CN106997926A - 一种白光量子点电致发光器件 - Google Patents

一种白光量子点电致发光器件 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种白光量子点电致发光器件，包括发光层，其特征在于，所述发光层包含互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料，其中，热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后，波峰对应的波长之差在50 nm以内。在本发明的白光量子点电致发光器件的发光层中TADF材料能够有效的将三线态激子转换为单线态激子，并通过Forster荧光共振能量转移将单线态激子传递到量子点上，激发量子点发光，从而提高白光量子点电致发光器件的亮度和电流效率。

Description

一种白光量子点电致发光器件
技术领域
本发明属于量子点电致发光领域，具体涉及一种高效率的白光量子点电致发光器件。
背景技术
量子点（quantum dot）是基于量子尺寸效应发明的新一代发光材料，发光光谱随尺寸变化而变化。由于其合成直径的可控和刚性结构的限制，发光光谱半峰宽较窄，色纯度高，非常适合作为高色纯度的发光材料。
目前，普通的量子点电致发光二极管（QD-LED）效率较低，原因在于量子点的发光属于荧光，只能利用单线态激子，理论的内量子效率不超过25%，还有75%的三线态激子无法得到利用, 所以电流效率较低。
业界已有的解决方案为在量子点发光层中加入主体材料、磷光材料等增强能量的收集，电子和空穴在主体材料中复合，产生的单线态激子和三线态激子从主体材料、磷光材料传递给量子点，然后量子点发光，提高器件的电流效率：
1)通过在量子点发光层中加入主体材料，电子和空穴在主体材料中复合，产生的单线态激子从主体材料传递给量子点，然后量子点发光。与不添加主体材料相比，器件的外量子效率（EQE）提高了至少两倍。
2)通过在量子点发光层中加入主体材料和磷光染料，电子和空穴在主体材料中复合，产生的单线态激子和三线态激子分别从主体材料和磷光材料传递给量子点，然后量子点发光。将磷光染料的比例从0增加到10%左右后，发现器件的外量子效率（EQE）提高了约3倍。
其中，在室温下，一般主体材料从三线激发态回到基态的电子跃迁由于存在自旋禁阻，不能发光，其能量绝大部分以热弛豫的形式损失掉了，只有单线态激子可以通过荧光共振能量转移从主体材料传递给量子点，并最终转化为光子。根据量子力学的原理，空穴和电子复合产生激子时，三线态激发态产生的几率总是单线激发态的三倍。如果发光层中仅有主体材料和量子点材料则相当于75%的能量不能传递给量子点。如果充分利用这一能量，将有效地提高量子点电致发光器件的发光效率。
发明内容
本发明要解决的技术问题是：现有技术中量子点电致发光二极管的效率不高，还有待进一步提升，且白光的量子点电致发光器件多为多层结构，结构复杂。
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种发光层为单层的白光量子点电致发光器件，其发光层中量子点材料与TADF材料为互补色（互补色的含义是指：量子点材料的发光色与TADF材料的发光色复合后形成白色光，如：在黄色发光的量子点发光层中添加蓝色发光的TADF材料以形成白色光）， TADF材料能够将三线态激子转换为单线态激子，然后通过Forster荧光共振能量转移将激子传递给量子点，从而提高量子点电致发光二极管的电流效率。
本发明中所述的发光光谱均是指归一化后的发光光谱，吸收光谱均是指归一化后的吸收光谱。
本发明提供的白光量子点电致发光器件，包括发光层，所述发光层包含互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料，其中，热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后，波峰对应的波长之差在50 nm以内。
其中，所述热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级，并且相差为0~0.3 eV之间。
优选地，所述发光层中还包括磷光主体材料。
优选地，所述磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
优选地，所述磷光主体材料为CBP、CDBP、mCP、DCB、DCz，Ad-Cz、TCz1、CzSi、CBZ1-F2、SimCP、TCTEB、26DCzPPy、MPO12、TCTA、TPBi、PVK、PSiFC6C6、P36EHF、ttbCBP、CFL、TFTPA、TSTC、BOBP3、T2N、TPBI、o-CzOXD、BUPH1、DBF、SPPO1、MP012、PO1、P06、35DCzPPy、4CZPBP、3CZPBP、CBF和TCTEB中的一种或其组合。
优选地，量子点材料在所述发光层中所占的比例为1-5wt%，热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为20- 99wt%，且所述发光层中热活化延迟荧光材料的重量与量子点材料的重量比大于等于10，其余为磷光主体材料。
作为其中一实施方式，所述热活化延迟荧光材料为蓝色发光的热活化延迟荧光材料，所述量子点材料为黄色发光的量子点材料。
