CN107660224A - 在聚酯载体上包括结构粘合剂的增强构件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及增强构件，其包括在载体构件上的可热固化的结构粘合剂，其中所述载体构件包括纤维增强聚酯材料。本发明进一步涉及这样的增强构件的生产方法及其用途。
Description
技术领域
本发明涉及包括在载体构件上的可热固化的结构粘合剂的增强构件，其中载体构件包括纤维增强聚酯材料。本发明进一步涉及此类增强构件的生产方法及其用途。
背景技术
结构粘合剂广泛用于接合汽车行业、飞机行业和其他行业中的各组件。
结构粘合剂通常设置在载体构件上作为外层或涂层。载体构件典型地制备为中间体，随后设置有可热固化的结构粘合剂的层或其外涂层(overcoat)，由此提供增强构件。载体构件优选为由热塑性材料制成，尤其是因为它们与金属和合金相比更轻的重量。依赖于载体构件的结构和所得增强构件的整体结构体的结构，通常期望的是通过将热塑性材料进行例如压缩成形、挤出成形、注塑成形、和热成形等加工制备载体构件，然后将可热固化的结构粘合剂施加至冷冻的载体构件的表面或部分表面。
在传统的增强构件中，载体构件典型地由热塑性聚酰胺制成。然而，这些载体构件的缺点之一是它们的E-模量随着大气变化特别是相对湿度而改变。根据聚酰胺的供应商，在标准条件下测量的E-模量是令人满意的，例如，在约9GPa的范围内。然而，实际上已经揭示了例如在仅约6GPa的范围内的明显较低的E-模量应当在通常用于设计增强构件的计算机辅助工程(CAE)模拟中使用。看起来聚酰胺是吸湿的并且对湿度敏感。吸水的水平依赖于聚酰胺种类、聚酰胺含量、和环境条件(温度和相对湿度)。虽然聚酰胺的水分摄取原则上是可逆的现象，但是在高于玻璃化转变温度(～65℃)的温度下才开始干燥。由于水分吸收的缘故，聚酰胺载体的机械性能随着环境条件、尤其是湿度改变而改变。因为现代汽车和飞机行业在具有不同气候的许多国家中的施工设备下全球化运行，这是特别不利的。
EP 1 854 704公开了用于如运输车辆(例如，汽车)等制造品而形成的接头。接头典型地包括用结构粘合剂粘结至第一构件和第二构件的连接器，其为结构粘合剂泡沫体。
LANXESS高模量热塑性塑料，LXS-HPM-064EN，2014-10版本涉及和的EF和XF生产线，其为聚酰胺6和66级别，以及聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)。
WO 2015/011686涉及触感非粘性的热固性粘合剂材料的柔性膜，其在室温下是贮存稳定的，并且能够在升高的温度下以短的固化时间固化，能够固化而生产出包括粘结至油性表面的坚韧的柔性粘合剂层。该材料在将不同的基底粘结在一起时特别有用。通过在热活化时固化，固化的粘合剂膜可以用于将金属粘结至纤维增强树脂，如玻璃纤维、碳纤维或芳纶纤维增强环氧类或聚酯类树脂。
对克服现有技术的缺点的增强构件有需求。
本发明的目的是提供具有优于现有技术的优点的增强构件。增强构件应当具有在变化的气候条件下基本上保持恒定的优异的机械性能，使得增强构件例如在全世界范围内的汽车和飞机行业中是有用的。此外，它们应当具有轻的重量，应当以低成本可得且应当容易制造。
该目的可以通过本专利申请的权利要求的内容来实现。
发明内容
在第一方面，本发明涉及一种增强构件，其包括在载体构件上的可热固化的结构粘合剂，其中载体构件包括纤维增强聚酯材料。增强构件包括载体构件和置于载体构件上的可热固化的结构粘合剂。典型地，可热固化的结构粘合剂与载体构件紧密接触。
增强构件的可热固化的结构粘合剂是可活化的材料，构造成例如，通过粘结至已经放置增强构件的中空结构体的内壁在施加热时提供增强。除了增强之外，增强构件可以可选地或额外地服务其他目的。通常，增强构件可用于降低噪音、振动和/或声振粗糙度(harshness)(NVH)。优选地，可热固化的结构粘合剂构造成在施加热时也膨胀。
根据本发明的载体构件包括纤维增强聚酯材料。典型地，载体构件可以在加热之后成形，尤其是通过压缩成形、挤出成形、注塑成形或热成形技术，能够得到轻重量的复杂的三维结构体。
出人意料地发现了，相比于常规用于制备可挤出成形或可注塑成形的载体构件的其他材料，尤其是聚酰胺，根据本发明的纤维增强聚酯材料具有巨大的优势，尤其是当载体构件的三维结构体是复杂的时候。纤维增强聚酯材料提供各种性能的最佳化折中，尤其是刚度(例如，以E-模量计)、重量(密度)、耐温性和成本。
进一步，出人意料地发现了，基于纤维增强聚酯材料的载体构件是较不湿度敏感的，使得其E-模量对于CAE模拟不需要降低。因此，根据本发明的增强构件能够在各种气候条件下全世界使用，并且模拟可以基于恒定的参数，如E-模量、耐温性(热挠曲温度)。
此外，出人意料地发现了，尤其是在相当复杂的三维结构体下，基于纤维增强聚酯载体构件的增强构件基本上较小，因此至少在低湿度下，与提供类似的增强性能的基于聚酰胺载体构件的那些相比较轻。
具体实施方式
除非另有明确说明，所有百分比以重量为单位(重量％)。像“包含”、“含有”和“包括”等表述应以开放的含义理解，即，不是将与所述表述相关联而未提及的额外的特征的存在排除在外。然而，在优选实施方案中，这些表述可以彼此独立地被表述“由……组成”替代，其应以封闭的含义理解，即，将与所述表述相关联而未提及的额外的特征的存在排除在外。
为了说明的目的，“可热固化的结构粘合剂”是指仍然可热固化的材料，即，是指在加热至固化温度(诱导固化、交联、硬化)或高于固化温度(诱导固化、交联、硬化)的温度之前的结构粘合剂，而“结构粘合剂材料”是指分别在固化、交联和硬化之后的结构粘合剂。在热固化之前，可热固化的结构粘合剂优选在环境温度下触感干燥，并且能够借由诸如熔融涂布、挤出或注塑成形等技术在中间温度下加工，而没有聚合物体系的显著交联发生。
根据本发明的增强构件可以施加至各种制造品。热固化后，结构粘合剂材料可以将一个、两个或多个组件(例如，构件)的第一面粘结至一个、两个或多个组件的第二面。这样的粘结可以提供结构完整性和/或对制品的组件的粘合，并且也可以提供对制品的组件的密封、阻尼(damping)、或增强等。此类制造品的实例包括但不限于，家用或工业用具，家具，储存容器，建筑物，或结构体等。在优选实施方案中，增强构件施加至汽车的各组件如主体或框架构件(例如，车架梁(vehicle frame rail))。载体构件上的可热固化的结构粘合剂可以在预活化状态下施加至这些组件或制品中之一的一个或多个表面、其中它粘合至表面同时维持可热固化性的，因而它将在施加时作为熔体粘合至表面而没有固化。可热固化的结构粘合剂随后可以被活化而固化或硬化，任选地膨胀和/或发泡。在施加时，可热固化的结构粘合剂典型地润湿表面，其接触粘附这些表面。
优选地，载体构件和可热固化的结构粘合剂之间的连接是粘合剂粘结、形状配合和/或压入配合(force-fit)(例如，鸠尾接合)。在优选实施方案中，该连接是无缝的。
增强构件的尺寸不特别限定，并且取决于增强构件的预期用途，例如，其将要放置的腔室的尺寸和体积。典型地尺寸在几厘米例如，约1mm或约10mm至数厘米例如，约300mm或约500mm，或甚至数米的范围内。
优选地，增强构件具有3D-形状，即，增强构件具有在其整个伸长中不包括恒定厚度的截面。在优选实施方案中，增强构件的截面的至少一部分是C-、E-、T-、U-、V-、I-、O-、和/或W-形状。额外地或可选地，增强构件可以具有中空结构体，其中，根据优选的实施方案，载体构件和可热固化的结构粘合剂形成一个环。增强构件的截面可以随着其长度改变。该截面和/或可热固化的结构粘合剂可以随着增强构件的长度改变。具有封闭截面的结构体可以由具有开放截面的两个结构体制成。例如，O-形状可以通过将两个U-形状彼此连接而形成。另外，待连接的结构体可以通过相同或通过不同的技术来制成。例如，成形结构体可以连接至挤出的结构体。
可热固化的结构粘合剂可以施加至载体构件的一个或多个外表面。优选地，可热固化的结构粘合剂覆盖载体构件的外表面的至少一部分。在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂覆盖载体构件的外表面的至少约5％，或至少约10％，或至少约30％，或至少约50％，或至少70％，或至少约90％，或大约其全部的外表面(100％)。
