CN107033909A - 一种适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法 - Google Patents

一种适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法 Download PDF

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Abstract

一种适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法,属于发光材料技术领域。解决了如何提供一种能与紫外光LED芯片匹配好、发光效率高、温度特性好的绿色荧光粉及其制备方法的问题。本发明的荧光粉可以采用高温固相法合成,化学式为Ba2Y3‑x‑y‑nRnCexTby(SiO4)3F,式中,R为Gd和/或Lu,x、y、n为摩尔分数,取值范围分别为:0<x≤0.2,0.005<y≤2.8,0≤n≤0.8。该荧光粉在200~410nm的紫外光激发下,发射峰值为543nm的绿光,发光强度高、温度特性好,能够应用于基于紫外光LED芯片的白光LED或三基色荧光灯中,且制备工艺简单、无污染、易于操作。

Description

一种适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法
技术领域
本发明属于发光材料技术领域,具体涉及一种适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法。
背景技术
白光发光二极管(LED)凭借其效率高、寿命长、低能耗、无污染等优点,迅速在照明显示等领域得到广泛应用,并被视为21世纪绿色照明光源。目前荧光粉转换型白光LED的实现方案是在蓝光LED芯片上涂敷Y3Al5O12:Ce3+黄色荧光粉,利用LED芯片发出的蓝光与荧光粉被激发后发出的黄光组合得到高亮度白光。然而这种组合由于缺少红光成份,且LED芯片发出的蓝光参与合成白光,使得最终器件的显色指数较低(Ra<80),且存在色漂移。这就限制了白光LED在低色温、暖白光照明领域的应用。
为了解决上述问题,人们提出了利用紫外及近紫外LED与能被近紫外及紫外LED有效激发的红、绿、蓝三基色荧光粉组合实现白光,由于人眼对紫外光不敏感,因此这种方案获得的白光LED的颜色只由红、绿、蓝三基色荧光粉决定,这种方法的优点是获得的白光不仅显色指数高、色彩稳定,而且重现力强,从而满足白光LED在全面照明领域的要求,特别是高端照明领域的需求。
但是,目前能与紫外及近紫外LED芯片很好匹配,效率高且热稳定性好的荧光粉还很缺乏。因此,开发能与紫外及近紫外光LED芯片很好匹配且发光效率高、热稳定性好的三基色荧光粉是提高白光LED性能的关键。稀土硅酸盐具有良好的化学性和热稳定性,是一种非常有潜力的荧光粉基质材料。但是现有技术中未见与紫外及近紫外光LED芯片很好匹配且发光效率高、热稳定性好的氟硅酸盐绿色荧光粉。
发明内容
本发明的目的是提供一种能与紫外光LED芯片匹配好、发光效率高、温度特性好的适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉及其制备方法。该荧光粉在波长为200~410nm的紫外/近紫外光激发下,发射峰值为543nm的窄带强绿光。
本发明解决上述技术问题采取的技术方案如下。
一种氟硅酸盐绿色荧光粉,化学式为:Ba2Y3-x-y-nRnCexTby(SiO4)3F,式中,R为元素Gd和/或Lu,x、y、n为摩尔分数,取值范围分别为0<x≤0.2,0.005<y≤2.8,0≤n≤0.8。
x、y的优选范围分别是,0.01≤x≤0.1,0.01≤y≤1.2。
上述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,包括如下步骤:
(1)按化学式Ba2Y3-x-y-nRnCexTby(SiO4)3F中各元素的化学计量比,分别称取含有Ba2 +的化合物、含有Y3+的化合物、含有Gd3+的化合物,含有Lu3+的化合物,含有Ce3+的化合物、含有Tb3+的化合物、含有Si4+的化合物和含有F-的化合物,研磨并混合均匀,得到混合物;
(2)将步骤(1)得到的混合物在空气或者CO气氛下,1100℃~1350℃进行高温烧结,烧结时间为2~10h;
(3)混合物自然冷却后,充分研磨,在H2还原气氛下烧结,烧结温度为1100℃~1250℃,烧结时间为2~10h,将烧结所得产物自然冷却后,研磨,即得到一种氟硅酸盐绿色荧光粉。
所述含有Ba2+的化合物为含有Ba2+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合。
所述含有Y3+的化合物为含有Y3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合;
所述含有Gd3+的化合物为含有Gd3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合;
所述含有Lu3+的化合物为含有Lu3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合;
所述含有Ce3+的化合物为含有Ce3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合;
所述含有Tb3+的化合物为含有Tb3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。
所述含有Si4+的化合物为二氧化硅和/或正硅酸乙酯。
所述含有F-的化合物为氟化钡、氟化铵、氟化氢铵、氟化钇中的一种或其任意组合。
