KR100913770B1 - 환원슬래그를 이용한 혼합시멘트 제조 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 환원슬래그를 이용한 혼합시멘트 제조에 관한 것으로, 본 발명의 환원슬래그를 이용한 시멘트 제조방법은 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물을 포함하는 반응물을 준비하는 단계; 상기 반응물에 플라이 애쉬(Fly Ash)와 보통 포틀랜드 시멘트를 첨가하는 단계; 알칼리 활성제인 염화칼슘(CaCl2, Calcium Chloride) 및/또는 황산염 활성제로는 석고(Gypsum)을 첨가하는 단계; 를 포함하여 제조된 바인더를 보통 포틀랜드 시멘트와 혼합하는 단계; 를 포함하여 이루어진 것을 그 특징으로 한다.
본 발명은 자원과 에너지를 절약하고 제철소 철강제조공정에서 발생되는 폐기물을 이용한 유용한 자원으로의 재이용에 따른 환경오염방지와 제조원가를 크게 줄이며 초기 및 장기 재령에서 우수한 강도 발현 및 내구성을 향상시킬 수 있는 혼합시멘트 제조방법에 관한 것이다.
혼합시멘트, 환원슬래그, 플라이 애쉬

Description

환원슬래그를 이용한 혼합시멘트 제조{Preparation of blended cement compositions using Reduction Electric Arc Furnace Slag}
본 발명은 혼합시멘트 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 바인더의 구성으로는 전기로 환원슬래그(REAF slag, Reduction Electric Arc Furnace slag) 와 플라이 애쉬(Fly Ash)를 주재료로 하고, 부재료로는 보통 포틀랜드 시멘트(Ordinary Portland Cement)와 알칼리 활성제인 염화칼슘(CaCl2, Calcium Chloride) 및/ 또는 황산염 활성제로는 석고(Gypsum)을 포함하며, 제조된 바인더를 보통 포틀랜드 시멘트와 혼합하여 혼합시멘트를 제조하는 방법에 관한 것이다.
현재 시판되는 석회-모래 바인더 재료는 석회, 모래 그리고 소량의 보통 포틀랜드 시멘트를 포함한다．
삭제
석회-모래-보통 포틀랜드 시멘트 시스템의 수경화 반응은 일반적으로 포졸란 반응이라 불리며, 활성인자를 가진 SiO2 또는 Al2O3·SiO2와 OH-이온과 반응하여 보통 포틀랜드 시멘트와 석회를 수화 시킨다．이런 수화 반응이 벽돌 또는 다른 콘크리트 제품들에 강도를 제공한다.
그러나, 석회를 기반으로 한 바인더 재료는 수경화 반응이 일어나려면 혼합 후에도 많은 시간이 필요로 하며, 인위적으로 반응을 시키기 위하여 특별한 장치를 거쳐 처리하여야 한다. 또한, 석회-모래 바인더의 구성재료는 높은 강도를 제공하는 것이 불가능하다．
현재 벽돌 및 콘크리트 산업의 경향은 더 강하고 더 싼 바인더를 찾는 것에 집중한다.
따라서, 주로 산업 폐기물을 재이용하여 원하고자하는 강도 및 값싼 원자재를 기초로 이를 개량하는 것에 있다.
이러한 요구에 부응하여 폐기물이나 부산물 등의 저렴한 원료를 이용하여 혼합시멘트를 제조하기 위한 노력들이 시도되었다.
본 발명은 제철소 환원슬래그와 플라이 애쉬 그리고 인산석고의 폐기물을 사용하였으며, 석회-모래 구성재료를 “환원슬래그-플라이 애쉬”로 대체하여 사용되며, 환원슬래그와 플라이 애쉬에 포함되어 있는 SiO2 와 Al2O3의 각각이 수화 반응에 참여 할 것이다.
또한, 플라이 애쉬는 알루미나-실리카 복합체로 이루어진 좋은 구조로 포졸란 반응에 더욱 효과적이다. 환원슬래그의 높은 함량의 CaO와 디칼슘 실리케이트(2CaO·SiO2, belite（C2S))를 혼합했을때, 플라이 애쉬의 높은 함량의 SiO2 및 Al2O3와 반응하여 CaO를 안정화 시켜며, 수경화 할 수 있는 물질로 변화 시킨다.
이 경우，Butt등에 의하면, 수화가 가능한 제품으로는 칼슘 실리케이트 하이드레이트(CHS), 칼슘 하이드로 알루미네이트 또는 하이드로 알루미나-실리케이트 그리고 더 중요한 것은 디칼슘 하이드로 실리케이트의 γ-C2S 형, 또는 C2SH 시멘트이다. 이 모든 것이 수 경화 상이 될 수 있지만 각각의 강도는 다르다.
