CN108091764A - 一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents
一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池 Download PDFInfo
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Abstract
一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,涉及钙钛矿太阳能电池。设有依次叠加的导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层和背电极;复合电子传输层由氧化锌、氧化镁和质子化乙醇胺构成;钙钛矿薄膜层的化学式为ABX3,A为正一价离子甲铵、甲脒铵、Cs+、Rb+等中的至少一种,B为正二价离子Pb2+、Sn2+、Ge2+等中的至少一种,X为F‑、Cl‑、Br‑、I‑等中的至少一种。ZnO具有高电子迁移率,具有比TiO2更高的电子传输能力。ZnO表面修饰的MgO可在界面处减少界面电荷的复合,分子内质子化的EA+可实现与钙钛矿的有效接触,加快电子的提取速度,释放界面积累的电荷。
Description
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池,尤其是涉及一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池在短短几年内迅速发展成为下一代新型薄膜光伏电池中最有希望的候选者之一。目前认证的光电转换效率达到22.7%,几乎接近了业界旗舰材料硅的最高效率。然而,迟滞问题、稳定性以及进一步效率提高仍然限制了钙钛矿太阳能电池的产业化应用,这些问题可能跟各活性层间的不完全接触和过多的界面电荷复合有关,因为常用的空穴传输材料有机半导体(比如螺二芴spiro-OMeTAD)可以与钙钛矿形成良好的界面接触。因此解决电子传输层和钙钛矿层间的不良接触应该是钙钛矿电池接下来发展的一大重点研究方向。在电子传输层和钙钛矿的界面进行界面改性和接触钝化,对优化钙钛矿电池整体性能和稳定性至关重要。众所周知,ZnO具有宽的能带间隙,比常用的电子传输层TiO2具有更高的电子传输能力,因此ZnO是实现电子从钙钛矿层快速提取和传输的最理想的电子传输层材料之一。然而,ZnO/钙钛矿界面存在严重的界面电荷复合,而且文献报道(Chem.Mater.2015,27,4229)发现:在高于90℃的温度下,在ZnO/MAPbI3界面处的钙钛矿中的甲基铵阳离子MA+很容易被ZnO夺去质子而释放出甲胺MA,造成钙钛矿快速分解。因此,寻求合适和简单的方法改性ZnO层对进一步优化钙钛矿电池性能和稳定性非常重要。
发明内容
本发明要解决的技术问题是针对氧化锌电子传输层的电子迁移率高,但因其表面的碱性较强,与钙钛矿吸光层接触后容易造成钙钛矿分解,导致整个电池损坏,降低其效率,也加剧其迟滞效应,提供一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池。
本发明设有依次叠加的导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层和背电极;所述复合电子传输层由氧化锌(ZnO)、氧化镁(MgO)和质子化乙醇胺(EA+)构成;所述钙钛矿薄膜层的化学式为ABX3,其中A为正一价离子甲铵、甲脒铵、Cs+、Rb+等中的至少一种,B为正二价离子Pb2+、Sn2+、Ge2+等中的至少一种,X为F-、Cl-、Br-、I-等中的至少一种;
所述导电衬底可为透明导电衬底。
所述复合电子传输层的厚度可为20~100nm;所述钙钛矿薄膜层的厚度可为200~800nm;所述空穴传输层的厚度可为50~250nm。
所述复合电子传输层是由醋酸镁(MgAc2)和EA修饰ZnO致密层,经过退火得到了MgO和分子内质子化EA+修饰ZnO表面的复合电子传输层。
所述钙钛矿薄膜层可采用有机-无机金属卤化物钙钛矿,优选MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
所述空穴传输层的材料可采用p型无机或有机半导体,可选自CuI、CuSCN、spiro-OMeTAD、PTAA等中的一种,优选spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与MAPbI3的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到金电极层,从而确保光电转换效率高。
所述背电极可采用金电极、碳基电极或其他导电电极,所述金电极厚度可为50~150nm。
本发明的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
本发明提出醋酸镁(MgAc2)和乙醇胺EA修饰ZnO致密层,经过退火得到了MgO和分子内质子化EA+共修饰ZnO表面的电子传输层,如此修饰的优势在于MgO可以在界面处减少界面电荷复合,提高电池性能和稳定性;而分子内质子化的EA+可以实现与钙钛矿中良好接触,加快电子的提取速率,释放界面积累的电荷,从而完全释放迟滞,获得高效率。而且该修饰解决了ZnO/钙钛矿界面不稳定性问题,提高电池稳定性。
本发明所述复合电子传输层是由醋酸镁(MgAc2)和乙醇胺(EA)共修饰ZnO致密层,经过退火得到了MgO和分子内质子化EA+修饰ZnO表面的复合电子传输层。可以消除电池的迟滞效应,从而得到稳定、可靠、高效的电池。
本发明的突出优点如下:
1)ZnO具有高电子迁移率,具有比TiO2更高的电子传输能力。
2)ZnO表面修饰的MgO可以在界面处减少界面电荷的复合,提高电池性能和稳定性。
3)分子内质子化的EA+可以实现与钙钛矿的有效接触,加快电子的提取速度,释放界面积累的电荷,从而完全释放迟滞,电池获得高效率。而且修饰后解决了ZnO/钙钛矿界面不稳定的问题,提高了电池的稳定性。
附图说明
图1是本发明实施例4中以ZnO-MgO-EA+复合材料为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的结构示意图;