步骤(1)中,含有F-的化合物按化学计量比计算量的105℅~150℅称取,以补偿其在烧结过程中因挥发而导致的化学计量比减小。
与现有技术相比,本发明的有益效果:
1、本发明的氟硅酸盐绿色荧光粉,其基质晶格具有磷灰石晶体结构,物理化学性能稳定,热稳定性好;
本发明的氟硅酸盐绿色荧光粉,通过Ce3+和Tb3+的共掺,成功地实现了Ce3+向Tb3+的能量传递,Tb3+的激发光谱由200~300nm展宽至200~410nm,使之能够更好地与紫外LED芯片和荧光灯中汞蒸气的发射光谱匹配,与目前市场上使用的绿色荧光粉LaPO4:Ce,Tb相比(激发光谱主要在200~335nm之间),本发明的氟硅酸盐绿色荧光粉在近紫外区域(350~410nm)具有较宽的激发光谱,可以与近紫外LED芯片结合获得高效的绿色发光,更好的用于制备白光LED器件;
本发明的氟硅酸盐绿色荧光粉在紫外光激发下,能够发射出峰值波长为543nm的窄带强绿光,且其发射强度比Ba2Y3(SiO4)3F:Tb3+的发射强度提高了近8倍,可以作为一种基于紫外光LED芯片的白光LED或三基色荧光灯中的绿色荧光粉;
本发明的氟硅酸盐绿色荧光粉通过R及不同反应物的合理匹配和合成工艺制度的调控,不仅可以获得Ba2Y3-x-y-nRn CexTby(SiO4)3F纯相物质,还可以在一定程度上对光谱进行调控。
2、本发明提供的绿色荧光粉的制备方法,其工艺简单,无污染,易于操作。
附图说明
图1为本发明对比例和实施例4中荧光粉的XRD谱与标准卡片ICSD-170852的比较;
图2为本发明对比例和实施例4中荧光粉的激发光谱;
图3为本发明对比例和实施例4中荧光粉在360nm激发下的发射光谱;
图4为本发明对比例和实施例4中荧光粉在380nm激发下的发射光谱。
具体实施方式
为了进一步了解本发明,下面结合具体实施方式对本发明的优选实施方案进行描述,但是应当理解,这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点而不是对本发明专利要求的限制。
本发明的原理:在本发明荧光粉体系中,稀土离子Tb3+掺杂的Ba2Y3(SiO4)3F:Tb3+在200~300nm的紫外光激发下发射出非常强的峰值在543nm的窄带绿光。该激发带属于4f8-4f75d1自旋允许跃迁,其吸收强,但是这一范围的泵浦光与紫外及近紫外LED芯片(340~410nm)及荧光灯中汞蒸气的发射光谱均不能很好的匹配。在350~400nm可匹配区域Tb3+只有一些微弱的线状激发带,由于这些激发带属于4f壳层内的f-f禁戒跃迁,其吸收很弱,所以543nm绿光发射非常弱,不能达到应用水平。稀土离子Ce3+掺杂的Ba2Y3(SiO4)3F:Ce3+中能在紫外光的激发下,发射出峰值在423nm的强紫光,此波长的光不但人眼对其不敏感,并且其在基于紫外光LED芯片的白光LED中与绿光和红光亦不能很好匹配。但是我们发现Ce3+的发射光谱与Tb3+的激发光谱存在明显交叠,Ce3+到Tb3+很有可能存在有效的能量传递。基于上述原理,我们通过Ce3+和Tb3+共掺,实现了Tb3+离子位于543nm绿光发射的激发光谱由200~300nm展宽为200~410nm,并且实现了其位于543nm绿光发射的强度明显高于单掺Tb3+时的强度,进而获得了一种能被紫外光有效激发的新型绿色荧光粉。同时通过不同元素R的掺杂,反应物的调配更均衡,加之工艺制度的调控,不仅可以获得纯相物质,还可以在一定程度上对光谱进行调控。
本发明是适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉,化学式为Ba2Y3-x-y-nRn CexTby(SiO4)3F,其中R为元素Gd、Lu的一种或两种按任意比例的组合,x、y、n为摩尔分数,取值范围分别为:0<x≤0.2,0.005<y≤2.8,0≤n≤0.8,x、y的优选范围分别为0.01≤x≤0.1,0.01≤y≤1.2。该绿色荧光粉具有磷灰石晶体结构,属于六方晶系,空间群为P63/m。能在波长为200~410nm的紫外/近紫外光激发下,发射峰值为543nm的窄带强绿光。
本发明的适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,包括如下步骤:
(1)按化学式Ba2Y3-x-y-nRn CexTby(SiO4)3F中各元素的化学计量比,分别称取含有钡离子Ba2+的化合物、含有钇离子Y3+的化合物、含有钆离子Gd3+的化合物,含有镥离子Lu3+的化合物,含有铈离子Ce3+的化合物、含有铽离子Tb3+的化合物、含有硅离子Si4+的化合物、含有氟离子F-的化合物,在玛瑙研钵中研磨并混合均匀,得到混合物;
上述步骤(1)中,混合原料中含有F-的配比量为按化学计量比计算量的105℅~150℅,以补偿其在烧结过程中因挥发而导致的化学计量比减小;
含有Ba2+的化合物为含有Ba2+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合。含有Y3+的化合物为含有Y3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。含有Gd3+的化合物为含有Gd3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。含有Lu3+的化合物为含有Lu3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。含有Ce3+的化合物为含有Ce3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。含有Tb3+的化合物为含有Tb3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。含有Si4+离子的化合物为二氧化硅、正硅酸乙酯中的一种或者两种的组合。含有F-离子的化合物为氟化钡、氟化铵、氟化氢铵、氟化钇中的一种,或者它们的任意组合。当含有相应离子的化合物为多种物质的混合物时,多种物质的组成比例没有特殊限制,只要保证组合后,相应离子的总量符合化学计量比的配比要求即可。
