CN108358178B - 一种Mo2N的空气气氛合成方法 - Google Patents
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Abstract
一种Mo2N的空气气氛合成方法，其特征在于该方法依次包括以下步骤：(1)按摩尔比2.1‑2.3:1.0的比例称取钼酸钠和氮化硅，研磨混合均匀后压制成成型物，将成型物装入坩埚中；(2)将坩埚置于马弗炉中先加温至180‑220°C后保温20‑40分钟，再升温至450‑900°C后保温5‑120分钟，冷却至室温后取出成型物；(3)将步骤(2)获得的成型物经研磨后用40‑80°C的热蒸馏水洗涤10‑60分钟，再离心分离出固形物；(4)将步骤(3)获得的固形物置于40‑80°C干燥箱中干燥2‑6小时，即获得Mo2N粉末。本发明的制备方法与现有技术相比，方法简单，易于实施，不需要施加任何压力和保护性或还原性气氛，反应温度低，反应过程短，制备的产物具有高纯度，可以快速批量制备Mo2N，具有很好的工业应用前景。
Description
技术领域
本发明属于过渡金属氮化物粉体材料制备领域，具体为一种Mo2N 的空气气氛合成方法。
背景技术
过渡金属氮化物因其优异的催化性能(加氢处理、光和电化学催化等)在过去十多年里受到了广泛关注。特别地，它们还具有优异的抗硫中毒性能，在催化领域可作为贵金属的替代品。Mo2N在一些反应中如脱硫加氢、电解水制氢等具有与铂系金属类似的催化特性。
目前主要采用前驱体高温还原及氮化来制备Mo2N，该方法需要同时通入还原气体(如氢气或甲烷)和氮源(氮气或氨气)；另外，还有采用氨解氮氧化物前驱体来合成Mo2N。这些方法反应温度高(一般大于700℃)、制备工艺较苛刻复杂。可重复性差、产物尺寸大和氮化不完全等缺点制约了其工业化。因此，发展一种新的、简单的制备方法，对于实现Mo2N工业化生产，以及推广其在能源和催化领域的广泛应用均有十分重要的意义。
发明内容
为了克服现有Mo2N制备方法工艺复杂、需要保护性气氛或还原气氛、反应时间长、氮化不完全，难以批量制备等不足，本发明提供一种Mo2N的空气气氛制备方法。
本发明的制备方法以钼酸钠与氮化硅为原料，主要利用钼酸钠与氮化硅在高温下发生离子交换反应来合成Mo2N，其反应方程式为： 2Na2MoO4+Si3N4＝2Mo2N+Na2SiO3+Na2Si2O5+N2
具体方法包括以下步骤：
一种Mo2N的空气气氛合成方法，其特征在于该方法依次包括以下步骤：
(1)按摩尔比2.1-2.3:1.0的比例称取钼酸钠和氮化硅，研磨混合均匀后压制成成型物，将成型物装入坩埚中；
(2)将坩埚置于马弗炉中先加温至180-220℃后保温20-40分钟，再升温至450-900℃后保温5-120分钟，冷却至室温后取出成型物；
(3)将步骤(2)获得的成型物经研磨后用40-80℃的热蒸馏水洗涤10-60分钟，再离心分离出固形物；
(4)将步骤(3)获得的固形物置于40-80℃干燥箱中干燥2-6小时，即获得Mo2N粉末。
进一步的方案是：洗涤、离心分离操作共循环3-5次。
进一步的方案是：洗涤方式是超声或搅拌清洗。
本发明中：通过适当过量加入钼源以充分反应氮化硅，从而控制产物的纯度。洗涤、离心分离的目的是去除残余反应物与反应生成的其他溶于水的杂质(Na2SiO3和Na2Si2O5)。先加温至180-220℃后保温 20-40分钟是为了充分去除结晶水。
本发明的制备方法与现有技术相比，方法简单，易于实施，不需要施加任何压力和保护性或还原性气氛，反应温度低，反应过程短，制备的产物具有高纯度，可以快速批量制备Mo2N，具有很好的工业应用前景。
附图说明
图1是本发明实施例1制备的Mo2N样品的XRD图谱。
图2是本发明实施例1制备的Mo2N样品的SEM照片。
图3是本发明实施例2制备的Mo2N样品的XRD图谱。
图4是本发明实施例3制备的Mo2N样品的XRD图谱。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明，但并不意味着对本发明内容的任何限定。
实施例1：
将钼酸钠与分析纯的纳米氮化硅按摩尔比2.1:1.0混合，粉压成圆柱状成型物后装入氧化铝坩埚中。将装有成型物的坩埚置于马弗炉中，先加温至200℃并保温30分钟以去除结晶水，然后升温至 520℃，保温30分钟，停止加热后成型物自然冷却至室温，取出成型物后研磨成粉末后于50℃热水中搅拌清洗30分钟，然后离心分离，重复清洗-离心操作3次，所得固体粉末于50℃干燥箱中干燥 3小时。由此获得的Mo2N和SEM分别如图1和图2所示，由图可见，产物为纯相Mo2N，其晶粒尺寸约为10nm。
实施例2：
将钼酸钠与分析纯的纳米氮化硅按摩尔比2.2:1.0混合，粉压成圆柱状成型物后装入氧化铝坩埚中。将装有成型物的坩埚置于马弗炉中，先加温至200℃并保温30分钟以去除结晶水，然后升温至 620℃，保温30分钟，停止加热后成型物自然冷却至室温，取出成型物后研磨成粉末后于50℃热水中搅拌清洗30分钟，然后离心分离，重复清洗-离心操作3次，所得固体粉末于50℃干燥箱中干燥 3小时。由此获得的Mo2N的XRD如图3所示，由图可见，产物为纯相 Mo2N。
实施例3：
将无水钼酸钠与分析纯的氮化硅按摩尔比2.2:1.0混合，粉压成圆柱状成型物后装入氧化铝坩埚中。将装有成型物的坩埚置于马弗炉中，先加温至200℃并保温30分钟以去除结晶水，然后升温至 720℃，保温30分钟，停止加热后成型物自然冷却至室温，取出成型物后研磨成粉末后于50℃热水中搅拌清洗30分钟，然后离心分离，重复清洗-离心操作3次，所得固体粉末于50℃干燥箱中干燥 3小时。由此获得的Mo2N的XRD如图4所示，由图可见，产物为纯相 Mo2N。
Claims (3)
1.一种Mo2N的空气气氛合成方法，其特征在于该方法依次包括以下步骤：
(1)按摩尔比2.1-2.3:1.0的比例称取钼酸钠和氮化硅，研磨混合均匀后压制成成型物，将成型物装入坩埚中；
(2) 将坩埚置于马弗炉中先加温至180-220°C后保温20-40分钟，再升温至450-900°C后保温5-120分钟，冷却至室温后取出成型物；
(3)将步骤(2)获得的成型物经研磨后用40-80°C的热蒸馏水洗涤10-60分钟，再离心分离出固形物；
(4)将步骤(3)获得的固形物置于40-80°C干燥箱中干燥2-6小时，即获得Mo2N粉末。
2.根据权利要求1所述的Mo2N的空气气氛合成方法，其特征在于洗涤、离心分离操作共循环3-5次。
3.根据权利要求1所述的Mo2N的空气气氛合成方法，其特征在于洗涤方式是超声或搅拌清洗。
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