CN1083508A - 含有1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷的致冷剂混合物 - Google Patents

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Abstract

公开了致冷剂组合物，包括1，1，1，2，3，3，3-七 氟丙烷与一种或多种化合物的混合物，该化合物选自 由下列物质组成的一组：甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟 甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷，1，1，2-三氟 乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五 氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷和环 丙烷。该1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷优选占组合物的 量在约10和约90重量％之间，并且也可以含有一 润滑剂，还公开了通过使用这种组合物的冷却和加热 的方法。

Description

本发明涉及致冷作用和致冷剂，更特别涉及含有1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷致冷剂的应用。本发明的混合物基本上不影响平流层的臭氧并且对于作为加热和冷却应用上的致冷剂来说是有用的。
致冷及加热技术是众所周知的，而且它们的相关技术在工业应用中已广泛可见。致冷或加热可以被称作是利用物质中的物理变化以产生冷却或加热的效果。例如，用于产生致冷作用的方法包括将某种适当的试剂压缩，并且随后蒸发紧靠着要被冷却的物体的试剂。相反，该试剂也可以用于通过压缩紧靠着要被冷却的物体的试剂来产生热，然后再蒸发该试剂。
许多含氯氟烃（CFCs）由于它们独特的综合物理和化学性能而已在致冷和加热应用中被广泛使用。例如，二氯二氟甲烷（R12）被广泛地用于可动装置（汽车）和空调中，且氯二氟甲烷（R22）被通用在住宅的热泵中。但是，由于它们与平流层臭氧的破坏有关系，因此，CFCs的生产和使用近来被严格限制，并且，可以预料，在不久的将来，这些试剂的使用会被完全禁止。这就需要用既不含有氯也不含有溴的致冷剂来取代这些试剂，并且，这些致冷剂对平流层的臭氧没有影响。已经提出的对臭氧的消耗为零的化合物是1，1，-二氟乙烷（致冷剂R152a），它与二氯二氟甲烷（R12）相比表现出效率提高4至10%，并且已被Kuijpers等人在“CFCs：Time  of  Transition”，ASHRAE，Atlanta，Ga.，1989，P.175中所讨论。但是，该化合物的主要缺点是其高可燃性。
已被提出的其他化合物包括卤代烃二氟甲烷（R32），1，1，1-三氟乙烷（R143a），1，1，2-三氟乙烷（R143），及1，1-二氟乙烷（R152a）。但是，这些化合物的可燃性和R32及R143a的附加的高蒸气压阻碍了这些化合物的实际应用。烃类，例如，甲烷（R50），乙烷（R170），丙烷（R290）和丁烷（R600）也已经用作致冷剂，但是由于它们的高可燃性，其使用受到严格限制。
该技术领域已经继续寻求新的以碳氟化合物为基础的混合物，该混合物对于致冷和热泵的应用提供替换物，并且有效、无毒、不消耗臭氧、及不可燃。
以下简述本发明的一个方面，所提出的致冷剂组合物包括1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷，及一种或多种甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷及1，1，2-三氟乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷，及环丙烷。这些组合物显示出良好的致冷性能，并且是无毒，不消耗臭氧和不可燃的。
借助计算机的模型已经证明，这些化合物对平流层的臭氧没有影响，即，它们的臭氧消耗势（ODP）为零。本发明还提供了利用上述组合物产生致冷和加热的方法。
因此，本发明的一个目的是提供基于1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷的新型组合物，它们是新型的、环境上可以接受的致冷剂，可用在致冷和加热应用中。本发明的另一个目的是提供这种致冷剂混合物，该混合物无毒、化学上稳定，表现出对平流层臭氧没有不利的危害。本发明的其他目的由下面的说明中会逐渐明确。
为了帮助理解本发明的原理，现在将提供本发明的优选实施例并用特定的语言来说明该实施例。尽管如此，应该理解这并不是对本发明范围的限制，因此，对正在考虑的本发明原理的改变、改进和进一步的应用是本发明所涉及领域的技术熟练人员通常都能想到的。
