CN108137921B - 聚酰胺树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种聚酰胺树脂组合物,其能够同时满足成形体在吸水时的尺寸变化的抑制、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面强度。本发明涉及一种树脂组合物,其包含:具有非圆形截面的玻璃纤维、以及含有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元的聚酰胺树脂,前述聚酰胺树脂的数均分子量为20000以上且40000以下,前述玻璃纤维的含有率为15质量%以上且60质量%以下。
Description
技术领域
本发明涉及聚酰胺树脂组合物。
背景技术
聚酰胺树脂作为工程塑料具有优异的特性,广泛用于汽车、机械、电气·电子等各种工业领域。已知为了提高聚酰胺树脂的机械性质而配混碳纤维、玻璃纤维等填充剂的技术。
例如,提出了以特定的含有率包含聚酰胺6和截面的长径与短径之比为1.2~10的非圆形截面的玻璃纤维的滑动部件用材料,其为低翘曲性、高极限PV值、低动摩擦系数、耐磨耗性优异(例如参照专利文献1)。另外,提出了以特定的含有率包含特定的聚酰胺树脂和具有非圆形的截面的玻璃纤维的强化聚酰胺成形材料,其能够制造具有对横截方向的高刚性和抵抗性的成形部品(例如参照专利文献2)。
另一方面,提出了以特定的含有率包含聚酰胺树脂等热塑性树脂和截面为扁平形状的玻璃纤维的激光熔接用热塑性树脂组合物,其机械强度良好且激光熔接特性优异(例如参照专利文献3)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:国际公开第2007/097214号
专利文献2:日本特开2014-111779号公报
专利文献3:日本特开2013-53316号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而,以往的包含非圆形截面的玻璃纤维的聚酰胺树脂组合物难以同时满足成形体在吸水时的尺寸变化的抑制、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面强度。
本发明的课题在于,提供在形成成形体时能够同时满足吸水时的尺寸变化的抑制、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面强度的聚酰胺树脂组合物。
用于解决问题的方案
用于解决前述课题的具体手段如下。
一种聚酰胺树脂组合物,其包含:具有非圆形截面的玻璃纤维、以及含有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元的聚酰胺树脂,前述聚酰胺树脂的数均分子量为20000以上且40000以下,前述玻璃纤维的含有率为15质量%以上且40质量%以下。
发明的效果
根据本发明,可以提供在形成成形体时能够同时满足吸水时的尺寸变化的抑制、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面强度的聚酰胺树脂组合物。
具体实施方式
关于本说明书中的组合物中的各成分的含量,在组合物中有多种相当于各成分的物质存在时,只要没有特别限定,则是指组合物中存在的该多种物质的总量。
[聚酰胺树脂组合物]
本实施方式的聚酰胺树脂组合物包含具有非圆形截面的玻璃纤维、以及含有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元的聚酰胺树脂,前述聚酰胺树脂的数均分子量为20000以上且40000以下,前述玻璃纤维的含有率为15质量%以上且60质量%以下。利用在包含碳数多的结构单元且具有特定范围的数均分子量的聚酰胺树脂中以特定的含有率含有具有非圆形截面的玻璃纤维的聚酰胺树脂组合物形成成形体时,能够实现吸水时的尺寸稳定性、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面硬度。实现吸水时的尺寸稳定性、和吸水后的优异的耐磨耗性是因为本实施方式的聚酰胺树脂组合物显示出低吸水性。
(聚酰胺树脂)
