CN102779948B - 白色有机电致发光器件及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种白色有机电致发光器件及其制造方法。所述白色有机电致发光器件包括阴极层、阳极导电层,以及夹在所述阴极层与所述阳极导电层之间的有机层;该有机层包括磷光发光层和荧光发光层;该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置有复合内连接层。该白色有机电致发光器件的制造方法包括:在基板上由下至上依次形成阳极导电层、有机层和阴极层;所述有机层包括磷光发光层和荧光发光层;该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层。本发明所述的白色有机电致发光器件及其制造方法,可以提高发光效率以及保证色稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及有机电致发光领域,尤其涉及一种白色有机电致发光器件及其制造方法。
背景技术
自从白色有机电致发光器件(WOLEDs)被提出以来,因其在照明与显示领域广阔的应用潜力,WOLEDs的研究已成为有机发光领域的热点研究方向之一。
经过近20年的发展,白色有机电致发光器件性能及理论研究均取得了长足的进展,然而在以往的器件制备中大多采用荧光发光材料,而荧光发光材料中最多只有25%的激子(单线态)参与发光,从而限制了整个器件效率的提高,为了突破这一限制,通常引入单线态和三线态均参与发光的磷光材料,由于具有重原子偶合效应,内部量子效率理论值可以达到100%。由于蓝光磷光材料能隙大,选择合适的宽能隙主体材料比较难,更增加了获得高效蓝色磷光发射的难度。到目前为止,蓝色磷光材料在色纯度相对比较薄弱以及寿命稳定性方面离实用化还有一定距离。而相比之下蓝色荧光材料的应用却比较普遍,部分地选用蓝色荧光材料制作白光器件成为一种可能的方案。
现有的蓝色荧光与绿色、红色磷光共存的白色有机电致发光器件,通过设计单一内连接层巧妙利用三重态激发子,外部量子效率达到18.7%,不足在于其色坐标明显偏黄,且器件结构相对复杂。通常来说,荧光发光相对于磷光发光还是偏弱,磷光与荧光的结构如何匹配,才能在光色CIE接近等能点(0.33,0.33)与效率两者之间找到一个平衡依旧是一个难点。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种白色有机电致发光器件及其制造方法,以提高发光效率以及保证色稳定性。
为了达到上述目的,本发明提供了一种白色有机电致发光器件,包括阴极层、阳极导电层,以及夹在所述阴极层与所述阳极导电层之间的有机层;
该有机层包括磷光发光层和荧光发光层;
该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置有复合内连接层。
实施时,所述磷光发光层为黄色磷光发光层,设置于所述复合内连接层之下;
所述荧光发光层为蓝色荧光发光层,设置于所述复合内连接层之上。
实施时,所述黄色磷光发光层由红色磷光层与绿色磷光层组合构成。
实施时,该有机层还包括空穴传输层和电子传输层;
所述空穴传输层设置于所述阳极导电层和所述黄光磷光发光层之间;
所述电子传输层设置于所述蓝光荧光发光层和所述阴极层之间。
实施时,所述复合内连接层包含至少由双极性有机传输材料掺杂单一极性传输型材料构成的辅助过渡层。
实施时,所述复合内连接层还包含由双极性有机传输材料或单一极性传输材料构成的辅助过渡层。
实施时,所述复合内连接层的结构为双极性传输型材料掺杂单一极性传输型型材料的单层结构。
实施时,所述复合内连接层的结构为包含由下而上排列的双极性型连接层和双极性型掺杂连接层的双层结构;
所述双极性型连接层由双极性传输型材料构成;
所述双极性型掺杂连接层由双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料构成。
实施时,所述复合内连接层的结构为包含由下而上排列的双极性型掺杂连接层和双极性型连接层的双层结构;
所述双极性型连接层由双极性传输型材料构成;
所述双极性型掺杂连接层由双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料构成。
实施时,所述复合内连接层的结构为包含由下而上排列的双极性型连接层、双极性型掺杂连接层和双极性型连接层的三层结构;
所述双极性型连接层由双极性传输型材料构成;
所述双极性型掺杂连接层由双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料构成。
