CN108473373A - 无水泥粘合剂及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种无水泥粘合剂及其应用。更具体地说，本发明提供了一种包含特定配比的粉煤灰、氧化钙和氯化钙的环保型无水泥粘合剂，其中所述无水泥粘合剂可以用作和应用于具有低成本、高强度、轻质、重金属吸附性和吸音性的砂浆和混凝土，因此具有很大的经济效益。

Description

无水泥粘合剂及其应用
技术领域
本发明涉及一种无水泥粘合剂及其应用，更具体地涉及一种用于制备包含粉煤灰和化学激发剂的无水泥粘合剂组合物的技术和将无水泥粘合剂应用于砂浆和混凝土的技术。
背景技术
最近，全球变暖问题已成为一个热门话题，以碳为中心的环境政策已经实施，并且正在努力降低建筑行业的二氧化碳排放量。目前，在建筑行业中应用最广泛的是波特兰水泥(Portland cement)，波特兰水泥是通过将石灰质原料和粘土原料以适当的比例混合后粉碎而制成的一种混合物，由于其在生产过程中排放大量的CO2，CO2是造成全球变暖的主要原因，因此，波特兰水泥被认为是自然环境的不友好材料。
因此，已经进行了替代传统水泥的低碳无水泥粘合剂的研究。最近在澳大利亚、美国、日本、欧洲和韩国开发了利用含有硅酸铝(aluminosilicate)基矿物的各种工业副产品代替水泥得到的砂浆和混凝土。例如，通过将碱性激发剂添加到纸灰或高炉矿渣而表现出强度的技术，纸灰是通过焚烧在造纸厂中作为副产物产生并被丢弃的造纸厂污泥而产生的，高炉矿渣是收集由铁矿石在炉中制造生铁时产生的杂质得到的(参见公开号为10-1524298的韩国专利)。
然而，大多数传统的无水泥粘合剂技术不能重现波特兰水泥的抗压强度，且制造成本较高，或者难以处理具有超过14的最大氢离子浓度(pH)的高腐蚀性溶液。另外，近年来从经济角度来看，虽然已将粉煤灰作为砂浆和混凝土的混合材料部分地引入，但主要使用活性低的低钙粉煤灰，很难获得足够的物理性能，如抗压强度。此外，通过混合设计系统，大多并未能实现对混合配方的系统性选择，但是一些水泥组分仅用粉煤灰(fly ash)代替。因此，近年来，为了改善包含大量粉煤灰的水泥材料的重要物理性质如抗压强度、流动性、导热性等，已经扩展相关研究。
发明内容
技术问题
考虑到上述问题，本发明的发明人进行了研究，发现具有优异抗压强度的无水泥粘合剂可以通过将化学激发剂与粉煤灰以特定配比混合制得，并且通过使用上述无水泥粘合剂可以制备具有低成本、高强度、轻质、重金属吸附性和吸音性的砂浆和混凝土。
因此，本发明的目的是提供一种包含粉煤灰和化学激发剂的无水泥粘合剂。
本发明的另一目的是通过使用本发明的无水泥粘合剂来提供具有低成本、高强度、轻质、重金属吸附性和吸音性的砂浆和混凝土。
本发明的另一个目的是提供一种使用本发明的无水泥粘合剂制备无水泥粘合剂糊料的方法。
解决问题的技术方案
根据本发明的一个方面，本发明提供了一种无水泥粘合剂，其包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)。
此外，根据本发明的另一方面，本发明提供了一种包含上述无水泥粘合剂的无水泥砂浆。
此外，根据本发明的又一方面，本发明提供了一种包含上述无水泥粘合剂的无水泥混凝土。
此外，根据本发明的又一方面，本发明提供了一种包含上述无水泥混凝土的无水泥混凝土制品。
此外，根据本发明的又一方面，本发明提供了一种无水泥粘合剂糊料的制备方法，其包括：(A)制备包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)的干粉混合物；和(B)将水与所述干粉混合物混合，生成糊料。
本发明的有益效果
由于上述无水泥粘合剂是通过回收利用工业副产品制得的，因此所述无水泥粘合剂是环保的，并且在固化后显示出优异的抗压强度、绝对干密度和重金属吸附性能。因此，通过使用上述无水泥粘合剂组合物，可以提供具有低成本、高强度、轻质、重金属吸附性和吸音性的砂浆和混凝土。
