CN107359372A - 一种水系电解液及水系金属离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种水系电解液,包括:水和无机盐;所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。本发明采用了特定的无机盐双三氟甲基磺酰亚胺锂,可以有效提高所构成的水系金属离子电池的库伦效率。本发明通过在水和无机盐构成的水系电解质中增加醚类化合物,尤其是特定的醚类化合物三乙二醇二甲醚或四乙二醇二甲醚,可以提高水系金属离子电池的工作电压,获得较高的电导率,最终获得的水系电解液具有较高的库伦效率和容量保持率。实验结果表明,将本发明提供的水系电解液制成水系金属离子电池,1C下进行充放电,循环200次后,水系金属离子电池的容量保持率高于96%,库伦效率高于97%。
Description
技术领域
本发明涉及水系金属离子电池技术领域,尤其涉及一种水系电解液及水系金属离子电池。
背景技术
随着人们对能源需求的日益增长、石油等不可再生能源的不断消耗以及环境污染的日益加剧,发展可再生能源如太阳能、风能、潮汐能势在必行。二次电池因其高能量密度、长循环寿命、高电压等特性而成为研究热点。然而传统的二次电池(如铅酸蓄电池、镍氢电池)采用有机电解液,电池存在易燃、有毒、制作成本高、组装条件要求严格等缺点,容易造成环境污染,不利于环境的可持续发展。而采用水系电解液代替有机电解液可以有效地解决上述问题,且应用前景广阔。
然而,由于水本身分解电压低(1.23V),导致其能量密度降低,同时考虑到氢氧析出的过电位,其稳定的工作电压很难超过2V,所以水系金属离子电池的工作电压普遍在1.3~2.0V之间,且较难提高。除此之外,与有机电解质相比,水系金属离子电池电极材料在水系电解质溶液中的电极反应极为复杂,而且随着析氢析氧等副反应的发生,电解液的pH不断发生变化,因而,水系锂离子电池的容量在充放电循环过程中衰减很快。尽管已经有很多水系锂离子电池被报道,比如有VO2/LiMn2O4、LiV3O8/LiNi0.81Co0.19O2、TiP2O7/LiMn2O4、LiTi2(PO4)3/LiMn2O4、LiV3O8/LiCoO2和LiTi2(PO4)3/LiFePO4等,但是这些电池普遍都存在容量衰减快,材料易分解等缺陷。
解决上述问题的方法之一就是改善电解液的性能。2015年,马里兰大学的Wang研究组提出采用“water-in-salt”概念,即:采用超高浓度LiTFSI水溶液(>20M)做电解液,以Mo6S8为负极,LiMn2O4为正极,构建了充电电压高达2.3V的水系锂离子电池。2012年,Watanabe研究组提出了“Molecular Solvents”概念,为发展新的新型水系电解液提供了新思路。虽然上述电解液都实现了高电压,但是普遍还存在材料溶解、以及容量保持率或库伦效率低的情况。
发明内容
有鉴于此,本发明要解决的技术问题在于提供一种水系电解液及水系金属离子电池,这种水系电解液具有良好的导电效果,库伦效率较高。
本发明提供了一种水系电解液,包括:水和无机盐;
所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。
优选的,所述水和无机盐的质量比为0.36~1.08:5.56~12.06。
优选的,所述水系电解液还包括醚类化合物。
优选的,所述醚类化合物为三乙二醇二甲醚或四乙二醇二甲醚。
优选的,所述水和所述醚类化合物的质量比为0.36~1.08:0.5~4.46。
优选的,所述无机盐还包括:高氯酸钠。
优选的,所述高氯酸钠和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比为0.5~4.37:5.56。
优选的,所述无机盐还包括:高氯酸锂。
优选的,所述高氯酸锂和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比为0.5~3:5.56。
本发明还提供了一种水系金属离子电池,其特征在于,所述电解液为上文所述的水系电解液。
本发明提供了一种水系电解液,包括:水和无机盐;所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。本发明采用了特定的无机盐双三氟甲基磺酰亚胺锂,可以有效提高所构成的水系金属离子电池的库伦效率。本发明通过在水和无机盐构成的水系电解质中增加醚类化合物,尤其是特定的醚类化合物三乙二醇二甲醚或四乙二醇二甲醚,可以提高水系金属离子电池的工作电压,获得较高的电导率,最终获得的水系电解液具有较高的库伦效率和容量保持率。实验结果表明,将本发明提供的水系电解液制成水系金属离子电池,1C下进行充放电,循环200次后,水系金属离子电池的容量保持率高于96%,库伦效率高于97%。
附图说明
图1为本发明实施例1制备的半电池和实施例2制备的半电池的循环伏安曲线图;
图2为本发明实施例1制备的半电池和实施例3制备的半电池的循环伏安曲线图;
图3为本发明实施例3制备的水系金属离子电池循环200次后的放电容量保持率和库仑效率。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例,对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明提供了一种水系电解液,包括:水和无机盐;
所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。
本发明采用了特定的无机盐双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI),可以有效提高所构成的水系金属离子电池的库伦效率。