其中，所述蓝色发光的热活化延迟荧光材料为三线态能级高于2.30eV、发光光谱波峰对应的波长在420-520nm之间的热活化延迟荧光材料；黄色发光的量子点材料为发光光谱波峰对应的波长在520-630nm之间的硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合，所述量子点材料的粒径在1-8nm之间。
优选地，所述蓝色发光的热活化延迟荧光材料为ACRXTN，所述黄色发光的量子点为发光光谱的波峰对应的波长为580nm的黄色发光的CdSe量子点。
本发明的白光量子点电致发光器件，包括在基板上依次层叠的阳极、空穴注入层、所述发光层、电子传输层、电子注入层及阴极；优选地，所述空穴注入层与所述发光层之间设有空穴传输层；更优选地，所述空穴传输层与所述发光层之间设有电子阻挡层；所述发光层与所述电子传输层之间设有空穴阻挡层。
本发明能够达到以下技术效果：
1、与现有技术相比，本发明的白光量子点电致发光器件，其发光层利用了互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料。热活化延迟荧光材料 ( TADF，ThermallyActivated Delayed Fluorescence)可以在室温下将三线态激子转化为单线态激子。如果将TADF材料作为辅助掺杂材料，添加在发光层中，TADF可以有效的将三线态激子转换为单线态激子，然后所有的单线态激子都通过荧光共振能量转移（FRET），将激子传递传递给量子点，然后量子点发光。TADF将本来不能发光的三线态激子转换为可以利用的单线态激子，内量子效率极限从25%提高到100%，有效的提高能量利用效率。
2、在本发明的白光量子点电致发光器件的发光层中TADF材料能够有效的将三线态激子转换为单线态激子，并通过Forster荧光共振能量转移将单线态激子传递到量子点上，激发量子点发光, 从而提高白光量子点电致发光器件的亮度和电流效率。
3、本发明的发光层采用互补色的蓝色发光的TADF材料和黄色发光的量子点材料，通过调节TADF材料和量子点材料的比例和浓度，只将部分激子从TADF材料传递给量子点并激发量子点发黄光，剩下的部分激子激发TADF材料发蓝光，最终蓝光和黄光复合产生白光，实现单层白光器件，用作照明。
附图说明
图1是本发明一实施方式的白光量子点电致发光器件的结构示意图。
图2是本发明白光量子点电致发光器件的发光层的能量传输及发光示意图。
图3是本发明的白光量子点电致发光器件的发光层的归一化后的发光光谱图。
图4是实施例1、对比例1和对比例2的发光层的归一化后的发光光谱图。
图5是实施例1~实施例5的发光层的归一化后的发光光谱图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明，以使本领域的技术人员可以更好的理解本发明并能予以实施，但所举实施例不作为对本发明的限定。
如图1所示，本发明的量子点电致发光器件包括：阳极201、空穴注入层（HIL）202、空穴传输层（HTL）203、电子阻挡层（EBL）204、发光层（EML）205、空穴阻挡层（HBL）206、电子传输层（ETL）207、电子注入层（EIL）208及阴极209。实验中以刻蚀好特定图形的ITO导电玻璃基片作为衬底，将基片放在含清洗液的去离子水中利用超声波清洗，洗液温度约为60℃，然后用红外烤灯将清洗完的基片烤干，放入蒸镀腔室中依次蒸镀空穴注入层202、空穴传输层203、电子阻挡层204，然后通过旋涂方式制备发光层205，然后再依次蒸镀空穴阻挡层206、电子传输层207、电子注入层208及阴极209。蒸镀过程中腔室压强低于5.0×10-3Pa，依次蒸镀10nm厚度的HATCN作为空穴注入层202，40 nm厚度的NPB作为空穴传输层203，20nm厚度的TCTA作为电子阻挡层204，然后旋涂一层包含互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料的发光层材料以形成厚度为30nm的发光层205，然后依次蒸镀20nm厚度的BCP作为空穴阻挡层206，30nm厚度的Alq3作为电子传输层207，1nm的LiF氟化锂作为电子注入层208，最后蒸镀150nm的金属Al作为阴极209。
HATCN
NPB
TCTA
Alq3
BCP。
本发明的白光量子点电致发光器件，量子点发光层中互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料（如：蓝色发光的TADF材料和黄色发光的量子点材料，蓝色发光的热活化延迟荧光材料的发光光谱的波峰对应的波长与黄色发光的量子点材料的吸收光谱的波峰对应的波长之差在50 nm以内）。TADF材料能够将三线态激子转换为单线态激子，然后通过Forster荧光共振能量转移将单线态激子传递给量子点，从而提高量子点电致发光二极管的电流效率。通过调节TADF材料和量子点材料的比例和浓度，只将部分激子从TADF材料传递给量子点并激发量子点发黄光，剩下的部分激子激发TADF材料上发蓝光，最终蓝光和黄光复合产生白光，实现单层白光器件，用作照明。
如图2所示，以发光层中含有蓝色发光的TADF与黄色发光的量子点为例，器件的工作原理如下：1）电子和空穴分别注入到TADF材料中，然后发生复合，产生25%的单线态激子，75%的三线态激子；2）三线态激子吸收热能，通过系间窜越(ISC)转换为单线态激子；3）部分单线态激子通过Forster能量转移，将能量传递给量子点；4）结合图3，TADF发光，产生高能量的蓝光，量子点发光，产生窄光谱的黄光；蓝光和黄光复合产生白光。