附图说明
图1为显示实施例1中制备的无水泥粘合剂(9种)随固化时间(天)变化的抗压强度(MPa)图；
图2为显示实施例2和对比例1中制备的无水泥粘合剂(6种)随固化时间(天)变化的抗压强度(MPa)图；
图3为显示实施例2和对比例1中制备的无水泥粘合剂(6种)固化28天后测量绝对干密度的结果图；
图4为显示根据制备例2以块状形式硬化的CF_0.7、CCF_0.4和CCF_0.7以及粉末形式的CCF_粉末对重金属(铬)吸附性能的测量结果图。
实施本发明的最佳方式
在下文中，将更具体地描述本发明。
根据本发明的一个方面，本发明提供了一种无水泥粘合剂，其包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)。
具体地，粉煤灰是由煤燃烧产生的煤飞灰(coal fly ash)。例如，粉煤灰指的是从锅炉烟气中收集的煤渣，所述锅炉用集尘器焚烧粉煤。因此，粉煤灰是不同于纸灰、高炉矿渣或由焚烧一般垃圾产生的废物，纸灰是通过焚烧在造纸厂中作为副产物产生并被丢弃的造纸厂污泥而产生的，高炉矿渣是收集由铁矿石在炉中制造生铁时产生的杂质得到的。
优选地，粉煤灰可以包含SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO和MgO。具体地，粉煤灰可以包含重量比为(28.5-66.0):(12.5-55.0):(1.1-25.5):(1.4-22.4):(0.1-4.8)的SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO和MgO。更具体地，粉煤灰可以包含重量比为(48.8-66.0):(17.0-27.8):(1.1-13.9):(3.1-10.1):(0.3-2.0)的SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO和MgO。另外，粉煤灰可以进一步包含选自Na2O、K2O、P2O5、TiO2、MnO和SO3中的至少一种组分。
作为具体例子，粉煤灰可以包含表1的配方实施例1-6中描述的组分，各组分以重量份计。
表1
通过包含了上述配方中的粉煤灰，在制备无水泥粘合剂的过程中，可加工性得到改善，并且硬化热减少，从而提高长期强度(long-term strength)，并且即使在较高的水/粘合剂(W/B)比例下，粘合剂与水之间的分离也会降低，因此该无水泥粘合剂比较经济。
氧化钙作为显示出强度的化学激发剂。但仅使用粉煤灰和氧化钙很难显示出强度。有趣的是，发现当进一步包含氯化钙时，氯化钙起化学激发剂的作用，从而加速强度的显示速率(exhibition rate of strength)，使强度显著提高。
也就是说，根据无水泥粘合剂固化过程中组分的反应，通过增加内部硅酸钙-水合物(calcium silicate-hydrate，C-S-H)的比例来提高强度。另外，氯化钙在固化过程中与其他组分发生反应生成水铝钙石(hydrocalumite)，从而提高重金属吸附性能。
基于无水泥粘合剂的重量，粉煤灰的含量为60-87重量％。当粉煤灰的含量在上述范围内时，在制备过程中，可加工性得到改善，硬化热减少，使强度提高，并且即使在较高的水/粘合剂(W/B)比例下，粘合剂与水之间的材料分离也会进一步降低。
基于无水泥粘合剂的重量，氧化钙的含量为10-35重量％。如果基于无水泥粘合剂的重量，氧化钙的含量小于10重量％，则难以显示出强度。如果氧化钙的量超过35重量％，则不可能使含有粉煤灰、氧化钙、氯化钙和水的糊料成型。
基于无水泥粘合剂的重量，氯化钙的含量为1-15重量％。如果氯化钙的含量超出上述范围，则固化后的强度显著降低。
