CN107403904B - 锂离子电池及其负极片 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池负极片，其包括负极集流体和分布在负极集流体双面上的负极活性物质层，其中，负极活性物质层的至少一面设有热压可熔融的凸点结构，凸点结构的分布密度为0.1～10mg/1540.25mm2。本发明锂离子电池负极片上设置的凸点结构能够在极片与隔膜层之间提供缓冲间隙，以缓解循环过程中极片不断膨胀所产生的膨胀力和卷绕过程中产生的隔离膜张力，因此可以改善锂离子电池的循环寿命和安全性能。缓冲间隙也为电解液浸润到极片中提供了高速通道，可以降低锂离子电池注液后的静置时间。此外，本发明还公开了一种采用本发明锂离子电池负极片的锂离子电池。

Description

锂离子电池及其负极片
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，更具体地说，本发明涉及一种具有理想循环寿命和安全性能的锂离子电池及其负极片。
背景技术
随着能源的日益衰竭、环保意识的增强和国家政策的促进，锂离子电池因具有能量密度大、无记忆效应、环保无污染等优点在新能源领域得到了广泛应用。在竞争激烈的新能源汽车市场中，各大公司都针对动力锂离子电池的性能和制造工艺进行了不断的探索和改进，尤其是锂离子电池的循环寿命和安全性能。
在锂离子电池的应用过程中，电芯极片循环过程中的膨胀大小将直接影响锂离子电池的循环寿命和安全性能。在电芯的高温循环过程中，极片会发生膨胀，如果所产生的膨胀力得不到有效释放，将会极大恶化电芯的性能，甚至损坏极片并导致电池短路、引发安全隐患。
为了克服上述缺陷，目前商业化的锂离子电池中，有为改善安全性能或倍率性能而在极片表面设置涂层。但是，在卷芯热压之后，极片同隔离膜紧密地粘接在一起，无法给后续循环过程所产生的膨胀力提供张力释放空间，极片同隔离膜之间不断膨胀挤压，导致电芯性能恶化。
为了克服上述缺陷，还有研究人员通过在正极片上压制均匀分布的凹凸点，使卷绕后的卷芯中极片与隔离膜之间存在层间间隙，为循环过程中极片膨胀提供缓冲空间，缓解膨胀力所导致的风险。此方法虽能有效克服上述问题，但同时却也存在一些其他缺陷，例如，在正极片上压制凹凸点会给极片造成机械损伤，尤其是压实密度大的极片；需要在卷绕工序增加压制辊，增加工序控制步骤会减低工序能力、影响产能。
有鉴于此，确有必要提供一种具有理想循环寿命和安全性能的锂离子电池及其负极片，其可在不损伤极片的前提下，通过在负极片表面制造热压可熔融凸点结构，提供极片与隔膜层之间的间隙，缓解循环过程中的极片膨胀力，改善锂离子电池的循环寿命和安全性能。
发明内容
本发明的发明目的在于：提供一种具有理想循环寿命和安全性能的锂离子电池及其负极片。
为了实现上述发明目的，本发明提供了一种锂离子电池负极片，其包含负极集流体和分布于负极集流体双面的负极活性物质层，其中，所述负极活性物质层的至少一面设有热压可熔融的凸点结构，且凸点结构的分布密度为0.1～10mg/1540.25mm2。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述凸点结构包含有机物颗粒和粘结剂。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述有机物颗粒选自导电聚合物、固体电解质、粘结剂中的至少一种。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述导电聚合物选自聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩、聚苯撑、聚乙炔、聚苯撑乙烯和聚双炔中的至少一种；所述固体电解质选自聚氧化乙烯基聚合物电解质、聚偏氟乙烯基聚合物电解质、聚丙烯腈基聚合物基电解质中的至少一种；所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酸、聚苯乙烯丁二烯共聚物、聚乙烯醇、聚烯酸酯、聚氨酯、氯化橡胶和环氧树脂中的至少一种。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述有机物颗粒的粒度D50为1μm-100μm。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述有机物颗粒的重量含量为5％-95％，所述粘结剂的重量含量为5％-95％。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述凸点结构呈凸粒状分布于负极活性物质层表面，其平均直径大小为30～1000μm，平均厚度为1～30μm，优选为10-20μm。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述热压可熔融凸点结构可通过涂覆、喷涂、气喷、溅射中的任一种方式设置于所述负极活性物质层的至少一面上。
作为本发明锂离子电池负极片的一种改进，所述负极活性物质层含有负极活性物质碳材料、硅基化合物、氮化物、钛类氧化物中的至少一种。
为了实现上述发明目的，本发明还提供了一种锂离子电池，其包括正极片、负极片、间隔于正极片和负极片之间的隔离膜，以及电解液，其中，所述负极片为前述锂离子电池负极片。
