CN108475784B - 二次电池用正极活性物质、二次电池用正极、二次电池、电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备 - Google Patents

二次电池用正极活性物质、二次电池用正极、二次电池、电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种能得到优异的电池特性的二次电池用正极活性物质、二次电池用正极、二次电池、电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备。本发明的二次电池包括包含正极活性物质的正极、负极和电解液。正极活性物质包括：包含钴和元素M为构成元素且包含锂复合氧化物的中心部；及设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰为构成元素的被覆部。钴、元素M、镍和锰分别以从正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布。在比率D满足D＝0.05的被覆部内的位置，摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13。在比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13。摩尔分数R(D＝0.3)与摩尔分数R(D＝0.05)的比值F满足0.7≤F≤1。

Description

二次电池用正极活性物质、二次电池用正极、二次电池、电池 组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备
技术领域
本技术涉及用于二次电池的正极活性物质、使用该正极活性物质的正极和二次电池、以及使用该二次电池的电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备。
背景技术
人们广泛使用移动电话和个人数字助理(PDA)等各种电子设备，并期待该电子设备小型化、轻量化和长寿命化。与此同时，在电源方面，正在推进电池的开发，特别是小型轻量且能够获得高能量密度的二次电池的开发。
二次电池的应用不限于上述电子设备，本领域也在研究将其应用于其他用途。其他用途的示例是可拆卸地搭载在电子设备等上的电池组、电动汽车等电动车辆、家用电力服务器等电力储存系统以及电钻等电动工具。
该二次电池包含电解液以及正极和负极，该正极包含正极活性物质。由于正极活性物质的构成极大地影响电池特性，因此对该正极活性物质的构成进行了各种研究。
具体而言，为了改善循环特性等，使正极活性物质中所含的主要构成元素的浓度分布(例如，参照专利文献1至4)最佳化。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2002-203553号公报
专利文献2：日本特开2006-331940号公报
专利文献3：日本特开2011-129498号公报
专利文献4：日本特开2014-038828号公报
发明内容
上述电子设备等日益高性能化和多功能化。与此同时，电子设备等的使用频率增加，并且电子设备等的使用环境正在扩大。因此，二次电池的电池特性还有待改进。
因此，本发明期望提供一种能够得到优异的电池特性的用于二次电池的正极活性物质、用于二次电池的正极、二次电池、电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具以及电子设备。
本技术的一实施方式的二次电池正极活性物质包括：中心部，包含钴(Co)和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物；以及被覆部，设置在中心部的至少一部分表面上并且包含锂(Li)、镍(Ni)和锰(Mn)作为构成元素。钴、元素M、镍和锰分别以从被覆部的表面到中心部的中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布。通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距被覆部表面的深度，并且，分别存在于中心部和被覆部中的元素M的量通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定。在比率D满足D＝0.05的被覆部内的位置，摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13。在比率D满足D＝0.3的中心部内的位置，摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13。摩尔分数R(D＝0.05)与摩尔分数R(D＝0.3)的比率F满足0.7≤F≤1。
LixCo1-yMyO2-z…(1)
(M为镁(Mg)、铝(Al)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钨(W)、锆(Zr)、钇(Y)、铌(Nb)、钙(Ca)、锶(Sr)、铋(Bi)、钠(Na)、钾(K)、硅(Si)和磷(P)中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2。)
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/所述中心部的质量+所述被覆部的质量]×100…(2)
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)
本技术的一个实施方式的用于二次电池的正极包括正极活性物质，该正极活性物质与上述本技术的一个实施方式的用于二次电池的正极活性物质具有同样的构成。
本技术的一个实施方式的二次电池包括：包括正极活性物质的正极；负极；以及电解液，其中，该正极活性物质与上述本技术的一个实施方式的用于二次电池的正极活性物质具有同样的构成。
本技术的一个实施方式的电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备中的每一个均包括二次电池，并且该二次电池与上述本技术的二次电池具有相同的构成。
根据本技术的一个实施方式的用于二次电池的正极活性物质、用于二次电池的正极和二次电池，其摩尔分数R和摩尔比F均满足上述条件，因此，能够获得优异的电池特性。另外，本技术的电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备均能够获得同样的效果。
另外，这里描述的效果并不受限定，可以是本技术中描述的任何效果。
附图说明
图1是表示本技术的一个实施方式的二次电池正极的构成的剖视图。
图2是表示本技术的一个实施方式的二次电池正极活性物质的构成的剖视图。
图3是表示本技术的一个实施方式的二次电池(圆柱型)的构成的剖视图。
图4是表示图3所示的卷绕电极体中的一部分的构成的剖视图。
图5是表示本技术的一个实施方式的其他二次电池(层压膜型)的构成的立体图。
图6是图5所示的卷绕电极体的沿VI-VI线截取的剖视图。
图7是表示二次电池的应用例(电池组：单电池)的构成的立体图。
图8是表示图7所示的电池组的构成的框图。
图9是表示二次电池的应用例(电池组：组合电池)的构成的框图。
图10是表示二次电池的应用例(电动车辆)的构成的框图。
图11是表示二次电池的应用例(电力储存系统)的构成的框图。
图12是表示二次电池的应用例(电动工具)的构成的框图。
图13是表示用于试验的二次电池(硬币型)的构成的剖视图。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细描述本技术的一个实施方式。描述顺序如下：
1.二次电池正极活性物质和二次电池正极
1-1.二次电池正极
1-2.二次电池活性物质
1-3.作用和效果
2.二次电池
2-1.锂离子二次电池(圆柱型)
2-2.锂离子二次电池(层压膜型)
2-3.锂金属二次电池
3.二次电池的用途
3-1.电池组(单电池)
3-2.电池组(组合电池)
3-3.电动车辆
3-4.电力储存系统
3-5.电动工具
<1.二次电池正极活性物质和二次电池正极>
首先，对本发明的一个实施方式的用于二次电池的正极活性物质和本发明的一个实施方式的用于二次电池的正极进行说明。
<1-1.二次电池正极>
本技术的一个实施方式的二次电池正极(以下也简称为“正极”)被应用于例如二次电池等电化学装置。应用该正极的二次电池的种类不受特别限制，例如是锂离子二次电池等。
另外，本技术的一个实施方式的二次电池正极活性物质(在下文中，也简称为“正极活性物质”)被应用于在此描述的正极。因此，以下将与正极一起描述正极活性物质。
[整体构成]
图1示出正极的截面构造。该正极包括例如正极集电体1和设置在该正极集电体1上的正极活性物质层2。
另外，正极活性物质层2可以仅设置在正极集电体1的一个表面，或可以设置在正极集电体1的两个表面。在图1中，例示了正极活性物质层2设置在正极集电体1的两个表面的情况。
[正极集电体]
正极集电体1例如包含任一种或两种以上的导电性材料。导电性材料的种类没有特别限定，例如可以使用铝、镍、不锈钢等金属材料。然而，导电性材料可以是合金。该正极集电体1可以是单层或多层。
[正极活性物质层]
正极活性物质层2含有能够吸留和释放电极反应物的正极活性物质中任一种或两种以上。但是，正极活性物质层2还可以含有正极粘结剂和正极导电剂等其他材料中任一种或两种以上。
“电极反应物”是与电极反应，即与二次电池的充电和放电反应有关的物质，当该二次电池进行充电和放电反应时，通过正极活性物质吸留和释放。该电极反应物的种类没有特别限定，例如，在锂离子二次电池中使用的电极反应物是锂。
正极活性物质含有含锂化合物，该含锂化合物与锂一起作为构成元素而含有一种或两种以上其他元素(锂以外的元素)。在该含锂化合物中，主要组成元素以满足特定的浓度梯度相关条件的方式而分布。该正极活性物质的详细构成(主要构成元素的分布)将在后面叙述。
正极粘结剂包括例如合成橡胶和高分子化合物等中任一种或两种以上。合成橡胶例如是苯乙烯-丁二烯橡胶、氟橡胶和乙烯丙烯二烯等。高分子化合物例如是聚偏二氟乙烯、聚丙烯酸和聚酰亚胺等。
正极导电剂包含例如碳材料等中任一种或两种以上。该碳材料例如是石墨、炭黑、乙炔黑和科琴黑等。另外，正极导电剂只要是具有导电性的材料即可，可以是金属材料和导电性高分子等。
<1-2.二次电池正极活性物质>
其中，将对正极活性物质(含锂化合物)的详细构造进行说明。
[整体构成]
图2示出了应用于图1所示的正极的正极活性物质200的截面构成。该正极活性物质200具有中心部201和设置在该中心部201的表面上的被覆部202。
[中心部]
中心部201实质上是吸留和释放电极反应物的正极活性物质200中的主要部分。该中心部201含有钴和元素M作为构成元素，更具体而言，含有由下述式(1)表示的锂复合氧化物。
