CN106384784A - 一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents

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Abstract

一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，包括复合电子传输层，其特征在于：所述的复合电子传输层由SnO2构成。本发明使用经过TiCl4水溶液处理SnO2形成的SnO2和TiO2复合材料，提高了纯SnO2的导带能级，抑制了其作为电子传输层结构的太阳能电池的电子复合，从而显著提高了电池效率。且制备的SnO2和TiO2的复合电子传输材料全在180度以下的低温下进行，降低了生产电池的能耗，节约了成本。

Description

一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池
技术领域
本发明涉及太阳能电池，特别是一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
钙钛矿太阳能电池由于其成本低，性能好，制备简单收到科研以及产业界的高度重视。钙钛矿材料从2009年用于太阳能电池，到目前效率已经达到将近20％，是初始时的电池效率的5倍，把染料敏化太阳能电池、有机太阳能电池等新型薄膜太阳电池甩在了身后，钙钛矿太阳能电池是近三年来发展非常迅速的低成本薄膜太阳能电池。
钙钛矿太阳能电池结构核心是具有钙钛矿晶型( ABX3 )的有机金属卤化物吸光材料。在这种钙钛矿ABX3结构中，A为甲胺基( CH3NH3 )，B为金属铅原子，X为氯、溴、碘等卤素原子。目前在高效钙钛矿型太阳能电池中，最常见的钙钛矿材料是碘化铅甲胺(CH3NH3PbI3 )，它的带隙约为1.5eV，消光系数高，几百纳米厚薄膜就可以充分吸收800nm以下的太阳光。而且，这种材料制备简单，将含有PbI2和CH3NH3I的溶液，在常温下通过旋涂即可获得均匀薄膜。上述特性使得钙钛矿型结构CH3NH3PbI3不仅可以实现对可见光和部分近红外光的吸收，而且所产生的光生载流子不易复合，能量损失小，这是钙钛矿型太阳能电池能够实现高效率的根本原因。
钙钛矿太阳能电池目前主要有多种结构：含多孔二氧化钛的介观电池，无多孔二氧化钛的平面电池，含多孔绝缘氧化物(三氧化二铝，氧化锆)的超结构介观电池等。
对于无多孔二氧化钛的平面电池，二氧化钛由于其高温烧结的工艺能耗严重。从而使得电池的成本的增加。
中国专利201310545486.2公布了一种具有电子传输层和空穴传输层的高效有机光伏电池，电子传输层的材料是聚合物；该电池具有较高的能量转换效率和开路电压。但是有机合成和使用过程中具有较大毒性，不利于生产。
发明内容
为了解决上述问题，本发明提供了一种结构更加合理的复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，该电池具有更高的光电转换效率，同时合成工艺更加简单。
本发明提供的技术方案为：一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，包括复合电子传输层，其特征在于：所述的复合电子传输层由SnO2构成。本发明采用SnO2 替代原有的TiO2用于合成致密层，作为复合电子传输层。SnO2具有其低温制备的优势。同时能够确保钙钛矿太阳能电池具有较高的光电转换效率。
本发明所述的钙钛矿太阳能电池还包括导电玻璃层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层，所述导电玻璃层、所述复合电子传输层、所述钙钛矿多晶膜、所述空穴传输材料层及所述蒸镀银电极层依次排布。该结构有效传导电子，导电玻璃层作为钙钛矿太阳能电池的基底，钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层之间能级相匹配，能有效传导光电子。
本发明所述钙钛矿多晶膜为甲胺铅碘多晶膜。甲胺铅碘多晶膜在钙钛矿多晶膜中合成制备方式相对成熟简单，同时在空气中的稳定性相对较高，同时成本较低，有利于大量生产。
本发明所述复合电子传输层的厚度为20-200纳米；所述甲胺铅碘多晶膜的厚度为200纳米-1.5微米；所述空穴传输材料层厚度为50-500纳米；所述蒸镀银电极层厚度为50-200纳米。该厚度参数设置下，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率最高，内部阻抗低。
本发明所述空穴传输材料层材料为spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿多晶膜的能级匹配较好，同时能有效传输电子至蒸镀银电极层。同时确保钙钛矿太阳能电池光电转换效率较高。