作为优选的例子，基于无水泥粘合剂的重量，无水泥粘合剂可以包含70-85重量％的粉煤灰、12-27重量％的氧化钙和3-10重量％的氯化钙。或者，无水泥粘合剂可以包含70-78重量％的粉煤灰、16-24重量％的氧化钙和6-10重量％的氯化钙。或者，无水泥粘合剂可以包含72-76重量％的粉煤灰、18-22重量％的氧化钙和6-8重量％的氯化钙。
作为另一个优选的例子，无水泥粘合剂可以是包含100重量份的粉煤灰、13-50重量份的氧化钙和1-17重量份的氯化钙的混合物。或者，无水泥粘合剂可以是包含100重量份的粉煤灰、17-40重量份的氧化钙和3-15重量份的氯化钙的混合物。或者，无水泥粘合剂可以是包含100重量份的粉煤灰、25-30重量份的氧化钙和7-9重量份的氯化钙的混合物。其中，各组分在无水泥粘合剂中的重量比可以在不偏离60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙、1-15重量％的氯化钙的范围内进行调整。
无水泥粘合剂在固化28天后可以具有10MPa或更高的抗压强度、或15MPa或更高的抗压强度，优选20MPa或更高的抗压强度、30MPa或更高的抗压强度、40MPa或更高的抗压强度或45MPa或更高的抗压强度。例如，所述无水泥粘合剂包含70-85重量％的粉煤灰、12-27重量％的氧化钙和3-10重量％的氯化钙，并且固化28以后可具有20MPa或更高的抗压强度。具体地，无水泥粘合剂在固化28天后可具有10-50MPa、15-50MPa、20-50MPa、30-50MPa、40-50MPa或45-50MPa的抗压强度。通常，在固化28天后测量无水泥粘合剂的抗压强度，发现本发明的无水泥粘合剂的抗压强度测量值达到40-50MPa。
而且，固化28天后，无水泥粘合剂的绝对干密度(absolute dry density)可以为0.85-1.2g/cm3。绝对干密度是指当硬化的粘合剂在100-110℃下干燥，直至重量不在变化，并且粘合剂中完全不含水时，硬化的粘合剂的密度。
无水泥粘合剂可具有12.5-14的氢离子浓度(pH)。当无水泥粘合剂的pH值在上述优选范围内时，可以防止对金属诸如钢筋的腐蚀，安全性较高，并且其可以如波特兰水泥那样以装在袋子中的粉末形式出售，对人体危害较小，处理效率高。
无水泥粘合剂具有粉末形式，因此可以与其他材料混合并用于建筑或土木工程场所。
如上所述，与传统水泥相比，所述无水泥粘合剂可以通过使用大量的粉煤灰来减少二氧化碳的产生量，并且通过使用低成本组分来显著降低产品成本，同时显示出与传统水泥相比相同或更好的物理性能，如抗压强度。
此外，无水泥粘合剂在固化后具有较低的绝对干密度和较高强度，因此表现出高强度和轻质的特性，这补偿了天然轻质粘合剂低强度的缺点。另外，无水泥粘合剂就固化后重金属的吸附性而言表现出优异的物理性质。
另外，不同于传统有机绝热材料那样，由于无水泥粘合剂是由不易燃并且不会产生有毒气体的材料制成，所以它可以用作绝热材料以及可阻燃且不易燃的吸音材料。此外，这种材料可用于各种建筑或土木工程场所，因为即使在不同的固化条件下也能保持阻燃性和不易燃性。
根据本发明的另一方面，本发明提供了包含上述无水泥粘合剂的无水泥砂浆和无水泥混凝土。
根据本发明的又一方面，本发明提供了一种包含上述无水泥混凝土的无水泥混凝土制品。
根据一个实施方式，所述无水泥混凝土制品可以包括混凝土桩、砖、块、瓦、边界石、污水管、预应力混凝土、混凝土板、混凝土管、泡沫混凝土、人孔、沥青混凝土、钢筋混凝土和混凝土结构。
根据本发明的又一个方面，本发明提供了一种无水泥粘合剂糊料的制备方法，所述方法包括：(A)制备包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)的干粉混合物；和(B)将水与所述干粉混合物混合，生成糊料。
