CN108039412B - 一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents

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Abstract

一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，涉及钙钛矿太阳能电池。包括依次叠加的导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和背电极；所述硫化复合电子传输层由ZnO层和ZnS层构成，ZnS介于ZnO和钙钛矿吸光层之间。具有效率高、迟滞小及寿命长等优点，而且硫化复合电子传输层的制备方法简单快捷，重复性高。能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。

Description

一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池，尤其是涉及一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
在光伏产业领域，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率(PCE)在8年的时间里从3.8％迅速攀升到目前认证的22.7％，立即成为了一颗璀璨的明星。这一快速发展主要得益于钙钛矿太阳能电池的光电转换效率高、制备成本低、工艺相对简单等优点。因此，这一课题研究成为近年国内外研究的前沿和热点。钙钛矿太阳能电池的一般结构包括：透明导电衬底、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层及背电极。在太阳光照射时，电子-空穴在钙钛矿吸光层分离，电子传输层收集电子并传输到负极，空穴传输层收集并传输空穴到正极。实现高效器件性能的途径主要有：1、优化调控钙钛矿吸光层的组分和品质；2、制备性能更优异的电子传输层或空穴传输层。目前，获得高质量的钙钛矿吸光层的方法已有很多报道，包括本课题组的研究成果，均可以制备出高质量的钙钛矿薄膜。电子传输层的化学性质及其界面也会对电池的稳定性和寿命产生影响。TiO2电子传输层被广泛用于钙钛矿太阳能电池，但因其电子迁移率低而制约了钙钛矿太阳能电池的长足发展；在紫外光照下，其表面的氧分子解吸附所造成的器件不稳定性问题仍未得到解决。相比TiO2，ZnO具有更高的电子迁移率，但在钙钛矿太阳能电池器件中ZnO的表面碱性会破坏钙钛矿层导致器件退化。因此，对电子传输性能优异的ZnO进行表面改性至关重要。
发明内容
本发明的目的在于针对氧化锌电子传输层电子迁移率高，但因其表面的碱性较强，与钙钛矿吸光层接触后很容易破坏钙钛矿的结构，从而导致整个电池退化损坏，降低了电池的效率也加剧了滞后效应，提供一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池。
本发明包括依次叠加的导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和背电极；所述硫化复合电子传输层由ZnO层和ZnS层构成，ZnS介于ZnO和钙钛矿吸光层之间。
所述导电衬底可采用透明导电衬底。
所述硫化复合电子传输层的氧化锌表层处理，处理温度可为200～700℃，加热气氛可为空气、氮气、氩气、真空等中的一种。所述硫化复合电子传输层由含硫材料处理氧化锌表层形成的硫化锌-氧化锌复合电子传输层，在ZnO和钙钛矿吸光层之间的ZnS可以基本消除钙钛矿太阳能电池的滞后效应，从而得到稳定、可靠、高效的电池。所述含硫材料可选自硫单质、硫化氢、硫脲、2-甲基-2-疏基硫酸脲、2-苯氧基硫代乙酰胺、硫代乙酰胺等中的至少一种。所述硫化复合电子传输层的厚度可为10～120nm。
所述钙钛矿吸光层可采用钙钛矿多晶膜。钙钛矿多晶膜品质高，能级匹配较好，成本低。所述钙钛矿吸光层的厚度可为200～900nm。
所述空穴传输层的材料可采用p型无机或有机半导体，如CuI、CuSCN、spiro-OMeTAD、P3HT、PTAA等。均与钙钛矿吸光层的能级匹配较好，同时能有效传输空穴到背电极层，从而确保光电转换效率高；所述空穴传输层的厚度可为50～300nm。
所述背电极可采用金电极、碳基电极或其他导电电极，所述背电极的厚度可为30～200nm。
本发明具有效率高、迟滞小及寿命长等优点，而且硫化复合电子传输层的制备方法简单快捷，重复性高。
本发明能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。
本发明具有以下突出优点：
1.氧化锌-硫化锌复合电子传输层，不仅改善了氧化锌表面的性质，而且巧妙地引入硫化锌层，提高了氧化锌的导带能级。
2.氧化锌-硫化锌复合结构的硫可以和钙钛矿吸光层的铅离子产生强的相互作用，改善电子传输层与钙钛矿层的接触。
3.这种新型复合材料不仅稳定了电子传输层-钙钛矿的界面，电池的使用寿命延长，而且加快了电子的传输，抑制界面电荷复合，提高电池效率。
4.本发明的硫化电子传输层制备方法简单快捷，重复性高，为大规模制备电子传输层提供了一条新途径。
附图说明
图1是本发明实施例4中含硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池的结构示意图；
图2是本发明实施例1中以未经硫化处理的ZnO作为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的J-V特性曲线；
图3是本发明实施例4中含硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池的J-V特性曲线；
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但本发明并不局限于下述实施例。
表1为本发明的实施例1～4的电池的短路电流密度Jsc、电压Voltage、填充因子FF、光电转换效率η和串联电阻Rs。
表1
Figure BDA0001506706220000031
RS代表电压到电流的反扫方式，FS代表电流到电压的正扫方式。
以下给出具体实施例。
实施例1
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。
作为优选，钙钛矿吸光层为钙钛矿多晶膜。钙钛矿多晶膜品质高，能级匹配较好，成本低。
作为优选，空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿吸光层的能级匹配较好，同时能有效传输空穴到背电极层，从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为：
首先，制备ZnO致密层于导电衬底上。
再将介孔的二氧化钛浆料旋涂在经过处理的导电衬底上，然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。将1.05mmol PbI2、0.2mmol PbBr2、0.1mmol CsI以及87.5μLDMSO溶解于600μL DMF中得到前驱体溶液，旋涂在经过处理的导电衬底上，再连续滴加FAI和MABr(摩尔比85︰15)的异丙醇(IPA)溶液，停留10s后，继续旋涂至结束。在120℃下退火25min，使得结晶成为钙钛矿多晶薄膜。将空穴传输层材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液(浓度30mg/mL)加入四叔丁基吡啶(TBP)和双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI),充分混合均匀后，旋涂在钙钛矿多晶薄膜上。