本发明所述的复合电子传输层表面设置有四氯化钛处理层。同时使用了四氯化钛水溶液对SnO2进行界面处理，由于生成的TiO2在SnO2的表面，从而提高了SnO2的导带能级。这种新生成的复合材料抑制了SnO2和钙钛矿界面的载流子的复合率，提高电池效率。并且，这种新生成的复合材料完全是在180度以下的低温制备，降低了生产电池的能耗，节约了成本。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：使用经过TiCl4水溶液处理SnO2形成的SnO2和TiO2复合材料，提高了纯SnO2的导带能级，抑制了其作为电子传输层结构的太阳能电池的电子复合，从而显著提高了电池效率。且制备的SnO2和TiO2的复合电子传输材料全在180度以下的低温下进行，降低了生产电池的能耗，节约了成本。
附图说明
图1为本发明采用不同浓度四氯化钛水溶液处理的伏安特性曲线，为了便于标注，附图中M表示mol/L。
具体实施方式
以下结合实施例、表1和图1对本发明作进一步详细描述。表1为本发明未经四氯化钛水溶液改性以及分别经过0.03mol/L、0.04mol/L和0.05mol/L的四氯化钛水溶液处理后的光电转换效率η、短路电流密度Jsc、开路电压Voc以及填充因子FF。
表1
η(%) Jsc（mAcm-2） Voc（V） FF
a 6.2 18.49 0.651 0.529
b 11.62 19.43 0.869 0.689
c 14.80 21.84 0.918 0.740
d 12.63 20.87 0.913 0.663
其中a、b、c和d分别对应实施例1、实施例2、实施例3和实施例4的电学测试数据。
实施例1
导电玻璃层、复合电子传输层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层依次排布。该结构有效传导电子，导电玻璃层作为钙钛矿太阳能电池的基底，钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层之间能级相匹配，能有效传导光电子。
作为优选，钙钛矿多晶膜选用甲胺铅碘多晶膜。甲胺铅碘多晶膜在钙钛矿多晶膜中合成制备方式相对成熟简单，同时在空气中的稳定性相对较高，同时成本较低，有利于大量生产。
作为优选，空穴传输材料层材料选用spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿多晶膜的能级匹配较好，同时能有效传输电子至蒸镀银电极层。同时确保钙钛矿太阳能电池光电转换效率较高。
本实施例的制备方法为：
制备SnO2薄膜于导电玻璃层上。
再将CH3NH3I和PbCl2以摩尔比例3:1溶解于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，使用匀胶机将上述溶液沉积在上述经过处理的导电玻璃层上。通过精确控制温度在90℃烘烤1小时，使得结晶成为CH3NH3PbI3多晶膜。
将空穴传输材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液（浓度为0.6mol/L）加入spiro-OMeTAD摩尔数80 %的四丁基吡啶（tBP）和spiro-OMeTAD摩尔数30 %的双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)），充分搅拌后均匀的旋涂在甲胺铅碘多晶膜上。
使用蒸镀方法，在甲胺铅碘多晶膜上蒸镀蒸镀银电极层。
本实施例中的甲胺铅碘多晶膜厚度为600纳米，空穴传输材料层厚度为300纳米，蒸镀银电极层厚度为90纳米。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为95.6mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport91192A) 条件下，测得SnO2基太阳能电池效率6.2％，短路电流密度18.49mAcm-2,开路电压0.651V，填充因子0.529。
实施例2
导电玻璃层、复合电子传输层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层依次排布。该结构有效传导电子，导电玻璃层作为钙钛矿太阳能电池的基底，钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层之间能级相匹配，能有效传导光电子。
作为优选，钙钛矿多晶膜选用甲胺铅碘多晶膜。甲胺铅碘多晶膜在钙钛矿多晶膜中合成制备方式相对成熟简单，同时在空气中的稳定性相对较高，同时成本较低，有利于大量生产。
作为优选，空穴传输材料层材料选用spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿多晶膜的能级匹配较好，同时能有效传输电子至蒸镀银电极层。同时确保钙钛矿太阳能电池光电转换效率较高。
本实施例的制备方法为：
首先制备四氯化钛的水溶液,将TiCl4溶解于去离子水，浓度为0.03mol/L。制备SnO2薄膜于导电玻璃层上。将SnO2薄膜浸泡于上述溶液，用于处理SnO2薄膜表面,静置30分钟后取出,在150℃下烘烤三十分钟至溶剂干燥。