在本发明中,所述无机盐优选还包括高氯酸钠(NaClO4)。所述高氯酸钠和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比优选为0.5~4.37:5.56;更优选为1~3:5.56。本发明在所述水系电解液中添加高氯酸钠,对于获得较高的库伦效率起到了促进作用。
在本发明中,所述无机盐优选还包括高氯酸锂(LiClO4)。所述高氯酸锂和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比优选为0.5~3:5.56;更优选为1~3:5.56。本发明在所述水系电解液中添加高氯酸锂,对于获得较高的库伦效率起到了促进作用。
上述水和无机盐的质量比优选为0.36~1.08:5.56~12.06;更优选为0.5~1:5.56~8。在本发明的某些实施例中,所述水和无机盐的质量比为1.44:11.12。
本发明提供的水系电解液优选还包括醚类化合物。所述醚类化合物的作用是提高水系金属离子电池的工作电压。在本发明中,所述醚类化合物优选为三乙二醇二甲醚(G3)或四乙二醇二甲醚(G4)。所述水和所述醚类化合物的质量比优选为0.36~1.08:0.5~4.46;更优选为0.5~1:1~4.46。在本发明的某些实施例中,所述水和所述醚类化合物的质量比为0.72:3.56或0.72:4.46。
本发明对所述水系电解液的配制方法没有特殊限制,优选包括以下步骤:
将水和无机盐混合,搅拌后得到水系电解液;或者是将醚类化合物与水混合,然后再加入无机盐,搅拌后得到水系电解液。
本发明还提供了一种水系金属离子电池,所述电解液为上文所述的水系电解液。本发明以上述水系电解液为电解液,采用本领域技术人员熟知的组装水系金属离子电池的技术方案,组装得到水系金属离子电池。
本发明以上文所述的水系电解液为电解液,优选采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
本发明对上述所采用的原料组份的来源并无特殊的限制,可以为一般市售。
将上述全电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,1C下进行恒倍率充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的放电容量保持率和全电池的库仑效率。放电容量保持率用每一圈的放电容量相对于第一圈的放电容量的百分比表示。库伦效率用每一圈的放电容量相对于充电容量的百分比表示。实验结果表明,本发明制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率高于96%,库伦效率高于97%。
本发明提供了一种水系电解液,包括:水和无机盐;所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。本发明采用了特定的无机盐双三氟甲基磺酰亚胺锂,可以有效提高所构成的水系金属离子电池的库伦效率。本发明通过在水和无机盐构成的水系电解质中增加醚类化合物,尤其是特定的醚类化合物三乙二醇二甲醚或四乙二醇二甲醚,可以提高水系金属离子电池的工作电压,获得较高的电导率,最终获得的水系电解液具有较高的库伦效率和容量保持率。实验结果表明,本发明提供的水系电解液的电导率不低于2mS/cm;本发明制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率高于96%,库伦效率高于97%。
为了进一步说明本发明,以下结合实施例对本发明提供的一种水系电解液及水系金属离子电池进行详细描述,但不能将其理解为对本发明保护范围的限定。
以下实施例中所用的试剂均为市售。
实施例1
将1.44g水和11.12g LiTFSI混合,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为10mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
以0.2mV/s的扫描速度考察所述半电池的循环伏安曲线,结果如图1所示。图1为本发明实施例1制备的半电池和实施例2制备的半电池的循环伏安曲线图。从图1中的曲线1可以看出,本实施例提供的电解液中,Li2MnO4的氧化还原电位为0.957V(以第二对氧化峰为例)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为97.68%,库伦效率为98.86%。
实施例2
将7.12gG3与1.44g水混合,然后再加入11.12g LiTFSI,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为3.18mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
以0.2mV/s的扫描速度考察所述半电池的循环伏安曲线,如图1所示。从图1中的曲线2可以看出,本实施例提供的电解液中,Li2MnO4的氧化还原电位为1.144V(以第二对氧化峰为例),相比于实施例1的氧化还原电位,增加了0.187V。这说明,G3可以提高半电池的工作电压。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为98.79%,库伦效率为99.68%。
实施例3
将8.92gG4与1.44g水混合,然后再加入11.12g LiTFSI,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为2.62mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
