成物1中，變更光致變色化合物PC1之摻合量者。亦即，添加前述聚胺基甲酸酯脲樹脂(U1)之溶液1000g、光致變色化合物PC1 5.5g、(IIIA)成分之4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)之異構物混合物43.2g(對於U1 100質量份為12質量份)、(IIIB)成分之六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體10.8g(對於U1 100質量份為3質量份)、進而作為抗氧化劑之伸乙基雙(氧伸乙基)雙[3-(5-第三丁基-4-羥基-間-甲苯基]丙酸酯)3.6g、作為界面活性劑之DOW CORNING TORAY L-7001 0.5g，於室溫進行攪拌．混合，獲得接著性組成物29。

層合體之製作

將前述接著性組成物29，使用塗佈器(TESTER產業製)塗佈於厚度100μm之脂環族聚醯胺薄片(維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1)上，以乾燥溫度80℃乾燥3分鐘，獲得具有膜厚40μm之由接著性組成物29所成之接著性薄片之第一脂環族聚醯胺薄片。

其次，將實施例15所製作之不含光致變色化合物之接著性組成物15，使用塗佈器(TESTER產業製)塗佈於厚度100μm之脂環族聚醯胺薄片(維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1)上，以乾燥溫度 80℃乾燥3分鐘，獲得具有膜厚40μm之由接著性組成物15所成之接著性薄片之第二脂環族聚醯胺薄片。

準備如上述製作之第一、第二脂環族聚醯胺薄片與以實施例15製作之偏光膜，以於該偏光膜之兩面分別接合第一、第二脂環族聚醯胺薄片之接著薄片之方式，使用層壓輥壓接。

其次，如此所得之層合薄片於60℃、真空下(500Pa)靜置12小時(脫氣步驟)後，於90℃加熱處理1小時(加熱步驟)。進而，於70℃、90%RH進行20小時加濕處理(加濕步驟)，最後於80℃、真空下(500Pa)靜置5小時(水分去除步驟)，藉此獲得具有光致變色特性及偏光特性兩者之層合體。

所得層合體之視感透過率為40.8%，偏光度為99.0%，紫外線照射後之作為光致變色特性之顯色時之視感透過率為11.0%，褪色速度為45秒，耐久性為93%。且，剝離強度於25℃為90N/25mm，70℃環境下之剝離強度為70N/25mm，耐候性試驗後之25℃之剝離強度為50N/25mm。

又，上述評價，除了作為光致變色特性之顯色時之視感透過率以外，與實施例1或實施例15同樣實施。

[顯色時之視感透過率]

將所得之層合體作為試料，以(股)濱松PHOTONICS製之氙氣燈L-2480(300W)SHL-100透過氣動濾光器(康寧公司製)，對其以23℃、於層合體表面之光束強度365nm=2.4mW/cm²、245nm=24μW/cm²照射120秒使其顯色後，藉由(股)大塚電子工業製之分光光度計(瞬間多穿隧光導器MCPD1000)測定視感透過率。

所得層合體中使用之接著性組成物示於表5，所得層合體之評價結果示於表6。

實施例31~33

實施例31中，除了使用於實施例4中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物30及實施例18製作之接著性組成物18以外，與實施例30同樣之方法製作層合體，進行同樣評價。

實施例32中，除了使用於實施例5中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物31及實施例19製作之接著性組成物19以外，與實施例30同樣之方法製作層合體，進行同樣評價。

實施例33中，除了使用於實施例6中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物32及實施例20製作之接著性組成物20以外，與實施例30同樣之方法製作層合體，進行同樣評價。

實施例34

實施例30中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為4000nm，維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1之單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片，製作層合體以外，進行與實施例30同樣操作。亦與實施例30同樣進行所得層合體之評價。所得層合體中使用之接著性組成物示於表5，所得層合體之評價結果示於表6。