按照本发明，已经发现的新型致冷剂包括与第二种化合物相混合的1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷（R227ea），该第二种化合物选自由下列物质组成的一组：甲烷（R50），乙烷（R170），二氟甲烷（R32），1，1，1-三氟乙烷（R143a），1，1，2-三氟乙烷（R143），1，1-二氟乙烷（R152a），丙烷（R290），丁烷（R600），二甲醚，异丁烷（R600a），2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷（R124），五氟乙烷（R125），1，1，2，2，-四氟乙烷（R134），1，1，1，2-四氟乙烷（R134a），及环丙烷（RC270）。该组合物包括约10至约90重量%的1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和约90至约10重量%的第二种化合物。本发明的一个方面的特点是，该1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷与自身是可燃化合物的第二种致冷剂相结合，产生了具有所需致冷性能的不易燃的混合物。本发明的致冷剂混合物可用在包括空调器和热泵体系的压缩循环应用中，并且对于产生冷却和加热都是有用的。
在本发明的一个优选实施方案中，该致冷剂混合物包括约20至80重量%的1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和约80至20重量%的第二种化合物，该第二种化合物选自由下列物质组成的一组：二氟甲烷（R32），1，1，1-三氟乙烷（R143a），1，1，2-三氟乙烷（R143），1，1-二氟乙烷（R152a），丙烷（R290），丁烷（R600），二甲醚，异丁烷，甲烷（R50），乙烷（R170），2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷及环丙烷。包含较大百分数的1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的混合物显示出较宽范围的不易燃性，其中，那些第二种组份多的混合物在提高致冷剂体积容量方面是有利的。结果，该混合物的组合物能很容易地适于生产一种能满足可燃性和在特殊的冷却或加热应用中的操作要求的致冷剂流体。
化合物1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在本技术领域中是已知的，并且已经显示出是一种有效的灭火剂。参见，如M.Robin的“Large  Scale  Testing  of  Halon  Alternatives”，1991  International  CFC  and  Halon  Conference，Baltimore，MD，December  3-5，1991;和M.Robin的“Halon  Alternatives：Recent  Technical  Progress，”1992  Halon  Alternatives  Technical  Working  Conference，Albuquerque，NM，May  12-14，1992，因此，将1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷与可燃的化合物如R32，R143a，R143，R152a，R170，R50，R290，R600，二甲醚及异丁烷相混合可得到不易燃的混合物。
本发明的特别优越之处是由1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和二氟甲烷（R32）所组成的混合物。二氟甲烷（R32）在本技术领域中是已知的，并且已经见到其作为致冷剂的某种应用。但是，由于它的可燃性和其高的蒸气压，它作为致冷剂的应用是受到限制的。1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R32的混合物是特别优越的，因为这种混合物可作为热泵应用中对R22的意外替代物，提供一种不易燃的致冷剂，其特征在于，排出压力低到足以在通用的加热和冷却设备中使用该混合物。例如，蒸气压缩循环的计算表明，一种R32和1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的重量比为30∶70的混合物，提供出与R22基本相同的能量效率，并且具有与R22实际等同的体积容量。这种与体积容量的匹配使得不必改变目前在R22体系中采用的压缩机而可以使用该混合物。含有大于30重量%R32的1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R32的混合物，其特征在于体积容量大于R32，允许使用体积更小、造价更低的压缩机。
具有本发明特殊优点的其他混合物是那些1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R152a的混合物。这些可以很容易地用于代替致冷机-冷冻机体系中的R12。这种混合物能够提供与R12相当或更好的能量效率，并且有基本相同的体积容量。
因此，本发明的进一步特征在于提供有效、无毒、不消耗臭氧和不易燃的致冷剂混合物。并且该混合物的特征在于操作压低到足以允许它们在通用的致冷和加热设备中使用。
本发明的混合物在加热和冷却应用中都有用。在本发明的一个实施方法中，可以使用本发明的混合物，如果需要的话，可以在有适当润滑剂的情况下使用，在用于产生致冷作用的方法中，它包括压缩该混合物，然后蒸发紧靠着要被冷却的物体的混合物。在本发明的另一实施方法中，可以使用本发明的混合物，如果需要的话，可以在有适当润滑剂的情况下使用，在用于产生热的方法中，它包括压缩紧靠着要被加热的物体的混合物，然后蒸发该混合物。