LixCo1-yMyO2-z…(1)
(M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2。)
从y和z可采取的值的范围可以清楚地看出，这种锂复合氧化物是含有锂和钴和元素M作为构成元素的氧化物。
元素M的种类没有特别限制，只要是上述镁等中任一种或两种以上即可。其中，优选元素M是镁。这是由于例如，在正极应用于锂离子二次电池中的情况下，镁的离子半径和电极反应物的锂的离子半径大致相等，因此，在电极反应时(尤其是充电状态下)，正极活性物质的晶体结构稳定的缘故。
锂复合氧化物的晶体结构没有特别限定，其中，优选层状岩盐型晶体结构。这是因为，在使用正极的二次电池中，通过提高充电电压，使得在确保正极活性物质的晶体结构的稳定性的同时，可充电和放电的容量也增加。
[被覆部]
被覆部202设置在中心部201的一部分或全部表面上，以便物理地和化学地保护中心部201。
当然，当被覆部202设置在中心部201的一部分表面上时，该被覆部202可以存在于中心部201的表面上的多处。另外，在图2中，示出了被覆部202设置在中心部201的整个表面上的情况。
该被覆部202含有锂、镍和锰作为构成元素。即，被覆部202主要包含不包括在中心部201作为构成元素的元素(镍和锰)作为构成元素。
[主要构成元素的分布]
在该正极活性物质200中，如上所述，主要构成元素以满足与特定浓度梯度相关条件的方式分布。
具体而言，在正极活性物质200中，中心部201的构成元素(钴和元素M)中的一部分扩散到被覆部202，同时被覆部202的构成元素(镍和锰)中的一部分扩散到中心部201中。
与此同时，在正极活性物质200中，主要构成元素(钴、元素M、镍和锰)分别以浓度在从正极活性物质200的表面到中心的方向上具有梯度的方式分布。另外，钴、元素M、镍和锰的浓度均可在从正极活性物质200的表面到中心的方向上增加，或者可以在该方向上减少。
如上所述，在正极活性物质200中，在主要构成元素(钴、元素M、镍和锰)以发生浓度梯度的方式分布时，该主要构成元素的浓度梯度同时满足下述三个条件。
(第一条件)
主要构成元素中元素M的量在从正极活性物质200的表面朝向中心的方向上的相对较浅的位置上，被设定在特定范围内。
具体而言，在从正极活性物质200的表面朝向中心的方向上，从该正极活性物质200的表面起算的深度由比率D(％)定义，同时由该比率定义的深度中的元素M的存在量由摩尔分数R限定。当该比率D定义了与被覆部202中的位置对应的深度时，与元素M有关的摩尔分数R被优化而落入特定范围内。
比率D由下述式(2)表示。即，比率D是由钴的质量、元素M的质量、镍的质量和锰的质量的总和相对于正极活性物质200的质量所占的比率。另外，正极活性物质200的质量是中心部201的质量与被覆部202的质量的总和。
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质200的质量]×100…(2)
摩尔分数R由下述式(3)表示。即，摩尔分数R是元素M的物质量相对于钴的物质量、元素M的物质量、镍的物质量和锰的物质量的总和所占的比率。另外，物质量的单位是摩尔。
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)
具体而言，摩尔分数R在比率D满足D＝0.05的被覆部202的位置满足0.03＜R＜0.13。
(第二条件)
在从正极活性物质200的表面向中心的方向上的较深的位置，主要构成元素中的元素M的存在量被设定在特定的范围内。也就是说，当比率D定义了与中心部201中的位置相对应的深度时，与元素M相关的摩尔分数R被优化以落入特定范围内。
具体而言，摩尔分数R在比率D满足D＝0.3的中心部201内的位置满足0.01＜R＜0.13。
(第三条件)
摩尔分数R(D＝0.3)与摩尔分数R(D＝0.05)的比率、即由摩尔分数R(D＝0.3)/摩尔分数R(D＝0.05)表示的比值F满足0.7≤F≤1。
正极活性物质200的主要构成元素的分布(浓度梯度)同时满足上述三个条件，是由于该正极活性物质200中的元素M的分布被优化的缘故。也就是说，在从正极活性物质200的表面较浅的位置(被覆部202内的位置)的元素M的存在量被优化，同时在从该正极活性物质200的表面相对较深的位置(中心部201内的位置)，元素M的存在量也被优化。而且，两者位置之间的元素M的浓度梯度也被优化。
在这种情况下，中心部201受被覆部202的物理和化学保护，同时在该中心部201处电极反应物质容易被吸留和释放。因此，可以抑制中心部201的构成元素(例如钴)的溶出，并在确保正极活性物质200整体的热稳定性的同时，使得电极反应物在该正极活性物质200中顺利吸留和释放。
另外，在定义摩尔分数R的适当范围时，着眼于被覆部202中比率D满足D＝0.05的位置和中心部201中比率D满足D＝0.3的位置，是由于这些位置的元素M的存在量(换言之，元素M的扩散状态)容易影响正极活性物质200的物性(性能和稳定性等)的缘故。
[正极活性物质的分析方法]
为了研究中心部201和被覆部202中的每一个的组成，可以使用各种元素分析方法来分别分析中心部201和被覆部202。该元素分析方法是例如X射线衍射法(XRD)、飞行时间二次离子质谱法(TOF-SIMS)、高频电感耦合等离子体(ICP)发射光谱分析法、拉曼光谱分析法和能量色散X射线光谱法(EDX)等分析法中任一种或两种以上。在这种情况下，可以使用酸等溶解正电极活性物质200的表层区域(被覆部202的一部分)。
为了研究比率D和摩尔分数R，例如，可以采用下述步骤。
首先，将0.2g正极活性物质200投入0.01mol/dm3(＝0.01mol/l)盐酸(关东化学株式会社制)10ml(＝10cm3)中，得到分散有该正极活性物质200的盐酸溶液之后，搅拌该盐酸溶液。接着，在投入正极活性物质200后，按每分钟一次依次收集盐酸溶液，直至满20分钟之后，用过滤器(0.2μm)过滤盐酸溶液，回收固体部分。该固体部分是用盐酸部分溶解的正极活性物质200。在此，假设正极活性物质200的形状为球形，并且正极活性物质200随着时间经过而在从表面朝向中心的方向上，在保持球形的状态下均匀地溶解。
随后，通过使用ICP发射光谱分析仪(由Hitachi High-Tech ScienceCorporation制造的SPS3100序列型ICP发射光谱分析仪)分析一系列过滤后的盐酸溶液，测量随着时间经过用盐酸溶解(释放到盐酸溶液中的)的钴、元素M、镍和锰各自的浓度(质量/体积)。随后，基于浓度计算钴、元素M、镍和锰各自的质量和物质量。
最后，基于上述质量和物理量，分别确定满足比率D＝0.05和D＝0.3的条件(投入正极活性物质200后的经过时间)，同时确定各自条件下的摩尔分数R。
[其他正极活性物质]
需要说明的是，正极活性物质层2可以含有同时满足关于上述主要构成元素的分布的三个条件的正极活性物质，与此同时，含有不同时满足该三个条件的其他正极活性物质中任一种或两种以上。
其他正极活性物质例如是上述以外的含锂化合物，更具体而言，是锂复合氧化物和磷酸锂化合物等。这是由于能够获得高能量密度的缘故。
“锂复合氧化物”是含有锂和一种或多种其他元素(除锂以外的元素)作为构成元素的氧化物。该含锂氧化物例如具有层状岩盐型和尖晶石型等中任一种或两种以上的晶体结构。
“磷酸锂化合物”是含有锂和一种或多种其他元素作为构成元素的磷酸化合物。该含锂磷酸化合物具有例如橄榄石型等晶体结构中任一种或两种以上晶体结构。
其他元素的种类没有特别限定，只要其是任意元素(不包括锂)中任一种或两种以上即可。其中，优选其他元素为长周期型元素周期表中属于2至15族的元素中任一种或两种以上的元素。更具体而言，更优选其他元素为镍、钴、锰和铁等中任一种或两种以上的金属元素。这是由于能够获得高电压的缘故。
具有层状岩盐型晶体结构的锂复合氧化物例如是由下述式(11)至(13)分别表示的化合物等。
LiaMn(1-b-c)NibM1cO(2-d)Fe…(11)
(M1为钴、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、锆、钼、锡、钙、锶和钨中至少一种。a至e满足0.8≤a≤1.2、0＜b＜0.5，0≤c≤0.5、(b+c)＜1、-0.1≤d≤0.2且0≤e≤0.1。其中，锂的组成根据充电和放电状态而变化，并且a是完全放电状态的值。)
LiaNi(1-b)M2bO(2-c)Fd…(12)
(M2是钴、锰、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨中至少一种。a至d满足0.8≤a≤1.2、0.005≤b≤0.5、-0.1≤c≤0.2且0≤d≤0.1。其中，锂的组成根据充电和放电状态而变化，并且a是完全放电状态的值。)
LiaCo(1-b)M3bO(2-c)Fd…(13)
(M3是镍、锰、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨中至少一种。a至d满足0.8≤a≤1.2、0≤b≤0.5、-0.1≤c≤0.2且0≤d≤0.1。其中，锂的组成根据充电和放电状态而变化，并且a是完全放电状态的值。)
具有层状岩盐型晶体结构的锂复合氧化物，例如是LiNiO2、LiCoO2、LiCo0.98Al0.01Mg0.01O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2、Li1.2Mn0.52Co0.175Ni0.1O2和Li1.15(Mn0.65Ni0.22Co0.13)O2等。
另外，在具有层状岩盐型晶体结构的锂复合氧化物含有镍、钴、锰和铝作为构成元素时，其镍的原子比率优选为50原子％以上。这是由于能够获得高能量密度的缘故。
具有尖晶石型晶体结构的锂复合氧化物，例如是由下述式(14)表示的化合物等。
LiaMn(2-b)M4bOcFd…(14)
(M4是钴、镍、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨中至少一种。a至d满足0.9≤a≤1.1、0≤b≤0.6、3.7≤c≤4.1且0≤d≤0.1。其中，锂的组成根据充电和放电状态而变化，并且a是完全放电状态的值。)
具有尖晶石型晶体结构的锂复合氧化物例如是LiMn2O4等。
具有橄榄石型晶体结构的磷酸锂化合物例如是由下述式(15)表示的化合物等。
LiaM5PO4…(15)
(M5为钴，锰、铁、镍、镁、铝、硼、钛、钒、铌、铜、锌、钼、钙、锶、钨和锆中至少一种。a满足0.9≤a≤1.1。其中，锂的组成根据充电和放电状态而变化，并且a是完全放电状态的值。)
具有橄榄石型晶体结构的含锂磷酸盐化合物例如是LiFePO4、LiMnPO4、LiFe0.5Mn0.5PO4和LiFe0.3Mn0.7PO4等。
另外，锂复合氧化物可以是由下述式(16)表示的化合物等。
