CN107376929A - 一种催化燃烧催化剂及制备和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种催化燃烧催化剂及制备和应用,其特征在由活性氧化铝载体和负载于载体上的活性组分组成;其中所述的活性组分由氧化铜、氧化铬和CuCr2O4组成,活性组分中Cu与Cr的摩尔比为1:(0.5‑4);所述活性组分负载质量占活性氧化铝载体质量的5%‑20%。用浸渍法制备得到。本发明还公开了所述催化剂催化燃烧甲苯的应用已经抗硫性研究。本发明所使用的活性组分元素均为过渡金属,不含贵金属,成本低,并且具有高活性、高稳定性和抗硫性等优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种催化燃烧催化剂及制备和应用,特别涉及一种催化燃烧挥发性有机废气的Cu-Cr/Al2O3催化剂制备方法,及其在催化燃烧挥发性有机废气中的应用以及抗硫性研究。
背景技术
挥发性有机物(VOCs)的排放源有多种,例如运输和工业生产过程(户外来源)以及家用产品(室内来源)。化工厂、炼油厂、汽车制造和电子部件厂都会排放VOCs。在室内来源中,主要来源有打印机、绝缘材料、合成木材、溶剂和清洁用品等。该类有机物大多具有毒性并伴有恶臭,其大量排放对环境产生了严重影响,同时也严重威胁着人类健康,有些物质可诱发突变或致癌,而且是臭氧和光化学烟雾形成的前躯物质。
目前,常用的VOCs控制技术有吸附法、吸收法、冷凝法、燃烧法以及膜分离法、生物法、光分解法、电晕法、等离子体法等或者上述方法的组合。其中催化燃烧法一般发生在相对低的温度条件下,反应生成CO2和H2O,无二次污染,被认为是去除VOCs较为有效的方法。
催化燃烧法最关键的问题是催化材料的选择。催化剂载体多采用氧化铝和堇青石蜂窝陶瓷载体。活性组分一般负载在载体上。载体应具有较大的比表面积,可使活性组分高度分散在载体上。目前,常用的催化剂可分为贵金属催化剂(主要Pt和Pd)和过渡金属氧化物催化剂(即Fe、Cr、Cu、Co、Ni和Mn等)。贵金属催化剂虽然具有很高的活性和很好的选择性,但是价格昂贵且催化剂易中毒,过渡金属氧化物催化剂在某些情况下可与Pt/Al2O3具有相似的活性,而且具有一定的抗失活性。因此,过渡金属氧化物去除VOCs更为经济有效。
发明内容
本发明的目的是针对现有处理技术中存在的问题,提供一种催化燃烧催化剂,本发明还有一目的是提供上述催化剂的制备工艺,本发明还有一目的是提供上述催化剂的应用。筛选出低温高活性、具有良好稳定性和抗硫性的催化剂,降低VOCs的转化温度,提高VOCs的降解效率。
本发明采用的技术方案如下:一种催化燃烧催化剂,其特征在由活性氧化铝载体和负载于载体上的活性组分组成;其中所述的活性组分由氧化铜、氧化铬和CuCr2O4组成,活性组分中Cu与Cr的摩尔比为1:(0.5-4);所述活性组分负载质量占活性氧化铝载体质量的5%-20%。
本发明还提供了上述催化燃烧催化剂的制备方法,其具体步骤如下:
(1)选择16~30目颗粒活性氧化铝作为催化剂载体,清洗干燥后备用;
(2)将Cu(NO3)2·3H2O和(NH4)2Cr2O7按照Cu与Cr摩尔比为1:(0.5-4)加去离子配制浸渍液浓度为0.375-1.5mol/L的浸渍液;
(3)按照负载量计算载体质量,将活性氧化铝载体置于浸渍液中先超声浸渍,再静置浸渍,然后将全部浸渍液和载体加热干燥,再焙烧,制得所述Cu-Cr/Al2O3催化剂。
优选步骤(3)中超声浸渍时间为60-80min,超声频率为30-60KHz;静置浸渍的时间为20-26h。
优选步骤(3)中加热干燥的温度为100-120℃,干燥时间为12-18h;焙烧温度为300-800℃,焙烧时间为3-5h。
本发明还提供了上述的催化剂在催化燃烧挥发性有机废气中的应用。
所述催化燃烧反应在常压气固反应装置上进行:取5-10mL所述催化剂,加入石英砂稀释,置于反应管加热区,原料气通过冰水浴后与N2、O2模拟空气混合进入反应管,SO2气体经过另一管路进入反应管内,在反应管内经催化剂作用进行催化燃烧反应。反应尾气采用气相色谱仪进行检测,并计算转化率。
有益效果:
(1)活性组分的元素均为过渡金属和稀土金属氧化物,不含贵金属,成本较低;(2)活性组分以浸渍法负载到载体上,制备工艺简便;(3)本发明提供的催化剂对甲苯有着很好的处理效果,并且具有较好的抗硫性和较高的稳定性。
附图说明
图1实施例1制得的10wt%Cu-Cr/Al2O3催化剂催化燃烧的稳定性曲线图。
图2实施例1制得的10wt%Cu-Cr/Al2O3催化剂的SEM图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行进一步描述,但本发明的保护范围并不仅限于此:
以下所有实施例子均在在常压气固反应装置上进行甲苯催化燃烧活性评价实验,取10mL催化剂与一定量的石英砂置于反应管加热区。甲苯原料气通过冰水浴后与N2、O2模拟空气混合进入反应管,SO2气体经过另一管路进入反应管内,SO2浓度在35-300mg/m3之间,用质量流量计控制进气空速,控制甲苯进气浓度约为1000mg/m3,空速为3.5s-1,反应尾气采用GC1120气相色谱仪进行检测,并计算转化率。