载体构件的总重量与可热固化的结构粘合剂的总重量的相对重量比不特别限定。在优选实施方案中，载体构件的总重量大于可热固化的结构粘合剂的总重量，或者载体构件的总重量与可热固化的结构粘合剂的总重量大致相同，或者可热固化的结构粘合剂的总重量大于载体构件的总重量。
载体构件提供对可热固化的结构粘合剂的支承。当可热固化的结构粘合剂的主要目的是提供粘合以及对整个的最终结构体的增强时，载体的主要目的是提供增强。
载体构件的尺寸不特别限定。
优选地，载体构件具有3D-形状，即，载体构件具有在其整个伸长中不包括恒定厚度的截面。在优选实施方案中，载体构件的截面的至少一部分是C-、E-、T-、U-、V-、I-、O-、和/或W-形状。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有至少约10GPa，或至少约11GPa，或至少约12GPa，更优选至少约13GPa，或至少约14GPa，还更优选至少约15GPa，或至少约16GPa，和甚至更优选至少约17GPa，或至少约18GPa，或至少约19GPa，或至少约20GPa，或至少约21GPa的E-模量(拉伸模量，优选根据ISO 527-1,2在1mm·min-1下确定)。优选地，E-模量不是湿度敏感的，即在环境空气的不同的相对湿度(r.h.)下，例如，在50％r.h.下和在70％r.h.下，载体构件的E-模量优选相对改变不会大于约5％，更优选不大于约2％。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有至少约10GPa，或至少约11GPa，或至少约12GPa，更优选至少约13GPa，或至少约14GPa，还更优选至少约15GPa，或至少约16GPa，甚至更优选至少约17GPa，或至少约17.5GPa的弯曲模量(优选根据ISO 178-A在2mm·min-1下确定)。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有在约1770±350kg m-3，更优选约1770±300kg m-3，还更优选约1770±250kg m-3，再更优选约1770±200kg m-3，甚至更优选约1770±150kg m-3，最优选约1770±50kg m-3，特别约1770±25kg m-3的范围内的密度(优选根据ISO 1183确定)。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有至少约170℃，或至少约175℃，或至少约180℃，更优选至少约185℃，或至少约190℃，还更优选至少约195℃，或至少约200℃，和甚至更优选至少约205℃，或至少约210℃的在1.80MPa载荷下的挠曲温度(热挠曲温度)(优选根据ISO 75-1,-2确定)。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有至少约190℃，或至少约195℃，或至少约200℃，更优选至少约205℃，或至少约210℃，还更优选至少约215℃，或至少约220℃，和甚至更优选至少约225℃，或至少约230℃的在0.45MPa载荷下的挠曲温度(热挠曲温度)(优选根据ISO 75-1,-2确定)。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料的E-模量/密度的比在约10.5±3.5MPa m3kg-1，更优选约10.5±3.0MPa m3kg-1，还更优选约10.5±2.5MPa m3kg-1，再更优选约10.5±2.0MPa m3kg-1，甚至更优选约10.5±1.5MPa m3kg-1，最优选约10.5±1.0MPam3kg-1，特别约10.5±0.5MPa m3kg-1的范围内。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有在约280±30℃，更优选约280±20℃，最优选约280±10℃的范围内的注塑成形熔融温度(优选根据ISO 294确定)。优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有在约90±15℃，更优选约90±10℃，最优选约90±5℃的范围内的注塑成形模具温度(优选根据ISO 294确定)。
优选地，载体构件的材料，尤其是纤维增强聚酯材料，具有在约205至280℃，更优选约215至270℃，最优选约225至260℃的范围内的熔融温度(优选根据ISO 11357-1,3在10℃·mm-1下确定)。
载体构件包括纤维增强聚酯材料，优选基本上由纤维增强聚酯材料组成。
优选地，相对于载体构件的总重量，至少约90重量％，更优选至少约95重量％和最优选至少约99重量％的载体构件由纤维增强聚酯材料构成。
优选地，纤维增强聚酯材料包括纤维，一种或多种聚酯，和任选的一种或多种常规用于聚合物组合物的添加剂，如填料、染料、增塑剂、稳定剂、和抗氧化剂等。
优选地，纤维的总重量和一种或多种聚酯的总重量之和占载体构件的总重量的至少约80重量％，更优选至少约85重量％，还更优选至少约90重量％，最优选至少约95重量％。
载体构件包括纤维增强材料，即其中纤维以它们提供增强这样的方式分散的材料。
纤维增强聚酯材料的纤维不特别限定。纤维可以是天然的或合成的，或其混合物。典型地，纤维是伸长的纤维，例如，基本上单轴的粒子(uniaxed particles)。
天然纤维包括但不限于，来源于植物的纤维(例如，基于纤维素的纤维，如棉、亚麻布(linen)、黄麻、亚麻(flax)、苎麻(ramie)、剑麻(sisal)、大麻和木)和来源于矿物的纤维(例如，石棉)。
合成纤维包括但不限于，玻璃纤维、碳纤维和芳纶纤维。优选地，纤维增强聚酯材料包括玻璃纤维或碳纤维。在优选实施方案中，碳纤维是连续长丝碳纤维，其例如，通过借由加热热解或分解含碳的纤维如人造丝、聚丙烯腈和石油沥青可得。玻璃纤维是特别优选的。
纤维可以用高分子结合剂例如，聚酰胺三元共聚物结合剂联合成束。
纤维的平均长度优选在数μm，例如，约20±10μm，或约40±20μm，或约60±30μm，或约80±40μm，或约100±50μm，或约150±75μm，或约200±100μm，或约500±250μm的范围内。
优选地，纤维、优选玻璃纤维或碳纤维的含量在约15重量％至约70重量％的范围内，相对于纤维增强聚酯材料的总重量。
在优选实施方案中，纤维、优选玻璃纤维或碳纤维的含量在约45±25重量％，更优选约45±20重量％，还更优选约45±15重量％，甚至更优选约45±10重量％，最优选约45±5重量％的范围内，相对于纤维增强聚酯材料的总重量。在其他优选实施方案中，纤维、优选玻璃纤维或碳纤维的含量在约55±25重量％，更优选约55±20重量％，还更优选约55±15重量％，甚至更优选约55±10重量％，最优选约55±5重量％的范围内，相对于纤维增强聚酯材料的总重量。在又一另外的优选实施方案中，纤维、优选玻璃纤维或碳纤维的含量在约65±25重量％，更优选约65±20重量％，还更优选约65±15重量％，甚至更优选约65±10重量％，最优选约65±5重量％的范围内，相对于纤维增强聚酯材料的总重量。
载体构件包括聚酯材料。聚酯材料可包括一种或多种不同的聚酯。当聚酯材料包括不同的聚酯时，它们可以在化学组成和/或平均分子量上不同。
彼此独立地，一种或多种聚酯可以是线性或支化的、芳香族或脂肪族、均聚物或共聚物(例如，二元共聚物或三元共聚物)，来源于二羧酸和二醇和/或来源于羟基羧酸。
聚酯材料中的一种或多种聚酯的平均分子量不特别限定。重均分子量优选在约10,000至约250,000g/mol，更优选约25,000g/mol至约100,000g/mol的范围内。分散度Mw/Mn优选在约1.2至约4，更优选约1.8至约2.8的范围内。
优选地，聚酯材料包括芳香族聚酯，其优选衍生自一种或多种芳香族二羧酸和/或一种或多种脂肪族二醇的。所述芳香族聚酯可以衍生自数种不同的单体。
一种或多种芳香族二羧酸优选选自由邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸及其混合物组成的组中。对苯二甲酸是特别优选的。一种或多种脂肪族二醇优选选自乙二醇、丙二醇、丁二醇、戊二醇、己二醇、及其混合物。