(Li2MnO3)x(LiMnO2)1-x…(16)
(X满足0≤x≤1。)
另外，其他正极活性物质可以是例如氧化物、二硫化物、硫属元素化物和导电性高分子等。氧化物例如是氧化钛、氧化钒和二氧化锰等。二硫化物例如是二硫化钛和硫化钼等。硫属元素化物例如是硒化铌等。导电性高分子例如是硫、聚苯胺和聚噻吩等。
<1-3.作用和效果>
根据该正极活性物质或正极，在包括含有钴和元素M作为构成元素的中心部、以及含有锂、镍和锰作为构成元素的被覆部的正极活性物质中，主要构成元素(钴、元素M、镍和锰)的分布(浓度梯度)同时满足上述三个条件。
在这种情况下，如上所述，正极活性物质200中的元素M的分布被优化。即，在正极活性物质200中相对较浅的位置(被覆部200中的位置)和相对较深的位置(中心部201中)的位置的每一个处，元素M的存在量均被优化，同时在两个位置之间，元素M的浓度梯度也被优化。由此，被覆部202中的主要构成元素(镍和锰)的中心部201的包覆状态被优化，同时使得稳定该中心部202中的主要构成元素(元素M)的正极活性物质的晶体结构的功能得到有效发挥。因此，能够抑制正极活性物质的构成元素的溶出，同时能够确保该正极活性物质整体的热稳定性，并能够顺畅地使该正极活性物质中的电极反应物吸留和释放，因此，在使用正极活性物质和含有该正极活性物质的正极的二次电池中，能够得到优异的电池特性。
尤其是，如果元素M为镁，则在电极反应时正极活性物质的结晶状态稳定，因此能够获得更高的效果。另外，只要锂复合氧化物具有层状岩盐型的晶体结构，在使用正极的二次电池中，通过增高充电电压就能够在确保正极活性物质的晶体结构的稳定性的同时，增加可充电和放电的容量。
<2.二次电池>
接下来，对使用上述正极活性物质和正极的二次电池进行说明。
<2-1.锂离子二次电池(圆柱型)>
图3表示二次电池的截面构造，图4示表示图3所示的卷绕电极体20的一部分的截面构造。
这里说明的二次电池例如是能够通过吸留和释放电极反应物的锂来获得负极22的容量的锂离子二次电池。
[整体构成]
二次电池具有圆柱形的电池结构。在该二次电池中，例如，图3所示那样，在中空圆柱形电池罐11的内部，容纳有一对绝缘板12、13和电池元件的卷绕电极体20。在卷绕电极体20中，例如，卷绕经由隔膜23层叠的正极21和负极22。该卷绕电极体20中含浸有例如液状电解质的电解液。
电池罐11具有例如中空结构，其中一个端部封闭另一个端部开口，含有例如任一种或两种以上的铁、铝及其合金等。在该电池罐11的表面上，可以镀镍等。一对绝缘板12、13夹着卷绕电极体20并垂直于该卷绕电极体20的卷绕周面而延伸。
在电池罐11的开口端部，经由垫圈17嵌塞有电池盖14、安全阀机构15和热敏电阻元件(PTC元件)16。由此，电池罐11被密封。电池盖14含有例如与电池罐11相同的材料。安全阀机构15和热敏电阻元件16分别设置在电池盖14的内侧，该安全阀机构15经由热敏电阻元件16与电池盖14电连接。在该安全阀机构15中，当内部压力由于内部短路或来自外部的加热等而变得等于或高于一定水平时，盘形板15A翻转。由此，电池盖14与卷绕电极体20之间的电连接断开。为了防止大电流引起的异常发热，热敏电阻元件16的电阻随着温度的升高而增加。垫圈17例如包括绝缘性材料，在该垫圈17的表面上可以涂覆沥青等。
在形成于卷绕电极体20的卷绕中心的空间里，插入有例如中心销24。但中心销24也可以省略。正极21连接有正极引线25，负极22连接有负极引线26。正极引线25包含例如铝等导电性材料。该正极引线25例如连接至安全阀机构15并与电池盖14电导通。负极引线26包含例如镍等导电性材料。该负极引线26例如与电池罐11连接，并与电池罐11电导通。
[正极]
正极21具有与上述本技术的一个实施方式的正极相同的构成。即，正极21包含本技术的一个实施方式的正极活性物质，并且该正极活性物质的主要构成元素的分布(浓度梯度)同时满足上述三个条件。
[负极]
负极22包括例如负极集电体21A和设置在该负极集电体21A上的负极活性物质层21B。
另外，负极活性物质层21B可以仅设置在负极集电体21A的一个表面，也可以设置在负极集电体21A的两个表面。在图4中，例如示出了负极活性物质层21B设置在负极集电体21A的两个表面的情况。
[负极集电体]
负极集电体21A包括例如一种或多种导电性材料。导电性材料的种类没有特别限定，例如可以使用铜、铝、镍、不锈钢等金属材料，也可以使用含有两种以上该金属材料的合金。该负极集电体21A可以是单层，或是多层。
负极集电体21A的表面优选粗糙化。这是由于根据所谓的锚固效应可改善负极活性物质层21B对负极集电体21A的密合性。在这种情况下，至少在面对负极活性物质层21B的区域中，负极集电体21A的表面可以粗糙化。表面粗糙化方法例如是通过使用电解处理来形成微细颗粒的方法等。在电解处理过程中，在电解槽内通过电解法在负极集电体21A的表面上形成微细颗粒，从而在该负极集电体21A的表面上形成凹凸。通过电解法制备的铜箔通常称为电解铜箔。
[负极活性物质层]
负极活性物质层22B含有能够吸留和释放锂的一种或两种以上的负极材料作为负极活性物质。然而，负极活性物质层22B可以进一步包含任一种或两种以上的其他材料，例如负极粘结剂和负极导电剂等。关于负极粘结剂和负极导电剂的细节，例如与正极粘结剂和正极导电剂的细节相同。
然而，为了防止在充电时无意地在负极22上析出锂金属，优选负极材料的可充电容量大于正极21的放电容量。即，优选能够吸留和释放锂的负极材料的电化学当量大于正极21的电化学当量。
负极材料例如是一种或两种以上的碳材料。这是由于锂的吸留和释放过程中晶体结构的变化非常小，因此能够稳定地获得高能量密度。另外，由于碳材料还作为负极导电剂而起作用，因此，提高负极活性物质层22B的导电性。
碳材料例如是易石墨化碳、难石墨化碳和石墨等。其中，优选(002)面相对于难石墨化碳的晶面间距为0.37nm以上，同时优选(002)面相对于石墨的晶面间距为0.34nm以下。更具体而言，碳材料例如是热解碳类、焦炭类、玻璃碳纤维、有机高分子化合物烧结体、活性炭和炭黑等。这种焦炭类包括沥青焦炭、针状焦炭和石油焦炭等。有机高分子化合物烧成体是在适当的温度下烧结(碳化)酚醛树脂、呋喃树脂等高分子化合物而成的。除此之外，碳材料可以是在约1000℃或更低的温度下热处理的低结晶碳，也可以是无定形碳。另外，碳材料的形状可以是纤维状、球形、粒状或鳞片状。
此外，负极材料例如是包含金属元素和半金属元素中任一种或两种以上作为构成元素的材料(金属材料)。这是由于能够获得高能量密度的缘故。
金属材料可以是单质、合金和化合物中任一种，或者它们中的两种以上，也可以是其中至少一部分具有它们中任一种或两种以上的相的材料。然而，除了由两种以上的金属元素构成的材料以外，还包含含有一种以上的金属元素和一种以上的半金属元素的材料。另外，合金可以含有非金属元素。该金属材料的组织例如是固溶体、共晶(共熔混合物)、金属间化合物以及它们中的两种以上的共存物等。
上述金属元素和半金属元素，例如是能够与锂形成合金的金属元素和半金属元素中任一种或两种以上。具体而言，可以使用例如镁(Mg)、硼(B)、铝(Al)、镓(Ga)、铟(In)、硅(Si)、锗(Ge)、锡(Sn)、铅(Pb)、铋(Bi)、镉(Cd)、银(Ag)、锌、铪(Hf)、锆、钇(Y)、钯(Pd)和铂(Pt)等。
其中，优选硅和锡中一方或两方。这是由于它们吸留和释放锂的能力优异，能够获得极高的能量密度的缘故。
含有硅和锡中一方或两方作为构成元素的材料，可以是硅的单质、合金和化合物中任一种，可以是锡的单质、合金和化合物中任一种，可以是它们中的两种以上，或是其中至少一部分具有它们中一种或两种以上的相的材料。这里所说的“单质”是指一般意义下的单一物质(可以含有微量的杂质)，并不一定是纯度100％。
硅的合金例如可以含有锡、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑、铬等中任一种或两种以上作为硅之外的构成元素。硅的化合物还含有例如碳、氧等中任一种或两种以上作为硅以外的构成元素。另外，硅的化合物也可以含有例如有关硅合金描述的一系列元素中任一种或两种以上的元素作为硅以外的构成元素。
硅的合金和硅的化合物的具体例子可以举出：SiB4、SiB6、Mg2Si、Ni2Si、TiSi2、MoSi2、CoSi2、NiSi2、CaSi2、CrSi2、Cu5Si、FeSi2、MnSi2、NbSi2、TaSi2、VSi2、WSi2、ZnSi2、SiC、Si3N4、Si2N2O、SiOv(0＜v≤2)和LiSiO等。另外，SiOv中的v可以是0.2＜v＜1.4。
锡的合金例如可以使用硅、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑和铬等中任一种或两种以上作为锡以外的构成元素。锡的化合物例如含有碳和氧等中任一种或两种以上作为锡以外的构成元素。另外，锡的化合物例如还可以含有锡的合金所记载的一系列元素中任一种或两种以上的元素作为锡以外的构成元素。
锡的合金和锡的化合物的具体例子是SnOw(0＜w≤2)、SnSiO3、LiSnO和Mg2Sn等。
其中，含有锡作为构成元素的材料，例如优选为含有第二构成元素和第三构成元素以及作为第一构成元素的锡的材料(含Sn材料)。第二构成元素包括例如钴、铁、镁、钛、钒、铬、锰、镍、铜、锌、镓、锆、铌、钼、银、铟、铯(Ce)、铪(Hf)、钽、钨、铋和硅等中任一种或两种以上。第三构成元素包括例如硼、碳、铝和磷(P)等中任一种或两种以上。这是由于通过使得含Sn材料含有第二构成元素和第三构成元素，能够获得高电池容量和优异的循环特性等。
其中，含Sn材料优选为含有锡、钴和碳作为构成元素的材料(含SnCoC材料)。在该含SnCoC材料中例如碳的含量为9.9质量％至29.7质量％，锡和钴的含量比(Co/(Sn+Co))为20质量％至70质量％。这是由于能够获得高能量密度。
含SnCoC的材料具有包含锡、钴和碳的相，优选该相为低结晶相或无定形相。由于该相是可以与锂反应的相(反应相)，因此，能够由于反应相的存在而获得优异的特性。当然，反应相可以包括低结晶性的部分和无定形部分。在使用CuKα射线作为特定X射线且扫描速度为1°/分钟的情况下，优选通过该反应相的X射线衍射获得的衍射峰的半值宽度(衍射角2θ)为1°以上。这是由于在含SnCoC材料中锂更顺利地吸留和释放，同时含SnCoC材料对电解液的反应性降低。另外，除了低结晶相或无定形相以外，含SnCoC材料有时包含含有各构成元素的单质或一部分的相。
通过X射线衍射得到的衍射峰是否对应于可与锂反应的反应相，可以通过例如比较与锂的电化学反应前后的X射线衍射图而容易地判断。具体而言例如如果与锂的电化学反应前后衍射峰的位置发生变化，则锂对应于可与锂反应的反应相。这种情况下例如在2θ＝20°至50°之间可发现低结晶或无定形的反应相的衍射峰。这样的反应相包含例如上述各构成元素，且可以认为主要由于碳的存在而低结晶化或无定形化。