포졸란 반응은 매우 천천히 진행되지만 보통 포틀랜드 시멘트와 염화칼슘 같은 알칼리 활성제를 첨가하면 포졸란 반응속도를 빨리 또는 천천히 등 충분히 제어가 가능하다.
또한, Voljanskii A.V.에 의하면, 고로슬래그의 수경화 특성도 알칼리 활성제인 칼슘 황산염에 의해 활성화 될 수 있다．표면 경화 과정은 염기성 슬래그에서는 0.2 g/l과 산성 슬래그에서는 0.4 ~ 0.5 g/l의 SO4²-, Ca²+ 그리고 OH- 이온의 량이 포함되어야한다.
그리고, 슬래그 표면층은 칼슘 하이드로 실리케이트(CaO·SiO2·nH2O)의 CHS (B)형 구조와 칼슘 하이드로 설포알루미네이트(CaO·Al2SO3·nH2O)구조의 이온들에 의해서 침식되어 활성화가 일어난다.
미국 특허 제6033467호는 니켈, 구리, 납 또는 아연 제련소에서 발생되는 슬래그로부터 시멘트를 제조하는 방법이다. 이는 혼합시멘트의 제조에 중점을 둔 것이 아니라, 폐기물 이용방법에 국한된 환경오염부분이 대부분을 차지한다.
미국 특허 제6776839호에서 슬래그와 포졸란 반응에 의한 강도 증가를 한 혼합시멘트이지만 보통 포틀랜드 시멘트보다 강도가 낮다. 이는 알려진 바와 같이 슬래그 시멘트는 초기 강도가 낮다. 그래서 최근에는 초기강도를 발현하는 부분에 연구를 하고 있다.
한국 특허 공개번호 10-2002-0039520에서 고로 슬래그를 주재료로 이용하여 비소성 시멘트를 제조하여 보통 포틀랜드 시멘트를 대체하였으나, 환원슬래그를 이용한 보통 포틀랜드 시멘트 대체는 아직 학술적 발표도 미진한 부분이 있다.
그 밖에도 미국 특허 제4410365호, 미국 특허 제 6033467호, 미국 특허 6776839호에 혼합시멘트에 대해 기재되어 있다.
그러나 혼합시멘트의 많은 특허에도 불구하고 시멘트 대체 물질로써의 개발은 아직 미진하다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위해, 제철소 개강 제조 공정에서 발생하는 환원슬래그 폐기물을 이용하여 기존의 OPC 세멘트 재료의 높은 소성온도(약 1450 ℃ 이상)가 불필요한 비소성에 따른 생산 비용이 저렴하고, 초기 및 장기 재령에서 우수한 강도를 발현하며, 고함량의 Free-CaO를 안정화시켜 우수한 혼합 시멘트를 제조하여, 일반적인 블록이나, 인도용 블록에 적합한 저렴한 혼합시멘트의 제조 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물 중 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그를 저 비용의 폐기물인 플라이 애쉬와 반응하여 강알칼리 폐수 발생 및 콘크리트 터짐 현상의 원인이 되는 Free-CaO를 안정화시킴으로써, 폐기물 처리 비용을 절감함은 물론, 일반 시멘트에 첨가하여 혼용 함으로써 시멘트 생산 원가를 낮추고, 폐기물을 환경 친화 적으로 재활용함으로써 환경오염을 방지할 수 있도록 하였다.
본 발명의 혼합시멘트 제조 방법에 의해 제조된 혼합시멘트는 초기 및 장기 재령에서 우수한 강도를 발현시키며, 내구성이 우수하다는 장점이 있다.
또한 본 발명은 제철소 제강공정의 전기로 환원공정에서 발생하는 폐기물인 환원슬래그, 열병합 발전소의 폐기물인 플라이 애쉬 및 비료생산 공정에서 발생하는 폐기물인 인산석고를 원료로 하고 있기 때문에, 원료비가 저렴함은 물론 폐기물의 처리에 소요되는 비용을 절약할 수 있어 경제적이며, 폐기물을 재활용함으로써 친환경적이며, 고온의 소성 공정이 불필요함으로 인해 에너지 절약은 물론, 소성 공정에 따른 CO2 발생을 방지할 수 있다는 장점이 있다.
또한, 본 발명은 보통 포틀랜드 시멘트를 중량대비 40 %까지 대체를 하여 일반적인 블록이나, 도로용 블록 제조에 적합하도록 하여 향후 다양한 건축자재에 응용이 가능하도록 하였다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물을 포함하는 반응물을 준비하는 단계; 상기 반응물에 플라이 애쉬(Fly Ash)와 보통 포틀랜드 시멘트를 첨가하는 단계; 알칼리 활성제인 염화칼슘(CaCl2, Calcium Chloride) 및/또는 황산염 활성제인 석고(Gypsum)를 첨가하는 단계; 를 포함하여 제조된 바인더를 보통 포틀랜드 시멘트와 혼합하는 단계; 를 포함하여 이루어진 것을 그 특징으로 한다.
