CN108998025A - 一种led用硅酸盐基红色荧光粉及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种LED用硅酸盐基红色荧光粉及其制备方法，其以新型磷灰石结构的硅酸盐Ba2Y4La4(SiO4)6O2作为初始基质，通过加入发光离子Eu3+离子，并调整La3+离子和Y3+离子的比例，得到红色荧光粉Ba2(YxLayEu1‑x‑y)8(SiO4)6O2，其中x+y<1；该荧光粉的特点是通过调整Y3+离子和La3+离子的相对含量调控Eu3+离子的配位环境，从而获得较好的发光性能。本发明提供的红色荧光粉在近紫外激发下能发出617～619 nm范围内明亮的红光，所述荧光粉发光效率高，热稳定性好，余晖时间短，物化性能稳定，制备原料廉价易得，方法简单易重复，有利于工业化生产，具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于发光材料领域，具体涉及一种三价铕离子Eu3+激活的新型硅酸盐基磷灰石结构红色荧光粉及其制备方法，可在LED中作为红色荧光粉使用。
背景技术
WLED由于其环保节能，结构简单，显色性能好以及亮度高，寿命长，响应快等优点被认为是下一代最理想的固态照明光源。现代LED技术主要是将GaInN蓝光LED芯片与黄色荧光粉YAG:Ce3+结合，但是这种LED由于缺乏红光成分而导致其显色指数(CRI)偏低，色温(CCT)偏高，而越来越难满足照明的需求。随着发光二极管的飞速发展，人们开发了一种更加有效的LED实现方案，即利用近紫外芯片(NUV, 370-410 nm)结合RGB三基色(红，绿和蓝)荧光粉，这种方案显色指数高，且荧光粉选择性广，具有明显的优势。但是相对于蓝色荧光粉 (BaMgAl10O17:Eu2+)和绿色荧光粉 (Ba2SiO4:Eu2+)来说，与近紫外芯片匹配的红色荧光粉的发展还不够成熟。虽然经过科研人员不断努力，发展出了氮化物基红色荧光粉，但其较高的制备成本以及苛刻的条件限制了它们的应用，另外近年来研究较多的Mn4+掺杂氟化物红色荧光粉在近紫外吸收效率并不高，热稳定性和抗湿性较差，且制备过程中的HF对环境有较大危害。因此开发色纯度高，价格低廉，发光性能好的新型氧化物红色荧光粉具有重大意义，也已经成为了WLED领域的研究热点。
发明内容
本发明的目的在于克服现有LED中色温偏冷的缺点，提供一种成本低廉，制备工艺简单，使用范围广泛，性能稳定的LED用硅酸盐基红色荧光粉及其制备方法。
为解决以上技术问题，本发明的技术方案是：一种LED用硅酸盐基红色荧光粉，其特征在于：所述红色荧光粉的化学式为Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2，其中x+y<1。
所述红色荧光粉的激发光谱在390～400nm之间，其在近紫外激发下能发出617～619 nm范围内明亮的红光。
上述LED用硅酸盐基红色荧光粉的制备方法，其特征在于包括如下步骤：
步骤一：按照Ba : (YxLayEu1-x-y) : Si摩尔比为1 : 4 : 3分别称取含有钡离子Ba2+的化合物，钇离子Y3+的化合物，镧离子La3+的化合物，铕离子Eu3+的化合物，硅离子Si4+的化合物；
步骤二：将步骤一中称量好的原料放入玛瑙研钵中，研磨0.5～1小时进行混合得到均匀的混合粉料；
步骤三：将步骤二中的混合粉料放入干燥的刚玉坩埚中，并将坩埚放入马弗炉中于空气气氛下进行热处理，冷却后研磨得到最终的Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2，其中x+y<1的红色荧光粉。
所述步骤一中含有钡离子Ba2+的化合物为碳酸钡，钇离子Y3+的化合物为氧化钇，镧离子La3+的化合物为氧化镧，铕离子Eu3+的化合物为氧化铕，硅离子Si4+的化合物为氧化硅。
所述步骤三中热处理制度为：以2～5℃/min的速度从常温升至1450～1500℃并在最高温度保温6～10小时。
硅酸盐氧基磷灰石结构材料由于其较高的化学和热稳定性被广泛应用于发光领域。在此晶格中有两种格位，分别为6h格位和4f格位，这两种格位都具有较低的对称性且能允许较大的掺杂量，是一种非常有潜力的稀土掺杂基质。但是现有的磷灰石结构红色荧光粉在近紫外激发下，量子效率不高，热稳定性差。为了提高Eu3+离子掺杂硅酸盐氧基磷灰石结构氧化物的发光性能，本发明以Ba2Y4La4(SiO4)6O2:Eu3+为基础，通过调整La3+离子和Y3+离子的相对含量，使Eu3+离子所处的配位多面体的对称性进一步降低，因此发光性能大幅度提高。所述的Ba2Y4La4(SiO4)6O2基质属于P63/m(No.176)空间群，PDF卡片编号为27-0043，晶胞参数为a=9.65Å, c=7.069Å, V=570.09Å3 and Z=1。
与现有技术相比，本发明技术方案的优点在于：
1、本发明提供的一种LED用Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2红色荧光粉，可通调节调节La3+离子和Y3+离子，调控Eu3+进入择优占据对称度更低的4f格位，有利于获得较强的红光发射，从而提高其色纯度；
2、本发明所述的荧光粉在近紫外激发下发射出主峰为617~619nm的红光，最终的掺杂浓度可高达30%~35%而不出现发光衰减，因此有利于提高Eu3+的发光效率，结果显示，其发光强度高于现有的商用荧光粉Y2O3:Eu3+；
3、本发明所述的一种LED用Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2红色荧光粉其激发光谱在390~400nm之间，与紫外芯片InGaN发光二极管匹配度佳，热稳定性好，结合市场上的近紫外激发的绿色荧光粉和蓝色荧光粉可封装成暖白光LED。
附图说明
图1左边为Ba2Eu4La4(SiO4)6O2、Ba2Y4La4(SiO4)6O2和Ba2Y4Eu4(SiO4)6O2的XRD图谱以及标准PDF卡片的XRD图谱，右边为左边的局部放大图；
图2左边为固定Eu3+离子掺杂浓度改变La3+离子和Y3+离子比例后的XRD图谱，右边为左边的局部放大图；
图3为本发明所制备的LED用Ba2La1.6Y4Eu2.4(SiO4)6O2红色荧光粉的激发光谱和发射光谱图；