本发明中所述热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级，并且相差为0~0.3 eV之间。
本发明的发光层除了量子点材料和热活化延迟荧光材料之外，还可添加磷光主体材料。一般TADF材料的载流子迁移率较低，添加载流子迁移率较好的磷光主体材料，可以进一步提高器件性能。在本发明的发光层中，磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
本发明的磷光主体材料可包括但不限于如下材料中的一种或其组合：
。
量子点材料在所述发光层中所占的比例为1-5wt%，热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为20- 99wt%，且所述发光层中热活化延迟荧光材料的重量与量子点材料的重量比大于等于10，其余为磷光主体材料。
蓝色发光的热活化延迟荧光材料与黄色发光的量子点材料为互补色，可作为优选的实施方案。蓝色发光的热活化延迟荧光材料为三线态能级高于2.30eV、发光光谱波峰对应的波长在420-520nm之间的热活化延迟荧光材料；黄色发光的量子点材料为发光光谱波峰对应的波长在520-630nm之间的硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合，所述量子点材料的粒径在1-8nm之间。
下述对比例及实施例中，白光量子点电子发光器件的空穴注入层、空穴传输层、电子传输层、电子注入层、阴极等结构保持不变，只有发光层部分采用不同发光体系。
对比例1
采用量子点材料与磷光主体材料作为发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下：
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA（20nm）/ mCP:CdSe=95:5 (30nm)/BCP（20nm）/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本对比例的发光层采用发光光谱波峰对应的波长为580nm的黄色发光的CdSe量子点材料（其粒径为6.2nm）与磷光主体材料（mCP），其中磷光主体材料（mCP）占发光层的95wt%。
对比例2
采用TADF材料和磷光主体材料作为发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下：
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA（20nm）/ mCP:ACRXTN =50:50 (30nm)/BCP（20nm）/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本对比例的发光层采用发光光谱波峰对应的波长为490nm蓝色发光的TADF材料 (化合物ACRXTN)和磷光主体材料（mCP）作为发光层，其中，磷光主体材料占发光层的50 wt %。
ACRXTN。
对比例3
采用白光CdSe量子点材料作为发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下：
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA（20nm）/白光CdSe量子点/BCP（20nm）/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本对比例的发光层采用发光光谱波峰对应的波长为530nm的白光发光的CdSe量子点材料。
实施例1
本实施例的发光层采用发光光谱波峰对应的波长为580nm的黄色发光的CdSe量子点材料 (占发光层的5wt%、发光光谱波峰对应的波长为490nm的蓝色发光的TADF材料 (化合物ACRXTN ) （占发光层的95 wt %）作为发光层。
本实施例的量子点电致发光器件结构如下：
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA（20nm）/ ACRXTN :CdSe =95:5 (30nm)/ BCP（20nm）/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
上述对比例1~3及实施例1的实验数据如下表所示：
结合图4和上表可以看出：对比例1的发光层的发光材料只有量子点材料，仅发射波长为580nm的黄光；而对比例2的发光层的发光材料仅为TADF材料，仅发射波长为490nm的蓝光；对比例3的发光层利用白光CdSe量子点发光；实施例1的发光层同时含有TADF材料和量子点材料两种发光材料，且二者在发光层中的浓度比为19:1，所以TADF材料能够将激子部分的传递给量子点，最终产生两个发光峰。
从上表可看出，实施例1的量子点发光器件的亮度远高于对比例1~对比例3，且其颜色更接近纯白光[5V 下CIE- (x,y)为（0.33，0.33）]。
实施例2到实施例5进一步对发光层中磷光主体材料（可省略）、TADF材料和量子点材料的比例进行对比研究。