相对于现有技术，本发明锂离子电池及其负极片具有以下优点：
首先，负极片表面设置有热压可熔融的凸点结构，凸点结构可在极片与隔离膜之间形成支撑骨架，并能够在极片与隔离膜之间提供缓冲间隙，如此设置，可有效缓解极片循环过程的膨胀力和卷绕过程中的隔离膜张力，防止极片和隔离膜因不断受力而破损，可显著改善锂离子电池的循环寿命和安全性能。
其次，凸点结构也为电解液浸润到极片中提供了高速通道，可以显著降低电芯注液后的静置时间。
附图说明
下面结合附图和实施例，对本发明锂离子电池及其负极片进行详细说明，其中：
图1为对比例1锂离子电池负极片的结构示意图。
图2为本发明实施例1锂离子电池负极片的结构示意图。
图3为本发明实施例10锂离子电池负极片的结构示意图。
实施例
为了使本发明的发明目的、技术方案和技术效果更加清晰，以下结合附图和实施例对本发明进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中给出的实施例只是为了解释本发明，并不是为了限定本发明。
实施例1
正极片的制备
将正极活性物质Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比97：2：1混合均匀并加入到溶剂N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中，制成正极浆料；将正极浆料均匀涂布在正极集流体铝箔上，在85℃下烘干后冷压，再进行模切、分条，制成锂离子电池正极片。
负极片的制备
将负极活性物质石墨、导电剂乙炔黑、增稠剂羟甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按质量比96：2：1：1加入溶剂水中混合均匀并制成负极浆料；将负极浆料均匀涂布在负极集流体铜箔上，在85℃下烘干后进行冷压，制成待制作凸点结构的锂离子电池负极片。
负极片凸点结构的制备
凸点结构含有30重量份的聚苯胺、15重量份的乙酸乙酯和55重量份的丙酮溶剂，具体制备步骤为：
第一步：在容积为100L的搅拌机中，加入70Kg上述配比的乙酸乙酯和丙酮，搅拌分散均匀；
第二步：在第一步的搅拌机中，加入30Kg聚苯胺，搅拌均匀，得到导电聚合物浆料，其中，有机物颗粒的粒度D50＝20μm。
第三步：采用旋转喷涂方式对冷压后的负极片进行双面表层喷涂，两面有机物的重量和厚度一致；烘干后，有机物颗粒的涂布密度为0.1mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为1μm，干燥后，有机物颗粒在负极片表面呈凸粒状，所制得的凸点结构由数个有机物颗粒排列而成且大小均一，平均直径为300μm；烘干后的负极片进行模切、分条，制成设置有凸点结构的锂离子电池负极片，负极片的具体结构请参照图2所示。
隔离膜的制备
选用聚乙烯微孔薄膜作为多孔隔离膜基材，将无机三氧化铝粉末、聚乙烯呲咯烷酮、丙酮溶剂按重量比3：1.5：5.5混合均匀制成浆料并涂布于基材的一面并烘干，得到隔离膜。
电解液的制备
将六氟磷酸锂溶解于碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲乙酯的混合溶剂中(碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯的体积比为1：2：1)，得到锂离子电池电解液。
锂离子电池的制备
将上述正极片、设置有凸点结构的负极片以及隔离膜进行卷绕，得到裸电芯，之后经过封装、注液、化成、排气等工序，制得实施例1锂离子电池。
实施例2
本发明实施例2锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为0.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为3μm。
实施例3
本发明实施例3锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为1.0mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为8μm。
实施例4
本发明实施例4锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为1.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为12μm。
实施例5
本发明实施例5锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为15μm。
实施例6
本发明实施例6锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为20μm。
实施例7
本发明实施例7锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为10mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为30μm。
实施例8
本发明实施例8锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为15μm。所制得的凸点结构呈大小均一的凸粒状分布，其平均直径为500μm。