(2)将步骤(1)得到的混合物在空气或者CO气氛下,1100℃~1350℃进行高温烧结,烧结时间为2~10h;
待烧结产物自然冷却后,充分研磨,再在H2还原气氛下烧结,烧结温度为1100℃~1250℃,烧结时间为2~10h,将烧结所得产物自然冷却后,适当研磨即得到一种氟硅酸盐绿色荧光粉。
上述制备方法中,由于化学式中各离子半径、电负性、电荷极性等特性差异很大,各物质反应性能对晶格的影响也不同,因此x、y、n的取值范围及烧结工艺均要依据离子的不同及选用的化合物不同改变灼烧温度和灼烧时间以控制得到所需材料的晶相。若匹配不平衡或灼烧工艺控制不当,极易引起失配,使各物质不能完全固溶而产生晶格缺陷,生成杂质晶相。杂相的生成增加了荧光材料中基质的吸收,从而降低了材料中Tb3+的吸收,使得荧光材料的发光强度减弱。
本发明上述提供的适于紫外光激发的氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法是高温固相法。然而,该荧光粉的合成方法并不局限于此。其中,溶胶凝胶法、燃烧法等湿化学法均可合成该荧光粉。
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例中用分析纯BaCO3,BaF2,高纯Y2O3,Lu2O3,Gd2O3,CeO2,Tb4O7,SiO2作原料,制备本发明各实施例荧光粉。
实施例1
Ba2Y2.985Ce0.005Tb0.01(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.0921克,Y2O3:0.3370克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0009克,Tb4O7:0.0019克。其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量5℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1290℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y2.985Ce0.005Tb0.01(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例2
Ba2Y2.96Ce0.01Tb0.03(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.3947克,NH4F:0.0407克,Y2O3:0.3342克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0017克,Tb4O7:0.0056克,其中,由于NH4F的熔点较低,易挥发,按计算量过量10℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1260℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y2.96Ce0.01Tb0.03(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例3
Ba2Y2.67Ce0.03Tb0.3(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.3947克,NH4HF:0.0684克,Y2O3:0.3015克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0052克,Tb4O7:0.0561克,其中,由于NH4HF的熔点较低,易挥发,按计算量过量20℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在CO还原气氛下,1200℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1150℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y2.67Ce0.03Tb0.3(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例4
Ba2Y1.74Ce0.06Tb1.2(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.1052克,Y2O3:0.1965克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0103克,Tb4O7:0.2243克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量20℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1250℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y1.74Ce0.06Tb1.2(SiO4)3F。
附图1的曲线1,是本实施例制备的样品的粉末X射线衍射图谱,从图中可以说明当掺杂适量的稀土离子Ce3+和Tb3+时,与标准卡片相比,除样品固有的特征衍射峰位发生移动外,其晶体结构并未改变。从附图1可知,该荧光粉的晶体结构属于六方晶系,空间群为P63/m。
