CN107376923A - 一种汽车尾气净化催化剂及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及尾气处理技术领域，具体涉及一种汽车尾气净化催化剂，还涉及汽车尾气净化催化剂的制备方法。本发明利用稀土金属氧化物的催化活性，降低柴油的着火温度，使其能够更加容易燃烧彻底，避免有害气体的产生，添加的钛酸钡本身携带氧，在燃烧室的高温作用下，其含氧分子结构在碳烟颗粒形成前产生浓缩位，能使燃油充分燃烧并迅速分解成一氧化碳和二氧化碳，一氧化碳的增加能使多环芳香烃和乙炔含量降低，从而有效抑制碳烟的生成，又具有极佳的碳烟去除效果，纳米氧化亚铜在光激发下生成•OH自由基，能够将碳烟颗粒进一步降解成水和二氧化碳，既能净化尾气中的有害气体，又能有效去除尾气中的碳烟颗粒，具有广阔的应用前景。

Description

一种汽车尾气净化催化剂及其制备方法
技术领域
本发明涉及尾气处理技术领域，具体涉及一种汽车尾气净化催化剂，还涉及汽车尾气净化催化剂的制备方法。
背景技术
柴油机在可靠性、动力性、经济性等方面比汽油机具有不可比拟的优势。在排放方面，柴油机的有害气体HC、CO排放量为汽油机的几十分之一，柴油机的NOX排放量也和汽油机相当，但PM颗粒排放量比汽油机高出50倍。PM颗粒主要由碳烟和吸附在碳烟上面的多环芳香烃（PAH）组成，PAH是一种致癌因素，是内燃机排放的重点控制对象。
为了控制柴油汽车尾气中有害物质的排放，大都需要使用汽车尾气催化剂，而目前最长使用的汽车尾气催化剂多为贵金属催化剂，贵金属催化剂主要选用铂、钯等作催化剂，具有活性高、寿命长、净化效果好等优点而很具实用性。可这些贵金属价格昂贵，虽然能够净化有害气体，但是对碳烟颗粒的去除效果差，影响柴油机性能。
因此发明一种既能有效净化有害气体，又能提高对尾气中碳烟去除率的汽车尾气净化催化剂，对尾气处理技术领域具有积极的意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题，针对目前最长使用的汽车尾气催化剂多为贵金属催化剂，但是贵金属价格昂贵，虽然能够净化有害气体，但是对碳烟颗粒的去除效果差，影响柴油机性能的缺陷，提供了一种汽车尾气净化催化剂及其制备方法。
为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案是：
一种汽车尾气净化催化剂，包括干燥粉体、钛酸钡、硅酸钠溶液和纳米氧化亚铜，其特征在于：所述的干燥粉体是由稀土矿石粉碎后干燥所得。
所述的稀土矿石是经过发酵改性的，改性的具体方式是：
（1）将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后粉碎得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水混合后加热煮制，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；
（2）称取稀土矿石加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入产酸细菌菌悬液，密封发酵，得到发酵产物即为改性稀土矿石。
所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
步骤（1）中所述的葡萄皮、马齿苋和菠菜的质量比为1:3:1，混合粉碎物和水,的质量比为1:5。
步骤（2）中所述的稀土矿石和煮制过滤液的质量比为1:10，产酸细菌菌悬液的浓度为106cfu/mL，产酸细菌菌悬液的加入量为稀土矿石质量的5%，密封发酵温度为25～45℃，密封发酵时间为9～12天。
所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
一种汽车尾气净化催化剂的制备方法，具体制备步骤为：
（1）按重量份数计，称取50～60份干燥粉体、30～40份钛酸钡、10～15份硅酸钠溶液和5～10份纳米氧化亚铜混合得到混合物料，再向混合物料中加入羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合，得催化剂基料；
（2）将上述得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，压制得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体煅烧，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。
所述的硅酸钠溶液的模数为0.37。
步骤（1）中所述的羧甲基纤维素钠溶液的质量分数为30%，羧甲基纤维素钠溶液和混合物料的质量比为1:5。
步骤（2）中所述的压制压力为8～10MPa，压制时间为10～15min，煅烧温度为1100～1200℃，煅烧时间为3～4h。
本发明的有益效果是：
（1）本发明首先通过将富含有机羧酸的植物粉碎，加热煮沸得到过滤液，再将过滤液和稀土矿石混合，在产酸微生物的作用下利用有机羧酸对稀土矿物进行微腐处理，去除矿石中的酸溶性非稀土元素杂质，提高稀土元素的百分比含量，实现对稀土矿石的最大化利用，烧结后，利用稀土金属氧化物的催化活性，降低柴油的着火温度，使其能够更加容易燃烧彻底，避免有害气体的产生，用稀土元素催化剂替代贵金属催化剂，降低了产品成本；
（2）本发明中添加的钛酸钡，是一种含氧酸盐，其本身携带氧，在燃烧室的高温作用下，其含氧分子结构在碳烟颗粒形成前产生浓缩位，能使燃油充分燃烧并迅速分解成一氧化碳和二氧化碳，一氧化碳的增加能使多环芳香烃和乙炔含量降低，从而有效抑制碳烟的生成，具有极佳的碳烟去除效果；
（3）本发明中加入的纳米氧化亚铜，在燃烧室中燃烧发出的光激发纳米氧化亚铜生成·OH自由基，而且激发出的高活性电子能够与氧气发生作用生成·O2 -等活性氧。而·O2 -和·OH具有很强的氧化能力，能够将碳烟颗粒进一步降解成二氧化碳，既能净化尾气中的有害气体，又能有效去除尾气中的碳烟颗粒，具有广阔的应用前景。