在步骤(A)中，优选将100重量份的粉煤灰、17-40重量份的氧化钙和3-15重量份的氯化钙混合。其中，各组分在干粉混合物中的重量比可以控制在不偏离60-87重量％粉煤灰、10-35重量％氧化钙、1-15重量％氯化钙的范围内。
在步骤(B)中，将100重量份的干粉混合物与40-70重量份的水混合。特别是，基于100重量份的干粉混合物，当水的混合量小于40重量份时，糊料等的可加工性(workability)可能显著降低。当水的混合量超过70重量份时，硬化时间可能显著延长，从而导致强度的快速降低。通过将上述数值范围的水混合而制得的本发明的无水泥粘合剂糊料在固化(硬化)之后可以具有大量的内部孔隙，因此可以具有提高的吸音效果、绝热效果和重金属吸附性能。更具体地，将100重量份的干粉混合物与40-60重量份的水或40-50重量份的水混合。
作为一个例子，在步骤(B)中，将100重量份的干粉混合物与40-50重量份的水混合。当混合比在上述范围内时，无水泥粘合剂糊料在固化后可能更有利于表现出较高的抗压强度。作为另一个例子，在步骤(B)中，将100重量份的干粉混合物与60-70重量份的水混合。当混合比例在上述范围内时，无水泥粘合剂糊料在固化和干燥后更有利于表现出轻质、高吸音性、绝热和重金属吸附性。
根据一个实施方式，在步骤(A)中，通过混合70-85重量％的粉煤灰、12-27重量的氧化钙和3-10重量％的氯化钙来制备干粉混合物，并且在步骤(B)中，将100重量份的干粉混合物与40-50重量份的水混合。根据该实施方式，粘合剂与水之间的材料分离减少，可加工性提高，可以防止初始裂纹，长期强度变得优异，并且可以使状态均匀化。
由此制备的无水泥粘合剂糊料可以通过固化而硬化。具体地，无水泥粘合剂糊料可以在温度50-70℃和相对湿度70-100％的恒温和恒湿条件下固化。更具体地，固化可以在温度55-60℃，相对湿度95-100％的恒温恒湿条件下进行。另外，固化可以进行3-30天，或者20-30天。
而且，在固化期间可以将各种建筑材料添加到无水泥粘合剂糊料中。额外的建筑材料可以是建筑或土木工程领域常用的集料(aggregates)、纤维、粘合剂和添加剂。
如果无水泥粘合剂糊料是在模具中固化，则可以以块状等形式硬化。或者，无水泥粘合剂糊料可在硬化后粉碎并加工成粉末形式。具体地，硬化后进行粉末化的无水泥粘合剂可以显著改善重金属吸附性能。作为一个例子，粉末可以通过如下方式获得：将60-70重量份的水与100重量份的干粉混合物混合制得糊料，通过固化和粉碎糊料而获得粉末，其中所述干粉混合物中混合有70-85重量％的粉煤灰、12-27重量％的氧化钙(CaO)和3-10重量％的氯化钙(CaCl2)，粉末可以显示优异的轻质性和重金属吸附性能。
此外，可以以混凝土桩、砖、块、瓦、边界石、污水管、预应力混凝土、混凝土板、混凝土管、泡沫混凝土、人孔、沥青混凝土、钢筋混凝土和混凝土结构等形式硬化无水泥粘合剂糊料。此外，无水泥粘合剂糊料可以应用于施工场所，例如混凝土施工，并且可以以建筑物的一部分的形式硬化。
另外，无水泥粘合剂糊料在硬化后可通过绝对干燥显示出大量内部孔隙的形成。绝对干燥可以在80℃-120℃的温度下进行，更具体地90℃-120℃的温度下进行，例如100℃的温度下进行。而且，绝对干燥可以进行12-36小时，更具体地，进行24-30小时。因此，可以将绝对干密度调整为0.85-1.2g/cm3或0.85-1.0g/cm3。
本发明的实施例
以下，通过实施例详细说明本发明。以下实施例旨在进一步说明本发明而不限制其范围。
在下面的实施例中，使用了从河东(Hadong)热电厂获得的粉煤灰，并且通过XRF分析该粉煤灰的组成。结果如下。
表2
实施例1：制备无水泥粘合剂
将粉煤灰、氧化钙和氯化钙以下表3中所示的重量比混合，以制备总共9种干粉混合物(无水泥粘合剂)。
表3
实施例2：制备无水泥粘合剂
将粉煤灰、氧化钙和氯化钙以下表4中所示的重量比混合，以制备总共4种干粉混合物(无水泥粘合剂)。
表4