图2是本发明实施例1中以纯ZnO为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的J-V特性曲线;
图3是本发明实施例4中以ZnO-MgO-EA+复合材料为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的J-V特性曲线。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明,但本发明并不局限于下述实施例。
表1为本发明实施例1~5电池的电流密度J、电压Voltage、填充因子FF、光电转换效率η和串联电阻Rs。
表1
RS代表电压到电流的反扫方式,FS代表电流到电压的正扫方式。
以下给出具体实施例。
实施例1
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿吸薄膜层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
作为优选,本发明所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
作为优选,空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿薄膜层的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到背电极层,从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为:
将切割好的2.0cm×2.0cm的透明导电衬底FTO用锌粉和40mmol/L盐酸蚀刻得到设计的电极,然后分别用丙酮、蒸馏水和乙醇超声清洗。将0.3mol/L ZnAc2·2H2O的2-甲氧基乙醇溶液旋涂在经过处理的透明导电衬底FTO上,然后450℃退火30min以获得ZnO致密层;将溶解在600μL DMF中的461mg PbI2和78mg DMSO的混合物旋涂在ZnO上,转速3000r/min,时间30s,80℃退火5min得到介孔PbI2膜。将制备的介孔PbI2膜浸入到70℃的碘化甲基胺MAI的异丙醇(IPA)溶液(10mg/mL)中2min,随后立刻将薄膜浸入IPA溶液约5s以除去过量的富含碘的离子化合物,然后在100℃加热5min得钙钛矿薄膜。在制备钙钛矿层之后,在转速为4000r/min,时间为30s的条件下,将空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿层上。其中空穴传输层溶液组份为:spiro-OMeTAD/氯苯(72mg/mL)溶液,添加剂包含17.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)/乙腈(520mg/mL)和28.8μL四叔丁基吡啶(TBP)。最后,在2×10-7Torr真空条件下溅射沉积80nm金背电极完成电池的组装。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为550nm,空穴传输材料层厚度为130nm,蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境,使用氙灯模拟太阳光,光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号:Newport94022A)条件下,有效光照面积为0.11cm2。测试结果如图2的J-V特性曲线及其光电参数表(表1)所示,其反扫(RS)的转换效率(PCE)为15.06%,其正扫(FS)的PCE为12.68%。
实施例2
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
作为优选,本发明所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
作为优选,空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿薄膜层的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到背电极层,从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为:
将切割好的2.0cm×2.0cm的透明导电衬底FTO用锌粉和40mmol/L盐酸蚀刻得到设计的电极,然后分别用丙酮、蒸馏水和乙醇超声清洗。将0.3mol/L ZnAc2·2H2O的2-甲氧基乙醇溶液旋涂在经过处理的透明导电衬底FTO上,然后450℃退火30min以获得ZnO致密层;将ZnO致密层浸泡在0.1mol/LEA的2-甲氧基乙醇溶液中,10min后拿出,用2-甲氧基乙醇洗去表面多余的EA,干燥得到ZnO-EA(NH2)薄膜。将溶解在600μLDMF中的461mg PbI2和78mgDMSO的混合物旋涂在ZnO上,转速3000r/min,时间30s,80℃退火5min得到介孔PbI2膜。将制备的介孔PbI2膜浸入到70℃的碘化甲基胺MAI的异丙醇(IPA)溶液(10mg/mL)中2min,随后立刻将薄膜浸入IPA溶液约5s以除去过量的富含碘的离子化合物,然后在100℃加热5min得钙钛矿薄膜。在制备钙钛矿层之后,在转速为4000r/min,时间为30s的条件下,将空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿层上。其中空穴传输层溶液组份为:spiro-OMeTAD/氯苯(72mg/mL)溶液,添加剂包含17.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)/乙腈(520mg/mL)和28.8μL四叔丁基吡啶(TBP)。最后,在2×10-7Torr真空条件下溅射沉积80nm金背电极完成电池的组装。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为550nm,空穴传输材料层厚度为130nm,蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境,使用氙灯模拟太阳光,光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号:Newport94022A)条件下,有效光照面积为0.11cm2。测试结果如光电参数表(表1)所示,其反扫(RS)的转换效率(PCE)为15.76%;,其正扫(FS)的PCE为13.16%。与基于ZnO的电池器件的效率相比,ZnO-EA(NH2)器件无论在效率还是稳定性方面都没有多大的改善,而且表现出类似的迟滞现象。中性EA修饰ZnO表面并没有实现良好的界面接触。