具体实施方式
按质量比为1:3:1将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后放入气流粉碎机中粉碎20～30min得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水按质量比为1:5混合后加热煮沸，保温煮制20～30min，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；称取稀土矿石按质量比为1:10加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入稀土矿石质量5%的浓度为106cfu/mL产酸细菌菌悬液，搅拌均匀后密封发酵罐，在25～45℃下保温发酵9～12天；待发酵结束后，取出发酵产物，放入球磨机中，按球料质量比为30:1向球磨罐中加入氧化锆球磨珠，研磨1～2h得到混合粉碎物，将混合粉碎物放入烘箱，在105～110℃下干燥1～2h，得到干燥粉体；按重量份数计，称取50～60份上述干燥粉体、30～40份钛酸钡、10～15份模数为0.37的硅酸钠溶液和5～10份纳米氧化亚铜放入混料机中混合40～50min得混合物料，再按质量比为1:5向混合物料中加入质量分数为30%羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合1～2h，得催化剂基料；将得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，用液压机以8～10MPa的压力保压压制10～15min，得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体移入马弗炉中，以10℃/min速率程序升温至1100～1200℃，保温煅烧3～4h后取出，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
实例1
按质量比为1:3:1将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后放入气流粉碎机中粉碎20min得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水按质量比为1:5混合后加热煮沸，保温煮制20min，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；称取稀土矿石按质量比为1:10加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入稀土矿石质量5%的浓度为106cfu/mL产酸细菌菌悬液，搅拌均匀后密封发酵罐，在25℃下保温发酵9天；待发酵结束后，取出发酵产物，放入球磨机中，按球料质量比为30:1向球磨罐中加入氧化锆球磨珠，研磨1h得到混合粉碎物，将混合粉碎物放入烘箱，在105℃下干燥1h，得到干燥粉体；按重量份数计，称取50份上述干燥粉体、30份钛酸钡、10份模数为0.37的硅酸钠溶液和5份纳米氧化亚铜放入混料机中混合40min得混合物料，再按质量比为1:5向混合物料中加入质量分数为30%羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合1h，得催化剂基料；将得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，用液压机以8MPa的压力保压压制10min，得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体移入马弗炉中，以10℃/min速率程序升温至1100℃，保温煅烧3h后取出，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
实例2
按质量比为1:3:1将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后放入气流粉碎机中粉碎25min得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水按质量比为1:5混合后加热煮沸，保温煮制25min，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；称取稀土矿石按质量比为1:10加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入稀土矿石质量5%的浓度为106cfu/mL产酸细菌菌悬液，搅拌均匀后密封发酵罐，在35℃下保温发酵11天；待发酵结束后，取出发酵产物，放入球磨机中，按球料质量比为30:1向球磨罐中加入氧化锆球磨珠，研磨1h得到混合粉碎物，将混合粉碎物放入烘箱，在108℃下干燥1h，得到干燥粉体；按重量份数计，称取55份上述干燥粉体、35份钛酸钡、13份模数为0.37的硅酸钠溶液和8份纳米氧化亚铜放入混料机中混合45min得混合物料，再按质量比为1:5向混合物料中加入质量分数为30%羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合1h，得催化剂基料；将得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，用液压机以9MPa的压力保压压制13min，得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体移入马弗炉中，以10℃/min速率程序升温至1150℃，保温煅烧3h后取出，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
实例3