优选地，聚酯材料包括芳香族聚酯，其包括通式(I)的重复单元、优选基本上由通式(I)的重复单元组成：
-O-(CH2)n-O-C(＝O)-C6H4-C(＝O)- (I)，
其中n为2、3、4、5或6，优选2或4。
优选的代表是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、改性PET、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)和改性PBT。
优选地，纤维增强聚酯材料包括含有第一聚酯、优选第一芳香族聚酯和第二聚酯、优选第二芳香族聚酯的共混物，其优选地相互间独立地包括通式(I)的重复单元、优选基本上由通式(I)的重复单元组成。
在特别优选的实施方案中，所述第一聚酯为聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)，所述第二聚酯为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)。
彼此独立地，PBT和PET可以改性。例如，环己烷二甲醇可以加成至聚合物骨架分别代替部分的丁二醇和部分的乙二醇。同样，邻苯二甲酸、间苯二甲酸和/或二甲基对苯二甲酸可以加成至聚合物骨架代替部分的对苯二甲酸。
因为聚酯材料应当具有最理想的机械强度，所以它优选具有高的结晶度，典型地至少60％。
第一聚酯与第二聚酯的相对重量比不特别限定。在优选实施方案中，第一聚酯过量存在。在其他优选实施方案中，第二聚酯过量存在。在又一个优选实施方案中，第一聚酯的含量与第二聚酯的含量大致相同。
优选地，第一聚酯与第二聚酯的相对重量比在约1:10至约10:1，更优选约1:5至约5:1，还更优选约1:4至约4:1，再更优选约1:3至约3:1，甚至更优选约1:2.5至约2.5:1，最优选约1:2至约2:1，特别约1:1.5至约1.5:1的范围内。
优选地，纤维增强聚酯材料包括再生聚酯。当也可行的是纤维至少部分地为再生纤维时，在优选实施方案中，聚酯材料至少部分地包括再生聚酯。
再生聚酯包括化学地再生聚酯以及机械地再生聚酯。在化学再生中，聚合物骨架被破坏，并且聚酯的构成要素(building block)，即羧酸和醇或中间体分开，以便合成新生的聚合物。在机械再生中，维持或重建(reconstitute)原始的聚合物性能。
相对于非再生的(即，原生)聚酯的含量，再生聚酯的含量不特别限定。在优选实施方案中，再生聚酯的含量相对于聚酯材料中含有的聚酯的总重量为至少约10重量％，或至少约20重量％，或至少约30重量％，或至少约40重量％，或至少约50重量％，或至少约60重量％，或至少约70重量％，或至少约80重量％，或至少约90重量％，或基本上约100重量％。
当聚酯材料包括第一聚酯和第二聚酯的共混物时，优选地，第一聚酯和/或第二聚酯包括再生聚酯。
因为PET的全球消耗明显高于PBT的，所以再生PET通常比再生PBT更容易得到。因而，当根据本发明的聚酯材料包括PBT和PET的共混物时，PET组分优选包括再生PET，而PBT组分也包括再生PBT或不包括再生PBT。
除了载体构件之外，根据本发明的增强构件还包括可热固化的结构粘合剂。
根据本发明的可热固化的结构粘合剂优选已进行了且将进行不同温度下的不同水平的加工，直到其最终用于其粘结组件的预期目的。可热固化的结构粘合剂与载体构件一起包括在增强构件中，因而，它一般在增强构件的制造过程中业已成形。可热固化的结构粘合剂典型地在可热固化的结构粘合剂可以成形而没有固化且没有表现粘合剂性能的中间升高温度下施加至载体构件。在冷却至环境温度之后，载体构件上的可热固化的结构粘合剂优选为固体且触感干燥。可热固化的结构粘合剂优选在环境温度下为固体且触感干燥，能够在升高的活化温度下活化而表现粘合剂性能，并且能够原则上再次成形而不会在高于环境温度且低于所述升高的活化温度的温度下固化。
优选地，可热固化的结构粘合剂施加至载体构件的一个或多个外表面或部分的所述表面。优选地，可热固化的结构粘合剂可以认为是载体构件的涂层。
载体构件上的可热固化的结构粘合剂的层厚度不特别限定，并且取决于增强构件的预期用途，例如，其将要放置的腔室的尺寸和体积。在优选实施方案中，厚度为至少约0.1mm，或至少约0.5mm，或至少约1mm，或至少约3mm。
载体构件上的可热固化的结构粘合剂的形状不特别限定。在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂形成载体构件的均匀的涂层，使得增强构件的外部形状基本上不随可热固化的结构粘合剂而改变，但是基本上基于载体材料的形状。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂形成载体构件的不均匀的涂层，使得增强构件的外部形状不同于载体材料的外部形状。
优选地，可热固化的结构粘合剂在室温下为固体且触感干燥，并且能够通过在低于其将固化的温度(固化温度)的温度下加热来加工，特别是使得可热固化的结构粘合剂可以例如，通过熔融涂布、挤出或注塑成形来加工，并且能够在冷却时再次固体化，而不会在成形过程期间反应。当可热固化的结构粘合剂含有发泡剂时，材料优选在这些条件下，即在低于固化温度的温度下，还未膨胀。
可热固化的结构粘合剂优选在环境温度(20℃)下触感干燥，并且优选可以在低于固化剂和可以存在的任何发泡剂的活化温度的温度下造粒和成形。可热固化的结构粘合剂因此优选具有在约80℃至约120℃，更优选约80℃至约110℃的范围内的熔点；优选具有优选在约130℃至约210℃，更优选约130℃至约150℃的范围内的固化温度。
本发明特别旨在于在固化时提供结构粘合剂材料的可热固化的结构粘合剂，其可以用于汽车和航空航天行业中并且通过使基底(组件)之间的结合固定且给结合增加刚度而不赋予不期望的脆性能够给使用粘合剂的区域增加强度。
根据本发明的可热固化的结构粘合剂不特别限定，并且包括商购可得的任何传统的可热固化的结构粘合剂。
优选地，根据本发明的可热固化的结构粘合剂是环氧类的，即，包括环氧材料，优选地与固化剂组合。除了环氧材料和固化剂之外，可热固化的结构粘合剂优选含有一种或多种额外的组分，如固化促进剂、冲击改性剂、柔韧剂、发泡剂、发泡促进剂、和热塑性改性剂等。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂以及固化剂，和额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂和核/壳型冲击改性剂的冲击改性剂；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物和聚乙烯醇缩丁醛树脂的柔韧剂；和/或
-发泡剂，任选地与发泡促进剂组合；和/或
-选自苯氧基树脂的热塑性改性剂。
在特别优选的实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂和固化剂，以及额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂的第一冲击改性剂与选自核/壳型冲击改性剂的第二冲击改性剂的组合；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物的第一柔韧剂与选自聚乙烯醇缩丁醛树脂的第二柔韧剂的组合；和/或
-发泡剂与发泡促进剂的组合。
在其他特别优选的实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂和固化剂，以及额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂的冲击改性剂；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物的第一柔韧剂与选自聚乙烯醇缩丁醛树脂的第二柔韧剂的组合；和/或
-选自苯氧基树脂的热塑性改性剂。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂在其含有物理和/或化学发泡剂、任选地与发泡促进剂组合的情况下是可发泡的。在该实施方案中，结构粘合剂将膨胀至大于其未膨胀状态下体积的体积(例如，大至少约5％、大至少约20％或甚至可能大至少约50％)。在结构粘合剂要用于其中期望减少输入变形的区域的场合下，优选的是体积膨胀相对低，使得膨胀体积相对于原始未膨胀体积为不大于约400％，更优选不大于约300％，甚至更优选不大于约200％。