聚酰胺树脂只要含有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元(以下称“特定结构单元”)就没有特别的限定。从吸水时的尺寸稳定性、吸水后的优异的耐磨耗性和耐冲击性的观点来看,特定结构单元中的相对于1个酰胺基的碳原子数优选为7以上且12以下,更优选为8以上且12以下。此处,关于结构单元中的相对于1个酰胺基的碳原子数,例如若为聚酰胺6、聚酰胺66,则相对于1个酰胺基的碳原子数为6,若为聚酰胺11则为11,若为聚酰胺12则为12,若为聚酰胺612则为9。
聚酰胺树脂优选全部结构单元中的相对于1个酰胺基的平均碳原子数大于6,更优选为7以上且12以下,进一步优选为8以上且12以下。关于全部结构单元中的相对于1个酰胺基的平均碳原子数,例如若为聚酰胺6/66共聚物则为6,若为聚酰胺6/12共聚物(共聚比1:1)则为9。
作为聚酰胺树脂,可列举出由二胺与二羧酸形成的聚酰胺树脂、由内酰胺或氨基羧酸形成的聚酰胺树脂、以及由它们的2种以上的共聚物形成的聚酰胺树脂。
作为二胺,可列举出:乙二胺、四亚甲基二胺、五亚甲基二胺、六亚甲基二胺、七亚甲基二胺、八亚甲基二胺、九亚甲基二胺、十亚甲基二胺、十一亚甲基二胺、十二亚甲基二胺、十三烷二胺、十四烷二胺、十五烷二胺、十六烷二胺、十七烷二胺、十八烷二胺、十九烷二胺、二十烷二胺、2-甲基-1,8-辛二胺、2,2,4-三甲基六亚甲基二胺、2,4,4-三甲基六亚甲基二胺等脂肪族二胺,1,3-环己基二胺、1,4-环己基二胺、双(4-氨基环己基)甲烷、双(4-氨基环己基)丙烷、双(3-甲基-4-氨基环己基)甲烷、(3-甲基-4-氨基环己基)丙烷、1,3-二氨基甲基环己烷、1,4-二氨基甲基环己烷、5-氨基-2,2,4-三甲基-1-环戊烷甲胺、5-氨基-1,3,3-三甲基环己烷甲胺、双(氨基丙基)哌嗪、双(氨基乙基)哌嗪、降冰片烷二亚甲基胺等脂环式二胺、间苯二甲基二胺、对苯二甲基二胺等芳香族二胺等。这些之中优选碳原子数多于6的二胺。
作为二羧酸,可列举出:草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸、十三烷二酸、十四烷二酸、十五烷二酸、十六烷二酸、十八烷二酸、二十烷二酸等脂肪族二羧酸、1,3-环己烷二羧酸、1,4-环己烷二羧酸、二环己烷甲烷-4,4’-二羧酸、降冰片烷二羧酸等脂环式二羧酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、1,4-萘二羧酸、1,8-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、2,7-萘二羧酸等芳香族二羧酸等。这些之中优选碳原子数多于6的二羧酸。
作为内酰胺,可列举出:ε-己内酰胺、庚内酰胺、十一烷内酰胺、十二烷内酰胺、α-吡咯烷酮、α-哌啶酮等。另外,作为氨基羧酸,可列举出:6-氨基己酸、7-氨基庚酸、9-氨基壬酸、11-氨基十一烷酸、12-氨基十二烷酸。这些之中,优选碳原子数多于6的内酰胺和氨基羧酸。
作为具有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元的聚酰胺树脂的均聚物,例如可列举出:聚十一烷酸内酰胺(聚酰胺11)、聚月桂基内酰胺(聚酰胺12)、聚十二烷二酰丁二胺(聚酰胺412)、聚壬二酰戊二胺(聚酰胺59)、聚癸二酰戊二胺(聚酰胺510)、聚十二烷二酰戊二胺(聚酰胺512)、聚壬二酰己二胺(聚酰胺69)、聚癸二酰己二胺(聚酰胺610)、聚十二烷二酰己二胺(聚酰胺612)、聚己二酰壬二胺(聚酰胺96)、聚壬二酰壬二胺(聚酰胺99)、聚癸二酰壬二胺(聚酰胺910)、聚十二烷二酰壬二胺(聚酰胺912)、聚己二酰癸二胺(聚酰胺106)、聚壬二酰癸二胺(聚酰胺109)、聚癸二酰癸二胺(聚酰胺1010)、聚十二烷二酰癸二胺(聚酰胺1012)、聚己二酰十二烷二胺(聚酰胺126)、聚壬二酰十二烷二胺(聚酰胺129)、聚十二烷二胺癸二酰(聚酰胺1210)、聚十二烷二胺十二烷二酰(聚酰胺1212)、聚酰胺122等。
作为具有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元的聚酰胺树脂的共聚物,例如可列举出:己内酰胺/六亚甲基二氨基壬二酸共聚物(聚酰胺6/69)、己内酰胺/六亚甲基二氨基癸二酸共聚物(聚酰胺6/610)、己内酰胺/六亚甲基二氨基十一酸共聚物(聚酰胺6/611)、己内酰胺/六亚甲基二氨基十二烷酸共聚物(聚酰胺6/612)、己内酰胺/氨基十一酸共聚物(聚酰胺6/11)、己内酰胺/月桂内酰胺共聚物(聚酰胺6/12)、己内酰胺/六亚甲基二氨基己二酸/月桂内酰胺(聚酰胺6/66/12)、己内酰胺/六亚甲基二氨基己二酸/六亚甲基二氨基癸二酸(聚酰胺6/66/610)、以及己内酰胺/六亚甲基二氨基己二酸/六亚甲基二氨基十二烷二羧酸(聚酰胺6/66/612)等。
