CN107658503A - 一种锂二次电池电解液和锂二次电池 - Google Patents

一种锂二次电池电解液和锂二次电池 Download PDF

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Abstract

本发明属于锂离子电池材料领域，公开了一种锂二次电池电解液和锂二次电池。所述电解液由有机溶剂、导电锂盐和4‑氰基‑2‑氟吡啶构成。本发明的电解液通过添加4‑氰基‑2‑氟吡啶，能够使电解液中的HF的含量减少，减少HF对正极材料的腐蚀，提高电解液的热稳定性。并可改善电解液在高压下的循环性能，提高锂二次电池的使用寿命。

Description

一种锂二次电池电解液和锂二次电池
技术领域
本发明属于锂离子电池材料领域，具体涉及一种锂二次电池电解液和锂二次电池。
背景技术
锂二次电池具有比能量高、工作电压高、循环寿命长和工作稳定范围宽等优点。因此，在手机、笔记本电脑、蓝牙耳机等数码产品中得到广泛使用，甚至在电动汽车和混合电动汽车等领域也得到应用。然而，随着电子产品和电动汽车的快速发展，对高能量密度的锂二次电池的需求越来越高。为了提高锂二次电池的能量密度，一个有效的方法是提高锂二次电池的电压。
不幸的是，在高压下，电解液会剧烈的分解，导致电池容量迅速的衰减。并且，电解液分解产生的HF会与正极材料发生反应，导致过渡金属溶出到电解液或沉积到负极，进一步使得锂二次电池容量急剧衰减。因此，确有必要开发一种在高电压下仍能使锂二次电池保持优异的循环性能的电解液。
发明内容
针对以上现有技术存在的缺点和不足之处，本发明的首要目的在于提供一种锂二次电池电解液。该电解液通过加入少量的4-氰基-2-氟吡啶，由于其能和HF发生反应，提高电解液的热稳定性，并且其可以优先在电极表面形成良好的电极界面保护膜，从而改善电解液在高压下的循环性能，提高锂二次电池的使用寿命。
本发明的另一目的在于提供一种含有上述电解液的锂二次电池。
本发明目的通过以下技术方案实现：
一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。
优选地，所述4-氰基-2-氟吡啶占电解液总质量的0.01％～10.00％。
优选地，所述导电锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三氟甲基磺酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂中的至少一种。
优选地，所述导电锂盐占锂二次电池电解液总质量的8.00％～16.00％。
优选地，所述有机溶剂由环状溶剂和线型溶剂组成；所述环状溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、γ-丁内酯和γ-戊內酯中的至少一种；所述线型溶剂为碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯、碳酸甲丙酯、丙酸丙酯中的至少一种。
优选地，所述的环状溶剂和线型溶剂的质量比为(1～2):3。
一种含有上述电解液的锂二次电池，包括含有正极活性材料的正极片、含有负极活性材料的负极片、隔膜和上述电解液。
本发明具有如下优点及有益效果：
(1)本发明的电解液通过添加4-氰基-2-氟吡啶，能够使电解液中的HF的含量减少，减少HF对正极材料的腐蚀，提高电解液的热稳定性。
(2)本发明的电解液通过添加4-氰基-2-氟吡啶，改善电解液在高压下的循环性能，提高锂二次电池的使用寿命。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶(购买于adamas)构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的91.99％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线性溶剂(碳酸甲乙酯)组成，碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯的质量比为1:2。所述导电锂盐为六氟磷酸锂，占锂二次电池电解液总质量的8.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量0.01％。将本实施例的电解液用于LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2/石墨软包电池。
实施例2
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的81.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线性溶剂(碳酸甲乙酯)组成，碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯的质量比为1:2。所述导电锂盐为六氟磷酸锂，占锂二次电池电解液总质量的16.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量3.00％。将本实施例的电解液用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨软包电池。
实施例3
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的78.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线型溶剂(碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯)组成，碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯的质量比为1:1:1。所述导电锂盐为六氟磷酸锂，占锂二次电池电解液总质量的12.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量10.00％。将本实施例的电解液用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2/石墨软包电池。
实施例4
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的91.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线型溶剂(碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯)组成，碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯的质量比为1:1:1。所述导电锂盐为二氟草酸硼酸锂，占锂二次电池电解液总质量的8.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量1.00％。将本实施例的电解液用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/硅碳复合软包电池。
实施例5
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的85.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线型溶剂(碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯)组成，碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯的质量比为3:5:2。所述导电锂盐为双三氟甲基磺酰亚胺锂，占锂二次电池电解液总质量的12.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量3.00％。将本实施例的电解液用LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2/石墨软包电池。
实施例6