实施例9
本发明实施例9锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为15μm。所制得的凸点结构呈大小均一的凸粒状分布，其平均直径大小为1000μm。
实施例10
本发明实施例10锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：请参照图3所示，在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为15μm。所制的的凸点结构呈大小不一的凸粒状分布，其平均直径范围为200-1000μm。
实施例11
本发明实施例11锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，凸点结构含有80重量份的聚苯胺、10重量份的乙酸乙酯和10重量份的丙酮溶剂，有机物颗粒层的平均厚度为15μm。
实施例12
本发明实施例12锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，凸点结构含有5重量份的聚偏氟乙烯粉末、40重量份的丙酮溶剂和55重量份的乙酸乙酯，具体制备步骤为：
第一步：将上述配比的丙酮和乙酸乙酯共95Kg加入容积为100L的双行星搅拌机中，在25℃下低速搅拌混合1.5小时；
第二步：加入5Kg聚偏氟乙烯粉末，在35℃下高速分散溶解3小时，得到导电聚合物浆料。
第三步：采用旋转喷涂方式对冷压后的负极片进行双面表层喷涂，两面有机物的重量和厚度一致；烘干后，有机物颗粒的涂布密度为2.5mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度值为15μm。干燥后，有机物颗粒在负极片表面呈大小均一凸粒状分布，所制得的凸点结构的平均直径为300μm；烘干后的负极片进行模切、分条，制成设有凸点结构的锂离子电池负极片。
实施例13
本发明实施例13锂离子电池与本发明实施例5锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，只在负极片的一面设置凸点结构。
实施例14
本发明实施例14锂离子电池与本发明实施例3锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的粒度D50＝1μm，其所制备的凸点结构的平均直径为30μm，有机物颗粒层的平均厚度为5μm。
实施例15
本发明实施例15锂离子电池与本发明实施例5锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的粒度D50＝100μm，其所制备凸点结构的平均直径为1000μm。
对比例1
正极片的制备
将正极活性物质Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比97：2：1混合均匀并加入到溶剂N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中，制成正极浆料；将正极浆料均匀涂布在正极集流体铝箔上，在85℃下烘干后冷压，再进行模切、分条，制成锂离子电池正极片。
负极片的制备
将负极活性物质石墨、导电剂乙炔黑、增稠剂羟甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按质量比96：2：1：1加入溶剂水中混合均匀并制成负极浆料；将负极浆料均匀涂布在负极集流体铜箔上，在85℃下烘干后进行冷压、模切、分条，直接制成锂离子电池负极片，其结构请参照图1所示。
隔离膜的制备
选用聚乙烯微孔薄膜作为多孔隔离膜基材，将无机三氧化铝粉末、聚乙烯呲咯烷酮、丙酮溶剂按重量比3：1.5：5.5混合均匀制成浆料并涂布于基材的一面并烘干，得到隔离膜。
电解液的制备
将六氟磷酸锂溶解于碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲乙酯的混合溶剂中(碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯及碳酸甲乙酯的体积比为1：2：1)，得到锂离子电池电解液。
锂离子电池的制备
将上述正极片、设置有凸点结构的负极片以及隔离膜进行卷绕，得到裸电芯，之后经过封装、注液、化成、排气等工序，制得锂离子电池。
对比例2
对比例2锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为0.05mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为0.5μm。
对比例3
对比例3锂离子电池与本发明实施例1锂离子电池基本相同，不同之处在于：在制备具有凸点结构的锂离子电池负极片时，有机物颗粒的涂布密度为15mg/1540.25mm2，有机物颗粒层的平均厚度为60μm。
性能测试
容量保持率：为了表征本发明锂离子电池负极片和对比例锂离子电池负极片对电芯循环寿命和安全性能的影响，对采用本发明锂离子电池负极片和对比例锂离子电池负极片的电芯分别进行60℃、2C/3C循环800次，考察其容量保有率。在循环测试试验中，电压范围为2.8V～4.2V，以2C的倍率进行充电，以3C的倍率进行放电，循环容量保有率是第800次循环的3C放电容量相对于第2次3C放电容量的比例。