在含有SnCoC的材料中，优选至少一部分碳构成元素与其他构成元素的金属元素或半金属元素结合。这是由于锡等的聚集或结晶化可得到抑制的缘故。元素的结合状态可以使用例如X射线光电子能谱(XPS)来确认。在市售的设备中，可以将例如Al-Kα射线或Mg-Kα射线等作为软X射线使用。当碳的至少一部分与金属元素或半金属元素等结合时，碳的1s轨道(C1s)的合成波的峰出现在低于284.5eV的区域中。另外，假定金原子的4f轨道(Au4f)的峰值是能量校准的，以便能够在84.0eV获得该峰值。此时，由于通常物质表面存在有表面污染碳，因此，设定该表面污染碳的C1s的峰值为284.8eV，且该峰值被作为能量基准。在XPS测量中，C1s峰的波形以包含表面污染碳的峰值和含SnCoC材料中碳的峰值的形式而获得。出于这个原因例如通过使用市售的软件进行分析，将两者的峰分开。在波形分析中，将最低结合能侧存在的主峰位置定义为能量基准(284.8eV)。
这种含SnCoC材料不限于其中构成元素仅为锡、钴和碳的材料(SnCoC)。除了锡、钴和碳之外，这种含SnCoC材料还可以含有例如硅、铁、镍、铬、铟、铌、锗、钛、钼、铝、磷、镓和铋等中任一种或两种以上作为构成元素。
除了含SnCoC材料之外，还优选含有锡、钴、铁和碳作为构成元素的材料(含SnCoFeC材料)。这种含SnCoFeC材料的组成是任意的。例如，如果将铁的含量设定为较小的值，则碳的含量为9.9质量％至29.7质量％，铁的含量为0.3质量％至5.9质量％，锡和钴的含量比(Co/(Sn+Co))为30质量％至70质量％。并且，当铁含量设定得较大时，碳的含量为11.9质量％至29.7质量％，锡、钴和铁的含量比((Co+Fe)/(Sn+Co+Fe))为26.4质量％～48.5质量％，钴与铁的含量比(Co/(Co+Fe))为9.9质量％至79.5质量％。这是由于在这样的组成范围内能够获得高能量密度。另外，含SnCoFeC材料的物理性质(半值宽度等)与上述含SnCoC材料的物理性质相同。
此外，负极材料可以是例如金属氧化物和高分子化合物中任一种或两种以上。金属氧化物例如是氧化铁、氧化钌和氧化钼等。高分子化合物例如是聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯等。
其中，由于以下原因，优选负极材料同时含有碳材料和金属材料。
金属材料特别是含有硅和锡中一方或两方作为构成元素的材料，具有理论容量高的优点，但另一方面，在充电和放电期间其具有容易剧烈膨胀和收缩的担忧。另一方面，尽管碳材料具有理论容量低的担忧，但其具有在充电和放电时几乎不发生膨胀和收缩的优点。因此，通过同时使用碳材料和金属材料，在获得高理论容量(换句话说，电池容量)的同时，可抑制充电和放电时的膨胀和收缩。
负极活性物质层22B例如通过涂布法、气相法、液相法、热喷涂法和烧成法(烧结法)等中任一种或两种以上的方法来形成。涂布法例如是将颗粒(粉末)状的负极活性物质与负极粘结剂等混合后，将该混合物分散在有机溶剂等中，然后涂布在负极集电体21A上的方法。气相法是例如物理沉积法和化学沉积法等。更具体而言例如是真空蒸镀法、溅射法、离子镀法、激光烧蚀法、热化学气相沉积、化学气相沉积法(CVD)和等离子体化学气相沉积法等。液相法例如是电解电镀法或无电解电镀法等。热喷涂法是将负极活性物质以熔融状态或半熔融状态喷射到负极集电体21A的表面上的方法。烧成法是例如使用涂布法将分散于有机溶剂等中的混合物涂布于负极集电体21A后，在比负极粘结剂等的熔点高的温度下对混合物进行热处理的方法。该烧成方法例如是气氛烧成法、反应烧成法和热压烧成法等。
在该二次电池中，如上所述，为了防止在充电期间锂无意地析出到负极21，能够吸留和释放锂的负极材料的电化学当量比正极的电化学当量大。另外，如果完全充电时的开路电压(即，电池电压)为4.25V以上，则即使在使用相同的正极活性物质的情况下，与使用4.20V的情况相比，每单位质量的锂的释放量也更多，因此，需相应地调整正极活性物质的量和负极活性物质的量。由此，能够获得高能量密度。
[隔膜]
隔膜23配置在正极21与负极22之间。由此，隔膜23将正极21和负极22分离，并且允许锂离子通过，同时防止该正极21和负极22之间的接触所引起的电流短路。
该隔膜23例如含有合成树脂和陶瓷等多孔膜中任一种或两种以上，也可以是两种以上多孔膜的层压膜。合成树脂例如是聚四氟乙烯、聚丙烯和聚乙烯等。
另外，隔膜23可以包括例如上述多孔膜(基材层)和设置在该基材层上的高分子化合物层。这是由于隔膜23对正极21和负极22中的每一个的密合性都得到改善，使得卷绕电极体20几乎不变形。由此，电解液的分解反应被抑制，并且含浸在基材层中的电解液的泄漏也得到抑制，即使重复充电和放电，电阻也几乎不增加，且二次电池变得难以膨胀。
高分子化合物层可以仅设置在基材层的一个表面，也可以设置在基材层的两个表面。该高分子化合物层例如含有聚偏氟乙烯等高分子材料中任一种或两种以上。这是由于聚偏二氟乙烯具有优异的物理强度和电化学稳定性。在形成高分子化合物层的情况下例如在基材层上涂布将高分子材料溶解于有机溶剂等而得到的溶液之后，使该基材层干燥。另外，也可以在将基材层浸入溶液中之后，使该基材层干燥。
[电解液]
电解液包含例如任一种或两种以上的溶剂、以及任一种或两种以上的电解质盐。另外，电解液还可以含有添加剂等各种材料中任一种或两种以上。
溶剂含有有机溶剂等非水溶剂。含有非水溶剂的电解液是所谓的非水电解液。
该溶剂例如是环状碳酸酯、链状碳酸酯、内酯、链状羧酸酯和腈(单腈)等。这是由于能够获得优异的电池容量、循环特性和保存特性等。
环状碳酸酯例如是碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸亚丁酯等。链状碳酸酯例如为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯等。内酯例如是γ-丁内酯和γ-戊内酯等。链状羧酸酯例如是乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、异丁酸甲酯、三甲基乙酸甲酯和三甲基乙酸乙酯等。腈例如是乙腈、甲氧基乙腈和3-甲氧基丙腈等。
另外，溶剂可以是例如1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、四氢吡喃、1,3-二氧戊环、4-甲基-1,3-二氧戊环、1,3-二恶烷、1,4-二恶烷、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-甲基恶唑烷酮、N,N'-二甲基咪唑啉酮、硝基甲烷、硝基乙烷、环丁砜、磷酸三甲酯和二甲基亚砜等。这是由于能够获得同样的优点。
其中，优选碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等碳酸酯中任一种或两种以上。这是由于能够获得更好的电池容量、循环特性和保存特性等。
在这种情况下，更优选碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯等环状碳酸酯的高粘度(高介电常数)溶剂(例如相对介电常数ε≥30)与碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯等链状碳酸酯的低粘度溶剂(例如，粘度≤1mPa·s)的组合。这是由于电解质盐的离解性和离子迁移率得到改善。
此外，溶剂可以是不饱和环状碳酸酯、卤化碳酸酯、磺酸酯、酸酐、二腈化合物、二异氰酸酯化合物等。这是由于电解液的化学稳定性得到改善。
不饱和环状碳酸酯是具有一个或两个以上不饱和键(碳碳双键)的环状碳酸酯。该不饱和环状碳酸酯例如可以是碳酸亚乙烯酯(1,3-间二氧杂环戊烯-2-酮)、碳酸乙烯基亚乙酯(4-乙烯基-1,3-二氧戊环-2-酮)和碳酸亚甲基亚乙酯(4-亚甲基-1,3-二氧戊环-2-酮)等。不饱和环状碳酸酯在溶剂中的含量没有特别限制，例如为0.01重量％至10重量％。
卤化碳酸酯是含有一个或两个以上的卤素作为构成元素的环状或链状碳酸酯。卤素的种类没有特别限制，例如为氟、氯、溴、碘等中任一种或两种以上。环状卤化碳酸酯例如是4-氟-1,3-二氧戊环-2-酮和4,5-二氟-1,3-二氧戊环-2-酮等。链状卤化碳酸酯例如是碳酸氟甲基甲酯、碳酸二(氟甲基)酯和碳酸二氟甲基甲酯等。溶剂中卤化碳酸酯的含量没有特别限制，例如为0.01重量％至50重量％。
磺酸酯例如是单磺酸酯和二磺酸酯等。单磺酸酯可以是环状单磺酸酯，也可以是链状单磺酸酯。环状单磺酸酯例如是1,3-丙烷磺内酯和1,3-丙烯磺内酯等磺内酯。链状单磺酸酯例如是环状单磺酸酯中途被切断的化合物等。二磺酸酯可以是环状二磺酸酯或链状二磺酸酯。磺酸酯在溶剂中的含量没有特别限制，例如是0.5重量％至5重量％。
酸酐例如是羧酸酐、二磺酸酐和羧酸磺酸酐等。羧酸酐例如是琥珀酸酐、戊二酸酐和马来酸酐等。二磺酸酐例如是乙二磺酸酐和丙二磺酸酐等。羧酸磺酸酐例如是磺基苯甲酸酐、磺基丙酸酐和磺基丁酸酐等。酸酐在溶剂中的含量没有特别限制，例如是0.5重量％至5重量％。
二腈化合物例如是NC-CmH2m-CN(m为1以上的整数)所示的化合物。该二腈化合物是例如琥珀腈(NC-C2H4-CN)、戊二腈(NC-C3H6-CN)、己二腈(NC-C4H8-CN)和邻苯二甲腈(NC-C6H4-CN)等。二腈化合物在溶剂中的含量没有特别限制，例如是0.5重量％至5重量％。
二异氰酸酯化合物例如是由OCN-CnH2n-NCO(n为1以上的整数)表示的化合物。该二异氰酸酯化合物例如是OCN-C6H12-NCO等。二异氰酸酯化合物在溶剂中的含量没有特别限制，例如是0.5重量％至5重量％。
电解质盐包括例如任一种或两种以上的锂盐。然而，电解质盐也可以含有例如锂盐以外的盐。这种锂以外的盐，例如是锂以外的轻金属的盐等。
锂盐例如是：六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、四苯基硼酸锂(LiB(C6H5)4)、甲磺酸锂(LiCH3SO3)、三氟甲磺酸锂(LiCF3SO3)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、六氟硅酸二锂(Li2SiF6)、氯化锂(LiCl)和溴化锂(LiBr)等。这是由于能够获得优异的电池容量、循环特性、保存特性等。
其中，优选六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂和六氟砷酸锂中任一种或两种以上，更优选六氟磷酸锂。这是由于内部电阻降低，能够获得更高的效果。
电解质盐的含量没有特别限制，但其中，优选相对于溶剂为0.3mol/kg至3.0mol/kg。这是由于能够获得高离子电导性的缘故。
[动作]
该二次电池例如，按照下述方式动作。
在充电时，锂离子从正极21释放，同时该锂离子经由电解液被吸留在负极22中。另一方面，在放电时，锂离子从负极22释放，同时该锂离子经由电解液被吸留在正极21中。
