CN107456978A - 一种臭氧分解催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种臭氧分解催化剂及其制备方法。臭氧分解催化剂包括载体和活性组分,载体为活性炭颗粒,活性组分为锰铜复合氧化物、锰铁复合氧化物或锰钌复合氧化物;其中,锰与铜、锰与铁或锰与钌的质量比为1:10~10:1。制备方法包括以下步骤:制备锰活性炭催化剂;制备三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液;将锰活性炭催化剂浸泡在三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液中,静置半天以上;烘干得到锰铁活性炭复合催化剂、锰铜活性炭复合催化剂或锰钌活性炭复合催化剂。本发明工艺简单、安全,催化剂臭氧分解效率高,成本较低,性能稳定,使用寿命长,具有广阔的应用前景。
Description
[技术领域]
本发明涉及催化剂,尤其涉及一种臭氧分解催化剂及其制备方法。
[背景技术]
臭氧的应用非常广泛,工业水处理,烟气脱硫、脱硝的尾气中含有大量未分解的臭氧,医药卫生、餐饮行业的消毒杀菌,打印机、复印机、紫外灯工作过程中都会产生臭氧。
臭氧作为一种强氧化性气体,吸入体内,迅速转化为活性很强的自由基-超氧基(O2*),可以使不饱和脂肪酸氧化,从而造成细胞损伤,还可以引起上呼吸道的炎症病变。长时间臭氧的接触还可造成神经中毒、头晕头疼、记忆力衰退、视力下降,还会破坏人的免疫系统,诱发淋巴细胞病变,加速衰老等。低浓度臭氧对人体的危害已经引起人们的广泛关注。
我国《环境空气质量标准(GB3095-1996)》二级标准(适用于城市环境空气)规定1小时臭氧浓度均值不得超过0.20mg/m3(相当于100ppb);《室内空气质量标准(GB/T18883-2002)》规定1小时臭氧浓度均值不得高于0.16mg/m3(相当于80ppb)。为避免技术运行中带来的二次污染,降低臭氧排放值,对含有臭氧的尾气排放前进行必要的处理显得尤为重要。
目前,对于臭氧的去除方法主要有活性炭法、热分解法、等离子体分解法、药液吸收法以及催化分解法。活性炭应用于去除臭氧,方法简便,可操作性强,对臭氧的去除效果也较好,但是此方法中活性炭需经常更换或再生,对高浓度的臭氧去除不适用,并且活性炭法在实际运用中可能受湿度、灰尘、气流等因素的影响。热分解法主要是利用臭氧的衰变随温度升高而加快的技术,空气中的臭氧热分解在30℃开始,在40~50℃时显著,在200℃时一分钟内臭氧分解大约是70%,在300℃及以上时,1~2s反应时间内达到100%分解。而对于高浓度臭氧的分解,通常为得到高的分解率,需要将气体加热至400℃,通过热分解或燃烧的方式发生氧化还原反应,分解臭氧。等温等离子体分解臭氧是指在高压放电的过程中产生等离子体,等离子体与臭氧反应,使其分解为氧气。药液吸收法是用硫代硫酸钠或亚硫酸钠等药剂,通过药液与臭氧之间的氧化还原反应将臭氧吸收,此方法存在废液处理的问题,在实际的很少应用。催化分解臭氧是目前研究最多和应用最多的方法,它可以弥补以上方法的不足,并且催化剂较稳定,对臭氧的去除率也较高,同时满足安全、经济的要求,是目前较为理想的方法。
中国专利CN90106857采用锰、铜氧化物作为活性组分来分解臭氧,CN1259398A、CN17167674A和CN1357348A都是采用锰、铜、镍和钴的氧化物作为活性组分,负载在活性炭上来分解臭氧,CN1785507A采用各种锰氧化物作为催化剂在常温下分解臭氧获得了较好的效果,但是,现有技术制备的臭氧分解催化剂性能不够稳定、使用寿命短,抗湿能力较差。
[发明内容]
本发明要解决的技术问题是提供一种性能稳定、使用寿命长在高湿度环境下能够高效分解臭氧的臭氧分解催化剂。
本发明另一个要解决的技术问题是提供一种上述臭氧分解催化剂的制备方法。
为了解决上述技术问题,本发明采用的技术方案是,一种臭氧分解催化剂,包括载体和活性组分,载体为活性炭颗粒,活性组分为锰铜复合氧化物、锰铁复合氧化物或锰钌复合氧化物;其中,锰与铜、锰与铁或锰与钌的质量比为1:10~10:1。
以上所述的臭氧分解催化剂,锰的质量百分比为0.2%~2.0%,铜、铁或钌的质量百分比为0.2%~2.0%。
以上所述的臭氧分解催化剂,活性炭颗粒中的杂质含量按质量百分比小于10%,活性炭颗粒的堆密度≤0.5g/ml。
一种上述臭氧分解催化剂的制备方法,包括以下步骤:
401)制备锰活性炭催化剂;
402)制备三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液;
403)将锰活性炭催化剂浸泡在三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液中,静置半天以上;
404)烘干得到锰铁活性炭复合催化剂、锰铜活性炭复合催化剂或锰钌活性炭复合催化剂。
以上所述的制备方法,在步骤401中,分别配制高锰酸钾溶液和硫酸锰溶液,将两者以一定比例混合成溶胶,在溶胶中加入活性炭,静置、烘干,获得所述的锰活性炭催化剂。