再将CH3NH3I和PbCl2以摩尔比例3:1溶解于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，使用匀胶机将上述溶液沉积在上述经过处理的导电玻璃层上。通过精确控制温度在90℃烘烤1小时，使得结晶成为CH3NH3PbI3多晶膜。
将空穴传输材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液（浓度为0.6mol/L）加入spiro-OMeTAD摩尔数80 %的四丁基吡啶（tBP）和spiro-OMeTAD摩尔数30 %的双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)），充分搅拌后均匀的旋涂在甲胺铅碘多晶膜上。
使用蒸镀方法，在甲胺铅碘多晶膜上蒸镀蒸镀银电极层。
本实施例中的甲胺铅碘多晶膜厚度为600纳米，空穴传输材料层厚度为300纳米，蒸镀银电极层厚度为90纳米。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为95.6mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport91192A) 条件下，测得TiO2-SnO2复合电子传输层的钙钛矿太阳能电池（有效光照面积为0.07cm2）的光电转换效率为11.62％（短路电流密度19.43mAcm-2，开路电压0.869V，填充因子0.689），同比未经改性的SnO2基钙钛矿太阳能电池效率6.2％（短路电流密度18.49mAcm-2,开路电压0.651V，填充因子0.529）提高了约87%。提高的原因主要是附着的TiO2层提高了SnO2表面的导带能级，降低了电池的复合。从而提高了电池填充因子，开路电压与光电转换效率。
实施例3
导电玻璃层、复合电子传输层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层依次排布。该结构有效传导电子，导电玻璃层作为钙钛矿太阳能电池的基底，钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层之间能级相匹配，能有效传导光电子。
作为优选，钙钛矿多晶膜选用甲胺铅碘多晶膜。甲胺铅碘多晶膜在钙钛矿多晶膜中合成制备方式相对成熟简单，同时在空气中的稳定性相对较高，同时成本较低，有利于大量生产。
作为优选，空穴传输材料层材料选用spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿多晶膜的能级匹配较好，同时能有效传输电子至蒸镀银电极层。同时确保钙钛矿太阳能电池光电转换效率较高。
本实施例的制备方法为：
制备四氯化钛的水溶液，其浓度为0.04 mol/L，用于处理SnO2薄膜表面。
首先将TiCl4溶解于去离子水，浓度为0.04 mol/L。制备SnO2薄膜于导电玻璃层上。将SnO2薄膜浸泡于上述溶液，静置30分钟后取出,在150℃下烘烤三十分钟至溶剂干燥。
再将CH3NH3I和PbCl2以摩尔比例3:1溶解于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，使用匀胶机将上述溶液沉积在上述经过处理的导电玻璃层上。通过精确控制温度在90℃烘烤1小时，使得结晶成为CH3NH3PbI3多晶膜。
将空穴传输材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液（浓度为0.6 mol/L，加入spiro-OMeTAD摩尔数80 %的四丁基吡啶（tBP）和spiro-OMeTAD摩尔数30 %的双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)）均匀的旋涂在甲胺铅碘多晶膜上。
使用蒸镀方法，在甲胺铅碘多晶膜上蒸镀蒸镀银电极层。
本实施例中的甲胺铅碘多晶膜厚度为600纳米，空穴传输材料层厚度为300纳米，蒸镀银电极层厚度为90纳米。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为95.6mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport91192A) 条件下，测得TiO2-SnO2复合电子传输层的钙钛矿太阳能电池（有效光照面积为0.07cm2）的光电转换效率为14.80％（短路电流密度21.84mAcm-2，开路电压0.918V，填充因子0.740），同比未经改性的SnO2基太阳能电池效率6.2％（短路电流密度18.49mAcm-2,开路电压0.651V，填充因子0.529）提高了约140%。提高的原因主要是附着的TiO2层提高了SnO2表面的导带能级，降低了电池的复合。从而提高了电池填充因子，开路电压与光电转换效率。并且这一浓度比上一浓度更优。