한편, 상기 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물은 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그가 바람직하며, 플라이 애쉬는 열병합 발전소의 폐기물을 이용하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에서 사용되는 상기 황산염 활성제인 석고로는 천연석고, 탈황석고, 인산석고 등으로서, 이수, 반수, Ⅲ형 무수, 또는 Ⅱ형 무수 등 어떤 형태로도 사용이 가능하다. 본 발명에서는 비료제조공장에서 발생되는 폐기물인 인산석고를 중화 또는 하소 등의 간단한 전처리를 진행하여 사용하였다. 하기 표 1에는 환원슬래그 및 보통 포틀랜드 시멘트, 플라이 애쉬, 인산석고의 조성을 나타나 있다.
표 1
물리,화학적 특성 사용 재료 함량 wt%
환원슬래그 플라이 애쉬 인산 석고
SiO2 15.47 61.09 -
Al2O3 13.28 11.02 0.11
CaO 40.91 4.89 24.76
Fe2O3 1.04 1.27 -
MgO 3.56 0.52 -
SO3 1.43 - 40.63
CoO 0.07 0.30 0.20
ZnO - -
PbO - -
MnO2 0.97 0.026 0.006
Cr2O3 - -
TiO2 0.48 0.313 0.18
표 1에 의하면 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물 중 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그는 CaO, SiO2 및 Al2O3가 주류을 차지하고 있으며, 종래에는 이러한 폐기물들을 주로 매립 처리하였으나, 폐기물 처리 비용이 높고, 상기 폐기물에 다량의 CaO에 의해 물과 반응하여 Ca(OH)2로 pH가 12 이상인 강알칼리 폐수의 다량 발생으로 인해 2차 환경오염이 발생할 수 있다는 문제점과 콘크리트 골재로 이용 시 부피가 2배정도 팽창하여 터짐 현상이 발생하여 건설 자재로의 사용이 불가능하였다.
본 발명은 이러한 점에 착안하여 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물 중 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그를 저 비용의 폐기물인 플라이 애쉬와 반응하여 강알칼리 폐수 발생 및 콘크리트 터짐 현상의 원인이 되는 Free-CaO를 안정화시킴으로써, 폐기물 처리 비용을 절감함은 물론, 일반 시멘트에 첨가하여 혼용 함으로써 시멘트 생산 원가를 낮추고, 폐기물을 환경 친화 적으로 재활용함으로써 환경오염을 방지할 수 있도록 하였다.
이하 본 발명에 따른 1차적 단계는 바인더 제조방법이며, 보다 구체적으로 설명하면 : 본 발명에 따른 바인더의 조성은 환원슬래그 40 ~ 59.5 중량%, Fly ash 30 ~ 40 중량%, 보통 포틀랜드 시멘트 5 ~ 10 중량%, 염화칼슘 0.5 ~ 2 중량% 및 인산석고 5 ~ 10 중량%를 포함하는 바인더를 제조 후, 볼밀이나 튜브밀에서 3,000 ~ 4,000 cm2/g의 분말도를 갖도록 분쇄함으로써 바인더를 제조하였다. 본 발명의 2차적 단계는 1차적 단계에서 제조된 분쇄 바인더와 보통 포틀랜드 시멘트의 혼합하여 혼합시멘트를 제조하는 방법이다. 보다 구체적으로 설명 하면 ; 본 발명의 혼합시멘트의 조성은 이하의 무게에 대한 비율로 보통 포틀랜드 시멘트 40 ~ 80 중량%, 1차적 단계에서 제조된 바인더 20 ~ 60 중량%로 이루어진 구성요소들을 포함한다.
본 발명에 따라 제조된 혼합시멘트는 고온의 소성이 불필요하므로 따른 생산 비용이 저렴하고, 초기 및 장기 재령에서 우수한 강도를 발현하며, 슬래그 내에 존재하는 고함량의 Free-CaO를 안정화시켜 우수한 혼합시멘트를 제조하여, 일반적인 블록이나, 인도용 블록에 적합한 저렴한 혼합시멘트의 제조 방법을 제공한다.
이하에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 일례에 불과하고, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것이 아니다.
바람직한 실시예
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[실시예 1]
제철소 제강공정 중 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그 57.5중량%에 플라이 애쉬 31중량%, 보통 포틀랜드 시멘트 5중량%, 염화칼슘 1.5중량%, 인산석고 5중량%를 첨가 후 분쇄 혼합하여 바인더를 제조하였다.