以上所述的制备方法,在步骤401中,配制高锰酸钾溶液,用等体积浸渍法加入一定量的活性炭,静置、烘干、煅烧,获得所述的锰活性炭催化剂。
以上所述的制备方法,配制浓度为0.01~0.05mol/L的高锰酸钾溶液,取29~290体积份的高锰酸钾溶液加入到1000体积份的去离子水中,调节PH值至10.5~13.1;配制浓度为0.01~0.05mol/L的硫酸锰溶液,在剧烈搅拌下,取对应浓度为0.01~0.05mol/L的高锰酸钾溶液体积1.4~1.6倍的硫酸锰溶液加入到已与去离子水混合均匀的高锰酸钾溶液中,形成所述的溶胶;将15~25g颗粒活性炭投入10L溶胶中,搅拌至上清液变成无色,静置1~3小时,将上清液倒掉后烘干,得到所述的锰活性炭催化剂。
以上所述的制备方法,配制浓度为0.02~0.2mol/L的乙酸锰溶液,向乙酸锰溶液中加入活性炭,至液面浸没活性炭。超声均匀后静置半天以上,烘干后煅烧得到所述的锰活性炭催化剂。
以上所述的制备方法,在步骤403中,三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液的深度为0.02~0.2mol/L,超声均匀后静置24h;在步骤404中,烘干温度为100~110℃,烘干时间为半天以上。
本发明工艺简单、安全,催化剂臭氧分解效率高,性能稳定,使用寿命长,抗湿能力强,具有广阔的应用前景。
[具体实施方式]
实施例1
配制浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液,取116ml浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液加入到10L去离子水中,调节PH值至11.5;
配制浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液,在剧烈搅拌下,取175ml浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液加入到已混合均匀的上述高锰酸钾溶液中,形成溶胶;
将20g直径约3mm、堆密度0.5g/ml的颗粒活性炭投入该溶胶中,慢慢搅拌至上清液变成无色,将上清液倒掉,100℃条件下干燥烘干24h,得到负载好的颗粒锰活性炭催化剂。
配制浓度为0.072mol/L的三氯化铁溶液,向上述锰活性炭催化剂中加入配制好的三氯化铁溶液,直至液面刚好浸没上述锰活性炭催化剂。
超声均匀后静置12h,105℃条件下干燥烘干24h,得到锰铁活性炭复合催化剂,其中锰和铁的负载量均为0.8%,锰与铁的摩尔比为1:1.02。
实施例2
配制浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液,取73ml浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液加入到10L去离子水中,调节PH值至11.5;
配制浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液,在剧烈搅拌下,取109ml浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液加入到已混合均匀的上述高锰酸钾溶液中,形成溶胶;
将20g直径约3mm、堆密度0.5g/ml的颗粒活性炭投入该溶胶中,慢慢搅拌至上清液变成无色,将上清液倒掉,100℃条件下干燥烘干24h,得到负载好的颗粒锰活性炭催化剂。
配制浓度为0.046mol/L的三氯化钌溶液,向上述锰活性炭催化剂中加入配制好的三氯化钌溶液,直至液面刚好浸没上述锰活性炭催化剂。
超声均匀后静置24h,105℃条件下干燥烘干24h,得到锰钌活性炭复合催化剂,其中锰和钌的负载量分别为0.5%和0.9%,锰与钌的摩尔比为1:1。
实施例3
配制浓度为0.046mol/L的乙酸锰溶液,向20g直径约3mm、堆密度0.5g/ml的颗粒活性炭加入乙酸锰溶液,直至液面浸没活性炭为止;
超声均匀后静置24h,然后105℃条件下干燥烘干24h,再300℃煅烧3h,得到锰活性炭催化剂。
配制浓度为0.09mol/L的乙酸铜溶液,向上述锰活性炭催化剂中加入配制好的乙酸铜溶液,直至液面刚好浸没上述锰活性炭催化剂;
超声均匀后静置24h,105℃条件下干燥烘干24h,300℃条件下煅烧3h,得到锰铜活性炭复合催化剂,其中锰和铜的负载量分别为0.5%和1.2%,锰与铜的摩尔比为1:2。
实施例4
配制浓度为0.09mol/L的乙酸锰溶液,向20g直径约3mm、堆密度0.5g/ml的颗粒活性炭加入该溶液,直至液面浸没活性炭为止;
超声均匀后静置24h,然后105℃条件下干燥烘干24h,再300℃煅烧3h,得到锰活性炭催化剂。
配制浓度为0.12mol/L的三氯化铁溶液,向上述锰活性炭催化剂中加入配制好的三氯化铁溶液,直至液面刚好浸没上述锰活性炭催化剂;