这些均聚物、共聚物可以各自单独或以混合物的形式使用。
这些之中,从吸水时的尺寸稳定性、耐冲击强度和表面强度的观点来看,优选选自由聚酰胺11、聚酰胺12、聚酰胺610、聚酰胺612、聚酰胺6/12、聚酰胺6/66/12组成的组中的至少1种,更优选选自由聚酰胺11、聚酰胺12、聚酰胺610和聚酰胺612组成的组中的至少1种。
聚酰胺树脂的分子量以数均分子量计为20000以上且40000以下,优选为22000以上且38000以下,更优选为23000以上且36000以下。通过使聚酰胺树脂的数均分子量处于上述范围内,可以实现吸水后的更优异的耐磨耗性。
对聚酰胺树脂的相对粘度没有特别的限制,优选的是,将聚合物1g溶解于96%浓硫酸100ml并在25℃下测定的相对粘度为1.8以上且5.0以下,更优选为2.0以上且3.5以下。相对粘度为上述数值范围的上限以下时,存在可得到良好的加工性的倾向,为上述下限以上时,存在机械强度进一步提高的倾向。
从机械物性和吸水时的尺寸稳定性的观点来看,聚酰胺树脂在聚酰胺树脂组合物的总量中的含有率优选为40质量%以上且85质量%以下,更优选为55质量%以上且80质量%以下,进一步优选为65质量%以上且75质量%以下。
(玻璃纤维)
作为玻璃纤维,只要截面为非圆形就没有特别的限制。截面为非圆形是指如下的形状:在与玻璃纤维的长度方向垂直的截面中,存在将截面的外周的2点之中距离最大的2点连接而成的长径、以及将垂直于长径的直线之中与截面的外周相交的2点间的距离最大的2点连接而成的短径,并且长径与短径的长度不同。玻璃纤维的长径相对于短径之比大于1即可,从力学特性的观点来看,例如为1.2以上且10以下,优选为1.5以上且6以下,更优选为1.7以上且4.5以下。
对玻璃纤维的截面形状没有特别的限制,通常可使用茧形、椭圆形、半圆形、圆弧形、长方形、平行四边形或它们的类似形状。在实用上,从流动性、力学特性、低翘曲性的观点来看,优选茧形、椭圆形或长方形。关于玻璃纤维的截面形状,可以参照例如日本特开昭62-268612号公报的记载。
对玻璃纤维的粗细没有特别的限制。玻璃纤维的短径通常为0.5μm以上且25μm以下,长径为1.25μm以上且300μm以下。
玻璃纤维的纤维长度通常为1mm以上且15mm以下,优选为1.5mm以上且12mm以下,更优选为2mm以上且6mm以下。
玻璃纤维的长径与短径的平均值除以纤维长度得到的长径比通常为10以上,从刚性、机械强度、流动性的观点来看,优选为15以上且100以下。
作为构成玻璃纤维的玻璃,可列举出包含A玻璃、C玻璃、E玻璃等的组的玻璃,从聚酰胺树脂的热稳定性的观点来看,优选E玻璃。另外,玻璃纤维可以利用硅烷偶联剂、钛偶联剂、其它高分子或低分子的表面处理剂进行表面处理。通过进行表面处理,向聚酰胺树脂中的分散性和密合性提高。
玻璃纤维在聚酰胺树脂组合物的总量中的含有率为15质量%以上且60质量%以下,从耐冲击强度、吸水时的尺寸稳定性和表面硬度的观点来看,优选为20质量%以上且45质量%以下,更优选为25质量%以上且35质量%以下。
在无损本发明的效果的范围内,聚酰胺树脂组合物中可以适宜配混其它成分,例如增塑剂、耐冲击材料、耐热材料、发泡剂、耐候剂、晶核剂、结晶促进剂、脱模剂、润滑剂、抗静电剂、阻燃剂、阻燃助剂、颜料、染料等功能性赋予剂等。
聚酰胺树脂组合物通过将上述聚酰胺树脂和规定量的非圆形截面的玻璃纤维用单螺杆或者双螺杆挤出机、班伯里密炼机等进行熔融混炼而制造。
通过将得到的聚酰胺树脂组合物成形,可以得到期望的成形体。作为成形方法,可以采用挤出成形法、吹塑成形法、注射成形法等。
聚酰胺树脂组合物用于汽车、机械的齿轮、皮带轮、凸轮、轴承、线缆壳体等,但也可以用于其它要求同样的功能的构件。
实施例
以下,通过实施例和比较例更具体地对本发明进行说明,但本发明并不限定于这些实施例。需要说明的是,实施例和比较例中使用的树脂和成形品的物性测定方法如下所示。
(1)夏比冲击强度:按照ISO179-1,在常温下使用带A缺口的厚度4mm的试验片进行Edgewise冲击试验。(n=10)
(2)吸水时的尺寸变化率:用住友重机械工业株式会社制造的SE-100D注射成形机制作200×40×3mm的成形品,在真空状态下放置48小时后,用OLYMPUS制造的显微镜测定转印到成形品表面的标记线间距离作为吸水处理前的尺寸。