實施例35~48

替代實施例15中使用之偏光薄片1，使用視感透過率為39.2%，偏光度為99.5%之含二色性染料之偏光薄片2，並使用表7所示之(I)成分、(IIIA)成分、(IIIB)成分及不含光致變色化合物PC1之接著性組成物以外，與實施例15同樣製作層合體。所得層合體之評價結果示於表8。

實施例49

實施例35中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為4000nm，維卡軟化點為130℃，玻璃轉移點為140℃，線膨脹係數為0.9×10^-4K^-1之單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片，製作層合體以外，進行與實施例35同樣操作。亦與實施例35同樣進行所得層合體之評價。接著性組成物之各成分之摻合比例示於表7。所得層合體之評價結果示於表8。

實施例50

實施例35中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為約4500nm之單軸延伸之聚碳酸酯薄片，製作層合體以外，進行與實施例35同樣操作。亦與實施例35同樣進行所得層合體之評價。接著性組成物之各成分之摻合比例示於表7。所得層合體之評價結果示於表8。

實施例51

替代實施例50中使用之偏光薄片2，使用視感透過率為27.0%，偏光度為92.8%之含二色性染料之偏光薄片3以外，進行與實施例50同樣操作。亦與實施例50同樣進行所得層合體之評價。接著性組成物之各成分之摻合比例示於表7。所得層合體之評價結果示於表8。

實施例52~55

實施例52中，除了使用實施例35中使用之含二色性染料之偏光薄片2，實施例1中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物29，及實施例15中製作之接著性組成物15以外，以與實施例30同樣方法製作層合體，亦進行同樣評價。

實施例53中，除了使用實施例35中使用之含二色性染料之偏光薄片2，實施例4中使用5.5g光致變色化合物PC1 之接著性組成物30，及實施例18中製作之接著性組成物18以外，以與實施例30同樣方法製作層合體，亦進行同樣評價。

實施例54中，除了使用實施例35中使用之含二色性染料之偏光薄片2，實施例5中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物31，及實施例19中製作之接著性組成物19以外，以與實施例30同樣方法製作層合體，亦進行同樣評價。

實施例55中，除了使用實施例35中使用之含二色性染料之偏光薄片2，實施例6中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物32，及實施例20中製作之接著性組成物20以外，以與實施例30同樣方法製作層合體，亦進行同樣評價。

所得層合體中使用之接著性組成物示於表9，所得層合體之評價結果示於表10。

實施例56

實施例52中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為4000nm之單軸延伸之脂環族聚醯胺薄片，製作層合體以外，進行與實施例52同樣操作。亦與實施例52同樣進行所得層合體之評價。所得層合體中使用之接著性組成物示於表9，所得層合體之評價結果示於表10。

實施例57(1)

實施例52中，除了脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為約4500nm之單軸延伸之聚碳酸酯薄片，製作層合體以外，進行與實施例52同樣操作。亦與實施例52同樣進行所得層合體之評價。所得層合體之評價結果示於表10。

實施例57(2)

實施例57(2)中，除了使用實施例35中使用之含二色性染料之偏光薄片2，實施例8中使用5.5g光致變色化合物PC1之接著性組成物32，及實施例22中製作之接著性組成物22以外，且脂環族聚醯胺薄片替代為厚度300μm，延遲值為約4500nm之單軸延伸之聚碳酸酯薄片以外，進行與實施例52同樣操作。亦與實施例52同樣進行所得層合體之評價。所得層合體之評價結果示於表10。

如由上述實施例1~57所了解，可知使用本發明之接著性組成物之本發明層合體，於各薄片中，除了顯示良好之光致變色特性或偏光特性以外，亦具有良好密著性、尤其是高溫或耐候性試驗後之優異密著性。