实施例3
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
作为优选,本发明所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
作为优选,空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿薄膜层的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到金电极层,从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为:
将切割好的2.0cm×2.0cm的透明导电衬底用锌粉和40mmol/L盐酸蚀刻得到设计的电极,然后分别用丙酮,蒸馏水和乙醇超声清洗。将0.3mol/L ZnAc2·2H2O的2-甲氧基乙醇溶液旋涂在经过处理的透明导电衬底上,然后450℃退火30min以获得ZnO致密层;将20μLEA加入0.3mol/L MgAc2·4H2O的2-甲氧基乙醇溶液中得到含有Mg2+和EA的前驱体溶液,接着将该前驱体溶液旋涂在ZnO致密层上,然后550℃退火得到ZnO-MgO薄膜。将溶解在600μLDMF中的461mg PbI2和78mg DMSO的混合物旋涂在ZnO-MgO薄膜上,转速3000r/min,时间30s,80℃退火5min得到介孔PbI2膜。将制备的介孔PbI2膜浸入到70℃的碘化甲基胺MAI的异丙醇溶液(10mg/mL)中2min,随后立刻将薄膜浸入IPA溶液约5s以除去过量的富含碘的离子化合物,然后在100℃加热5min得钙钛矿薄膜。在制备钙钛矿层之后,在转速为4000r/min,时间为30s的条件下,将空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿层上。其中空穴传输层溶液组份为:spiro-OMeTAD/氯苯(72mg/mL)溶液,添加剂包含17.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)/乙腈(520mg/mL)和28.8μL四叔丁基吡啶(TBP)。最后,在2×10-7Torr真空条件下溅射沉积80nm金对电极完成电池的组装。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为550nm,空穴传输材料层厚度为130nm,蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境,使用氙灯模拟太阳光,光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号:Newport94022A)条件下,有效光照面积为0.11cm2。测试结果如光电参数表(表1)所示,其反扫(RS)的转换效率(PCE)为17.39%;,其正扫(FS)的PCE为15.56%。相比空白的ZnO的器件,MgO的修饰仅仅阻止了电子传输层和钙钛矿层界面处的电荷复合,并没有加快电子的提取和传输,所以仅仅提高电池性能,没有解决迟滞问题。当然,由于MgO层的保护作用,使得电池的稳定性得到大幅提高。
实施例4
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
作为优选,本发明所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
作为优选,空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿薄膜层的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到金电极层,从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为:
将切割好的2.0cm×2.0cm的透明导电衬底用锌粉和40mmol/L盐酸蚀刻得到设计的电极,然后分别用丙酮,蒸馏水和乙醇超声清洗。将0.3mol/L ZnAc2·2H2O的2-甲氧基乙醇溶液旋涂在经过处理的透明导电衬底上,然后450℃退火30min以获得ZnO致密层;将20μLEA加入0.3mol/L MgAc2·4H2O的2-甲氧基乙醇溶液中得到含有Mg2+和EA的前驱体溶液,接着将该前驱体溶液旋涂在ZnO致密层上,然后450℃退火30min以获得ZnO-MgO-EA+薄膜;将溶解在600μL DMF中的461mg PbI2和78mg DMSO的混合物旋涂在ZnO-MgO-EA+薄膜上,转速3000r/min,时间30s,80℃退火5min得到介孔PbI2膜。将制备的介孔PbI2膜浸入到70℃的碘化甲基胺MAI的异丙醇溶液(10mg/mL)中2min,随后立刻将薄膜浸入IPA溶液约5s以除去过量的富含碘的离子化合物,然后在100℃加热5min得钙钛矿薄膜。在制备钙钛矿层之后,在转速为4000r/min,时间为30s的条件下,将空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿层上。其中空穴传输层溶液组份为:spiro-OMeTAD/氯苯(72mg/mL)溶液,添加剂包含17.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)/乙腈(520mg/mL)和28.8μL四叔丁基吡啶(TBP)。最后,在2×10-7Torr真空条件下溅射沉积80nm金背电极完成电池的组装。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为550nm,空穴传输材料层厚度为130nm,蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境,使用氙灯模拟太阳光,光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号:Newport94022A)条件下,有效光照面积为0.11cm2。测试结果如图3的J-V特性曲线及其光电参数表(表1)所示,其反扫(RS)的转换效率(PCE)为18.32%;,其正扫(FS)的PCE为18.25%。修饰后电池的光电转化效率得到了大幅提升,而基于ZnO的电池器件的反测最高效率只有15.1%(FS:12.68%)。特别地,在修饰后的器件上观察到无迟滞现象。通过MgO桥连分子内质子化EA+处理的ZnO可以实现电子传输层和钙钛矿层界面处电子的有效提取和转移,并减少界面的电荷复合,并成功地实现了无迟滞、高效、相对稳定的钙钛矿电池组装。