可热固化的结构粘合剂优选包括环氧树脂或各种环氧树脂的混合物。
为了说明的目的，“环氧树脂”是指任何传统的含有至少一个环氧官能团，即一个或多个通过开环反应可聚合的反应性环氧乙烷环的二聚、低聚或高分子环氧材料。此外，术语“环氧树脂”是指一种环氧树脂或环氧树脂的任意的组合。环氧树脂可增加可热固化的结构粘合剂的粘合性能、流动性能或二者。可热固化的结构粘合剂的硬化至少部分地依赖于环氧树脂中的反应性环氧乙烷环的存在；在加热时，所述反应性环氧乙烷环例如，与固化剂反应，由此实现可热固化的结构粘合剂的交联(固化)和硬化，从而提供结构粘合剂材料。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约2重量％至约70重量％，更优选约15重量％至约55重量％，最优选约25重量％至约45重量％的环氧树脂。
环氧树脂可以是双官能、三官能、多官能的或其组合。环氧树脂可以是脂肪族、脂环族、芳香族或其任意的组合。环氧树脂可以作为固体(例如，作为粒子(pellet)、块体(chunk)或片(piece)等)或作为液体或二者供应。如本文使用的，环氧树脂如果其在23℃的温度下为固体则认为是固体环氧树脂，如果在23℃下为液体则认为是液体环氧树脂。
优选地，环氧树脂包括选自芳香族环氧树脂和脂肪族环氧树脂的环氧树脂，芳香族环氧树脂是优选的。优选地，环氧树脂选自由双酚-A环氧树脂(例如，双酚-A的二缩水甘油醚)、双酚-F环氧树脂(例如，双酚-F的二缩水甘油醚)、酚醛清漆环氧树脂(例如，环氧苯酚酚醛清漆(EPN)和环氧甲阶酚醛清漆(ECN))、脂肪族环氧树脂(例如，缩水甘油基环氧树脂和脂环族环氧化物)和缩水甘油胺型环氧树脂(例如，三缩水甘油基对氨基苯酚和N,N,N,N-四缩水甘油基-4,4-亚甲基双苄胺)组成的组中。根据本发明可以采用不同的环氧树脂的各种混合物。适宜的环氧树脂是商购可得的，例如，Dow Chemical Company的在商品名(例如，DER 331、DER 661、DER 662)下的产品；Hexion Specialty Chemicals的在商品名EPON(例如，EPON 828、EPON 863)下的产品；Huntsman Chemical的在商品名(例如，GY 281、GY 282、GY 285、GT 6097和GT 7071)下的产品。
可热固化的结构粘合剂优选包括固化剂或各种固化剂的混合物。
固化剂通过将环氧树脂与可热固化的结构粘合剂的其他成分交联有助于可热固化的结构粘合剂固化。固化剂可以是双官能、三官能或多官能的。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0.001重量％至约9重量％，更优选约0.1重量％至约6重量％，最优选约2重量％至约6重量％的一种或多种固化剂。
固化剂优选为脂肪族或芳香族。优选地，固化剂选自脂肪族或芳香族胺或它们各自的加成物，酰氨基胺，多酰胺，脂环族胺，酸酐，多元羧酸聚酯，异氰酸酯，苯酚类树脂(例如，苯酚或甲酚酚醛清漆树脂，共聚物如苯酚萜烯的那些、聚乙烯基苯酚、或双酚-A甲醛共聚物，或二羟基苯基烷烃等)，二酰肼，磺酰胺，二氨基二苯砜，酸酐，硫醇，咪唑，脲，叔胺，BF3配合物或其混合物。特别优选的固化剂包括但不限于，改性和未改性的多胺或多酰胺如三亚乙基四胺，二亚乙基三胺，四亚乙基五胺，氰基胍，和双氰胺等。适宜的固化剂是商购可得的，例如，Alzchem的在商品名下的产品(例如，Dyhard 1005)或Air Products的Amicure。
固化剂可以通过与可热固化的结构粘合剂的其他成分混合或通过暴露至诸如辐射、湿度、或压力等条件下来活化。优选地，可热固化的结构粘合剂的可热固化性依赖于固化剂的热活化性，使得其优选为潜在的热活化的。
可热固化的结构粘合剂可以额外地包括固化剂用的促进剂(固化促进剂)。适宜的固化促进剂包括但不限于，改性或未改性的脲如亚甲基双(苯基二甲基脲)，咪唑，受阻胺(blocked amine)或其组合。适宜的固化促进剂是商购可得的，例如，在商品名下的产品(例如，Omicure U52)。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0.001重量％至约9重量％，更优选约0.1重量％至约6重量％，最优选约2重量％至约6重量％的一种或多种固化促进剂。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种固化促进剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括固化促进剂。
除了环氧树脂和固化剂之外，可热固化的结构粘合剂还可以含有其他添加剂，如冲击改性剂、柔韧剂和其他伸长促进添加剂、填料，和其他聚合物或共聚物，发泡剂，发泡促进剂和其他添加剂。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括冲击改性剂或各种冲击改性剂的混合物，有时也称为“增韧剂(toughening agent)”。优选地，冲击改性剂借由在粘合剂体系内的能量的分布贡献于粘合剂的期望的机械性能，如T剥离强度。
为了说明的目的，术语“冲击改性剂”可包括但不限于，一种冲击改性剂或多种冲
击改性剂。优选的冲击改性剂包括但不限于，热塑性塑料、热固性材料或可热固化的材料
(thermosettables)、弹性体或其组合等。在优选实施方案中，冲击改性剂包括弹性体(包括
含弹性体的材料)、核/壳聚合物(可以包括但不限于，弹性体)、或其组合。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为至少约4重量％，更优选至少约10重量％，最优选至少约20重量％的冲击改性剂；优选地不大于约70重量％，更优选不大于约40重量％，最优选不大于约30重量％的冲击改性剂。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少两种冲击改性剂，其包括相当一部分的核/壳聚合物(核/壳型冲击改性剂)。
为了说明的目的，术语“核/壳型冲击改性剂”是指其中其相当一部分(例如，大于30重量％、50重量％、70重量％以上)由基本上完全被第二高分子材料(即，第二材料或壳材料)包封的第一高分子材料(即，第一材料或核材料)组成的冲击改性剂。如本文使用的，第一和第二高分子材料可以由组合和/或反应在一起(例如，序列聚合)的一种、两种、三种以上的聚合物组成，或者可以是单独的部分或相同的核/壳体系。
核/壳型冲击改性剂的第一和第二高分子材料可以彼此独立地包括但不限于，弹性体、聚合物、热塑性塑料、共聚物、其他组分、或其组合等。在优选实施方案中，核/壳型冲击改性剂的第一高分子材料、第二高分子材料或二者包括但不限于，一种或多种热塑性塑料，或基本上完全(例如，至少70重量％、80重量％、90重量％以上)由一种或多种热塑性塑料组成。示例性热塑性塑料包括但不限于，聚苯乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚乙酸酯、聚酰胺和聚烯烃。
优选的核/壳型冲击改性剂通过乳液聚合然后凝聚或喷雾干燥来形成。在某些应用中，核/壳型冲击改性剂的凝聚级别已经发现是特别期望用于促进粘合至上面有诸如灰尘、或油(例如，金属冲压油)等杂质的表面。此类冲击改性剂可以减少粘合不良(与内聚不良相反)的可能性。
可以用作核/壳型冲击改性剂的可用的核/壳接枝聚合物的实例是含有诸如苯乙烯、丙烯腈或甲基丙烯酸甲酯等化合物的硬质的接枝到由含有诸如丁二烯或丙烯酸丁酯等化合物的软质或弹性体的聚合物制成的核的那些。
优选的核/壳型冲击改性剂包括通过将包括丙烯酸丁酯、但是也可包括丙烯酸乙酯、丙烯酸异丁酯，丙烯酸2-乙基己酯或其他丙烯酸烷基酯或其混合物的第一单体混合物聚合而可得的核聚合物。所述第一单体混合物也可包括含有诸如苯乙烯、乙酸乙烯酯、甲基丙烯酸甲酯、丁二烯、或异戊二烯等的化合物的其他共聚性物质。所述第一单体混合物也可包括具有两个以上的反应性大致相等的非共轭双键的交联剂，如乙二醇二丙烯酸酯，和丁二醇二甲基丙烯酸酯等。