按质量比为1:3:1将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后放入气流粉碎机中粉碎30min得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水按质量比为1:5混合后加热煮沸，保温煮制30min，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；称取稀土矿石按质量比为1:10加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入稀土矿石质量5%的浓度为106cfu/mL产酸细菌菌悬液，搅拌均匀后密封发酵罐，在45℃下保温发酵12天；待发酵结束后，取出发酵产物，放入球磨机中，按球料质量比为30:1向球磨罐中加入氧化锆球磨珠，研磨2h得到混合粉碎物，将混合粉碎物放入烘箱，在110℃下干燥2h，得到干燥粉体；按重量份数计，称取60份上述干燥粉体、40份钛酸钡、15份模数为0.37的硅酸钠溶液和10份纳米氧化亚铜放入混料机中混合50min得混合物料，再按质量比为1:5向混合物料中加入质量分数为30%羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合2h，得催化剂基料；将得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，用液压机以10MPa的压力保压压制15min，得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体移入马弗炉中，以10℃/min速率程序升温至1200℃，保温煅烧4h后取出，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
对照例
以市售的宇瑞铂氧化铝催化剂7440-06-4作为对照例。
将本发明制得的汽车尾气净化催化剂和对照例中的铂氧化铝催化剂用于最大净功率为20kW的柴油机中，对柴油机排气口排出的尾气中污染物质的含量进行检测，检测结果如表1所示：
表1
检测项目 实例1 实例2 实例3 对照例
CO（g/kWh） 4.0 4.1 4.2 8.1
HC（g/kWh） 0.6 0.7 0.8 2.0
NOX（g/kWh） 5.1 5.3 5.5 10.6
PM（g/kWh） 0.51 0.52 0.55 0.90
由上表可以看出，本发明汽车尾气净化催化剂相比市售的贵金属催化剂能够有效降低尾气中有害物质的含量，其中对CO的平均降低率达到49.3%，对HC的平均降低率达到65.0%，对NOX的平均降低率达到50.0%，对碳烟颗粒PM的平均降低率达到41.1%，不仅对有害气体降解率提高，对碳烟颗粒的去除效果也很优异。

Claims (10)

1.一种汽车尾气净化催化剂，包括干燥粉体、钛酸钡、硅酸钠溶液和纳米氧化亚铜，其特征在于：所述的干燥粉体是由稀土矿石粉碎后干燥所得。
2.根据权利要求1所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：所述的稀土矿石是经过发酵改性的，改性的具体方式是：
（1）将葡萄皮、马齿苋和菠菜混合后粉碎得到混合粉碎物，将混合粉碎物和水混合后加热煮制，煮制结束后过滤，分离得到煮制过滤液；
（2）称取稀土矿石加入到上述煮制过滤液中，搅拌均匀后移入发酵罐，再向发酵罐中加入产酸细菌菌悬液，密封发酵，得到发酵产物即为改性稀土矿石。
3.根据权利要求1或2所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：所述的稀土矿石为独居石、氟碳铈矿、磷钇矿、镧钒褐帘石中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
4.根据权利要求2所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：步骤（1）中所述的葡萄皮、马齿苋和菠菜的质量比为1:3:1，混合粉碎物和水的质量比为1:5。
5.根据权利要求2所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：步骤（2）中所述的稀土矿石和煮制过滤液的质量比为1:10，产酸细菌菌悬液的浓度为106cfu/mL，产酸细菌菌悬液的加入量为稀土矿石质量的5%，密封发酵温度为25～45℃，密封发酵时间为9～12天。
6.根据权利要求2或5所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：所述的产酸细菌是有害片球菌、嗜柠檬酸明串珠菌、无乳链球菌、解脂假丝酵母菌、葡糖酸杆菌中的一种或几种的混合物，混合时按任意比例配比。
7.权利要求1-6中所述的任意一种汽车尾气净化催化剂的制备方法，其特征在于具体制备步骤为：
（1）按重量份数计，称取50～60份干燥粉体、30～40份钛酸钡、10～15份硅酸钠溶液和5～10份纳米氧化亚铜混合得到混合物料，再向混合物料中加入羧甲基纤维素钠溶液，继续搅拌混合，得催化剂基料；
（2）将上述得到的催化剂基料注入不锈钢模具中，压制得到陶瓷坯体，再将陶瓷坯体煅烧，拆模，粉碎后过200目筛，得到过筛粉末即为汽车尾气净化催化剂。
8.根据权利要求7所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：所述的硅酸钠溶液的模数为0.37。
9.根据权利要求7所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：步骤（1）中所述的羧甲基纤维素钠溶液的质量分数为30%，羧甲基纤维素钠溶液和混合物料的质量比为1:5。
10.根据权利要求7所述的一种汽车尾气净化催化剂，其特征在于：步骤（2）中所述的压制压力为8～10MPa，压制时间为10～15min，煅烧温度为1100～1200℃，煅烧时间为3～4h。
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