实施例1
称取2.42gCu(NO3)2·3H2O、1.26g(NH4)2Cr2O7,配成浓度为0.79mol/L的浸渍液。然后称取14.04g的16-30目活性氧化铝载体,将其浸入活性组分浸渍液中,将所有浸渍液和载体放入超声清洗器中超声浸渍60min,超声频率为40KHz,再静置浸渍24h,然后在110℃条件下干燥15h,500℃焙烧3h,即可制得活性组分Cu:Cr摩尔比为1:1、负载量为10%的Cu-Cr/Al2O3催化剂。该催化剂稳定性曲线图如图1所示。由图1可知,反应温度为300℃时,Cu-Cr/Al2O3催化剂在80h之内反应活性基本保持不变。在35-300mg/m3SO2存在条件下,反应300min后催化剂活性基本保持不变,甲苯转化率仍保持在90%以上,说明Cu-Cr/Al2O3有较好的抗硫性。图2(a)、(b)分别是焙烧温度为500℃、负载量为10%的Cu-Cr/Al2O3(Cu:Cr=1:1)催化剂放大10000、30000倍的表面形貌图。由图2可知,催化剂表面颗粒分布比较均匀,使活性组分牢牢负载在载体上。
实施例2
称取2.42gCu(NO3)2·3H2O、1.26g(NH4)2Cr2O7,配成浓度为0.375mol/L的浸渍液。然后称取29.64g的16-30目活性氧化铝载体,将其浸入活性组分浸渍液中,将所有浸渍液和载体放入超声清洗器中超声浸渍60min,超声频率为50KHz,再静置浸渍26h,然后在100℃条件下干燥18h,500℃焙烧4h,即可制得活性组分Cu:Cr摩尔为1:1、负载量为5%的Cu-Cr/Al2O3催化剂。
实施例3
称取2.42gCu(NO3)2·3H2O、1.26g(NH4)2Cr2O7,配成浓度为1.5mol/L的浸渍液。然后称取6.24g的16-30目活性氧化铝载体,将其浸入活性组分浸渍液中,将所有浸渍液和载体放入超声清洗器中超声浸渍80min,超声频率为30KHz,再静置浸渍25h,然后在100℃条件下干燥16h,500℃焙烧5h,即可制得活性组分Cu:Cr为1:1、负载量为20%的Cu-Cr/Al2O3催化剂。
实施例4
称取2.42gCu(NO3)2·3H2O、1.26g(NH4)2Cr2O7,配成浓度为0.79mol/L的浸渍液。然后称取14.04g的16-30目活性氧化铝载体,将其浸入活性组分浸渍液中,将所有浸渍液和载体放入超声清洗器中超声浸渍70min,超声频率为50KHz,再静置浸渍22h,然后在100℃条件下干燥15h,300℃焙烧5h,即可制得活性组分Cu:Cr摩尔为1:1、负载量为10%的Cu-Cr/Al2O3[300℃]催化剂。
实施例5
称取2.42gCu(NO3)2·3H2O、1.26g(NH4)2Cr2O7,配成浓度为0.79mol/L的浸渍液。然后称取14.04g的16-30目活性氧化铝载体,将其浸入活性组分浸渍液中,将所有浸渍液和载体放入超声清洗器中超声浸渍60min,超声频率为40KHz,再静置浸渍20h,然后在120℃条件下干燥16h,800℃焙烧5h,即可制得活性组分Cu:Cr为1:1、负载量为10%的Cu-Cr/Al2O3[800℃]催化剂。
表1 T50表示甲苯转化率达50%时所需的温度,T90表示转化率达90%时所需的温度。实施例1-5制备的Cu-Cr/Al2O3催化剂催化燃烧甲苯的T50、T90温度如下表所示。
Claims (5)
1.一种催化燃烧催化剂,其特征在由活性氧化铝载体和负载于载体上的活性组分组成;其中所述的活性组分由氧化铜、氧化铬和CuCr2O4组成,活性组分中Cu与Cr的摩尔比为1:(0.5-4);所述活性组分负载质量占活性氧化铝载体质量的5%-20%。
2.一种制备如权利要求1所述的催化燃烧催化剂的方法,其具体步骤如下:
(1)选择16~30目颗粒活性氧化铝作为催化剂载体,清洗干燥后备用;
(2)将Cu(NO3)2·3H2O和(NH4)2Cr2O7按照Cu与Cr摩尔比为1:(0.5-4)加去离子配制浸渍液浓度为0.375-1.5mol/L的浸渍液;
(3)按照负载量计算载体质量,将活性氧化铝载体置于浸渍液中先超声浸渍,再静置浸渍,然后将全部浸渍液和载体加热干燥,再焙烧,制得所述Cu-Cr/Al2O3催化剂。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于步骤(3)中超声浸渍时间为60-80min,超声频率为30-60KHz;静置浸渍的时间为20-26h。
4.根据权利要求2所述的方法,其特征在于步骤(3)中加热干燥的温度为100-120℃,干燥时间为12-18h;焙烧温度为300-800℃,焙烧时间为3-5h。
5.一种如权利要求1所述的催化剂在催化燃烧挥发性有机废气中的应用。
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