使用蒸镀方法，在涂有spiro-OMeTAD的钙钛矿薄上蒸镀蒸镀金背电极层。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为600nm，空穴传输材料层厚度为150nm，蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport94022A)条件下，有效光照面积为0.10cm2。测试结果如图2的J-V特性曲线及其光电参数表(表1)所示，其反扫(RS)的转换效率(PCE)为17.14％；，其正扫(FS)的PCE为15.21％。
实施例2
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。
作为优选，钙钛矿吸光层为钙钛矿多晶膜。钙钛矿多晶膜品质高，能级匹配较好，成本低。
作为优选，空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿吸光层的能级匹配较好，同时能有效传输空穴到背电极层，从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为：
首先，制备ZnO致密层于导电衬底上。将硫单质的异丙醇(IPA)分散液旋涂在经过处理的导电衬底上，然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。再将介孔的二氧化钛浆料旋涂在经过处理的导电衬底上，然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。将1.05mmol PbI2、0.2mmol PbBr2、0.1mmol CsI以及87.5μL DMSO溶解于600μL DMF中得到前驱体溶液，旋涂在经过处理的导电衬底上，再连续滴加FAI和MABr(摩尔比85:15)的IPA中，停留10s后，继续旋涂至结束。在120℃下退火25min，使得结晶成为钙钛矿多晶薄膜。将空穴传输层材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液(浓度30mg/mL)加入四叔丁基吡啶(TBP)和双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI),充分混合均匀后，旋涂在钙钛矿多晶薄膜上。
使用蒸镀方法，在涂有spiro-OMeTAD的钙钛矿薄上蒸镀蒸镀金背电极层。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为600nm，空穴传输材料层厚度为150nm，蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport94022A)条件下，有效光照面积为0.10cm2。测试结果如光电参数表(表1)所示，其反扫(RS)的转换效率(PCE)为17.30％；其正扫(FS)的PCE为16.58％。
实施例3
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。
作为优选，钙钛矿吸光层为钙钛矿多晶膜。钙钛矿多晶膜品质高，能级匹配较好，成本低。
作为优选，空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿吸光层的能级匹配较好，同时能有效传输空穴到背电极层，从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为：
首先，制备ZnO致密层于导电衬底上。在氩气气氛中，硫化氢气体(流速20mL/min)处理ZnO致密层，置于管式炉中450℃煅烧10min，结束后降至室温。再将介孔的二氧化钛浆料旋涂在经过处理的导电衬底上，然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。将1.05mmol PbI2、0.2mmol PbBr2、0.1mmol CsI以及87.5μL DMSO溶解于600μL DMF中得到前驱体溶液，旋涂在经过处理的导电衬底上，再连续滴加FAI和MABr(摩尔比85︰15)的IPA中，停留10s后，继续旋涂至结束。在120℃下退火25min，使得结晶成为钙钛矿多晶薄膜。将空穴传输层材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液(浓度30mg/mL)加入四叔丁基吡啶(TBP)和双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI),充分混合均匀后，旋涂在钙钛矿多晶薄膜上。
使用蒸镀方法，在涂有spiro-OMeTAD的钙钛矿薄上蒸镀蒸镀金背电极层。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为600nm，空穴传输材料层厚度为150nm，蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport94022A)条件下，有效光照面积为0.10cm2。测试结果如其光电参数表(表1)所示，其反扫(RS)的转换效率(PCE)为18.81％；其正扫(FS)的PCE为17.78％。
实施例4
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配，能有效传导电荷。
作为优选，钙钛矿吸光层为钙钛矿多晶膜。钙钛矿多晶膜品质高，能级匹配较好，成本低。
作为优选，空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿吸光层的能级匹配较好，同时能有效传输空穴到背电极层，从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为：
首先，制备ZnO致密层于导电衬底上。
再配制硫脲的乙醇溶液，浓度为0.1mol/L。将该溶液旋涂在ZnO致密层上，在120℃下退火15min至溶剂干燥。然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。再将介孔的二氧化钛浆料旋涂在经过处理的FTO导电玻璃层上，然后置于马弗炉中450℃煅烧30min，结束后降至室温。将1.05mmol PbI2、0.2mmol PbBr2、0.1mmol CsI以及87.5μL DMSO溶解于600μL DMF中得到前驱体溶液，旋涂在上述经过处理的FTO导电玻璃层上，再连续滴加FAI和MABr(摩尔比85︰15)的IPA溶液，停留10s后，继续旋涂至结束。在120℃下退火25min，使得结晶成为高质量的钙钛矿薄膜。
将空穴传输层材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液(浓度30mg/mL)加入四叔丁基吡啶(TBP)和双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI),充分混合均匀后，旋涂在钙钛矿薄膜上。
使用蒸镀方法，在涂有spiro-OMeTAD的钙钛矿薄上蒸镀蒸镀金电极层。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为600nm，空穴传输材料层厚度为150nm，蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport94022A)条件下，有效光照面积为0.10cm2。测试结果如图3及其光电参数表(表1)所示，其反扫(RS)的转换效率(PCE)为20.17％；其正扫(FS)的PCE为19.86％。
以上所述具体实施例是对本发明结构所作的举例说明。