实施例2到实施例5中量子点电致发光器件的发光层采用不同重量比例的发光光谱波峰对应的波长为580nm的黄色发光的CdSe量子点材料、发光光谱波峰对应的波长为490nm蓝色发光的TADF材料 (化合物ACRXTN )和磷光主体材料mCP作为发光层。
量子点电致发光器件结构如下：
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA（20nm）/ mCP:ACRXTN:CdSe (30nm)/ BCP（20nm）/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
结合图5和上表可以看出：
1）比较实施例1和实施例2，发现发光层中只含有2 wt %量子点材料的发光光谱中的黄光（580nm）比含有5 wt %量子点材料的发光光谱中的黄光（580nm）要少，降低量子点的浓度可以减少TADF向量子点传递激子，增加TADF的发光，减少量子点的发光。
2）对比实施例2和实施例4，发现在发光层中加入磷光主体材料mCP，有助于提高发光亮度。因为mCP具有较好的电子和空穴传输能力，能够降低器件的工作电压和提高发光效率。
3）对比实施例3、实施例4、实施例5，改变量子点材料与TADF材料的浓度比，可以改变发光光谱图。实施例4的发光颜色最接近纯白光，而且发光亮度最大，器件性能最好，此时磷光主体材料:TADF材料:量子点材料的重量比为74:24:2。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例，本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。

Claims (10)

1.一种白光量子点电致发光器件，包括发光层，其特征在于，所述发光层包含互为互补色的量子点材料和热活化延迟荧光材料，其中，热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后，波峰对应的波长之差在50 nm以内。
2.根据权利要求1所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级，并且相差为0~0.3 eV之间。
3.根据权利要求1所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述发光层中还包括磷光主体材料。
4.根据权利要求3所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
5.根据权利要求3所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述磷光主体材料为CBP、CDBP、mCP、DCB、DCz，Ad-Cz、TCz1、CzSi、CBZ1-F2、SimCP、TCTEB、26DCzPPy、MPO12、TCTA、TPBi、PVK、PSiFC6C6、P36EHF、ttbCBP、CFL、TFTPA、TSTC、BOBP3、T2N、TPBI、o-CzOXD、BUPH1、DBF、SPPO1、MP012、PO1、P06、35DCzPPy、4CZPBP、3CZPBP、CBF和TCTEB中的一种或其组合。
6.根据权利要求3所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，量子点材料在所述发光层中所占的比例为1-5wt%，热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为20-99wt%，且所述发光层中热活化延迟荧光材料与量子点材料的重量比大于等于10，其余为磷光主体材料。
7.根据权利要求1~6任一项所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述热活化延迟荧光材料为蓝色发光的热活化延迟荧光材料，所述量子点材料为黄色发光的量子点材料。
8.根据权利要求7所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述蓝色发光的热活化延迟荧光材料为三线态能级高于2.30eV、发光光谱波峰对应的波长在420-520nm之间的热活化延迟荧光材料；黄色发光的量子点材料为发光光谱波峰对应的波长在520-630nm之间的硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合，所述量子点材料的粒径在1-8nm之间。
9.根据权利要求8所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，所述蓝色发光的热活化延迟荧光材料为ACRXTN，所述黄色发光的量子点为发光光谱的波峰对应的波长为580nm的黄色发光的CdSe量子点。
10.根据权利要求1所述的白光量子点电致发光器件，其特征在于，包括在基板上依次层叠的阳极、空穴注入层、所述发光层、电子传输层、电子注入层及阴极；优选地，所述空穴注入层与所述发光层之间设有空穴传输层；更优选地，所述空穴传输层与所述发光层之间设有电子阻挡层；所述发光层与所述电子传输层之间设有空穴阻挡层。
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