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的81.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线型溶剂(碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯)组成，碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯的质量比为3:5:2。所述导电锂盐为四氟硼酸锂，占锂二次电池电解液总质量的14.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量5.00％。将本实施例的电解液用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨软包电池。
实施例7
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的84.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线性溶剂(碳酸甲乙酯)组成，碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯的质量比为1:2。所述导电锂盐为三氟甲基磺酸锂，占锂二次电池电解液总质量的16.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量2.00％。将本实施例的电解液用LiCoO2/石墨软包电池。
实施例8
本实施例的一种锂二次电池电解液，由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。所述有机溶剂占锂二次电池电解液总质量的85.00％，由环状溶剂(碳酸乙烯酯)和线性溶剂(碳酸甲乙酯)组成，碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯的质量比为1:2。所述导电锂盐为高氯酸锂，占锂二次电池电解液总质量的12.00％。所述4-氰基-2-氟吡啶用量3.00％。将本实施例的电解液用LiCoO2/石墨软包电池。
对比例1
本对比例的电解液的制备方法与实施例1相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例1相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例2
本对比例的电解液的制备方法与实施例2相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例2相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例3
本对比例的电解液的制备方法与实施例3相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例3相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例4
本对比例的电解液的制备方法与实施例4相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例4相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例5
本对比例的电解液的制备方法与实施例5相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例5相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例6
本对比例的电解液的制备方法与实施例6相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例6相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例7
本对比例的电解液的制备方法与实施例7相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例7相同的方法应用于电池中测试其性能。
对比例8
本对比例的电解液的制备方法与实施例8相同，所不同的是，不使用4-氰基-2-氟吡啶，将此电解液按照与实施例8相同的方法应用于电池中测试其性能。
以上实施例和对比例的应用实验：
电解液存储酸度测试：将上述实施例1～8和对比例1～8制备的锂二次电池电解液分别装到铝瓶中密封，铝瓶用铝塑膜抽真空封装，同时置于设定温度为55℃的恒温箱中储存，分别在储存前、储存3天和6天后取样测试电解液酸度。酸度测试采用电位滴定法，以HF计，酸度单位为ppm，检测结果如表1所示。
充放电测试条件：为了测量使用本发明制得的电解液的电池充放电性能，进行以下操作：按照常规方法制备正负极片，使用各实施例制备得到电解液在手套箱中注液使用上述极片制备053048型软包电池，用新威(BS-9300R型)电池测试系统对制备的053048型电池进行充放电测试，同时与对应的对比例电解液制备的电池进行比较。电池置于常温以3.0～4.4V 1C倍率下充放电循环和置于55℃满电存储。膨胀率计算方式为下式：
其中，T为高温存储后的电池厚度，T0为高温存储前的电池厚度。锂二次电池测试部分结果参见表2。
表1实施例和对比例的电解液高温存储前、3天和6天后酸度测试结果：
时间 存储前 3天 6天
实施例1 7.18 14.77 17.48
实施例2 4.58 16.97 18.30
实施例3 5.47 15.12 18.46
实施例4 6.88 16.48 17.84
实施例5 4.37 15.57 18.32
实施例6 5.76 16.26 18.47
实施例7 6.68 16.52 19.24
实施例8 9.46 14.69 17.38
对比例1 8.74 60.36 186.66
对比例2 5.36 52.56 156.96
对比例3 7.42 42.74 176.44
对比例4 6.07 53.58 136.86
对比例5 7.39 46.72 175.48
对比例6 6.32 45.78 165.32
对比例7 9.46 35.75 116.43
对比例8 7.35 46.77 167.52
表2实施例和对比例的充放电循环和高温存储后测试结果：
由表1可以看出：实施例1～8相对于对比例1～8，向电解液中添加4-氰基-2-氟吡啶后，都可以显著抑制电解液在55℃环境储存过程中的酸度上升，明显改善了电解液的热稳定性。
由表2可以看出，添加剂4-氰基-2-氟吡啶对锂二次电池常温循环的容量保持率有明显的有利效果，本发明采用4-氰基-2-氟吡啶添加到电解液中具有突出的优势，主要表现在提升电池的循环容量保持率。实施例1-8明显优于其对比例。因此应用本发明电解液的电池具有极高的安全性能和耐用性能，具有极高的市场价值和社会效益。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其它的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述电解液由有机溶剂、导电锂盐和4-氰基-2-氟吡啶构成。
2.根据权利要求1所述的一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述4-氰基-2-氟吡啶占电解液总质量的0.01％～10.00％。
3.根据权利要求1所述的一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述导电锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、三氟甲基磺酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述导电锂盐占锂二次电池电解液总质量的8.00％～16.00％。
5.根据权利要求1所述的一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述有机溶剂由环状溶剂和线型溶剂组成；所述环状溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、γ-丁内酯和γ-戊內酯中的至少一种；所述线型溶剂为碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯、碳酸甲丙酯、丙酸丙酯中的至少一种。
6.根据权利要求5所述的一种锂二次电池电解液，其特征在于：所述的环状溶剂和线型溶剂的质量比为(1～2):3。
7.一种含有权利要求1～6任一项所述电解液的锂二次电池，其特征在于：所述锂二次电池包括含有正极活性材料的正极片、含有负极活性材料的负极片、隔膜和权利要求1～6任一项所述的电解液。
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