[制造方法]
该二次电池例如按照下述顺序制造。
在制备正极21的情况下，首先，将正极活性物质、正极粘结剂和正极导电剂等混合以形成正极合剂。随后，将正极合剂分散在有机溶剂等中以获得糊状的正极合剂浆料。最后，将正极合剂浆料施加到正极集电体21A的两个表面，然后将该正极合剂浆料干燥以形成正极活性物质层21B。之后，可以使用辊压机等将正极活性物质层21B压缩成形。在这种情况下，可以将正电极活性物质层21B加热，也可以重复多次压缩成形。
在制造负极22时，通过与上述用于制造正极21的步骤相同的步骤，在负极集电体22A的两个表面上形成负极活性物质层22B。即，通过将包含负极活性物质与负极粘结剂和负极导电剂等的负极合剂分散在有机溶剂等中以制备糊状的负极合剂浆料。在将负极合剂浆料涂布于负极集电体22A的两个表面之后，将该负极合剂浆料干燥而形成负极活性物质层22B。之后，可以使用辊压机等将负极活性物质层22B压缩成形。
在组装二次电池时，通过焊接法等将正极引线25连接至正极集电体21A，同时通过焊接法等将负极引线26连接至负极集电体22A。随后，经由隔膜23卷绕层压的正极21和负极22而形成卷绕电极体20。随后，将中心销24插入形成在卷绕电极体20的卷绕中心处的空间。
随后，通过一对绝缘板12、13夹持卷绕电极体20，同时将该卷绕电极体20容纳在电池罐11的内部。这种情况下，通过焊接法等将正极引线25连接至安全阀机构15，同时通过焊接法等将负极引线26连接至电池罐11。随后，将电解液注入电池壳11的内部，使得卷绕电极体20含浸该电解液。最后，通过垫圈17将电池盖14、安全阀机构15和热敏电阻元件16嵌入电池罐11的开口端部。由此，圆柱形二次电池完工。
[作用和效果]
根据该二次电池，由于正极21具有与上述本技术的一个实施方式的正极相同的构成，因此，该正极21包含本技术的一个实施方式的正极活性物质。因此，能够获得优异的电池特性。其他作用和效果如上所述。
<2-2.锂离子二次电池(层压膜型)>
图5表示其他二次电池的立体构成，图6表示沿图5所示的卷绕电极体30的VI-VI线截取的截面。另外，图5示出了卷绕电极体30和外装部件40彼此分离的状态。
在下面的描述中，有时会提到已描述过的圆柱形二次电池的构成元件。
[整体构成]
二次电池是具有层压膜型电池结构的锂离子二次电池。在该二次电池中例如如图5所示，电池元件的卷绕电极体30容纳在膜状外装部件40的内部。在卷绕电极体30中例如经由隔膜35和电解质层36卷绕层压的正极33和负极34。正极33连接有正极引线31，并且负极34连接有负极引线32。卷绕电极体30的最外周部由保护带37保护。
正极引线31和负极引线32分别例如从外装部件40的内部向外部以相同的方向引出。正极引线31例如，包括铝等导电性材料中任一种或两种以上。负极引线32包含例如铜、镍、不锈钢等导电性材料中任一种或两种以上。这些导电性材料例如是薄板状或网状。
外装部件40例如是能够沿图5和6所示的箭头R的方向折叠的单张膜，在该外装部件40的一部分中设置有容纳卷绕电极体30的凹部。该外装部件40例如是依次层压熔接层、金属层和表面保护层而成的层压膜。在二次电池的制造工序中，将外装部件40折叠以使熔接层经由卷绕电极体30彼此面对，且该熔接层的外周边缘彼此熔接。然而，外装部件40可以是通过粘结剂等粘合在一起的两张层压膜。熔接层包含例如聚乙烯和聚丙烯等膜中任一种或两种以上。金属层包括例如铝箔等中任一种或两种以上。表面保护层含有例如尼龙和聚对苯二甲酸乙二醇酯等膜中任一种或两种以上。
其中，外装部件40优选为依次层叠有聚乙烯薄膜、铝箔和尼龙薄膜的铝层压薄膜。然而，外装部件40可以是具有其他层叠结构的层压膜，可以是聚丙烯等高分子膜，也可以是金属膜。
在外装部件40和正极引线31之间例如为防止外部空气进入而插入有密合膜41。另外，在外装部件40与负极引线32之间例如，插入有上述密合膜41。该密合膜41含有对正极引线31和负极引线32均具有密合性中任一种或两种以上的材料。这种具有密合性的材料，例如是聚烯烃树脂等，更具体而言，是聚乙烯、聚丙烯、改性聚乙烯和改性聚丙烯等。
[正极、负极、隔膜和电解液]
正极33包括例如正极集电体33A和正极活性物质层33B。负极34包括负极集电体34A和负极活性物质层34B。正极集电体33A、正极活性物质层33B、负极集电体34A以及负极活性物质层34B各自的构成例如与正极集电体21A、正极活性物质层21B、负极集电体22A和负极活性物质层22B各自的构成相同。隔膜35的构成例如与隔膜23的构成相同。
电解质层36含有电解液和高分子化合物。该电解液具有与上述用于圆柱形二次电池的电解液相同的构成。这里描述的电解质层36是所谓的凝胶状的电解质，在该电解质层36中电解液由高分子化合物保持。这是由于能够获得高离子电导性(例如，在室温下1mS/cm以上)，且能够防止电解液的泄漏。另外，电解质层36还可以含有添加剂等其他材料中任一种或两种以上。
高分子化合物包括均聚物和共聚物中任一种或两种以上。均聚物例如是：聚丙烯腈、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚磷腈、聚硅氧烷、聚氟乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、丁苯橡胶、丁腈橡胶、聚苯乙烯和聚碳酸酯等。共聚物例如是偏二氟乙烯和六氟芘的共聚物等。其中，均聚物优选为聚偏二氟乙烯，共聚物优选为偏二氟乙烯和六氟芘的共聚物。这是由于其电化学稳定的缘故。
在凝胶状电解质的电解质层36中，电解液中包含的“溶剂”是一个宽泛的概念，其不仅包括液体材料，还包括具有能够离解电解质盐的离子电导性的材料。因此，在使用具有离子电导性的高分子化合物时，该高分子化合物也包含在溶剂中。
另外，可以照原样使用电解液代替电解质层36。在这种情况下，电解液含浸在卷绕电极体30中。
[动作]
这种二次电池，例如按照下述方法动作。
在充电时，锂离子从正极33释放，并且该锂离子经由电解质层36被吸留在负极34中。另一方面，在放电时，锂离子从负极34释放，并且该锂离子经由电解质层36被吸留在正极33中。
[制造方法]
包括凝胶状的电解质层36的二次电池例如通过以下三种步骤制造。
在第一步骤中，通过与正极21和负极22相同的制造步骤来制作正极33和负极34。具体而言，在制作正极33时，在正极集电体33A的两个表面形成正极活性物质层33B，同时在制作负极34时，在负极集电体34A的两个表面上形成负极活性物质层34B。随后，通过混合电解液、高分子化合物和有机溶剂等来制备前驱体溶液。随后，将前驱体溶液涂布到正极33，并将该前驱体溶液干燥以形成凝胶状的电解质层36。在将前驱体溶液涂布在负极34上之后，将该前驱体溶液干燥以形成凝胶状的电解质层36。随后，通过焊接法等将正极引线31连接到正极集电体33A，并通过焊接法等将负极引线32连接到负极集电体34A。随后，通过卷绕经由隔膜35和电解质层36而层压的正极33和负极34，形成卷绕电极体30。随后，将保护带37粘贴到卷绕电极体30的最外周部。接着，折叠外装部件40以将卷绕电极体30夹在其间，然后通过使用热熔接法等使外装部件40的外周边部分彼此粘接，从而将卷绕电极体30封入该外装部件40的内部。在这种情况下，将密合膜41插入正极引线31与外装部件40之间，并将密合膜41插入负极引线32与外装部件40之间。
在第二步骤中，通过焊接法等将正极引线31连接至正极33，通过焊接法等将负极引线32连接到负极34。接着，经由隔膜35卷绕层压的正极33和负极34，以制作卷绕电极体30的前驱体的卷绕体。随后，将保护带37粘贴到卷绕体的最外周部。随后，将外装部件40折叠以将卷绕电极体30夹在其间，然后通过热熔接法等将外装部件40中除一个边的外周边部分之外剩余的外周边缘部分粘接，从而将卷绕体容纳在袋状的外装部件40的内部。随后，通过混合电解液、高分子化合物的原料的单体、聚合引发剂、以及根据需要添加的聚合抑制剂等其他材料来制备用于电解质的组合物。接着，将电解质组合物注入袋状的外装部件40中，然后使用热熔接法等密封外装部件40。随后，通过使单体热聚合，形成高分子化合物。通过这种方式，电解液被高分子化合物保持，因而形成凝胶状的电解质层36。
在第三步骤中，除了使用在多孔膜(基材层)上形成有高分子化合物层的隔膜35以外，通过与上述第二步骤相同的步骤制作卷绕体，然后将卷绕体容纳在袋状的外装部件40的内部。接着，将电解液注入外装部件40的内部，然后通过热熔接法等密封外装部件40的开口部。随后，在对外装部件40施加负荷的同时，将该外装部件40加热，由此使隔膜35经由高分子化合物层与正极33密合，同时使隔膜35经由高分子化合物层与负极34密合。由此，电解液含浸在高分子化合物层中，且该高分子化合物层凝胶化，从而形成电解质层36。
在该第三步骤中，与第一步骤相比，二次电池变得难以膨胀。另外，在第三步骤中，由于溶剂和单体(高分子化合物的原料)等几乎不残留在电解质层36中，因此，与第二步骤相比，形成高分子化合物的工序受到良好的控制。因此，正极33、负极34和隔膜35分别与电解质层36充分密合。
[作用和效果]
根据该二次电池，由于正极33具有与上述本技术的一个实施方式的正极相同的构成，因此，该正极33包含本技术的一个实施方式的正极活性物质。因此，能够获得优异的电池特性。其他作用和效果如上所述。
<2-3.锂金属二次电池>
这里描述的二次电池是圆柱形锂金属二次电池，其中负极22的容量可以通过锂金属的析出和溶解获得。除了负极活性物质层22B由锂金属形成这一点以外，该二次电池具有与上述圆柱形锂离子二次电池相同的构造，并通过相同步骤制造。
在该二次电池中，由于使用锂金属作为负极活性物质，因而能够获得高能量密度。负极活性物质层22B可以从组装时起已经存在。此外，负极活性物质层22B可以在组装时不存在，由充电时析出的锂金属形成。另外，可以通过使用负极活性物质层22B作为集电体，省略负极集电体22A。
该二次电池例如，按下述方式动作。在充电时，锂离子从正极21释放，同时该锂离子经由电解液作为锂金属析出在负极集电体22A的表面上。另一方面，在放电时，锂金属从负极活性物质层22B作为锂离子溶出到电解液中，该锂离子经由电解液吸留在正极21中。
根据该锂金属二次电池，由于正极21具有与上述本技术的一个实施方式的正极相同的构成，因此，该正极21包含本技术的一个实施方式的正极活性物质。因此，能够获得优异的电池特性。其他作用和效果如上所述。
另外，这里描述的锂金属二次电池的构成不限于圆柱形二次电池，也可以应用于层压膜型二次电池。即使在这种情况下，也能够获得同样的效果。
<3.二次电池的用途>
接下来，对上述二次电池的应用例进行说明。