图4为本发明所制备的LED用Ba2La4Y1.2Eu2.8(SiO4)6O2红色荧光粉的激发光谱和发射光谱图。
具体实施方式
为更进一步阐述本发明为达成预定发明目的所采取的技术手段及功效，以下结合较佳实施例，对依据本发明提出的一种LED用硅酸盐基红色荧光粉及其制备方法的具体实施方式、方法、步骤、特征及其功效，详细说明如下：
实施例1：
当x=0.5，y=0.45时，红色荧光粉的化学式为Ba2La4Y3.6Eu0.4(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧1.043g，氧化钇0.650g，氧化铕0.113g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.5小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以3℃/min的速度从常温升温至1450℃，并保温6h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La4Y3.6Eu0.4(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6293, 0.3685)。
实施例2：
当x=0.5，y=0.4时，红色荧光粉的化学式为Ba2La3.2Y4Eu0.8(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧0.834g，氧化钇0.723g，氧化铕0.225g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨1小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以4℃/min的速度从常温升温至1450℃，并保温7h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La3.2Y4Eu0.8(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.64,0.3596)。
实施例3：
当x=0.35，y=0.5时，红色荧光粉的化学式为Ba2La4Y2.8Eu1.2(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧1.043g，氧化钇0.506g，氧化铕0.338g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.5小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以5℃/min的速度从常温升温至1500℃，并保温8h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La4Y2.8Eu1.2(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6371, 0.3619)。
实施例4：
当x=0.5，y=0.3时，红色荧光粉的化学式为Ba2La2.4Y4Eu1.6(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧0.626g，氧化钇0.723g，氧化铕0.450g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨1小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以3℃/min的速度从常温升温至1500℃，并保温9h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La2.4Y4Eu1.6(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6424,0.3572)。
实施例5：
当x=0.5，y=0.25时，红色荧光粉的化学式为Ba2La4Y2.0Eu2.0(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧1.043g，氧化钇0.361g，氧化铕0.563g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.5小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以5℃/min的速度从常温升温至1450℃，并保温9h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La4Y2.0Eu2.0(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6387, 0.3604)。
实施例6：
当x=0.5，y=0.2时，红色荧光粉的化学式为Ba2La1.6Y4Eu2.4(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧0.417g，氧化钇0.723g，氧化铕0.676g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.5小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以3℃/min的速度从常温升温至1490℃，并保温6h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La1.6Y4Eu2.4(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6436, 0.356)，如图3所示，该红色荧光粉的激发光谱和发射光谱图。
实施例7：