实施时,所述复合内连接层的结构为包含由下而上排列的双极性型连接层、双极性型掺杂连接层和单一极性传输层的三层结构;
所述双极性型连接层由双极性传输型材料构成;
所述双极性型掺杂连接层由双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料构成。
本发明还提供了一种白色有机电致发光器件的制造方法,包括:
在基板上由下至上依次形成阳极导电层、有机层和阴极层;
所述有机层包括磷光发光层和荧光发光层;
该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层。
实施时,所述磷光发光层为黄色磷光发光层,所述荧光发光层是蓝色荧光发光层;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层步骤包括:在阴极层和阳极导电层之间由下至上依次形成黄色磷光发光层、复合内连接层和蓝色荧光发光层。
实施时,该有机层还包括空穴传输层和电子传输层;
该制造方法还包括:在黄色磷光发光层和阳极导电层之间设置空穴传输层;在蓝色荧光发光层和阴极层之间设置电子传输层。
与现有技术相比,本发明所述的白色有机电致发光器件及其制造方法,通过在由上至下排列的阴极层和阳极导电层之间设置有机层,该有机层包括发光颜色不同的磷光发光层和荧光发光层,并在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置有复合内连接层,该复合内连接层可有效地调制载流子及单重态与三重态激子的传输,平衡了载流子及单重态与三重态激子在不同发光层间的分布,从而调整白色有机电致发光器件的效率,保证了白色有机电致发光器件的色稳定性。
附图说明
图1是本发明所述的白色有机电致发光器件的结构图;
图2是本发明所述的白色有机电致发光器件的实施例1的结构图;
图3是本发明所述的白色有机电致发光器件的实施例2的结构图;
图4是本发明所述的白色有机电致发光器件的实施例3的结构图;
图5是本发明所述的白色有机电致发光器件的实施例4的结构图;
图6是本发明所述的白色有机电致发光器件的实施例5的结构图。
具体实施方式
为使得本发明的目的、技术方案和优点表达得更加清楚明白,下面结合附图及具体实施例对本发明再做进一步详细的说明。
如图1所示,本发明所述的白色有机电致发光器件的一实施例包括由下至上依次排列的透明基片1、阳极导电层2、空穴传输层3、黄色磷光发光层4、复合内连接层5、蓝色荧光发光层6、电子传输层7和阴极层8,其中,
所述透明基片1,可以是玻璃或柔性基片,柔性基片可以采用聚酯类、聚酰亚胺类化合物中的一种材料;
所述阳极导电层2可以采用无机材料或有机导电聚合物,无机材料一般为氧化铟锡(ITO)、掺铝氧化锌(ZAO)等金属氧化物,优选ITO,有机导电聚合物优选聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/聚苯乙烯磺酸(PEDOT/PSS)、聚苯胺(PANI)中的一种材料;
所述空穴传输层3采用空穴传输能力较强的P-型有机半导体,一般为三苯胺类化合物,如N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(TPD)、4,4',4″-三(N-3-甲基苯基-N-苯基氨基)三苯胺(MTDATA)等材料中的一种,优选NPB;
所述黄色磷光发光层4采用的磷光掺杂剂如二[2-(4-三元胺-丁基苯基)苯并thiazolato-N,C2']铱(乙酰丙酮化合物)(t-bt)2Ir(acac),二(2-(2-氟苯基)-1,3-苯并噻唑-N,C2']铱(乙酰丙酮化合物)(f-bt)2Ir(acac)等材料中的一种,优选(t-bt)2Ir(acac),掺杂浓度2%~10%,优选为7%,主体可选用电子传输型主体如4,7-二苯基-1,10-菲罗啉(Bphen),也可选用空穴传输型主体如NPB,还可选用电子空穴混合型主体如空穴型的4,4',4″-三(咔唑-9-基)三苯胺(TCTA)掺杂电子型的1,3-双(三苯基硅)苯(UGH3)混合主体等,本发明中优选为NPB,膜层厚度为10~30nm,本发明优选为15nm;
所述复合内连接层5可以由双极性传输型材料(如CBP(4,4'-二(9-咔唑)联苯))掺杂电子传输型材料(如1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBI),Bphen)构成;