二次电池的用途只要是可以将该二次电池作为用于驱动的电源或作为用于蓄积电力的电力储存源等使用的机械、设备、电器，器具、装置和系统(多个设备等的集合体)等，则没有特别限制。用作电源使用的二次电池可以是主电源，也可以是辅助电源。主电源是优先使用的电源，而无论是否存在其他电源。辅助电源例如可以是代替主电源而使用的电源，也可以是根据需要从主电源切换的电源。当二次电池用作辅助电源时，主电源的种类不限于二次电池。
二次电池的用途可以列举如下：摄像机、数码相机、手机、笔记本电脑、无绳电话、立体声耳机、便携式收音机、便携式电视和便携式信息终端等电子设备(包括便携式电子设备)；电动剃须刀等便携式生活工具；备用电源和存储卡等存储装置；电钻和电锯等电动工具；作为可拆卸电源搭载在笔记本电脑等上的电池组；起搏器和助听器等医疗电子设备；电动汽车(包括混合动力汽车)等电动车辆；电力储存系统，如为紧急情况等准备而储存电力的家用电池系统。当然，二次电池的用途可以是上述以外的其他用途。
其中，将二次电池应用于电池组、电动车辆、电力储存系统、电动工具和电子设备等是有效的。由于这些用途需要优异的电池特性，因此，通过使用本技术的二次电池，能够有效地提高性能。另外，电池组是使用二次电池的电源。如稍后将描述的，该电池组可以使用单电池，也可以使用组合电池。电动车辆是使用二次电池作为驱动电源进行动作(行驶)的车辆，如上所述，它可以是也包括二次电池以外的驱动源的汽车(混合动力车辆等)。电力储存系统是使用二次电池作为电力储存源的系统。例如，在家庭用电力储存系统中，由于电力被储存在作为电力储存源的二次电池中，因此，可以通过利用该电力来使用家用电器等。电动工具是使用二次电池作为驱动电源使可动部(例如钻头等)动作的工具。电子设备是将二次电池作为驱动电源(电源供应源)而发挥各种功能的设备。
在此，将具体描述二次电池的一些应用例。另外，以下描述的应用例的构成仅仅是示例，这些应用例的构成可以适当地改变。
<3-1.电池组(单电池)>
图7表示使用单电池的电池组的立体构成，而图8表示图7所示的电池组的块构成。另外，图7示出电池组拆卸后的状态。
这里描述的电池组是使用本技术的一个二次电池的简易型电池组(所谓的软包装)例如搭载在以智能手机为代表的电子设备等中。如图7所示例如该电池组包括层压膜型二次电池的电源111、和连接到该电源111的电路基板116。在该电源111中安装有正极引线112和负极引线113。
电源111的两个侧表面粘贴有一对胶带118、119。在电路基板116上形成有保护电路(PCM：保护电路模块)。该电路基板116经由接头114连接到正极112，同时经由接头115连接到负极引线113。此外，电路基板116连接到用于外部连接的带有连接器的引线117。另外，在电路基板116连接至电源111的状态下，该电路基板116由标签120和绝缘片121保护。通过安装该标签120，电路基板116和绝缘片121等被固定。
另外，如图8所示，电池组包括电源111和电路基板116。电路基板116例如包括控制部121、开关部122、PTC元件123和温度检测部124。由于电源111可以经由正极端子125和负极端子127连接到外部，因此，该电源111可经由正极端子125和负极端子127充电和放电。温度检测部124使用温度检测端子(所谓的T端子)126来检测温度。
控制部121控制整个电池组的动作(包括电源111的使用状态)。该控制部121例如包括中央处理单元(CPU)和存储器等。
该控制部121例如，在电池电压达到过充电检测电压时，断开开关部122，使得没有充电电流流过电源111的电流路径。另外，控制部121例如，在充电期间有大电流流过时，通过断开开关部122来切断充电电流。
另一方面，控制部121例如，在电池电压达到过放电检测电压时，断开开关部122，使得没有放电电流流过电源111的电流路径。另外，控制部121例如，在放电期间有大电流流过时，通过断开开关部122来切断放电电流。
另外，过充电检测电压例如为4.2V±0.05V，过放电检测电压例如为2.4V±0.1V。
开关部122根据控制部121的指示，切换电源111的使用状态即电源111和外部设备之间有无连接。该开关部122包括例如充电控制开关和放电控制开关。充电控制开关和放电控制开关分别是例如：使用金属氧化物半导体的场效应晶体管(MOSFET)等半导体开关。另外，充电和放电电流例如基于开关部122的导通电阻来检测。
温度检测部124测量电源111的温度，并将该温度测量结果输出给控制部121。该温度检测部124包括例如热敏电阻等温度检测元件。另外，温度检测部124测量的温度测量结果被用于下述情况，即、异常发热时控制部121进行充电和放电控制时；以及计算剩余容量时控制部121执行校正处理等时候。
另外，电路基板116不需要包括PTC元件123。这种情况下，可以将独立的PTC元件附接到电路基板116。
<3-2.电池组(组合电池)>
图9示出了使用组合电池的电池组的块构成。
该电池组例如在箱体60的内部包括控制部61、电源62、开关部63、电流测量部64、温度检测部65、电压检测部66、开关控制部67、存储器68、温度检测元件69、电流检测电阻70、正极端子71以及负极端子72。该箱体60包括例如塑料材料等。
控制部61控制整个电池组的动作(包括电源62的使用状态)。该控制部61包括例如CPU等。电源62是包括两个或更多个本技术的二次电池的组合电池，这种两个以上二次电池的连接形式可以是串联，并联或两者的混合型。举一个例子，电源62包括六个连接成3个1组串联，再2组并联的二次电池。
开关部63根据控制部61的指示，切换电源62的使用状态即电源62和外部设备之间是否存在连接。该开关部63包括例如充电控制开关、放电控制开关、充电二极管和放电二极管等。充电控制开关和放电控制开关分别是例如使用金属氧化物半导体的场效应晶体管(MOSFET)等半导体开关。
电流测量部64使用电流检测电阻70测量电流，并将该电流的测量结果输出给控制部61。温度检测部65使用温度检测元件69测量温度，并将该温度的测量结果输出给控制部61。该温度的测量结果例如被用于下述情况：在异常发热时控制部61执行充电和放电控制；以及在计算剩余容量时控制部61执行校正处理等。电压检测部66测量电源62中的二次电池的电压，并将模数转换后的电压的测量结果供应给控制部61。
开关控制部67根据从电流测量部64和电压检测部66分别输入的信号来控制开关部63的动作。
该开关控制部67例如，在电池电压达到过充电检测电压时，断开开关部63(充电控制开关)，使得没有充电电流流过电源62的电流路径。结果，在电源62中，只能通过放电二极管进行放电。另外，开关控制部67例如在充电时若有大电流流过，则切断充电电流。
另外，开关控制部67例如，在电池电压达到过放电检测电压时，通过断开开关部63(放电控制开关)，使得没有放电电流流过电源62的电流路径。结果，在电源62中，只能通过充电二极管进行充电。另外，开关控制部67例如在放电时若有大电流流过，则切断放电电流。
另外，过充电检测电压例如为4.2V±0.05V，过放电检测电压例如为2.4V±0.1V。
存储器68例如包括非易失性存储器的EEPROM等。在该存储器68中存储有例如由控制部61运算的数值、在制造工序阶段测量的二次电池的信息(例如，初始状态下的内部电阻等)等。另外，如果二次电池的满充电容量被存储在存储器68中，则控制部61能够掌握剩余容量等信息。
温度检测元件69测量电源62的温度，并将该温度的测量结果输出给控制部61。该温度检测元件69例如包括热敏电阻等。
正极端子71和负极端子72是分别电连接到使用电池组工作的外部设备(例如，笔记本型个人计算机等)、用于对电池组充电的外部设备(例如充电器等)等的端子。电源62经由正极端子71和负极端子72被充电和放电。
<3-3.电动车辆>
图10表示电动车辆的一例的混合动力汽车的块构成。
该电动车辆例如在金属箱体73的内部包括：控制部74、发动机75、电源76、驱动电机77、差动装置78、发电机79、变速器80、离合器81、逆变器82、83和各种传感器84。此外，电动车辆例如包括连接到差动装置78和变速器80的前轮驱动轴85和前轮86、以及后轮驱动轴87和后轮88。
该电动车辆例如，可以使用发动机75和电机77中任一个作为驱动源运行。发动机75是主要动力源，例如汽油发动机等。当发动机75用作动力源时例如发动机75的驱动力(旋转力)经由驱动部的差动装置78、变速器80和离合器81传递到前轮86和后轮88。另外，由于发动机75的旋转力被传递至发电机79，因此，发电机79利用该旋转力产生交流电力，同时该交流电力经由逆变器83被转换为直流电力，因此该直流电力蓄积在电源76中。另一方面，当转换部的电机77被用作动力源时，从电源76供应的电力(直流电力)经由逆变器82转换为交流电力，因此，通过使用该交流电力，电机77被驱动。通过该电机77从电力转换而来的驱动力(旋转力)经由例如驱动部的差动装置78、变速器80和离合器81而传递到前轮86和后轮88。
另外，当电动车辆经由制动机构减速时，减速时的阻力作为旋转力被传递到电机77，因此，电机77也可以通过利用该旋转力来产生交流电力。由于该交流电力经由逆变器82被转换为直流电力，因此，优选将该直流再生电力储存在电源76中。
控制部74控制整个电动车辆的动作。该控制部74包括例如CPU等。电源76包括一个或两个以上的本技术的二次电池。该电源76也可以连接到外部电源，同时接收来自该外部电源的电力供应以蓄积电力。各种传感器84例如用于控制发动机75的转速，同时控制节气门的开度(节气门开度)。该各种传感器84例如包括速度传感器、加速度传感器和发动机转速传感器等中任一种或两种以上。
另外，尽管以电动车辆是混合动力汽车的情况为例，但该电动车辆也可以是不使用发动机75而仅使用电源76和电机77运行的车辆(电动汽车)。
<3-4.电力储存系统>
图11表示电力储存系统的块构成。
该电力储存系统例如在普通住宅和商用大楼等房屋89的内部包括控制部90、电源91、智能电表92和电力集线器93。
其中，电源91例如，可以连接至安装在房屋89内部的电气设备94，同时连接至停放在房屋89外部的电动车辆96。此外，电源91例如能够经由电力集线器93连接至设置在房屋89中的自发电用发电机95，同时经由智能电表92和电力集线器93连接到外部集中式电力系统97。
另外，电气设备94例如包括一个或两个以上的家用电器，该家用电器例如是冰箱、空调、电视机和热水器等。自发电用发电机95包括例如太阳能发电机和风力发电机等中任一种或两种以上。电动车辆96包括例如电动汽车、电动自行车和混合动力汽车等中任一种或两种以上。集中式电力系统97包括例如火力发电厂、核电厂、水力发电厂和风力发电厂等中任一种或两种以上。
控制部90控制整个电力储存系统的动作(包括电源91的使用状态)。该控制部90包括例如CPU等。电源91包括一个或两个以上的本技术的二次电池。智能电表92是例如安装在电力需求侧的房屋89中的网络兼容型电力表，并能够与电力供应侧通信。与此同时，智能电表92例如在与外部通信的同时，能够通过控制房屋89中的电力供应与需求之间的平衡，实现高效且稳定的能源供应。