此外，所述第一单体混合物也可包括具有两个以上的反应性不相等的非共轭双键的接枝连接单体，例如，马来酸二烯丙酯和甲基丙烯酸烯丙酯。这些核/壳型冲击改性剂的壳聚合物优选可通过将包括甲基丙烯酸甲酯和任选的其他甲基丙烯酸烷基酯如甲基丙烯酸乙酯和甲基丙烯酸丁酯或其混合物等的第二单体混合物聚合而得到。优选地，所述第二单体组合物包括高达40重量％以上的选自苯乙烯、乙酸乙烯酯和氯乙烯等的单体，相对于所述第二单体组合物中的所有单体的总重量。这类的核/壳型冲击改性剂例如，从US3,985,703中可知。可用作根据本发明的核/壳型冲击改性剂的额外的接枝共聚物描述于US 3,984,497；US 3,944,631；US 4,034,013；US 4,096,202；US 4,304,709；US 4,306,040；US4,495,324；和US 4,536,436中。
可用作根据本发明的核/壳型冲击改性剂的进一步优选的核/壳接枝聚合物包括甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯共聚物(MBS)，其可通过在聚丁二烯或聚丁二烯共聚物橡胶的存在下聚合甲基丙烯酸甲酯而得到。MBS接枝聚合物通常包括丁苯橡胶核和丙烯酸类聚合物或共聚物的壳。
可用作根据本发明的核/壳型冲击改性剂的其他优选的核/壳接枝聚合物的实例包括但不限于，丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)、甲基丙烯酸酯-丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(MABS)、丙烯酸酯-苯乙烯-丙烯腈共聚物(ASA)、所有丙烯酸类、接枝到乙烯-丙烯二烯单体的弹性体骨架上的苯乙烯-丙烯腈(SA EPDM)、和甲基丙烯酸类-丙烯酸类橡胶苯乙烯共聚物(MAS)等及其混合物。其他优选的核/壳型冲击改性剂包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)或丙烯腈聚合物或共聚物的壳和丁二烯或苯乙烯-丁二烯高分子材料的核。
可用的核/壳型冲击改性剂是商购可得的，例如，Dow Chemical的在商品名下的产品(例如，EXL-2691A和EXL-2650A)。其他优选的材料是Arkema的CLEARSTRENGTH E-950和Biostrength 150。其他优选的核/壳型冲击改性剂包括但不限于，具有相对软的丙烯酸酯核(例如，聚丙烯酸丁酯或其他低Tg丙烯酸酯)和硬质丙烯酸酯壳(例如，PMMA)的那些。优选的材料是Arkema的在商品名DURASTRENGTH D-440下，以及DowChemical的在商品名Paraloid EXL-2300和2314下售卖的产品。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种核/壳型冲击改性剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括核/壳型冲击改性剂。
在其他优选实施方案中，冲击改性剂包括弹性体或橡胶。优选的实例包括但不限于，粒状(例如，研磨或粉碎的)弹性体或橡胶或其加成物(例如，羧基封端的丁二烯丙烯腈橡胶/环氧加成物、环氧/CTBN加成物)。CTBN液体聚合物经历与环氧树脂的加成酯化反应，允许它们用作弹性体改性剂，从而提高冲击强度、剥离强度和抗裂性。这类冲击改性剂的实例包括但不限于，CVC Specialty Chemicals的HYPOX RK 8-4，或Huntsman Chemical的Araldite LT 1522ES。
可热固化的结构粘合剂中可以包含作为冲击改性剂的优选的环氧/CTBN(羧基封端的丁二烯丙烯腈聚合物)加成物包括但不限于，可以是饱和或不饱和，环状或非环状，脂肪族、脂环族、芳香族或杂环的环氧官能聚合物。如果需要，环氧官能聚合物可以具有侧链或末端羟基。它们可以含有如卤素，羟基和醚基等取代基。可用类别的这些材料包括含有通过使表卤代醇(如表氯醇或表溴醇)与二元或多元醇在碱存在下反应得到的环氧聚醚的聚环氧化合物。适宜的多元醇包括但不限于，多酚类，例如间苯二酚；邻苯二酚；氢醌；双(4-羟基苯基)-2,2-丙烷，即双酚-A；双(4-羟基苯基)-1,1-异丁烷；4,4-二羟基二苯甲酮；双(4-羟基苯酚)-1,1-乙烷；双(2-羟基苯基)-甲烷和1,5-羟基萘。
还可优选液体橡胶改性的环氧树脂(加成物)。特别优选的是羧基化的、固体的、高分子量的丁腈橡胶的固体环氧加成物。还可以期望的是包括其他丁腈橡胶，如氢化丁腈橡胶，作为全部冲击改性剂的一部分。这些可以与核/壳型冲击改性剂协同作用，从而增加伸长率，但是应当以小量使用，以保持期望的例如80℃以上的Tg。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括冲击改性剂、或各种柔韧剂和各种伸长促进添加剂的混合物。
可热固化的结构粘合剂中没有环氧反应性的特定聚合物的存在可以导致固化的结构粘合剂材料的断裂伸长率和/或挠性增加。为了说明的目的，这类的聚合物称为“柔韧剂”。该术语还包括伸长促进添加剂。为了说明的目的，术语“柔韧剂”是指单一的柔韧剂或多种不同的柔韧剂的组合。
不受理论束缚，据认为聚合物混合物在环氧反应性组分的固化期间经历相分离，提供在固化的结构粘合剂材料内更柔软的区域。可选地，柔韧剂可以起到与环氧树脂相容的塑化剂的作用，但是在交联的环氧分子之间形成域，促进材料变形的能力而不会断裂。柔韧剂借由例如，橡胶改性的环氧类的相分离和核/壳型冲击改性剂的使用，可用于提高整体的聚合物基体的塑性，这反过来使其他类型的增韧剂的添加更有效。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为至少约2重量％，更优选至少约3重量％，最优选至少约5重量％的柔韧剂；优选不大于约50重量％，更优选不大于约35重量％，最优选不大于约20重量％的柔韧剂，尽管稍高稍低的百分比也可以是可行的，除非另有说明。特别是还考虑到柔韧剂的量可以在将柔韧剂用环氧组分改性的实施方案中较高。
可热固化的结构粘合剂中可含有的优选的柔韧剂是羟基封端的氨基甲酸酯聚合物或预聚物。应当避免异氰酸酯末端，因为这会由于异氰酸酯官能度与水分在大气中或在材料内的反应而产生限制储存稳定性的简单组分材料。羟基封端的氨基甲酸酯预聚物是商购可得的，例如，Lubrizol的在商品名下的产品和Merquinson的在商品名下的产品。
可热固化的结构粘合剂中可含有的可选的或额外的柔韧剂是聚乙烯基类酯，优选地聚乙烯醇缩丁醛树脂如购自Solutia的Butvar树脂，特别是Butvar90，和购自Kuraray的Mowital树脂是有用的。
其他优选的柔韧剂是改性的，包括但不限于，胺改性、环氧改性或同时改性的聚合物。这些聚合物可以包括但不限于，热塑性塑料、热固性材料或可热固化的材料、弹性体、或其组合等。这些聚合物可以用芳香族或非芳香族环氧类改性，和/或可以用双酚-F类、双酚-A类、其组合或其他环氧类型改性。
优选的改性柔韧剂是环氧化聚硫化物，例如，Akzo Nobel的在商品名ThioplastEPS-350和EPS-80下；或Huntsman Chemical的在商品名Flexibilizer DY 965CH下可得的那些。
进一步优选的改性柔韧剂是环氧二聚酸弹性体，例如，CVC Specialty Chemicals的在商品名HYPOX DA 323下可得的那些。
还进一步优选的改性柔韧剂是聚氨酯改性的环氧类，例如，GNS Technologies的在商品名GME-3210和G E-3220下可得的那些。不受理论束缚，据认为当可热固化的结构粘合剂包括聚氨酯改性的环氧柔韧剂时，可热固化的结构粘合剂可以大体上维持低温下的冲击强度(例如，耐冲击性)，同时将Tg的降低最小化(例如，与其他柔韧剂相比)。
还进一步优选的改性柔韧剂是胺或环氧封端的聚醚，例如，Huntsman Chemical的在商品名(例如，D-2000)和Dow Chemical Company的在商品名(例如，732)下可得的那些。
进一步优选的柔韧剂基于槚如坚果壳液，例如，在商品名(例如，NC-514和Lite 2513HP)下可得的环氧化液体。