当x=0.15，y=0.5时，红色荧光粉的化学式为Ba2La4Y1.2Eu2.8(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧1.043g，氧化钇0.217g，氧化铕0.788g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.5小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以5℃/min的速度从常温升温至1480℃，并保温6h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La4Y1.2Eu2.8(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6393, 0.3599)，如图4所示，该红色荧光粉的激发光谱和发射光谱图。
实施例8：
当x=0.5，y=0.1时，红色荧光粉的化学式为Ba2La0.8Y4Eu3.2(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧0.209g，氧化钇0.723g，氧化铕0.901g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.8小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以3℃/min的速度从常温升温至1470℃，并保温10h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La0.8Y4Eu3.2(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6436, 0.3561)。
实施例9：
当x=0.05，y=0.5时，红色荧光粉的化学式为Ba2La4Y0.4Eu3.6(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧1.043g，氧化钇0.072g，氧化铕1.014g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.7小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以4℃/min的速度从常温升温至1500℃，并保温8h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2La4Y0.4Eu3.6(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6398, 0.3594)。
实施例10：
当x=0.5，y=0时，红色荧光粉的化学式为Ba2Y4Eu4(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化钇0.723g，氧化铕1.126g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.6小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以5℃/min的速度从常温升温至1500℃，并保温6h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2Y4Eu4(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6431, 0.3565)。
其XRD图谱如图1所示，该图说明Eu3+离子能够掺杂进入晶体中，并且无论替换较大的La3+离子还是较小的Y3+离子都不会改变晶体结构。
实施例11：
当x=0.4，y=0.3时，红色荧光粉的化学式为Ba2Y3.2La2.4Eu2.4(SiO4)6O2，根据化学式各元素的化学计量比分别称取碳酸钡0.631g，氧化镧0.626g，氧化钇0.578g，氧化铕0.676g，氧化硅0.577g；将称取好的原料放入玛瑙研钵中研磨0.9小时后得到均匀的混合料，将所得混合料放入干燥的刚玉坩埚中，将坩埚放入马弗炉中，在空气气氛下热处理，热处理制度为：以5℃/min的速度从常温升温至1450℃，并保温6h，随炉自然冷却获得块状产物，将块状产物研磨后获得最终的Ba2Y3.2La2.4Eu2.4(SiO4)6O2红色荧光粉，该红色荧光粉的色度坐标为(0.6427, 0.3567)。
其XRD图谱如图2所示，该图说明随着Y3+离子浓度增加，晶胞逐渐收缩，衍射峰逐渐右移，证明改变La3+离子和Y3+离子比例并不会破坏磷灰石结构；其荧光寿命和热稳定性,证明该红色荧光粉适合应用于白光LED。
Claims (5)
1.一种LED用硅酸盐基红色荧光粉，其特征在于：所述红色荧光粉的化学式为Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2，其中x+y<1。
2.根据权利要求1所述的LED用硅酸盐基红色荧光粉，其特征在于：所述红色荧光粉的激发光谱在390～400nm之间，其在近紫外激发下能发出617～619 nm范围内明亮的红光。
3.根据权利要求1所述LED用硅酸盐基红色荧光粉的制备方法，其特征在于包括如下步骤：
步骤一：按照Ba : (YxLayEu1-x-y) : Si摩尔比为1 : 4 : 3分别称取含有钡离子Ba2+的化合物，钇离子Y3+的化合物，镧离子La3+的化合物，铕离子Eu3+的化合物，硅离子Si4+的化合物；
步骤二：将步骤一中称量好的原料放入玛瑙研钵中，研磨0.5～1小时进行混合得到均匀的混合粉料；
步骤三：将步骤二中的混合粉料放入干燥的刚玉坩埚中，并将坩埚放入马弗炉中于空气气氛下进行热处理，冷却后研磨得到最终的Ba2(YxLayEu1-x-y)8(SiO4)6O2，其中x+y<1的红色荧光粉。
4.根据权利要求3所述的LED用硅酸盐基红色荧光粉的制备方法，其特征在于：所述步骤一中含有钡离子Ba2+的化合物为碳酸钡，钇离子Y3+的化合物为氧化钇，镧离子La3+的化合物为氧化镧，铕离子Eu3+的化合物为氧化铕，硅离子Si4+的化合物为氧化硅。
5.根据权利要求3所述的LED用硅酸盐基红色荧光粉的制备方法，其特征在于：所述步骤三中热处理制度为：以2～5℃/min的速度从常温升至1450～1500℃并在最高温度保温6～10小时。
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