所述复合内连接层5还可以由双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料与辅助过渡层构成;所述辅助过渡层可以是由双极性传输型材料或单一极性传输型材料构成;
所述蓝色荧光发光层6,主体优选为电子传输型材料如9-(2-萘基)-10-[4-(1-萘基)苯基]蒽(BH),膜层厚度为20~40nm,优选为30nm,所述蓝色荧光发光层6的掺杂染料可以选择4,4'-双(9-乙基-3-咔唑乙烯基)-1,1'-联苯(BczVBi),4,4'-双[4-(二对甲苯基氨基)苯乙烯基]联苯(DPAVBi)、4,4'-双[4-(二苯胺基)苯乙烯基]联苯(BDAVBi)或N,N'-二苯基-N,N'-二(2-萘基)-2,2‘-二萘基乙烯基-6,6’-二胺(BD),优选为BD,掺杂浓度为2%~7%,优选4%;所述蓝色荧光发光层6也可以选择为不掺杂的单层,如4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯DPVBi;
所述电子传输层7,一般为金属有机配合物,如Alq3(8-羟基喹啉铝)、BAlq(双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝)、Gaq3(8-羟基喹啉镓)或Bebq2(双(10-羟基苯并[h]喹啉)铍)、邻菲咯啉类或恶二唑类化合物的一种材料,本发明选择Bebq2作为电子传输层,厚度为15nm;
所述阴极层8,一般采用锂、镁、钙、铝、铟等功函数较低的金属或它们与铜、金、银的合金,还包括提升电子注入能力的有机或无机材料,本发明采用依次的氟化锂(LiF)层、Al层作为金属阴极层,其中LiF层的厚度为0.5nm,Al层的厚度为200nm。
实施例1
如图2,实施例1的有机电致白光器件的结构具有以下结构式:Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP/CBP:TPBi/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
在实施例1中,所述复合内连接层包括由下而上排列的双极性型连接层51和双极性型掺杂连接层52;
根据一种具体实施方式,本实施例的白色有机电致发光器件的制备方法如下:
利用乙醇溶液、丙酮溶液和去离子水对透明导电基片ITO玻璃进行超声清洗,清洗后用高纯干燥氮气吹干。其中玻璃衬底上面的ITO膜作为器件的阳极导电层,ITO膜的方块电阻为10Ω-50Ω,膜厚为100nm-200nm。
将干燥后的ITO玻璃移入预处理腔室,在氧分压为25Pa的环境下对背板进行氧等离子处理5分钟,功率为100W。
将上述清洗并经过预处理的ITO玻璃置于真空腔内,抽真空至5×10-4Pa,然后在上述ITO膜上蒸镀一层空穴传输材料NPB,材料的蒸发速度可选为0.1-0.2nm/s,膜厚优选为40nm。
在上述空穴传输层上继续蒸镀黄色磷光发光层,利用双源共蒸的方法进行掺杂,NPB的蒸镀速率优选为0.1nm/s,通过控制掺杂速率使(t-bt)2Ir(acac)掺杂比例优选保持在6%,膜层厚度优选为15nm。
在黄色磷光发光层之上蒸镀CBP,蒸镀速率为0.01-0.05nm/s,CBP的膜层厚度优选为1nm;随后以1:1的速率之比双源共蒸CBP与TPBI,CBP和TPBI的总膜厚优选为3.2nm。
在复合内连接层之上蒸镀蓝色荧光发光层,采用双源共蒸的方法进行,BH的蒸镀速率优选为0.1nm/s,BH膜层厚度优选为25nm,BD的掺杂比例优选控制在4%。
保持上述真空腔内压力不变,在上述有机发光层之上继续蒸镀Bebq2作为电子传输层,蒸发速度优选为0.1-0.2nm/s,膜厚优选为15nm。
在上述电子传输层之上依次蒸镀金属氟化物LiF层和金属Al层作为器件的阴极层,其中LiF层的厚度优选为0.5nm,Al层的厚度优选为200nm。
对比例1
器件结构如下:
Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
对比例1器件的制备方法与实施例1相似,区别之处在于内连接层为膜层厚度为4.2nm的由双极性传输材料(如CBP)构成的单一连接层。
对比例2
器件结构如下:
Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
对比例1器件的制备方法与实施例1相似,区别之处在于没有设计内连接层。
在100mA/cm2电流密度下,实施例1的效率为9.9cd/A,而对比例1的效率为3.4cd/A,而对比例2效率为2.3cd/A。可以看出,具有复合内连接层的器件效率比单一连接层有显著提高。对比例1发光为白光偏蓝,对比例2发光为蓝色,实施例1发光为白色,比较接近白色发光等能点。这可理解为以下几方面的原因:
(1)激子在蓝光主体中形成单线态和三线态,单线态激子通过Forster能量转移传给蓝色荧光染料客体,非辐射三线态激子能量既不能通过Forster能量转移,又由于是低浓度掺杂也不能通过Dexter能量转移有效地传给荧光染料,而三线态激子的传播距离较大接近100nm,所以当在器件两发光层之间插入一层CBP:TPBi及包含辅助过渡层的CBP:TPBi时,只要它的厚度大于Forster能量转移的半径而小于三线态的传播距离时,就可以将单线态能量全部限制在蓝色发光层中,使荧光染料得到充分利用,并且可以将部分三线态能量传播到达黄色发光层从而激发磷光染料发光。
(2)由于增加了辅助过渡层,可以有效隔离荧光或磷光发光染料污染CBP:TPBi而防止三重态激子的淬灭。
(3)另一方面的原因在于TPBi是一种有效的载流子阻挡层材料及优良的电子传输材料,它在两发光层之间可以阻挡部分空穴,从而使电子和空穴的注入更好地平衡并将它们有效地限制在两发光层中产生复合发光,进而改善了器件性能并使器件色坐标随电压的变化基本保持稳定且位于白场范围内。
(4)CBP在蒸镀的薄膜状态下很容易起分子堆叠而结晶,影响器件的寿命及稳定性,掺杂TPBi可以改善CBP的成膜性,减少电荷陷阱。
实施例2
如图3所示,实施例2的有机电致白光器件的结构具有以下结构式:Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP:TPBi/CBP/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
在实施例2中,所述复合内连接层包括由下而上排列的双极性型掺杂连接层52和双极性型连接层51;
实施例2的复合连接层的结构为双层结构,所述双极性型掺杂连接层52由双极性传输型材料CBP掺杂单一极性传输型材料TPBi而构成,靠近黄光层一侧;所述双极性型连接层51是由CBP构成的辅助过渡层,靠近蓝光一侧。
实施例2器件的制备方法与实施例1相似,区别之处在于:双极性型连接层51和双极性型掺杂连接层52是由上至下排列;复合内连接层中双极性型掺杂连接层52的CBP与TPBi的比例优选为3:2,总膜厚优选为3nm,所述双极性型连接层51的膜厚优选为1nm,该结构也可平衡载流子及单重态与三重态激子在不同发光层间的分布,达到效率与色坐标的平衡。
实施例3
如图4所示,实施例3的有机电致白光器件的结构具有以下结构式:Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP/CBP:TPBi/CBP/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
在实施例3中,所述复合内连接层包括由下至上排列的双极性型连接层51、双极性型掺杂连接层52和双极性型连接层51;
实施例3的复合连接层为三层结构,所述双极性连接层51是由CBP构成的辅助过渡层,靠近黄光磷光发光层一侧;另一双极性连接层51也是由CBP构成的辅助过渡层,靠近蓝光荧光发光一侧;所述双极性型掺杂连接层52由双极性传输材料CBP掺杂电子传输型材料TPBi构成,介于该两双极性型连接层51之间。
实施例3器件的制备方法与实施例1相似,区别之处在于内连接层中双极性型掺杂连接层的CBP与TPBi的比例优选为2:3,总膜厚优选为4nm,两双极性连接层51的膜层厚度分别优选为1nm。由于在内连接层两侧都增加了辅助过渡层,可以更有效隔离荧光或磷光发光染料污染CBP:TPBi而防止三重态激子的淬灭。
实施例4
如图5所示,实施例4的有机电致白光器件的结构具有以下结构式:Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP/CBP:TPBi/TPBi/BH:BD/Bebq2/LiF/Al
在实施例4中,所述复合内连接层包括由下而上排列的双极性型连接层51、双极性型掺杂连接层52和单一极性传输层53;
实施例4的复合连接层为三层结构,所述双极性连接层51是由CBP构成的辅助过渡层,靠近黄光磷光发光层一侧;所述单一极性传输层53是由电子传输型材料TPBi构成的另一辅助过渡层,靠近蓝光荧光发光层一侧;所述双极性型掺杂连接层52由双极性传输材料CBP掺杂电子传输型材料TPBi层构成,介于该双极性型连接层51和该单一极性传输层53之间。
实施例4器件的制备方法与实施例1相似,区别之处在于复合内连接层中所述双极性型掺杂连接层52的CBP与TPBi的比例优选为4:1,总膜厚优选为4nm;所述双极性连接层51的膜层厚度优选为1nm,所述电子传输层53的膜层厚度优选为0.5nm。