在该电力储存系统中例如电力从外部电源的集中式电力系统97经由智能电表92和电力集线器93蓄积在电源91中，并从独立电源的自发电用发电机95经由电力集线器93储存在电源91中。由于蓄积在该电源91中的电力根据控制部90的指示供应给电气设备94和电动车辆96，因此，能够在使该电气设备94工作的同时，给该电动车辆96充电。即，电力储存系统是能够使用电源91在房屋89中进行电力的储存和供应的系统。
储存在电源91中的电力可以根据需要使用。因此，例如能够在电费便宜的深夜，从集中式电力系统97向电源91蓄积电力，在电费贵的白天，使用蓄积在电源91中的电力。
另外，上述的电力储存系统可以安装在一户(一个家庭)中，或者可以多户(多个家庭)合装一台。
<3-5.电动工具>
图12是表示电动工具的块构成。
这里描述的电动工具例如是电钻。该电动工具例如在工具主体98的内部包括控制部99和电源100。该工具主体98中可动作(旋转)地安装有例如可动部的钻孔部101。
工具主体98含有例如塑料材料等。控制部99控制电动工具整体的动作(包括电源100的使用状态)。该控制部99含有例如CPU等。电源100包括一个或两个以上的本技术的二次电池。该控制部99根据动作开关的操作，从电源100向钻孔部101供应电力。
实施例
对本技术的实施例进行说明。另外，说明的顺序如下：
1.正极活性物质的制造
2.二次电池的制作
3.二次电池的评价
4.观察
<1.正极活性物质的制造>
(试验例1至14)
首先，按照下述步骤制造正极活性物质。
首先，通过混合碳酸锂(Li2CO3)、氧化钴(Co3O4)和碳酸镁(MgCO3)，得到混合物。随后，使用氧化铝坩埚在干空气流中煅烧混合物，得到粉末。这种情况下，锂、钴和镁的混合比(摩尔比)为1.01:0.985:0.015。
研究该粉末的组成，其组成(平均化学组成)为Li0.97CoMg0.15O2。即，以镁为构成元素而含有元素M的锂复合氧化物(中心部)。通过激光散射法测定的锂复合氧化物的平均粒径为20μm，该锂复合氧化物的比表面积为0.3m2/g。
接着，在3000质量份氢氧化锂(LiOH)水溶液(温度＝80℃)中加入100质量份锂复合氧化物，搅拌该氢氧化锂水溶液(搅拌时间＝1小时)，得到分散体水溶液。这种情况下，如表1所示调整氢氧化锂水溶液的浓度(N)。接下来，通过在100质量份纯水中溶解硝酸镍(Ni(NO3)2·6H2O)和硝酸锰(Mn(NO3)2·6H2O)，得到硝酸水溶液。这种情况下，如表1所示调整硝酸镍的混合比(质量份)和硝酸锰的混合比(质量份)。
接着，将硝酸水溶液逐渐加入到分散体水溶液中，得到混合溶液。这种情况下，从开始添加硝酸水溶液到完成添加的时间设定为2小时。随后，通过搅拌混合溶液(温度＝80℃，搅拌时间＝1小时)，将硝酸镍和硝酸锰分散在该混合溶液中之后，冷却该混合溶液。接着，过滤混合溶液，干燥通过过滤得到的固体部分(干燥温度＝120℃)，得到前驱体。
接着，为了调整锂的量，将100质量份前驱体加入到150质量份碳酸锂水溶液(浓度＝2N)中，由此，使该前驱体含浸碳酸锂水溶液。随后，将含浸碳酸锂水溶液的前驱体干燥，得到烧成前驱体。
最后，在使用电炉煅烧烧成前驱体之后，将该烧成前驱体冷却，形成包含锂、镍和锰为构成元素的被覆部。这种情况下，如表1所示调整烧成速度(℃/分钟)、烧成温度(℃)、烧成时间(小时)、冷却速度(℃/分钟)和冷却温度(℃)。
由此，在中心部的表面上形成被覆部，同时主要构成元素(钴、镁、镍和锰)以具有浓度梯度的方式分布，从而完成正极活性物质的制备。
为了研究该正极活性物质的主要构成元素的分布，使用上述方法确定比率D(D＝0.05和D＝0.3)，同时基于该比率D计算摩尔分数R和比值F，得到表2所示的结果。另外，表2所示的“增减”表示该摩尔分数R是如何随着摩尔分数R(比率D＝0.05)和摩尔分数R(比率D＝0.3)之间的大小关系而渐变的。即，将摩尔分数R(比率D＝0.3)小于摩尔分数R(比率D＝0.05)的情况表示为“减少”，同时将摩尔分数R(比率D＝0.3)大于摩尔分数R(比率D＝0.05)的情况表示为“增加”。
[表1]
Figure GDA0002864375360000401
[表2]
Figure GDA0002864375360000411
(试验例15)
为了进行比较，除了未形成被覆部之外，通过与试验例1至14相同的步骤得到正极活性物质(中心部)。该正极活性物质的摩尔分数R和比值F如表2所示。
<2.二次电池的制作>
(试验例1至15)
通过以下步骤，制作图13所示的硬币型锂离子二次电池作为用于试验的二次电池。
在该二次电池中，容纳在外装杯54的内部的测试电极51和容纳在外装罐52的内部的对电极53经由隔膜55层压，并且外装罐52和外装杯54经由垫圈56嵌塞。该隔膜55中含浸有电解液。
在制作测试电极51时，首先，将上述正极活性物质98质量份、正极粘结剂(聚偏二氟乙烯)1.2质量份、正极粘结剂(科琴黑)0.8质量份混合，制备正极合剂。随后，将正极合剂分散在有机溶剂(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，得到糊状的正极合剂浆料。接着，使用涂布装置在正极集电体(厚度15μm的铝箔)的两面涂布正极合剂浆料，然后将该正极合剂浆料用暖风干燥，形成正极活性物质层。最后，使用液压机对正极活性物质层进行压缩成形。
在制作对电极53时，首先，混合95质量份负极活性物质(石墨)和5质量份负极粘结剂(聚偏二氟乙烯)，制备负极合剂。接着，将负极合剂分散在有机溶剂(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，制备糊状的负极合剂浆料。接着，使用涂布装置在负极集电体(厚度12μm的铜箔)的两面涂布负极合剂浆料，然后将该负极合剂浆料用暖风干燥，形成负极活性物质层。最后，使用液压机将负极活性物质层压缩成形。
在制备电解液时，将电解质盐(六氟磷酸锂)溶解在溶剂(碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯)中。这种情况下，溶剂的组成按体积比计算为碳酸亚乙酯：碳酸亚丙酯＝1：1，同时使得电解质盐的含量相对于溶剂为1mol/cm3(＝1mol/l)。
在组装二次电池时，首先，将测试电极51冲压成粒状(直径＝15mm)，然后将该测试电极51容纳在外装杯54的内部。随后，在将对电极53冲压成粒状(直径＝16mm)之后，将对电极53容纳在外装罐52的内部。接着，经由含浸有电解液的隔膜55(多孔聚烯烃膜)层压容纳在外装杯54中的测试电极51和容纳在外装罐52中的对电极53。最后，经由垫圈56嵌塞外装罐52和外装杯54。由此，完成硬币型二次电池。
<3.二次电池的评价>
对二次电池的电池特性，即循环特性、安全特性和保存特性等进行研究，得到表2所示的结果。
在研究循环特性时，首先，为了稳定电池状态，在常温环境(23℃)下对二次电池进行一次充电和放电循环。随后，在相同环境中使二次电池再次进行一次充电和放电循环，并测量第二次循环的放电容量。随后，在相同环境下使二次电池重复充电和放电，直到循环总数达到50次，并且测量第50次循环的放电容量。最后，计算循环保持率(％)＝(第50次循环的放电容量/第二次循环的放电容量)×100。
第一次循环和第二次循环的充电和放电条件如下。在充电时，电池以0.5mA的电流充电直到电压达到4.35V，然后在4.35V的电压下充电，直到总充电时间达到10小时。在放电时，电池以2.5mA的电流放电直到电压达到3.0V。
第三次循环后的充电和放电条件如下。在充电时，电池以2.5mA的电流充电直到电压达到4.35V，然后在4.35V的电压下充电，直到总充电时间达到2小时。在放电时，电池以2.5mA的电流放电直到电压达到3.0V。
在研究安全特性时，使用上述电池状态稳定的二次电池，在常温环境(23℃)下使二次电池进行一个充电和放电循环，然后，在相同环境下，使二次电池再次充电。
在充电时，电池以0.5mA的电流充电直到电压达到4.35V，然后在4.35V的电压下充电，直到总充电时间达到10小时。在放电时，电池以2.5mA的电流放电直到电压达到3.0V。
接下来，通过拆卸处于充电状态的二次电池来取出测试电极51。随后，将测试电极51浸入有机溶剂(碳酸二甲酯)中(浸渍时间＝10分钟)，然后在真空环境中干燥测试电极51(干燥温度＝60℃，干燥时间＝8小时)。随后，在从测试电极51提取正极合剂之后，将正极合剂与新制备的电解液一起密封在SUS罐中。该电解液的组成与用于制作二次电池的电解液的组成相同。最后，使用差示扫描量热仪(精工仪器株式会社制造的EXSTAR6000)进行差示扫描量热测定，确定作为用于评价安全特性(热稳定性)的指标的第一放热峰的放热开始温度(℃)。
在检查保存特性时，首先，除了层叠两个隔膜55之外，通过和试验例1至15同样的过程，制作用于保存测试的二次电池。随后，在常温环境(23℃)下将用于保存测试的二次电池进行一个充电和放电循环，然后，在相同环境中再次对用于保存测试的二次电池充电。充电和放电条件与检查安全特性的条件相同。随后，在高温环境(60℃)下保存充电状态的用于保存测试的二次电池(保存时间＝168小时)。
接下来，通过拆卸保存后的二次电池，取出对电极53和隔膜55，然后将对电极53和隔膜55装入1mol/dm3(＝1mol/l)盐酸15cm3(＝15ml)中，得到盐酸溶液。随后，将盐酸溶液煮沸(煮沸时间＝15分钟)，过滤该盐酸溶液。随后，使用ICP发射光谱分析仪(由HitachiHigh-Tech Science Corporation制造的SPS3100序列型ICP发射光谱分析仪)测量过滤后盐酸溶液中所含钴的浓度。
最后，基于下述式(5)，算出用于保存试验的二次电池在保存时的钴的溶出量。另外，表2中所示的溶出量是以试验例1的溶出量为100进行标准化的值。
溶出量＝钴浓度/测试电极51中含有的正极活性物质的重量…(5)
<4.观察>
由表2可知，循环保持率、放热开始温度和溶出量分别根据正极活性物质的构成而大幅变化。
具体而言，在中心部的表面未设置被覆部的情况下(试验例15)，循环保持率和放热开始温度得到了较良好的结果，但溶出量显著增加。
另一方面，在中心部的表面设置被覆部的情况下(试验例1至14)，如果比率D满足D＝0.05时的摩尔分数R为0.03＜R＜0.13，比率D满足D＝0.3时的摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，比值F满足0.7≤F≤1时(试验例1至7)，与不满足这三个条件的情况(试验例8至14)相比，能够在抑制溶出量的同时得到良好的循环保持率，且放热开始温度上升。
基于这些事实，在本技术的正极中，正极活性物质的主要构成元素(钴、元素M、镍和锰)的分布(摩尔分数R和比率F)同时满足上述三个条件。这种情况下，被覆部中的主要构成元素(镍和锰)的中心部的被覆状态被优化，同时由于该中心部中的主要构成元素(元素M)而使得稳定正极活性物质的晶体结构的功能得到有效发挥。由此，如表1和2所示，循环特性、安全特性和保存特性都得到改善。因此，二次电池获得了优异的电池特性。