对比例1：制备无水泥粘合剂
将粉煤灰、氧化钙和氯化钙以下表5中所示的重量比混合，以制备总共5种干粉混合物(无水泥粘合剂)。
表5
制备例1：制备无水泥粘合剂糊料
向各实施例1和2以及对比例1中制备的不同配比的干粉混合物(无水泥粘合剂)中加入水以制备糊料。其中，将40重量份的水加入到100重量份的实施例1中制备的干粉混合物中，并将70重量份的水加入到100重量份的实施例2和对比例1制备的干粉混合物中。
制备例2：无水泥粘合剂糊料的固化(硬化)
将上述制备例1中制备的无水泥粘合剂糊料在宽度为50mm、长度为50mm，高度为50mm的立方体模具中、在温度为60℃和相对湿度为70-100％的条件下固化28天。
测试例1：评估抗压强度
按照制备例1和2的步骤，向100重量份的实施例1中制备的无水泥粘合剂(总共9种)中加入40重量份的水获得糊料，然后，在宽度为50mm、长度为50mm、高度为50mm的立方体模具中、在温度为60℃和相对湿度为100％的条件下固化时，测量固化3天和28天的抗压强度。抗压强度根据KS L 5105或JIS R 5201中记载的水泥砂浆的抗压强度试验方法进行测定，将3个样品的抗压强度的平均值示于下表6、表7中以及图1中。
表6
表7
如上述表6和7以及图1所示，在固化28天时，20重量％的氧化钙和6重量％的氯化钙(74重量％的粉煤灰)的组合显示出最大强度。
此外，按照制备例1和2的步骤，通过向100重量份的实施例2和对比例1中制备的无水泥粘合剂(总共6种)中加入70重量份的水制得糊料，然后在宽度为50mm、长度为50mm、高度为50mm的立方体模具中、在温度为60℃和相对湿度为100％的条件下固化28天时，测量3天和28天的抗压强度。按照KS L 5105或JIS R5201中记载的水泥砂浆的抗压强度试验方法测定抗压强度，将3个样品的抗压强度的平均值示于下述表8、表9和图2中。
表8
表9
如上述表8、9以及图2所示，在固化28天时，30重量％的氧化钙和10重量％的氯化钙(60重量％的粉煤灰)的组合显示出最大强度。另外，如果氧化钙的含量超过30重量％(基于100重量份的粉煤灰，氧化钙超过50重量份)，则糊料本身不能成型。
测试例2：测量绝对密度
按照制备例1和2的步骤，通过向在实施例2和对比例1中制备的100重量份的无水泥粘合剂(总共6种)中加入70重量份的水制得糊料，然后在宽度为50mm、长度为50mm、高度为50mm的立方体型模具中、在温度为60℃和相对湿度为100％的条件下固化28天。将糊料在100℃下干燥1天后测得的绝对干密度示于图3中。
如图3和表6-9所示，发现本发明的无水泥粘合剂由于固化(硬化)后的绝对干密度低而表现出轻质且高强度的性能，因此本发明的无水泥粘合剂可以代替传统使用的水泥。
测试例3：评估对重金属(铬)的吸附性能
通过向实施例2和对比例1中制备的无水泥粘合剂(干粉混合物)中加入水制得糊料，然后将该糊料在宽度为50mm、长度为50mm、高度为50mm的立方体模具中、在温度为60℃和相对湿度为70-100％的条件下固化3天，以制备各个硬化块样品。另外，将一些硬化块样品粉碎以获得硬化粉末样品。下表10中示出了每个硬化块和粉末样品的粘合剂配方、水混合比和研磨过程。另外，测得的硬化块样品的绝对干密度示于表10中。
表10
将样品浸渍在浓度为415.5mg/L的铬溶液中2天以吸附铬，使用ICP-OES装置测定铬溶液(吸附前后)的铬浓度，结果如图4所示。
如上表10所示，CCF_0.7具有比CCF_0.4更低的绝对干密度，而如图4所示，CCF_0.7具有比CCF_0.4更高的重金属(铬)吸附性能，这表明由于绝对干密度较低，样品具有更多的孔隙，从而样品更容易吸附重金属。
另外，如表10所示，对比例的CF_0.7具有与实施例的CCF_0.7相似的绝对干密度，而如图4所示，CF_0.7的重金属(铬)吸附性能明显差于CCF_0.7。考虑到由于CF_0.7不含氯化钙，因而没有形成水铝钙石(一种反应产物)，因此产生了上述结果。