接着,在23℃、50%RH气氛下放置168小时后,用OLYMPUS制造的显微镜测定转印到成形品表面的标记线间距离,作为吸水处理后的尺寸。
使用上述得到的吸水处理前的尺寸和吸水处理后的尺寸,利用如下的计算式算出吸水时尺寸变化率。
吸水时尺寸变化率
=(吸水处理后的尺寸-吸水处理前的尺寸)/吸水处理前的尺寸×100
(3)洛氏硬度R标尺:按照ISO2039-2,用R标尺测定硬度。洛氏硬度R标尺的测定在试验用试样的水中处理前(未处理)和水中处理后进行。作为水中处理,将试验用试样在设定为设定温度80℃的THOMAS KAGAKU Co.,Ltd.制造的恒温水槽T104NB中进行2小时和6小时的浸渍处理。
(4)分子量:使用Tosoh Corporation制造的HLC-802A,在下述条件下进行GPC测定,用PMMA换算算出数均分子量。
柱:Shodex HFIP-LG+HFIP-806M
洗脱液:HFIP-10mM CF3COONa
温度:40℃
流速:0.8ml/min
试样浓度:约0.1wt/vol%
注入量:500μl
(5)吸水时的耐磨耗性(水中处理后磨耗量):使用住友重机械工业株式会社制造的SE-100D注射成形机制作40mm×50mm×3mmt的成形品,作为试验用试样。作为对象材料,用材质S45C制成外径25.6m、内径20mm、长度15mm的中空形状的物体。作为摩擦磨耗试验机,使用A&D Co.,Ltd.制造的EFM-III-EN。将试验用试样在设定为设定温度80℃的THOMASKAGAKU Co.,Ltd.制造的恒温水槽T104NB中进行2小时和6小时的浸渍处理。上述处理后,擦去试验用试样的表面的水分,在真空状态下放置48小时。使用上述得到的80℃水中处理后的试样,在测定试验用试样的初始重量后,安装在试验机下部,将对象材料安装在试验机上部,在试验载荷25kgf、圆周速度100mm/sec下进行240分钟试验,测量试验后试验用试样的重量。由上述所得80℃水中处理后的初始重量与试验后的重量之差算出磨耗量。
·聚酰胺树脂
PA6-1:数均分子量13000的聚酰胺6
PA6-2:数均分子量30000的聚酰胺6
PA66-1:数均分子量20000的聚酰胺66
PA66-2:数均分子量34000的聚酰胺66
PA12-1:数均分子量24000的聚酰胺12
PA12-2:数均分子量30000的聚酰胺12
PA12-3:数均分子量35000的聚酰胺12
PA12-4:数均分子量14000的聚酰胺12
PA12-5:数均分子量41000的聚酰胺12
·玻璃纤维
GF1:截面形状长方形的玻璃纤维(Nitto Boseki Co.,Ltd.制造、CSG3PA-820S)
长径与短径之比4、纤维径7×28μm
GF2:截面形状圆形的玻璃纤维(日本电气硝子株式会社制造、ECS03T249H)
纤维径10.5μm
实施例1~6、比较例1~7
将表1记载的聚酰胺树脂和玻璃纤维用TEX44HCT双螺杆混炼机熔融混炼,制作目标聚酰胺树脂组合物颗粒。
接着,将得到的颗粒在料筒温度290℃、模具温度80℃下注射成形,制造各种试验片,评价各种物性。得到的结果示于表2。
[表1]
[表2]
产业上的可利用性
本发明的聚酰胺树脂组合物可以同时满足成形体在吸水时的尺寸变化的抑制、吸水后的优异的耐磨耗性、优异的耐冲击强度和高表面强度,尤其适宜用于滑动构件等。尤其适宜用于齿轮、支承、滑轮、轴承等滑动构件。
日本专利申请2015-200937号(申请日:2015年10月9日)的公开整体通过参照并入本说明书。
本说明书中记载的全部文献、专利申请、技术标准以参考的形式援引到本申请中,各文献、专利申请以及标准通过参照援引等同于将它们分别具体地记载在本申请当中。
Claims (3)
1.一种聚酰胺树脂组合物,其包含:
玻璃纤维,其具有非圆形截面;以及
聚酰胺树脂,其含有相对于1个酰胺基的碳原子数大于6的结构单元,
所述玻璃纤维的含有率为15质量%以上且60质量%以下,
所述聚酰胺树脂为选自由聚酰胺11、聚酰胺12、聚酰胺612、聚酰胺610、聚酰胺6/12和聚酰胺6/66/12组成的组中的至少1种,
所述聚酰胺树脂的数均分子量为23000以上且36000以下。
2.根据权利要求1所述的聚酰胺树脂组合物,其中,所述聚酰胺树脂为聚酰胺12。
3.一种成形品,其包含权利要求1或2所述的聚酰胺树脂组合物。
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