附图2的曲线1,是本实施例样品在监测543nm时获得的激发光谱。从附图2可知,与对比例相比,该荧光粉的激发光谱从200~300nm展宽到200~410nm,可以很好地匹配紫外光LED芯片。
附图3的曲线1,是本实施例样品在360nm激发下获得的发射光谱。从附图3可知,该荧光粉在紫外光激发下发射峰值位于543nm的窄带绿光,且同条件下其发射强度比单独掺杂Tb的对比例样品的发射强度(见附图3曲线2)提高了近8倍。
附图4的曲线1,是本实施例样品在380nm激发下获得的发射光谱。从附图4可知,该荧光粉在紫外光激发下发射峰值位于543nm的窄带绿光,且同条件下其发射强度比单独掺杂Tb的对比例样品的发射强度(见附图4曲线2)提高了近3倍。
实施例5
Ba2Y0.9Ce0.1Tb2(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.0921克,Y2O3:0.1016克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0172克,Tb4O7:0.3738克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量5℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1290℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y0.9Ce0.1Tb2(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例6
Ba2Ce0.2Tb2.8(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.3947克,NH4HF:0.0856克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0344克,Tb4O7:0.5234克,其中,由于NH4HF的熔点较低,易挥发,按计算量过量50℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1100℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1250℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Ce0.2Tb2.8(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例7
Ba2Y1.7Gd0.5Ce0.2Tb0.6(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.1052克,Y2O3:0.1919克,Gd2O3:0.0906克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0344克,Tb4O7:0.1122克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量20℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1250℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y1.7Gd0.5Ce0.2Tb0.6(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例8
Ba2Y1.7Lu0.5Ce0.2Tb0.6(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.1052克,Y2O3:0.1919克,Lu2O3:0.0995克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0344克,Tb4O7:0.1122克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量20℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1250℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y1.7Lu0.5Ce0.2Tb0.6(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
实施例9
Ba2Y1.01Lu0.8Gd0.8Ce0.09Tb0.3(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:0.0965克,Y2O3:0.1140克,Lu2O3:0.1592克,Gd2O3:0.1450克,SiO2:0.1803克,CeO2:0.0155克,Tb4O7:0.0561克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量10℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1270℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y1.01Lu0.8Gd0.8Ce0.09Tb0.3(SiO4)3F。其晶体结构、激发光谱和发射光谱与实施例4相似。
对比例
Ba2Y2.4Tb0.6(SiO4)3F的制备