此外，在通过粉碎硬化块获得的CCF_粉末的情况下，发现当CCF_粉末浸入铬溶液中时，由于表面积的增加，与初始铬浓度相比，铬浓度在2天后显著降低了62.5％。
因此，如图4所示，发现不仅粘合剂和水的混合比例影响重金属吸附性能，而且氯化钙的存在或不存在也会影响重金属吸附性能。此外，发现当硬化块以粉末形式使用时，与块状形式相比，重金属吸附性能提高。

Claims (15)

1.一种无水泥粘合剂，其特征在于，包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)。
2.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述无水泥粘合剂包含70-85重量％的所述粉煤灰、12-27重量％的所述氧化钙和3-10重量％的所述氯化钙。
3.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述无水泥粘合剂为包含100重量份的所述粉煤灰、17-40重量份的所述氧化钙和3-15重量份的所述氯化钙的混合物。
4.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述粉煤灰是由煤燃烧产生的煤飞灰，所述粉煤灰包含重量比为(28.5-66.0):(12.5-55.0):(1.1-25.5):(1.4-22.4):(0.1-4.8)的SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO和MgO。
5.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述无水泥粘合剂具有12.5-14的氢离子浓度(pH)。
6.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述无水泥粘合剂在固化28天后具有10MPa或更高的抗压强度。
7.如权利要求1所述的无水泥粘合剂，其特征在于，所述无水泥粘合剂包含70-85重量％的所述粉煤灰，12-27重量％的所述氧化钙和3-10重量％的所述氯化钙，并且在固化28天后具有20MPa或更高的抗压强度。
8.一种无水泥砂浆，其特征在于，包含如权利要求1-7中任一项所述的无水泥粘合剂。
9.一种无水泥混凝土，其特征在于，包含如权利要求1-7中任一项所述的无水泥粘合剂。
10.一种无水泥混凝土制品，其特征在于，包含如权利要求9所述的无水泥混凝土。
11.如权利要求10所述的无水泥混凝土制品，其特征在于，所述混凝土制品包括混凝土桩、砖、块、瓦、边界石、污水管、预应力混凝土、混凝土板、混凝土管、泡沫混凝土、人孔、沥青混凝土、钢筋混凝土和混凝土结构。
12.一种无水泥粘合剂糊料的制备方法，其特征在于，包括：
(A)制备包含60-87重量％的粉煤灰、10-35重量％的氧化钙(CaO)和1-15重量％的氯化钙(CaCl2)的干粉混合物；和
(B)将水与所述干粉混合物混合，生成糊料。
13.如权利要求12所述的制备方法，其特征在于，在步骤(A)中，将100重量份的所述粉煤灰、17-40重量份的所述氧化钙和3-15重量份的所述氯化钙混合。
14.如权利要求12所述的制备方法，其特征在于，在步骤(B)中，将100重量份的所述干粉混合物与40-70重量份的所述水混合。
15.如权利要求12所述的制备方法，其特征在于，在步骤(A)中，将70-85重量％的所述粉煤灰、12-27重量％的所述氧化钙和3-10重量％的所述氯化钙混合来制备所述干粉混合物，并且在步骤(B)中，将100重量份的所述干粉混合物与40-50重量份的所述水混合。
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