低熔点热塑性聚酰胺也是特别有用的，例如，DuPont的在商品名下可得的那些。优选在约110℃至约175℃、更优选约115℃至约160℃的范围内的温度下熔融的聚酰胺树脂。
本文讨论的所有的各种柔韧剂在可热固化的结构粘合剂中可以单独包含或彼此组合包含，除非另有说明。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种柔韧剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括柔韧剂。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括一种或多种填料，包括但不限于，粒状材料(例如，粉末)，珠状物，或微球等。
填料可以赋予诸如强度、尺寸稳定性和耐冲击性等性能至固化的结构粘合剂材料。然而，填料会降低伸长性。填料也可以减少配方成本并且提供在固化之前具有较少粘性的组成。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约2重量％至约30重量％以上，更优选约8重量％至约25重量％的填料。然而，优选整体填料含量低于20重量％以便保持固化的结构粘合剂材料的期望的伸长率。
优选地，当填料是粘土或类似的粘土状材料时，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0重量％至约2重量％，更优选不大于约1重量％的粘土或类似的填料。
优选地，当填料是平均粒径为约0.01μm至约50μm、优选约1μm至约25μm的粉状材料，例如，矿物填料时，可热固化的结构粘合剂优选包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约5重量％至约40重量％，更优选约10重量％至约25重量％的粉状材料。
优选的填料包括但不限于，二氧化硅，硅藻土，玻璃，粘土(例如，包括纳米粘土)，滑石，颜料，着色剂，玻璃珠或泡状物，碳纤维或陶瓷纤维，短切或连续的玻璃纤维、陶瓷纤维、芳纶纤维(例如，凯夫拉)或碳纤维，以及尼龙或聚酰胺纤维。适宜的填料的实例包括但不限于，硅灰石，滑石，蛭石，叶蜡石，锌蒙脱石，皂石，囊脱石，蒙脱石或其混合物。适宜的粘土可以煅烧或未煅烧，包括但不限于，高岭石，伊利石，绿泥石(chloritem)，绿土(smecitite)或海泡石中的粘土。粘土也可以包含少量其他成分如碳酸盐，长石，云母和石英。纤维可以改善固化的结构粘合剂材料的增强。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括一种或多种矿物或石类填料，如碳酸钙、或碳酸钠等。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括硅酸盐矿物，如云母，作为填料。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种填料。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括填料。
如果可热固化的结构粘合剂是可发泡的，则其将含有典型地产生非活性气体的一种或多种发泡剂(blowing agent)(发泡剂(foaming agent))，这将粘合剂转变为开放的和/或封闭的泡孔结构(cellular structure)。膨胀可以有助于改善粘合、密封能力、声阻尼、减小密度或这些因素的组合。
可热固化的结构粘合剂中的发泡剂的含量可根据泡孔结构的期望的种类、可热固化的结构粘合剂的期望的膨胀量、成分的熔体粘度和期望的膨胀率来大幅变化。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0.001重量％至2重量％的发泡剂。
发泡剂可以为化学发泡剂或物理发泡剂。
化学发泡剂包括但不限于，含有一种或多种含氮基团的化合物，如酰胺、和胺等。适宜的化学发泡剂的实例包括但不限于，二亚硝基五亚甲基四胺，偶氮二甲酰胺，二亚硝基-五亚甲基四胺，4,4'-氧基-双-(苯磺酰肼)，三肼基三嗪和N,N'-二甲基-N,N'-二亚硝基对苯二甲酰胺。
物理发泡剂包括但不限于，在暴露至热时软化且膨胀的溶剂填充的高分子壳。这类的物理发泡剂是商购可得的，例如，Akzo Nobel的在商品名下的产品。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种发泡剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括发泡剂。
发泡促进剂可以添加至可热固化的结构粘合剂以便改善发泡剂的性能。发泡促进剂提高发泡剂形成惰性气体的速度。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0.001重量％至2重量％的发泡促进剂。
一种优选的发泡促进剂是金属盐，如氧化物，例如，氧化锌。其他优选的促进剂包括但不限于，有机碱如脲，和有机酸如己二酸或苯甲酸。苯磺酸锌也是适宜的发泡促进剂。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种发泡促进剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括发泡促进剂。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括热塑性改性剂或各种热塑性改性剂的混合物。当可热固化的结构粘合剂既不含有发泡剂也不含有发泡促进剂时，该实施方案是特别优选的。
热塑性改性剂典型地为包括侧链羟基部分的聚醚。优选的热塑性聚醚是苯氧基树脂。
为了说明的目的，“苯氧基树脂”是指沿着聚合物骨架具有苯基醚连接且优选还具有侧链羟基的任意的聚羟基醚。优选的苯氧基树脂衍生自环氧化物，优选衍生自双酚-A或双酚-F。然而，与相应的环氧树脂相比，这些苯氧基树脂具有更高的重均分子量(典型地在约25,000g/mol至约100,000g/mol的范围内)，并且基本上不含有环氧化物基团(由于末端环氧基(如果存在的话)与分子的总大小相比是可忽略的)。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约3重量％至约40重量％，更优选约7重量％至约30重量％，最优选约10重量％至约15重量％的一种或多种热塑性改性剂。
优选的热塑性改性剂是作为苯酚类双官能环氧树脂和双官能苯酚的反应产物的苯氧基树脂(例如，环氧化双酚A与双酚A的反应产物)。类似的材料也可以直接由双酚类(例如，双酚A)和表氯醇合成。末端环氧基可以被开环从而生成末端α-二醇基。
在优选实施方案中，苯氧基树脂以苯氧基溶解物的形式提供，其包括含有衍生自双酚-A的重复单元的第一苯氧基树脂和包括衍生自双酚-F的重复单元的第二苯氧基树脂的混合物。优选地，所述第一苯氧基树脂与所述第二苯氧基树脂的相对重量比在约10:1至约1:2，更优选约5:1至约1:1，还更优选4:1至约2:1的范围内。
其他热塑性聚醚包括但不限于，芳香族醚/胺重复单元在它们的骨架中，如聚醚胺、聚(氨基醚)、单乙醇胺和二缩水甘油醚的共聚物、或其组合等。适宜的热塑性聚醚的实例公开于US 5,275,853、US 5,464,924和US 5,962,093中。
适宜的苯氧基树脂是商购可得的，Inchem Corp.的在商品名下的产品(例如，PKHH和PKHJ)；在商品名Kukdo下的产品(例如，YP-50)；和CVC ThermosetSpecialities的在商品名Epalloy下的产品(例如，8220)。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种热塑性改性剂，例如，苯氧基树脂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括热塑性改性剂，例如，没有苯氧基树脂。
除了环氧树脂、固化剂、冲击改性剂、柔韧剂、发泡剂、填料、发泡促进剂、和/或热
塑性改性剂之外，可热固化的结构粘合剂还可包括一种或多种额外的聚合物，其典型地但
是不必然是共聚物，并且其包括但不限于，各种各样不同的聚合物，如热塑性塑料、弹性体、
热固性材料、可热固化的材料(thermosettables)或其组合等。