超声均匀后静置24h,105℃条件下干燥烘干24h,得到锰铁活性炭复合催化剂,其中锰和铁的负载量分别为1.0%和1.3%,锰与铁的摩尔比为3:4。
实施例5
配制浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液,取116ml浓度为0.01mol/L的高锰酸钾溶液加入到10L去离子水中,调节PH值至11.5;
配制浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液,在剧烈搅拌下,取175ml浓度为0.01mol/L的硫酸锰溶液加入到已混合均匀的上述高锰酸钾溶液中,形成溶胶;
将20g直径约3mm、堆密度0.5g/ml的颗粒活性炭投入该溶胶中,慢慢搅拌至上清液变成无色,将上清液倒掉,在100℃条件下干燥烘干24h,得到负载好的颗粒锰活性炭催化剂。
配制浓度为0.04mol/L的三氯化钌溶液,上述锰活性炭催化剂中加入配制好的三氯化钌溶液,直至液面刚好浸没上述锰活性炭催化剂,超声均匀后静置24h,105℃条件下干燥烘干24h,得到锰钌活性炭复合催化剂,其中锰和钌的负载量均为0.8%,锰与钌的摩尔比为1:0.54。
本发明以上实施例制备的臭氧分解催化剂制备工艺简单,制得的催化剂具有臭氧分解效率高、性能稳定、成本低、使用寿命长等特点,在空速40000h-1,臭氧初始浓度100ppm的情况下,反应2000小时后,催化剂分解臭氧效率仍然高达90%,在上述测试过程中,环境湿度在50%~90%范围内波动情况下,催化剂降解效率上下波动不超过5%,表现出抗湿度变化性能优良的特征。
Claims (9)
1.一种臭氧分解催化剂,包括载体和活性组分,其特征在于,载体为活性炭颗粒,活性组分为锰铜复合氧化物、锰铁复合氧化物或锰钌复合氧化物;其中,锰与铜、锰与铁或锰与钌的质量比为1:10~10:1。
2.根据权利要求1所述的臭氧分解催化剂,其特征在于,锰的质量百分比为0.2%~2.0%,铜、铁或钌的质量百分比为0.2%~2.0%。
3.根据权利要求1所述的臭氧分解催化剂,其特征在于,活性炭颗粒中的杂质含量按质量百分比小于10%,活性炭颗粒的堆密度≤0.5g/ml。
4.一种权利要求1所述臭氧分解催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
401)制备锰活性炭催化剂;
402)制备三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液;
403)将锰活性炭催化剂浸泡在三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液中,静置半天以上;
404)烘干得到锰铁活性炭复合催化剂、锰铜活性炭复合催化剂或锰钌活性炭复合催化剂。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,在步骤401中,分别配制高锰酸钾溶液和硫酸锰溶液,将两者以一定比例混合成溶胶,在溶胶中加入活性炭,静置、烘干,获得所述的锰活性炭催化剂。
6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,在步骤401中,配制高锰酸钾溶液,用等体积浸渍法加入一定量的活性炭,静置、烘干、煅烧,获得所述的锰活性炭催化剂。
7.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于,配制浓度为0.01~0.05mol/L的高锰酸钾溶液,取29~290体积份的高锰酸钾溶液加入到1000体积份的去离子水中,调节PH值至10.5~13.1;配制浓度为0.01~0.05mol/L的硫酸锰溶液,在剧烈搅拌下,取对应浓度为0.01~0.05mol/L的高锰酸钾溶液体积1.4~1.6倍的硫酸锰溶液加入到已与去离子水混合均匀的高锰酸钾溶液中,形成所述的溶胶;将15~25g颗粒活性炭投入10L溶胶中,搅拌至上清液变成无色,静置1~3小时,将上清液倒掉后烘干,得到所述的锰活性炭催化剂。
8.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,配制浓度为0.02~0.2mol/L的乙酸锰溶液,向乙酸锰溶液中加入活性炭,至液面浸没活性炭,超声均匀后静置半天以上,烘干后煅烧得到所述的锰活性炭催化剂。
9.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,在步骤403中,三氯化铁溶液、乙酸铜溶液或三氯化钌溶液的深度为0.02~0.2mol/L,超声均匀后静置24h;在步骤404中,烘干温度为100~110℃,烘干时间为半天以上。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20171212 |
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