以0.2mV/s的扫描速度考察所述半电池的循环伏安曲线,如图2所示。图2为本发明实施例1制备的半电池和实施例3制备的半电池的循环伏安曲线图。从图2中的曲线2可以看出,本实施例提供的电解液中,Li2MnO4的氧化还原电位为1.267V(以第二对氧化峰为例),相比于实施例1的氧化还原电位,增加了0.307V。这说明,G4可以提高半电池的工作电压。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率,结果如图3所示。图3为本发明实施例3制备的水系金属离子电池循环200次后的放电容量保持率和库仑效率。从图3可以看出,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为99.87%,库伦效率为100%。
实施例4
将8.92gG4与1.44g水混合,然后再加入11.12g LiTFSI和2g的NaClO4,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为3.56mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为99.87%,库伦效率为98.97%。
实施例5
将8.92gG4与1.44g水混合,然后再加入11.12g LiTFSI和3g的LiClO4,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为4.69mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为99.68%,库伦效率为98.79%。
实施例6
将8.92gG4与1.44g水混合,然后再加入11.12g LiTFSI、2g的NaClO4和2g的LiClO4,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为3.97mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为98.69%,库伦效率为98.99%。
实施例7
将0.36g水和10g LiTFSI混合,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为9.6mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率。实验结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为96.89%,库伦效率为97.99%。
实施例8
将4.46gG4与0.36g水混合,然后再加入10g LiTFSI,搅拌后得到水系电解液。经检测,所述水系电解液的电导率为5mS/cm。
以上文所述的水系电解液为电解液,采用三电极体系,Li2MnO4为工作电极,Ti片为对电极,Ag/AgCl(饱和KCl)为参比电极。其中,电极浆料均按照m(活性材料):m(聚偏二氟乙烯,PVDF):m(乙炔黑)=75:10:15进行配制,将配制好的浆料涂至Ti网上,正极质量约为5~8mg,负极质量相比正极过量30%~40%。涂好的极片放至80℃烘箱,空气气氛下烘13h。按照以上制作方法,将制备好的极片组装成半电池,然后制得全电池(水系金属离子电池)。
将上述水系金属离子电池在Land测试仪(武汉鑫诺电子有限公司)上,以1C进行充放电,截至电压为0~1V,然后评价循环200次的水系金属离子电池的放电容量保持率和库仑效率,结果表明,本实施例制得的水系金属离子电池循环200次后的容量保持率为98.83%,库伦效率为98.36%。
对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的,本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下,在其它实施例中实现。因此,本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例,而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (10)
1.一种水系电解液,包括:水和无机盐;
所述无机盐包括双三氟甲基磺酰亚胺锂。
2.根据权利要求1所述的水系电解液,其特征在于,所述水和无机盐的质量比为0.36~1.08:5.56~12.06。
3.根据权利要求1所述的水系电解液,其特征在于,所述水系电解液还包括醚类化合物。
4.根据权利要求3所述的水系电解液,其特征在于,所述醚类化合物为三乙二醇二甲醚或四乙二醇二甲醚。
5.根据权利要求3或4所述的水系电解液,其特征在于,所述水和所述醚类化合物的质量比为0.36~1.08:0.5~4.46。
6.根据权利要求1所述的水系电解液,其特征在于,所述无机盐还包括:高氯酸钠。
7.根据权利要求6所述的水系电解液,其特征在于,所述高氯酸钠和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比为0.5~4.37:5.56。
8.根据权利要求1所述的水系电解液,其特征在于,所述无机盐还包括:高氯酸锂。
9.根据权利要求8所述的水系电解液,其特征在于,所述高氯酸锂和所述双三氟甲基磺酰亚胺锂的质量比为0.5~3:5.56。
10.一种水系金属离子电池,其特征在于,所述电解液为权利要求1~9任意一项所述的水系电解液。
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