按化学计量比称取BaCO3:0.2960克,BaF2:01052克,Y2O3:0.2710克,SiO2:0.1803克,Tb4O7:0.1122克,其中,由于BaF2的熔点较低,易挥发,按计算量过量20℅。在玛瑙研钵中研磨混合均匀,放入刚玉坩埚中,加盖,置于高温炉中,在空气气氛下,1250℃下进行预烧结,烧结时间为6h,待自然冷却后取出;再次研磨后,放入刚玉坩埚中,在氢气H2还原气氛条件下,1200℃下烧结2h,自然冷却后,适当研磨即得到荧光粉Ba2Y2.4Tb0.6(SiO4)3F。
附图1的曲线2,是本对比例制备的样品的粉末X射线衍射图谱,从图中可以说明当掺杂适量的稀土离子Tb3+时,与标准卡片相比,除样品固有的特征衍射峰位发生移动外,其晶体结构并未改变。从附图1可知,该荧光粉的晶体结构属于六方晶系,空间群为P63/m。
附图2的曲线2,是本对比例样品在监测543nm时获得的激发光谱。从附图2可知,该荧光粉的激发光谱包含200~300nm的4f8-4f75d1自旋允许跃迁,其吸收强,但是与紫外LED芯片不能很好的匹配;还包含350~400nm区域一些微弱的线状激发带,由于这些激发带属于4f壳层内的f-f禁戒跃迁,其吸收很弱。
附图3的曲线2,是本对比例样品分别在360nm激发下获得的发射光谱。从附图3可知,该荧光粉在紫外光激发下发射峰值位于543nm的窄带绿光,且同条件下其发射强度低于实施例4Ce3+和Tb3+共掺杂时样品的发射强度(见附图3曲线1)。
附图4的曲线2,是本对比例样品分别在380nm激发下获得的发射光谱。从附图4可知,该荧光粉在紫外光激发下发射峰值位于543nm的窄带绿光,且同条件下其发射强度低于实施例4Ce3+和Tb3+共掺杂时样品的发射强度(见附图4曲线1)。
显然,上述实施例仅仅是为了清楚的说明所作的举例,在上述说明的基础上还可以做出其他形式的变动或变化。因此,由此所引申出的显而易见的变化或变动仍属于本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种氟硅酸盐绿色荧光粉,其特征在于,该荧光粉的化学式为:Ba2Y3-x-y-nRnCexTby(SiO4)3F,式中,R为元素Gd和/或Lu,x、y、n为摩尔分数,取值范围分别为0<x≤0.2,0.005<y≤2.8,0≤n≤0.8。
2.根据权利要求1所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉,其特征在于,所述荧光粉在波长为200~410nm的紫外/近紫外光激发下,发射峰值为543nm的窄带强绿光。
3.根据权利要求1所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉,其特征在于,x、y的范围分别为0.01≤x≤0.1,0.01≤y≤1.2。
4.权利要求1~3任何一项所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)按化学式Ba2Y3-x-y-nRnCexTby(SiO4)3F中各元素的化学计量比,分别称取含有Ba2+的化合物、含有Y3+的化合物、含有Gd3+的化合物,含有Lu3+的化合物,含有Ce3+的化合物、含有Tb3+的化合物、含有Si4+的化合物和含有F-的化合物,研磨并混合均匀,得到混合物;
(2)将步骤(1)得到的混合物在空气或者CO气氛下,1100℃~1350℃进行高温烧结,烧结时间为2~10h;
(3)混合物自然冷却后,充分研磨,在H2还原气氛下烧结,烧结温度为1100℃~1250℃,烧结时间为2~10h,将烧结所得产物自然冷却后,研磨,即得到一种氟硅酸盐绿色荧光粉。
5.根据权利要求4所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,所述含有Ba2 +的化合物为含有Ba2+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合。
6.根据权利要求4所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,所述含有Y3+的化合物为含有Y3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合;
所述含有Gd3+的化合物为含有Gd3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合;
所述含有Lu3+的化合物为含有Lu3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或者其任意组合;
所述含有Ce3+的化合物为含有Ce3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合;
所述含有Tb3+的化合物为含有Tb3+的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、卤化物中的一种或其任意组合。
7.根据权利要求4所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,所述含有Si4 +的化合物为二氧化硅和/或正硅酸乙酯。
8.根据权利要求4所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,所述含有F-的化合物为氟化钡、氟化铵、氟化氢铵、氟化钇中的一种或其任意组合。
9.根据权利要求4所述一种氟硅酸盐绿色荧光粉的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,含有F-的化合物按化学计量比计算量的105℅~150℅称取,以补偿其在烧结过程中因挥发而导致的化学计量比减小。
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