다음으로 제조된 바인더 25중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 75중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[실시예 2]
실시예 1과 같이 동일한 방법으로 바인더를 제조한 후 제조된 바인더 40중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 60중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[실시예 3]
실시예 1과 같이 동일한 방법으로 바인더를 제조한 후 제조된 바인더 55중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 45중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[실시예 4]
제철소 제강공정 중 전기로 환원공정에서 발생하는 환원슬래그 50중량%에 플라이 애쉬 38.5중량%, 보통 포틀랜드 시멘트 5중량%, 염화칼슘 1.5중량%, 인산석고 5중량%를 첨가 후 분쇄 혼합하여 바인더를 제조하였다.
다음으로 제조된 바인더 25중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 75중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[실시예 5]
실시예 4와 같이 동일한 방법으로 바인더를 제조한 후 제조된 바인더 40중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 60중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[실시예 6]
실시예 4와 같이 동일한 방법으로 바인더를 제조한 후 제조된 바인더 55중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 45중량%를 혼합하여 혼합시멘트를 제조하였다.
[시험예]
상기 실시예 1 내지 6의 혼합시멘트와 모래의 중량비를 1 : 2.45, W/C는 시멘트(C)에 대한 물(W)의 중량비를 50%로 하여 가로x세로x높이를 2x2x2로 하는 몰탈을 제작하여 응결 및 압축강도를 측정하였다. 또한 한일 시멘트사 보통 포틀랜드 시멘트를 상기와 같이 제작하여 응결 및 압축강도를 비교 측정하였다. 측정 결과는 표 2 에 나타내었다.
표 2
응결(hr:min) 분말도 (㎠/g) 압축강도(MPa)
초결 종결 3일 7일 28일
H사OPC 1:20 3:10 3300 21.7 25.6 27.7
실시예 1 1:30 3:25 3400 21.2 24.3 27.8
실시예 2 2:00 4:20 3400 19.9 23.2 25.9
실시예 3 3:30 5:30 3400 17.0 19.5 23.0
실시예 4 1:10 2:50 3500 22.1 25.8 30.4
실시예 5 1:30 3:20 3500 20.1 24.7 27.6
실시예 6 1:45 3:50 3500 17.8 20.7 25.1
삭제
상기 표 2에 의하여, 본 발명의 방법으로 제조된 혼합시멘트를 사용한 실시예 1∼6의 경우, 응결속도가 H사 OPC와 거의 비슷한 수준임을 알 수 있다. 또한, 실시예 1과 4에 보인바와 같이 H사 OPC보다 압축 강도 역시 매우 우수한 것으로 나타났다.
이처럼 본 발명의 방법으로 제조된 혼합시멘트는 보통 포틀랜드 시멘트와 비슷하거나, 이보다 우수한 성능을 가지므로, 제조 및 판매 원가의 차원에서 우월한 경쟁력을 가질 것으로 판단된다.
도 1은 표 2에 나타난 혼합시멘트 종류에 따른 모르타르의 3일, 7일, 28일 압축강도 그래프이며,
도 2는 표 2에 나타난 혼합시멘트 종류에 따른 초결 종결 응결시간 그래프이다.

Claims (6)

  1. 제철소 제강공정에서 발생하는 폐기물 중 환원슬래그를 포함하는 반응물을 준비하는 단계; 상기 반응물에 플라이 애쉬(Fly Ash)와 보통 포틀랜드 시멘트를 첨가하는 단계; 및 알칼리 활성제, 황산염 활성제 또는 이의 혼합물을 첨가하는 단계를 포함하는 바인더 제조단계; 및
    상기에서 제조된 바인더를 보통 포틀랜드 시멘트와 혼합하는 단계를 포함하는 혼합시멘트 제조 방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 반응물은 고로슬래그, 전로슬래그 및 전기로슬래그로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 종래의 슬래그를 더 포함하는 혼합시멘트 제조 방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 알칼리 활성제는 염화칼슘인 혼합시멘트 제조 방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 황산염 활성제인 석고는, 천연석고, 탈황석고 또는 인산석고로서, 이수, 반수, Ⅲ형 무수 및 Ⅱ형 무수로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 혼합시멘트 제조 방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    환원슬래그 40 ~ 59.5 중량%, 플라이 애쉬 30 ~ 40 중량%, 보통 포틀랜드 시멘트 5 ~ 10 중량%, 염화칼슘 0.5 ~ 2 중량% 및 인산석고 5 ~ 10 중량%를 포함하는 바인더를 제조 후 볼밀이나 튜브밀에서 3,000 ~ 4,000 cm2/g의 분말도를 갖도록 분쇄하는 과정을 포함하는 혼합시멘트 제조방법.
  6. 제 5항에 있어서,
    제조된 분쇄 바인더와 보통 포틀랜드 시멘트를 제조된 분쇄 바인더 20 ~ 60중량%와 보통 포틀랜드 시멘트 40 ~ 80 중량%로 혼합하는 혼합시멘트 제조방법.
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