如Powell在美国专利U.S.4，559，154中所说明的，作为热泵流体的材料的效益通常用有效系数（COP）来表示，定义为所获得的热量与所消耗的功的数量的比值，COP是在表示特定的冷却或加热循环中致冷剂的相对热力学效率中普遍接受的度量单位。正如Powell在所引的书中（op.cit.）指出的，该流体的COP可以用流体的热物理性质来估计（如，蒸气压曲线，分子量，蒸气和液体比热等）。致冷剂混合物在特定操作条件下的特性可以用标准技术由致冷剂混合物的热力学性质来得到，如那些由R.C.Downing在“碳氟化合物致冷剂手册”（“Fluorocarbon  Refrigerant  Handbook”），第三章，Prentice-Hall（1988）中所说明的那样。特别是，致冷剂特性可以从国家科技协会（NIST）制定的采用CYCLE7或CYCLE11方法中的流体热物理性质的知识来得到，或者可以通过由S.Fisher和J.Sand在“使用Lee-Kesler-PLocker状态方程用于与环境安全有关的致冷剂混合物的热力学计算”（“Thermodynamic  Calculations  for  Mixtures  of  Environmentally  Safe  Refrigerants  Using  the  Lee-Kesler-Plocker  Equation  of  State，”）（预印本，1990  USNC/IIR  Purdue  Refrigeration  Conference，P.373）中所说明的技术来得到。
应该理解，本发明的组合物可以包含另外的、非干扰性的组分，例如，润滑剂，以便生成新的致冷混合物。任何这样的组合物都包括在本发明的范围中。
通过下列实施例更完全地说明本发明，而下列实施例应当理解成只是举例性的，并不是对本发明的限制。
实施例1
按照上述讨论的，在典型的热泵应用中测定1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R152a的混合物的特性，并将结果示于表1中。在这种体系中目前采用的R22的特性也作为对比而示于表1中。
表1
重量百分数  排出  排出
R227ea R152a COP1容量2P(kPa) T(°k)
0.8  0.2  0.96  0.48  937  320
0.6  0.4  0.99  0.53  996  322
0.4  0.6  1.02  0.58  1037  326
0.2  0.8  1.03  0.61  1067  328
R22  1.00  1.00  1769  337
压缩机入口：27.8℃;压缩机出口：37.4℃
蒸发器入口：26.7℃;蒸发器出口：13.8℃
1，2：与R22比较。
由表1可以看出，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R152a的混合物提供了超过目前使用的试剂R22的几种优点。混合物的能量效率（COP）稍高，且较低的排出温度和压力导致了更长的压缩机寿命和更可靠的压缩机性能。
实施例2
使用实施例1的方法测定在典型的致冷机-冷冻机应用中的25∶75重量%的1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和R152a的混合物的特性，其结果示于表2中。在这种体系中目前采用的R12的特性也作为对照包括在表2中。
表2
25:75 R227ea/R152a混合物的
热力学特性
蒸发器T=248°k
COP  容量  排出  排出
T(°k)  P(kPa)
R12  1.00  1.00  324  815
R227ea/  1.06  0.94  327  770
R152a
蒸发器T=256°k
COP  容量  排出  排出
T(°k)  P(kPa)
R12  1.00  1.00  321  819
R227ea/  1.05  0.94  324  775
R152a
表2的数据表明，25∶75的R227ea与R152a的混合物与R12的体积容量基本相同，并具有优异的能量效率（COP）。混合物较低的排出压力也有助于产生更长的压缩机寿命和更可靠的压缩机操作。
实施例3
按照类似于在ANSI/AHAM  HRF-1-1988，“美国国家标准：家用致冷机/家用冷冻机”（“American  National  Standard：Household  Refrigerators/Household  Freezers”）第8部分所说明的和由Vineyard等人在“CFCs：时间渡越”（“CFCs：Time  of  Transition”）ASHRAE，1989，P.205中所说的步骤，评价在市售的直立型致冷机-冷冻机中20∶80重量%的R227ea和R152a的混合物的特性。将R12润滑剂首先从单元中除去并用多元醇酯型润滑剂来代替，然后，将3.0盎司的20∶80的R227ea和R152a的混合物装入该体系中。其结果列入表3中，表3包括作为参照的对于R12所观测的结果。
表3
容量
COP  (Btu/h)  KWh/d
R12  1.29  685  1.85
R227ea/  1.26  623  1.83
R152a
(20:80)
如表3所示，该20∶80的R227ea的R152a的混合物在操作中比目前使用的致冷剂R12消耗较低的能量（较低的Kwh/d）。应该注意，由于没有试图去改变致冷体系中的膨胀阀，因此，上述试验并不是在最佳条件下进行的。因此，通过调节膨胀部件而使用R227ea/R152a混合物可以获得更大的效率。