浸润速度：本发明锂离子电池负极片和对比例锂离子电池负极片对电解液浸润速度的影响，通过注液后电芯拆解铝壳残留电解液量以及卷芯浸泡在电解液中5小时后取出放置在90℃下烘干的时间来表征，具体的工艺参数与测试结果请参照表1所示。
表1各实施例和对比例的检测结果
Figure BDA0000993357160000101
从实施例1-12和对比例1-3的测试结果可以看出：合理的有机物颗粒的分布密度对电芯的电解液浸润速度有明显改善，但如果有机物颗粒分布过于致密会导致电池充放电过程中极片的导离子能力下降，反而影响电芯循环性能。从对比例2和对比例3中可以看出，有机物颗粒的分布密度太小时，由于所造层间间隙较小，改善作用不明显；有机物颗粒的分布密度较大时，虽然可以很好地改善了电解液的浸润性，但循环性能没有明显改善。有机物颗粒的粒径大小对负极片的浸润性及循环寿命影响不明显，但循环保持率均提升至80％以上。
实施例5和实施例11相比，可以发现，凸点结构中的有机物含量增加至80％时，可以显著改善电解液的浸润性，对电芯的循环性能有所改善但不显著。说明凸点结构中的有机物含量亦不可过高，防止因过多有机物的存在降低锂离子传输能力而影响循环性能。
实施例12采用的是粘结剂聚合物，其有机物含量只为5％，但同样取得了意想不到的改善效果。与对比例1锂离子电池相比，设置有凸点结构的负极片不仅可以显著提升电芯对电解液的浸润性，而且具有良好的循环稳定性。
实施例13采用的是在负极极片上单面设置凸点结构，亦可有效改善电芯性能，取得良好效果。实施例14的凸点结构平均直径较小，其对电芯的性能亦有所改善，但不明显。
实施例15和实施例9相比，当凸点结构中有机物颗粒的粒度增大后，可以进一步改善电解液的浸润性，但其电芯循环性能改善不显著。说明凸点结构中的有机物颗粒粒度亦不可过高，防止因凸点过于尖锐而影响循环性能。
结合以上对本发明各个实施例的详细描述可以看出，相对于现有技术，本发明锂离子电池及其负极片具有以下优点：
首先，负极片表面设置有热压可熔融的凸点结构，凸点结构可在极片与隔离膜之间形成支撑骨架，并能够在极片与隔离膜之间提供缓冲间隙，如此设置，可有效缓解极片循环过程的膨胀力和卷绕过程中的隔离膜张力，防止极片和隔离膜因不断受力而破损，可显著改善锂离子电池的循环寿命和安全性能。
其次，凸点结构也为电解液浸润到极片中提供了高速通道，可以显著降低电芯注液后的静置时间。
根据上述原理，本发明还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种锂离子电池负极片，其包括负极集流体和分布在负极集流体双面的负极活性物质层，其特征在于：所述负极活性物质层的至少一面设有热压可熔融的凸点结构；所述凸点结构包含有机物颗粒和粘结剂，凸点结构的分布密度为0.1～10mg/1540.25mm2。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述有机物颗粒选自导电聚合物、固体电解质、粘结剂中的至少一种。
3.根据权利要求2所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述导电聚合物选自聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩、聚苯撑、聚乙炔、聚苯撑乙烯和聚双炔中的至少一种；所述固体电解质选自聚氧化乙烯基聚合物电解质、聚偏氟乙烯基聚合物电解质、聚丙烯腈基聚合物基电解质中的至少一种；所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酸、聚苯乙烯丁二烯共聚物、聚乙烯醇、聚烯酸酯、聚氨酯、氯化橡胶和环氧树脂中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述有机物颗粒的粒度D50为1μm-100μm。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述有机物颗粒的重量含量为5％-95％，所述粘结剂的重量含量为5％-95％。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述凸点结构呈凸粒状分布于负极活性物质层表面，凸粒的平均直径为30～1000μm，平均厚度为1～30μm。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述凸粒的平均厚度为10-20μm。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述热压可熔融的凸点结构通过涂覆、喷涂、气喷、溅射中的任一种方式设置于所述负极活性物质层的至少一面上。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池负极片，其特征在于：所述负极活性物质层含有负极活性物质碳材料、硅基化合物、氮化物、钛类氧化物中的至少一种。
10.一种锂离子电池，包括正极片、负极片、间隔于正极片和负极片之间的隔离膜，以及电解液，其特征在于：所述负极片为权利要求1至9中任一项所述的锂离子电池负极片。
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