以上列举一个实施方式和实施例描述了本技术，但本技术不限于在一个实施方式和实施例中描述的方式，可以进行各种修改。
例如，为了说明本技术的二次电池的构成，举例说明了电池结构是圆柱型、层压膜型和硬币型的情况、以及电池元件具有卷绕结构的情况。然而，本技术的二次电池可以应用于具有角型和钮扣型等其他电池结构的情况，并且还可以应用于电池元件具有层压结构等其他结构的情况。
此外例如本技术的用于二次电池的正极活性物质和用于二次电池的正极不限于二次电池，也可以应用于其他电化学装置。其他电化学装置例如是电容器等。
另外，在本说明书中描述的效果仅仅是示例，并不受限制，而且，也可以具有其他效果。
另外，本技术也可以采取下述构成。
(1)
一种二次电池，
其包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括：中心部，其包含钴(Co)和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物；以及被覆部，设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂(Li)、镍(Ni)和锰(Mn)作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
所述摩尔分数R(D＝0.3)与所述摩尔分数R(D＝0.05)的比值F满足0.7≤F≤1。
LixCo1-yMyO2-z…(1)
(M为镁(Mg)、铝(Al)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钨(W)、锆(Zr)、钇(Y)、铌(Nb)、钙(Ca)、锶(Sr)、铋(Bi)、钠(Na)、钾(K)、硅(Si)和磷(P)中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2。)
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)
(2)
根据上述(1)所述的二次电池，其中，
所述元素M是镁。
(3)
根据上述(1)或(2)所述的二次电池，其中，
所述锂复合氧化物具有层状岩盐型的晶体结构。
(4)
根据上述(1)至(3)中任一项所述的二次电池，其中，所述二次电池是锂离子二次电池。
(5)
一种用于二次电池的正极，
其含有正极活性物质，
所述正极活性物质包括：中心部，其包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物；以及被覆部，设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
所述摩尔分数R(D＝0.3)与所述摩尔分数R(D＝0.05)的比值F满足0.7≤F≤1。
LixCo1-yMyO2-z…(1)
(M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2。)
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)
(6)
一种用于二次电池的正极活性物质，
其包括：中心部，其包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物；以及被覆部，设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述被覆部的表面到所述中心部的中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定从所述被覆部的表面开始的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述中心部和所述被覆部各自的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
所述摩尔分数R(D＝0.3)与所述摩尔分数R(D＝0.05)的比值F满足0.7≤F≤1。
LixCo1-yMyO2-z…(1)
(M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2。)
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/所述中心部的质量+所述被覆部的质量]×100…(2)
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)
(7)
一种电池组，包括：上述(1)至(4)中任一项所述的二次电池；控制所述二次电池的动作的控制部；根据所述控制部的指示，切换所述二次电池的动作的开关部。
(8)
一种电动车辆，包括：上述(1)至(4)中任一项所述的二次电池；将所述二次电池供应的电力转换为驱动力的转换部；根据所述驱动力驱动的驱动部；控制所述二次电池的动作的控制部。
(9)
一种电力储存系统，包括：上述(1)至(4)中任一项所述的二次电池；由所述二次电池供应电力的一个或两个以上的电气设备；控制从所述二次电池到所述电气设备的电力供应的控制部。
(10)
一种电动工具，包括：上述(1)至(4)中任一项所述的二次电池；从所述二次电池供应电力的可动部。
(11)
一种电子设备，包括上述(1)至(4)中任一项所述的二次电池为电力供应源。
本申请基于并要求于2016年2月8日在日本专利局提出的日本专利申请第2016-022013号的优先权，其全部内容结合于此作为参考。
本领域技术人员可以根据设计要求和其他因素设想各种修改、组合、子组合和更改，但可以理解，它们不脱离所附权利要求书的主旨及其均等范围内。

Claims (11)

1.一种二次电池，包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴(Co)和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂(Li)、镍(Ni)和锰(Mn)作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁(Mg)、铝(Al)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钨(W)、锆(Zr)、钇(Y)、铌(Nb)、钙(Ca)、锶(Sr)、铋(Bi)、钠(Na)、钾(K)、硅(Si)和磷(P)中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
2.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述元素M是镁。
3.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述锂复合氧化物具有层状岩盐型晶体结构。
4.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述二次电池是锂离子二次电池。
5.一种二次电池用正极，含有正极活性物质，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
6.一种二次电池用正极活性物质，包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述被覆部的表面到所述中心部的中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述被覆部的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述中心部和所述被覆部各自中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/所述中心部的质量+所述被覆部的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
7.一种电池组，包括：二次电池；控制部，控制所述二次电池的动作；以及开关部，根据所述控制部的指示来切换所述二次电池的动作，
所述二次电池包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
8.一种电动车辆，包括：二次电池；转换部，将从所述二次电池供应的电力转换为驱动力；驱动部，根据所述驱动力驱动；以及控制部，控制所述二次电池的动作，
所述二次电池包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
9.一种电力储存系统，包括：二次电池；一个或两个以上的电气设备，从所述二次电池被供应电力；以及控制部，控制从所述二次电池到所述电气设备的电力供应，
所述二次电池包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
10.一种电动工具，包括：二次电池；以及可动部，从所述二次电池被供应电力，
所述二次电池包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
11.一种电子设备，包括二次电池作为电力供应源，
所述二次电池包括：包含正极活性物质的正极；负极；以及电解液，
所述正极活性物质包括中心部和被覆部，所述中心部包含钴和元素M作为构成元素，并且包含由下述式(1)表示的锂复合氧化物，所述被覆部设置在该中心部的至少一部分表面上并且包含锂、镍和锰作为构成元素，
所述钴、所述元素M、所述镍和所述锰分别以从所述正极活性物质的表面到中心的方向上的浓度具有梯度的方式分布，
通过由下述式(2)表示的比率D(％)规定距所述正极活性物质的表面的深度，并通过由下述式(3)表示的摩尔分数R规定所述正极活性物质中的所述元素M的存在量，
在所述比率D满足D＝0.05的所述被覆部内的位置，所述摩尔分数R满足0.03＜R＜0.13，
在所述比率D满足D＝0.3的所述中心部内的位置，所述摩尔分数R满足0.01＜R＜0.13，
D＝0.3的所述摩尔分数R与D＝0.05的所述摩尔分数R的比值F满足0.7≤F≤1，
LixCo1-yMyO2-z…(1)，
其中，M为镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钨、锆、钇、铌、钙、锶、铋、钠、钾、硅和磷中至少一种，x、y和z满足0＜x≤1、0＜y＜0.5和-0.1≤z≤0.2，
D(％)＝[(钴的质量+元素M的质量+镍的质量+锰的质量)/正极活性物质的质量]×100…(2)，
R＝元素M的物质量/(钴的物质量+元素M的物质量+镍的物质量+锰的物质量)…(3)。
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