实施例4
导电玻璃层、复合电子传输层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层依次排布。该结构有效传导电子，导电玻璃层作为钙钛矿太阳能电池的基底，钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层之间能级相匹配，能有效传导光电子。
作为优选，钙钛矿多晶膜选用甲胺铅碘多晶膜。甲胺铅碘多晶膜在钙钛矿多晶膜中合成制备方式相对成熟简单，同时在空气中的稳定性相对较高，同时成本较低，有利于大量生产。
作为优选，空穴传输材料层材料选用spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿多晶膜的能级匹配较好，同时能有效传输电子至蒸镀银电极层。同时确保钙钛矿太阳能电池光电转换效率较高。
本实施例的制备方法为：
制备四氯化钛的水溶液，其浓度为0.05mol/L，用于处理SnO2薄膜表面。
首先将TiCl4溶解于去离子水，浓度为0.05 mol/L。制备SnO2薄膜于导电玻璃层上。将SnO2薄膜浸泡于上述溶液，静置30分钟后取出,在150℃下烘烤三十分钟至溶剂干燥。
再将CH3NH3I和PbCl2以摩尔比例3:1溶解于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，使用匀胶机将上述溶液沉积在上述经过处理的导电玻璃层上。通过精确控制温度在90℃烘烤1小时，使得结晶成为CH3NH3PbI3多晶膜。
将空穴传输材料spiro-OMeTAD的氯苯溶液（浓度为0.6 mol/L，加入spiro-OMeTAD摩尔数80 %的四丁基吡啶（tBP）和spiro-OMeTAD摩尔数30 %的双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)）均匀的旋涂在甲胺铅碘多晶膜上。
使用蒸镀方法，在甲胺铅碘多晶膜上蒸镀蒸镀银电极层。
本实施例中的甲胺铅碘多晶膜厚度为600纳米，空穴传输材料层厚度为300纳米，蒸镀银电极层厚度为90纳米。
在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为95.6mW/cm2(太阳光模拟器型号：Newport91192A) 条件下，测得TiO2-SnO2复合电子传输层的钙钛矿太阳能电池（有效光照面积为0.07cm2）的光电转换效率为12.63％（短路电流密度20.87mAcm-2，开路电压0.913V，填充因子0.663），同比未经改性的SnO2基太阳能电池效率6.2％（短路电流密度18.49mAcm-2,开路电压0.651V，填充因子0.529）提高了约98%。提高的原因主要是附着的TiO2层提高了SnO2表面的导带能级，降低了电池的复合。从而提高了电池填充因子，开路电压与光电转换效率。然而高浓度处理导致的TiO2层过厚，缺陷增多，电池性能相对上一浓度有所降低。
本说明书中所描述的以上内容仅仅是对本发明结构所作的举例说明。 本发明所属技术领域的技术人员可以对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，只要不偏离本发明的结构或者超越本权利要求书所定义的范围，均应属于本发明的保护范围。

Claims (6)

1.一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，包括复合电子传输层，其特征在于：所述的复合电子传输层由SnO2构成。
2.根据权利要求1所述复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的钙钛矿太阳能电池还包括导电玻璃层、钙钛矿多晶膜、空穴传输材料层及蒸镀银电极层，所述导电玻璃层、所述复合电子传输层、所述钙钛矿多晶膜、所述空穴传输材料层及所述蒸镀银电极层依次排布。
3.根据权利要求2所述复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述钙钛矿多晶膜为甲胺铅碘多晶膜。
4.根据权利要求1或2或3所述复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述复合电子传输层的厚度为20-200纳米；所述甲胺铅碘多晶膜的厚度为200纳米-1.5微米；所述空穴传输材料层厚度为50-500纳米；所述蒸镀银电极层厚度为50-200纳米。
5.根据权利要求2或3所述复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述空穴传输材料层材料为spiro-OMeTAD。
6.根据权利要求1或2或3所述复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述的复合电子传输层表面设置有四氯化钛处理层。
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