实施例4
按照实施例3所说明的方法，在市售的直立型致冷机-冷冻机中评价50∶50重量的R227ea和R152a的混合物的特性，采用4.8盎司的50∶50的混合物的进料量。观测的COP是1.19和测定的体积容量是590BTU/h，所测定的能量消耗是1.92KWh/day。
实施例5
按照实施例1的说明评价R227ea和R32混合物的特性，结果示于表4中。
表4
重量百分数  排出  排出
R32 R227ea COP1容量2T(°K) P(kPa)
0.1  0.9  0.97  0.62  324  1200
0.2  0.8  1.00  0.80  329  1494
0.3  0.7  1.01  0.96  333  1742
0.4  0.6  1.01  1.09  336  1957
0.5  0.5  1.01  1.22  338  2148
0.6  0.4  1.01  1.33  341  2320
0.7  0.3  1.01  1.42  343  2474
0.8  0.2  1.01  1.51  345  2609
0.9  0.1  1.00  1.59  348  2720
R22  1.00  1.00  337  1769
压缩机入口：27.8℃;压缩机出口：37.4℃
蒸发器入口：26.7℃;蒸发器出口：23.8℃
1，2：与R22比较。
表4所得到的结果表明，混合物能够提供与R22相等或超过R22的能量效率和体积容量。30∶70重量%的R32和R227ea混合物实例，可以作为R22的意外替代物，提供实际上相同的效率（COP）和体积容量。
实施例6
按照实施例1所说明的方法评价R227ea和R290混合物的特性，其结果列于表5中。
表5
重量百分数  排出  排出
R227ea R290 COP1容量2T(°K) P(kPa)
0.1  0.9  0.92  0.76  320  1560
0.3  0.7  0.93  0.73  321  1471
0.5  0.5  0.94  0.68  321  1359
0.7  0.3  0.94  0.60  321  1211
0.9  0.1  0.92  0.48  321  998
R22  1.00  1.00  337  1769
压缩机入口：27.8℃;压缩机出口：37.4℃
蒸发器入口：26.7℃;蒸发器出口：13.8℃
1，2：与R22比较。
由表5所得到的结果可以看出，该R227ea/R290混合物能提供与R22相近的效率（COP），而且，其特征在于，与R22相比，较低的排出温度和压力导致更长的压缩机寿命和更可靠的压缩机操作。
实施例7
按照实施例3所说明的方法，在市售的直立型致冷机-冷冻机中对70∶30重量的R227ea和二甲醚的混合物的特性进行评价，采用3.6盎司的70∶30的混合物的加料量。所观测的COP是1.14，和体积容量是460BTU/h，测定的能量消耗是1.99KWh/day。
实施例8
按照实施例3所说明的方法，在市售的直立型致冷机-冷冻机中对75∶25重量的R227ea和异丁烷的混合物的特性进行评价，采用3.0盎司的75∶25的混合物的加料量。所观测到的COP是0.57，和体积容量是228BTU/h，测定的能量消耗是2.83KWh/d。
实施例9
对于R227ea和甲烷（R50），乙烷（R170），丁烷（R600），1，1，1，-三氟乙烷（R143a）和1，1，2-三氟乙烷（R143）中每一种的混合物的评价，也说明所得到的组合物提供了适宜的能量效率和体积容量来用于冷却和加热应用。对于这些组合物及前述实施例中的R227ea与R32，R152a和R290的混合物，可以针对各种应用进行最优化，并且对于范围为由10至90重量%的R227ea，特别是由20至80重量%的R227ea的各种混合物都得到了适宜的组合物。非-R227ea组分还可以包括多于一种的上述所列的其他化合物。对于相应化合物重量百分数的选择是基于可燃性和特殊的冷却或加热应用中的特性需要来进行的。
实施例10
使用实施例1的方法，对1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷（R227ea）分别与2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷（R124），五氟乙烷（R125），1，1，2，2-四氟乙烷（R134），1，1，1，2-四氟乙烷（R134a）和环丙烷（RC270）的30∶70重量的混合物的特性进行测定，其结果列于表6中。
表6
COP1容量2排出 排出
P(kPa)  T(°K)
R227ea(30)/  0.96  0.38  738  320
R124(70)
R227ea(30)/  0.89  0.83  1791  323
R125(70)
R227ea(30)/  0.97  0.50  955  320
R134(70)
R227(30)/  0.96  0.58  1125  321
R134a(70)
R227ea(30)/  1.02  0.70  1215  330
RC270(70)
R134a  0.97  0.63  1213  324
R22  1.00  1.00  1769  337
压缩机入口：27.8℃;压缩机出口：37.4℃