Claims (8)

1.一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于包括依次叠加的导电衬底、硫化复合电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和背电极；所述硫化复合电子传输层由ZnO层和ZnS层构成，ZnS介于ZnO和钙钛矿吸光层之间；所述硫化复合电子传输层由含硫材料处理氧化锌表层形成的硫化锌-氧化锌复合电子传输层，在ZnO和钙钛矿吸光层之间的ZnS层基本消除钙钛矿太阳能电池的滞后效应，所述含硫材料选自硫化氢、硫脲溶液中的一种，所述硫化氢的流速为20mL/min，所述硫脲溶液的浓度为0.1 mol/L；以及其中所述硫化复合电子传输层的氧化锌表层处理的处理温度为450℃。
2.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述导电衬底采用透明导电衬底。
3.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述硫化复合电子传输层的氧化锌表层处理，加热气氛为空气、氮气、氩气中的一种。
4.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述硫化复合电子传输层的厚度为10～120nm。
5.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述钙钛矿吸光层采用钙钛矿多晶膜。
6.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述钙钛矿吸光层的厚度为200～900nm。
7.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述空穴传输层的材料采用p型无机或有机半导体，所述空穴传输层的材料选自CuI、CuSCN、spiro-OMeTAD、P3HT、PTAA；所述空穴传输层的厚度为50～300nm。
8.如权利要求1所述一种硫化复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于所述背电极采用金电极或碳基电极，所述背电极的厚度为30～200nm。
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