另一方面，如比較例1~14所示，使用本發明之接著性組成物以外之接著性組成物之層合體時，密著性不充分。

實施例58 層合體之彎曲加工性

於實施例1所得之層合體之兩側，貼附由聚乙烯層與聚丙烯層所成之2層(合計厚度80μm)之保護膜後，以剃刀刀刃(雙刃，刃角42°)進行，製作直徑為80mm之圓板狀薄片。藉由對所得圓板狀薄片進行減壓吸引加工(熱彎曲加工)，實施成為球面形狀之彎曲加工。減壓吸引加工係將直徑90mm之凹型模具放置於150℃環境中，自凹型模具之中心部之孔，以真空泵進行減壓吸引而實施。加工時間約實施2分鐘，自模型卸下，獲得加工為球面形狀之層合體。

藉由射出成型之光學物品之製造

將所得之具有球面形狀之前述層合體之兩面上存在之保護膜一起剝除後，設置於射出成型機之模具凹面，加熱至100℃。關閉前述模具後，以壓力200MPa射出以280℃熔融混練之聚醯胺樹脂(TROGAMID CX7323)，成型具有光致變色特性之鏡片(光學物品)。

所得之具有光致變色特性之鏡片之光致變色特性係最大吸收波長586nm，顯色濃度1.0，褪色速度46秒，耐久性93%。

實施例59

除了使用實施例15所得之層合體以外，與實施例58同樣成型鏡片。實施例59中，成型具有偏光特性之鏡片。

所得之具有偏光特性之鏡片之視感透過率為40.8%，偏光度為99.1%。

實施例60

除了使用實施例30所得之層合體以外，與實施例35同樣成型鏡片。實施例60中，成型具有偏光特性及光致變色特性之鏡片。

所得之具有偏光特性及光致變色特性之鏡片之視感透過率為40.8%，偏光度為99.0%，作為紫外線照射後之光致變色特性之顯色時之視感透過率為11.0%，褪色速度為45秒，耐久性為93%。

Claims

一種接著性組成物，其特徵為對於(I)末端非反應性胺基甲酸酯脲樹脂100質量份，含有4.0~20質量份之(III)分子內具有至少2個異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物而成，前述(III)聚異氰酸酯化合物包含(IIIA)具有鍵結於2級碳之異氰酸酯基之聚異氰酸酯化合物，及(IIIB)分子內之碳數為4~40且為前述(IIIA)成分以外之聚異氰酸酯化合物，將(IIIA)成分設為100質量份時，(IIIB)成分為10~500質量份。
如請求項1之接著性組成物，其中前述(IIIB)成分係選自由六亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲化合物、六亞甲基二異氰酸酯之異氰脲酸酯化合物及六亞甲基二異氰酸酯之加成化合物所成之群之至少1種聚異氰酸酯化合物。
如請求項1或2之接著性組成物，其中前述(I)成分之表示多分散度之重量平均分子量/數平均分子量之比為1.6~2.4之範圍。
如請求項1或2之接著性組成物，其進而包含(II)色素。
如請求項4之接著性組成物，其中前述(II)成分包含光致變色化合物。
一種層合體，其係經由如請求項1~5中任一項之接著性組成物所成之接著層，接合一對由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片而成。
一種層合體，其係於一對由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片之間存在偏光薄片，且偏光薄片及前述由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片係經由如請求項1~5中任一項之接著性組成物所成之接著層接合而成。
一種光學物品，其係於如請求項6或7之層合體中，於至少一者之由脂環族聚醯胺樹脂所成之薄片表面，進而層合由聚醯胺樹脂所成之層而成。
一種層合體，其係於一對聚合物薄片之間，存在包含二色性染料之偏光薄片，且該偏光薄片與前述聚合物薄片係經由如請求項1~5中任一項之接著性組成物所成之接著層接合而成。
一種如請求項1~5中任一項之接著性組成物之用途，其係於製造藉由介隔在各薄片間之接著層接合一對聚合物薄片與介隔於其間之包含二色性染料之偏光薄片而成之層合體時，用以形成該接著層。