实施例5
本发明所述钙钛矿太阳能电池包括依次叠加的透明导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层及背电极。该结构的钙钛矿太阳能电池能够形成合理的能级匹配,能有效传导电荷。
作为优选,本发明所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。MAPbI3的薄膜品质高,能级匹配较好,成本低。
作为优选,空穴传输层材料是spiro-OMeTAD。spiro-OMeTAD与钙钛矿薄膜层的能级匹配较好,同时能有效传输空穴到金电极层,从而确保光电转换效率高。
本实施例的制备方法为:
将切割好的2.0cm×2.0cm的透明导电衬底用锌粉和40mmol/L盐酸蚀刻得到设计的电极,然后分别用丙酮,蒸馏水和乙醇超声清洗。将0.3mol/L ZnAc2·2H2O的2-甲氧基乙醇溶液旋涂在经过处理的透明导电衬底上,然后450℃退火30min以获得ZnO致密层;在60℃浸入[Mg(EA)2](NO3)2配合物的CHCl3溶液中10min,干燥备用,得到ZnO-Mg-EA+薄膜;将溶解在600μL DMF中的461mg PbI2和78mg DMSO的混合物旋涂在ZnO-Mg-EA+薄膜上,转速3000r/min,时间30s,80℃退火5min得到介孔PbI2膜。将制备的介孔PbI2膜浸入到70℃的碘化甲基胺MAI的异丙醇溶液(10mg/mL)中2min,随后立刻将薄膜浸入IPA溶液约5s以除去过量的富含碘的离子化合物,然后在100℃加热5min得钙钛矿薄膜。在制备钙钛矿层之后,在转速为4000r/min,时间为30s的条件下,将空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿层上。其中空穴传输层溶液组份为:spiro-OMeTAD/氯苯(72mg/mL)溶液,添加剂包含17.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)/乙腈(520mg/mL)和28.8μL四叔丁基吡啶(TBP)。最后,在2×10-7Torr真空条件下溅射沉积80nm金背电极完成电池的组装。
本实施例中的钙钛矿薄膜厚度为550nm,空穴传输材料层厚度为130nm,蒸镀金电极层厚度为80nm。
在室温环境,使用氙灯模拟太阳光,光强为100mW/cm2(太阳光模拟器型号:Newport94022A)条件下,有效光照面积为0.11cm2。测试结果如光电参数表(表1)所示,其反扫(RS)的转换效率(PCE)为17.10%,其正扫(FS)的PCE为16.98%。
以上所述具体实施例是对本发明结构所作的举例说明。
Claims (10)
1.一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于设有依次叠加的导电衬底、复合电子传输层、钙钛矿薄膜层、空穴传输层和背电极;所述复合电子传输层由氧化锌、氧化镁和质子化乙醇胺构成;所述钙钛矿薄膜层的化学式为ABX3,其中A为正一价离子甲铵、甲脒铵、Cs+、Rb+中的至少一种,B为正二价离子Pb2+、Sn2+、Ge2+中的至少一种,X为F-、Cl-、Br-、I-中的至少一种。
2.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述导电衬底为透明导电衬底。
3.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述复合电子传输层的厚度为20~100nm;所述钙钛矿薄膜层的厚度为200~800nm;所述空穴传输层的厚度为50~250nm。
4.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述复合电子传输层是由醋酸镁和EA修饰ZnO致密层,经过退火得到了MgO和分子内质子化EA+修饰ZnO表面的复合电子传输层。
5.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述钙钛矿薄膜层采用有机-无机金属卤化物钙钛矿。
6.如权利要求5所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述钙钛矿薄膜层为MAPbI3。
7.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述空穴传输层的材料采用p型无机或有机半导体。
8.如权利要求7所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述空穴传输层的材料选自CuI、CuSCN、spiro-OMeTAD、PTAA中的一种。
9.如权利要求8所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述空穴传输层的材料为spiro-OMeTAD。
10.如权利要求1所述一种复合电子传输层结构的钙钛矿太阳能电池,其特征在于所述背电极采用金电极、碳基电极或其他导电电极,所述金电极厚度可为50~150nm。
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- 2017-12-13 CN CN201711333195.1A patent/CN108091764B/zh active Active
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