作为制作工艺上的简化,本发明还可采用如下优选的实施例5:
实施例5
如图6,实施例5的有机电致白光器件的结构具有以下结构式:Glass/ITO/NPB/NPB:(t-bt)2Ir(acac)/CBP:TPBi/BH:BD/Bebq2/LiF/Al;
在实施例5中,所述复合内连接层包括双极性型掺杂连接层52;
实施例5器件的制备方法与实施例1相似,复合内连接层为单层掺杂结构,CBP:TPBi比例为1:1,膜厚为4nm。其中NPB:(t-bt)2Ir(acac)也可优选mCP:(f-bt)2Ir(acac),BH:BD也可优选4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯DPVBi,或者作为另一种选择方案,黄色磷光层与蓝色荧光层互换,NPB:(t-bt)2Ir(acac)由DPVBi替换,BH:BD由Bphen:(t-bt)2Ir(acac)替换。
上面实施例1、2、3、4、5和对比例1、2的器件结构及性能如表1所示
本发明还提供了一种白色有机电致发光器件的制造方法,包括:
在基板上由下至上依次形成阳极导电层、有机层和阴极层;
所述有机层包括磷光发光层和荧光发光层;
该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层。
根据一种具体实施方式,所述磷光发光层为黄色磷光发光层,所述荧光发光层是蓝色荧光发光层;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层步骤包括:在阴极层和阳极导电层之间由下至上依次形成黄色磷光发光层、复合内连接层和蓝色荧光发光层。
根据一种具体实施方式,该有机层还包括空穴传输层和电子传输层;
该制造方法还包括:在黄色磷光发光层和阳极导电层之间设置空穴传输层;在蓝色荧光发光层和阴极层之间设置电子传输层。
以上说明对本发明而言只是说明性的,而非限制性的,本领域普通技术人员理解,在不脱离所附权利要求所限定的精神和范围的情况下,可做出许多修改、变化或等效,但都将落入本发明的保护范围内。
Claims (5)
1.一种白色有机电致发光器件,其特征在于,包括阴极层、阳极导电层,以及夹在所述阴极层与所述阳极导电层之间的有机层;
该有机层包括磷光发光层和荧光发光层;
该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置有复合内连接层;
所述磷光发光层为黄色磷光发光层,设置于所述复合内连接层与所述阳极导电层之间;
所述荧光发光层为蓝色荧光发光层,设置于所述复合内连接层与所述阴极层之间;
所述复合内连接层的结构为双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料的单层结构,所述双极性传输型材料包括CBP,所述单一极性传输型材料包括TPBi,CBP:TPBi比例为1:1,所述复合内连接层的膜厚为4nm。
2.如权利要求1所述的白色有机电致发光器件,其特征在于,所述黄色磷光发光层由红色磷光层与绿色磷光层组合构成。
3.如权利要求1所述白色有机电致发光器件,其特征在于,该有机层还包括空穴传输层和电子传输层;
所述空穴传输层设置于所述阳极导电层和所述黄色磷光发光层之间;
所述电子传输层设置于所述蓝色荧光发光层和所述阴极层之间。
4.一种白色有机电致发光器件的制造方法,其特征在于,包括:
在基板上由下至上依次形成阳极导电层、有机层和阴极层;
所述有机层包括磷光发光层和荧光发光层;
该磷光发光层的发光颜色和该荧光发光层的发光颜色不同;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层;
所述磷光发光层为黄色磷光发光层,所述荧光发光层是蓝色荧光发光层;
在该磷光发光层和该荧光发光层之间设置复合内连接层步骤包括:在阴极层和阳极导电层之间由下至上依次形成黄色磷光发光层、复合内连接层和蓝色荧光发光层;
所述复合内连接层的结构为双极性传输型材料掺杂单一极性传输型材料的单层结构,所述双极性传输型材料包括CBP,所述单一极性传输型材料包括TPBi,CBP:TPBi比例为1:1,所述复合内连接层的膜厚为4nm。
5.如权利要求4所述的白色有机电致发光器件的制造方法,其特征在于,该有机层还包括空穴传输层和电子传输层;
该制造方法还包括:在黄色磷光发光层和阳极导电层之间设置空穴传输层;在蓝色荧光发光层和阴极层之间设置电子传输层。
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