蒸发器入口：26.7℃;蒸发器出口：13.8℃
1，2：与R22比较。
如表6的结果可以看出，该混合物能够提供与R22接近的或超过R22的效率（COP），并且概括地说，其特征在于，较低的排出压力和温度导致了更可靠的压缩机操作和更长的压缩机寿命。
由上述的对本发明所作的详细说明和参考本发明的优选实施例，显而易见，对本发明进行改进和变化是可能的，并不脱离在附加的权利要求中所确定的本发明的范围。

Claims (17)

1、在使用致冷剂的致冷方法中，其改进在于包括使用包含下列组分的致冷剂组合物：
(a)1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷；和
(b)一种或多种化合物，选自由下列物质组成的一组：甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷，1，1，2-三氟乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷及环丙烷。
2、根据权利要求1的改进，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在致冷剂组合物中的浓度是在约10和约90重量%之间。
3、根据权利要求1的改进，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在致冷剂组合物中的浓度是在约20和约80重量%之间。
4、根据权利要求1的改进，其中，致冷剂组合物基本上由1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷和丙烷所组成。
5、根据权利要求4的改进，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的浓度是在约10和约90重量%之间。
6、根据权利要求1的改进，其中，致冷剂组合物基本上由1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和二氟甲烷所组成。
7、根据权利要求6的改进，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的浓度是在约10和约90重量%之间。
8、根据权利要求1的改进，其中，致冷剂组合物基本上由1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和1，1-二氟乙烷所组成。
9、根据权利要求8的改进，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的浓度是在约10和约90重量%之间。
10、一种基本上由下列组分所组成的致冷剂组合物：
（a）1，1，1，2，3，3，3，-七氟丙烷;和
（b）一种或多种化合物，选自由下列物质组成的一组：甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷，1，1，2-三氟乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷及环丙烷。
11、根据权利要求10的组合物，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷的浓度是在约10和约90重量%之间。
12、根据权利要求11的组合物，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在致冷剂组合物中的浓度是在约20和约80重量%之间。
13、根据权利要求10的组合物，其中还包括一种润滑剂。
14、一种产生冷却作用的方法，它包括将致冷剂组合物进行压缩，然后蒸发与要被冷却的物体有热交换关系的上述致冷剂组合物，该致冷剂组合物基本上由1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和一种或多种化合物所组成，该化合物选自由下列物质组成的一组：甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷，1，1，2-三氟乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷及环丙烷。
15、根据权利要求14的方法，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在致冷剂组合物中的浓度是在约10和约90重量%之间。
16、一种产生加热作用的方法，它包括压缩与要被加热的物体有热交换关系的致冷剂组合物，然后蒸发该致冷剂组合物，该致冷剂组合物基本上由1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷和一种或多种化合物所组成，该化合物选自由下列物质组成的一组：甲烷，乙烷，丙烷，丁烷，二氟甲烷，1，1-二氟乙烷，1，1，1-三氟乙烷，1，1，2-三氟乙烷，二甲醚，异丁烷，2-氯-1，1，1，2-四氟乙烷，五氟乙烷，1，1，2，2-四氟乙烷，1，1，1，2-四氟乙烷及环丙烷。
17、根据权利要求16的方法，其中，1，1，1，2，3，3，3-七氟丙烷在致冷剂组合物中的浓度是在约10和约90重量%之间。
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