当被包含于可热固化的结构粘合剂中时，这些额外的聚合物的主要目的是提供可热固化的结构粘合剂在未固化状态下的更类似热塑性塑料的特性，包括例如，较大的未固化的挠性、较少的未固化状态下的粘性、降低的固化之前的冷流、当使用典型的聚合物加工设备时改善的加工。在固化过程期间，这些额外的聚合物也可起到粘度改性剂的作用以改造流挂和流动行为。
例如，且没有限定，可热固化的结构粘合剂可包括一种或多种额外的聚合物，独立地选自由聚烯烃，聚乙烯、聚丙烯、聚烯丙基、聚异丁烯、聚异戊二烯，聚苯乙烯，聚丙烯酸酯(例如，乙烯丙烯酸甲酯共聚物)，聚甲基丙烯酸酯，聚甲基丙烯酸甲酯，聚丙烯腈，聚丙烯酰胺，聚丙烯酸，卤化聚合物，聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚四氟乙烯，聚酯，聚对苯二甲酸酯，聚乙酸酯，聚乙酸乙烯酯(例如，EVA)，聚碳酸酯，聚酮聚醚，聚环氧乙烷，聚环氧化物，聚氨酯，聚酰胺，聚酰亚胺，聚乙烯亚胺，聚硅烷，聚硅酮，聚硅氧烷，聚砜，聚苯硫醚，聚磷腈，聚酚醛(polyphenolics)，橡胶，聚苯醚，或其混合物或共聚物组成的组中。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括一种或多种乙烯聚合物或共聚物，如乙烯-丙烯酸酯共聚物、或乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等。乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物是特别优选的乙烯共聚物。
优选地，可热固化的结构粘合剂包括相对于可热固化的结构粘合剂的总重量为约0.1重量％至约50重量％，更优选约1重量％至约20重量％，最优选约5重量％至约15重量％的一种或多种额外的聚合物。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种额外的聚合物。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括额外的聚合物。
可热固化的结构粘合剂可包括一种或多种高分子或非高分子添加剂、试剂(agents)或性能改性剂。
此类其他添加剂、试剂(agents)或性能改性剂包括但不限于，防紫外线剂，阻燃剂，热稳定剂，着色剂，加工助剂，润滑剂，增滑剂，和粘合促进剂(增粘剂)等。
优选的粘合促进剂包括但不限于，胺或环氧官能分子，如胺或环氧官能硅烷。一种示例性的粘合促进剂是环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷，例如，Dow Corning的在商品名Z-6040下商购可得的。其他增粘剂包括但不限于，脂肪族、芳香族、或脂肪族/芳香族石油树脂，例如，天然松香酯增粘剂。
可热固化的结构粘合剂可包括增滑剂以便有助于加工。加工性能所需的粘度取决于待采用的加工技术和加工温度。增滑剂的实例包括但不限于，油酰胺和山萮酸酰胺。然而，增滑剂会降低固化的结构粘合剂材料的Tg，所以它们的含量(如果有的话)应当最小化。优选地，增滑剂的含量不大于1重量％，相对于可热固化的结构粘合剂的总重量。
在优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂包括至少一种此类其他添加剂。在其他优选实施方案中，可热固化的结构粘合剂不包括此类其他添加剂。
本发明的另一方面涉及如上所述的根据本发明的增强构件的生产方法，所述方法包括以下步骤：
a.生产载体构件，
b.冷却载体构件，和
c.生产可热固化的结构粘合剂，
d.将载体构件和结构粘合剂组合，
其中载体构件的材料优选包括再生聚酯。
优选地，如上所述的根据本发明的增强构件的生产方法包括以下步骤：
a.通过成形，优选地通过压缩成形、挤出、拉挤成形或注塑成形，热加工载体构件，
b.冷却载体构件，优选使载体构件冷却或主动冷却它，和
c.通过将可热固化的结构粘合剂在载体构件(基底)上成形，优选地通过挤出成形或优选地通过二次成形(overmolding)，即注塑成形，加工可热固化的结构粘合剂，
其中载体构件的材料优选包括再生聚酯。
根据优选的实施方案，不论其相对湿度如何，步骤b.中的冷却都发生在环境空气中。
步骤c.中，可热固化的结构粘合剂可以通过常规方法如熔融涂布、浸渍、和挤出涂布等施加至载体构件。
可能重要的是在加工期间，温度保持低于将引起可热固化的结构粘合剂固化(交联、硬化)以及发泡(如果存在发泡剂的话)的活化温度。
可热固化的结构粘合剂作为熔体优选在低于固化和发泡发生的温度下施加至载体构件。可以将可热固化的结构粘合剂造粒，用于作为施加的优选方法的挤出和注塑成形。施加之后，可以将所得增强构件冷却，从而提供对载体构件上的可热固化的粘合层的干燥触感。任选地在输送之后，载体构件然后可以与其他待结合的组件组装在一起，可热固化的结构粘合剂然后通过热活化，从而表现粘合剂性能并且形成结合。
本发明还涉及通过根据本发明的方法可得到的增强构件。
可热固化的结构粘合剂的活化可以在可热固化的结构粘合剂包括发泡剂的情形下包括至少一定的发泡或起泡(bubbling)程度。这样的发泡或起泡可有助于可热固化的结构粘合剂润湿基底并且与基底形成紧密结合。
取决于预期应用，可热固化的结构粘合剂可以以不同的方式且在不同的时机施加和活化。因而，根据本发明的增强构件的示例性用途在以下讨论，说明应用和活化的优选方法。特别地，除此之外，增强构件可以用于增强、密封和粘结、或隔音板(acousticbaffling)等。潜在的用途的实例公开于US 7,125,461、US 7,892,396、WO 03/022953、EP 2231 348和GB 1201943.6中。
作为另一实例，增强构件可以在待结合在一起的表面之间加压，随后，可热固化的结构粘合剂可以被活化。还应当认识到待结合的表面可以是单一组件或构件的一部分、或者通过可热固化的结构粘合剂、任选的额外的粘接(attachment)而彼此粘接的两个或多个组件或构件的一部分。
在一个实施方案中，待结合的表面是汽车组件的一部分。在这样的实施方案中，可热固化的结构粘合剂典型地在汽车涂装干燥操作中采用的升高的温度下(例如，在对于电子涂装(e-coat)或汽车喷漆操作通用的温度、典型地120℃至250℃的温度下)活化。结构粘合剂应用的实例公开于例如，US 6,887,914和US 2003/0186049中。
在某些用途中特别是汽车行业中的结构粘合剂的进一步要求是它们将粘结至带有冲压油的金属表面。额外地，优选的是可热固化的结构粘合剂将流动覆盖整个金属表面，并且对金属表面的粘结强于在结构粘合剂内的内部粘结(例如，金属上的内聚不良)。这通过将结合的金属表面分离并且确定带有粘合剂的表面积的百分比来进行评估。
典型地，增强构件作为预制零件施加。例如通过成形或通过挤出和/或切割，可以将增强构件成形，从而形成基本上预定的尺寸的制品。
因此，本发明的另一方面涉及如上所述的根据本发明的增强构件用于粘结汽车或飞机的组件的用途。
本发明的另一方面涉及将汽车的组件粘结的方法，其包括加热如上所述的增强构件的步骤。优选地，加热在汽车电子涂装(e-coat)或喷漆操作期间实现。
本发明的另一方面涉及包括如上所述的增强构件的汽车或飞机的粘结组件。
实施例
以下实施例和解释不限制本发明的范围。这些解释同样地适用于本发明的所有实施方案。
设计两种不同的增强构件从而形成车辆的D-形环用的零件。该D-形环包括车辆的D-形环和横梁(cross beam)。增强构件嵌入车辆的结构中，以便改善车辆的扭转刚度(torsion stiffness)。增强构件包括载体构件。
根据比较构成1，所述载体构件是基于纤维增强聚酰胺(PA6GF30)。根据本发明构成2，所述载体构件是基于纤维增强聚酯(PBT/PETGF55)。
结果以下在这里的表中示出：
Claims (45)
1.一种增强构件，其包括在载体构件上的可热固化的结构粘合剂，其中所述载体构件包括纤维增强聚酯材料。
2.根据权利要求1所述的增强构件，其中将所述可热固化的结构粘合剂施加至所述载体构件的一个或多个外表面。
3.根据权利要求1或2所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂覆盖所述载体构件的外表面的至少约50％。
4.根据权利要求3所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂覆盖所述载体构件的外表面的至少约70％。
5.根据权利要求1～4任一项所述的增强构件，其中所述聚酯材料包括芳香族聚酯。
6.根据权利要求5所述的增强构件，其中所述芳香族聚酯衍生自一种或多种芳香族二羧酸和/或一种或多种脂肪族二醇。
7.根据权利要求6所述的增强构件，其中所述一种或多种芳香族二羧酸选自由邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸及其混合物组成的组。
8.根据权利要求6或7所述的增强构件，其中所述一种或多种脂肪族二醇优选选自乙二醇、丙二醇、丁二醇、戊二醇、己二醇及其混合物。
9.根据权利要求1～8任一项所述的增强构件，其中所述聚酯材料包括选自由聚对苯二甲酸乙二醇酯、改性聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯和改性聚对苯二甲酸丁二醇酯组成的组中的芳香族聚酯。
10.根据权利要求1～9任一项所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括含有第一聚酯和第二聚酯的共混物。
11.根据权利要求10所述的增强构件，其中所述第一聚酯为第一芳香族聚酯，所述第二聚酯为第二芳香族聚酯。
12.根据权利要求10或11所述的增强构件，其中所述第一聚酯为聚对苯二甲酸丁二醇酯，所述第二聚酯为聚对苯二甲酸乙二醇酯。
13.根据权利要求10～12任一项所述的增强构件，其中所述第一聚酯和/或所述第二聚酯包括再生聚酯。
14.根据权利要求10～13任一项所述的增强构件，其中所述第一聚酯与所述第二聚酯的相对重量比在约1:10至约10:1的范围内。
15.根据权利要求14所述的增强构件，其中所述第一聚酯与所述第二聚酯的相对重量比在约1:2至约2:1的范围内。
16.根据权利要求1～15任一项所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括伸长的纤维。
17.根据权利要求16所述的增强构件，其中所述伸长的纤维基本上为单轴粒子。
18.根据权利要求1～17任一项所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括天然纤维、合成纤维或其混合物。
19.根据权利要求18所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括来源于植物的天然纤维或来源于矿物的纤维。
20.根据权利要求18或19所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括选自玻璃纤维、碳纤维和芳纶纤维的合成纤维。
21.根据权利要求1～20任一项所述的增强构件，其中所述纤维的含量相对于所述纤维增强聚酯材料的总重量在约45±10重量％的范围内。
22.根据权利要求1～20任一项所述的增强构件，其中所述纤维的含量相对于所述纤维增强聚酯材料的总重量在约55±10重量％的范围内。
23.根据权利要求1～20任一项所述的增强构件，其中所述纤维的含量相对于所述纤维增强聚酯材料的总重量在约65±10重量％的范围内。
24.根据权利要求1～23任一项所述的增强构件，其中所述纤维增强聚酯材料包括玻璃纤维。
25.根据权利要求24所述的增强构件，其中所述玻璃纤维的含量相对于所述纤维增强聚酯材料的总重量在约15重量％至约70重量％的范围内。
26.根据权利要求1～25任一项所述的增强构件，其中纤维的总重量和一种或多种聚酯的总重量之和占所述载体构件的总重量的至少约85重量％。
27.根据权利要求1～26任一项所述的增强构件，其中相对于所述载体构件的总重量，所述载体构件的至少约90重量％由所述纤维增强聚酯材料组成。
28.根据权利要求27所述的增强构件，其中所述载体构件基本上由纤维增强聚酯材料组成。
29.根据权利要求1～28任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂在环境温度下是固体且触感干燥，并且能够在升高的活化温度下被活化以表现粘合剂性能。
30.根据权利要求1～29任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括冲击改性剂、柔韧剂、伸长促进添加剂或其混合物。
31.根据权利要求1～30任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括选自以下的柔韧剂：
-羟基封端的氨基甲酸酯聚合物或预聚物；
-聚乙烯基酯，优选为聚乙烯醇缩丁醛树脂；
-环氧化聚硫化物；
-环氧-二聚酸弹性体；
-聚氨酯改性的环氧类；和
-胺或环氧封端的聚醚。
32.根据权利要求30或31所述的增强构件，其中相对于所述可热固化的结构粘合剂的总重量，所述可热固化的结构粘合剂包括至少约2重量％的柔韧剂。
33.根据权利要求30～32任一项所述的增强构件，其中相对于所述可热固化的结构粘合剂的总重量，所述可热固化的结构粘合剂包括不大于约20重量％的柔韧剂。
34.根据权利要求1～33任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括环氧材料。
35.根据权利要求1～34任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂以及固化剂，和额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂和核/壳型冲击改性剂的冲击改性剂；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物和聚乙烯醇缩丁醛树脂的柔韧剂；和/或
-发泡剂，任选地与发泡促进剂组合；和/或
-选自苯氧基树脂的热塑性改性剂。
36.根据权利要求1～35任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂和固化剂，和额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂的第一冲击改性剂与选自核/壳型冲击改性剂的第二冲击改性剂的组合；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物的第一柔韧剂与选自聚乙烯醇缩丁醛树脂的第二柔韧剂的组合；和/或
-发泡剂与发泡促进剂的组合。
37.根据权利要求1～36任一项所述的增强构件，其中所述可热固化的结构粘合剂包括环氧树脂和固化剂，以及额外的
-固化促进剂；和/或
-选自环氧官能化的冲击改性剂的冲击改性剂；和/或
-选自羟基封端的氨基甲酸酯预聚物的第一柔韧剂与选自聚乙烯醇缩丁醛树脂的第二柔韧剂的组合；和/或
-选自苯氧基树脂的热塑性改性剂。
38.根据权利要求1～37任一项所述的增强构件，其中所述载体构件的材料的E-模量为至少约10GPa。
39.根据权利要求38所述的增强构件，其中所述E-模量不是湿度敏感的。
40.根据权利要求1～39任一项所述的增强构件，其中所述载体构件的E-模量/密度之比在约10.5±3.5MPa m3kg-1的范围内。
41.根据权利要求1～40任一项所述的增强构件，其中所述载体构件与所述可热固化的结构粘合剂之间的连接是粘合剂粘结、形状配合和/或压入配合。
42.根据权利要求1～41任一项所述的增强构件，其中所述载体构件具有3D-形状，即，在所述载体构件的整个伸长中其截面不包括恒定厚度。
43.根据权利要求42所述的增强构件，其特征在于，所述载体构件的截面的至少一部分是C-、E-、T-、U-、V-、I-、O-、和/或W-形状。
44.一种根据权利要求1～43任一项所述的增强构件的生产方法，其包括以下步骤：
a.生产所述载体构件，
b.冷却所述载体构件，
c.生产所述可热固化的结构粘合剂，和
d.将所述载体构件和所述结构粘合剂组合。
45.根据权利要求44所述的方法，其中所述冷却在环境空气中发生而不论其相对湿度如何。
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