CN106953016A - 一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,自下而上依次包括:导电衬底、空穴传输层、钙钛矿光敏层、电子传输层以及背电极。所述钙钛矿光敏层由掺杂牛磺酰胺盐酸盐ASCl的钙钛矿前驱体溶液旋涂退火制成。微量的牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷,降低滞回效应。基于其制备的钙钛矿太阳能电池具有较低的成本,制备方法工艺简单,能够进行规模化生产。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池领域,特别涉及一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
当前能源危机和环境污染已经成为全球共同关注的焦点。近几年来钙钛矿太阳能电池的出现引起了学术界和产业界的广泛关注。从2009年钙钛矿太阳能电池首次制备出来至今,其转化效率已经从3.8%(Journal of the American Chemical Society,2009,131(17):6050-6051.)迅速提升至22.1%(NREL),逼近可商业化的水平。与硅、碲化镉、铜铟镓硒等无机太阳能电池相比,钙钛矿太阳能电池具有工艺简单、成本低廉的优势。另一方面,与有机、染料敏化、量子点太阳能电池等相比,钙钛矿太阳能电池的效率远远高于它们。因此,钙钛矿太阳能电池兼具了无机太阳能电池高效率和有机太阳能电池低成本的优势,成为了最有发展潜力的太阳能电池技术。
目前钙钛矿太阳能电池除了面临稳定性差的严峻挑战(Nature Energy,2016,1:15015.),电池扫描过程中出现的滞回效应也是另外一个亟待解决的问题(J.Phys.Chem.Lett.2014,5,1511.)。很多实验证明了迟滞效应主要由钙钛矿光敏层中的离子迁移效应引起的(Nat.Mater.2015,14,193-198.EnergyEnviron.Sci.2015,8,995-1004.),提高钙钛矿晶体的结晶度(J.Phys.Chem.Lett.2014,5,2927-2934.),钝化晶界(Nat.Commun.2015,6,7081.),采用倒置平面异质结结构(Energy Environ.Sci.2014,7,2359-2365.)都可以减小电池扫描滞回曲线,但是滞回效应依旧存在。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述背景技术的不足,提供一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,以降低滞回效应。
本发明涉及的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,自下而上依次包括:导电衬底、空穴传输层、钙钛矿光敏层、电子传输层以及背电极。所述钙钛矿光敏层的材料化学式为(A1)1-x1-x2(A2)x1(A3)x2B(X1)3-y1-y2(X2)y1(X3)y2,其中A1、A2为甲胺、甲脒或铯中的一种,A3为牛磺酰胺,B为铅、锡、铜、锗中的一种,X1、X2、X3为I-、Cl-、Br-、BF4 -、PF6 -、SCN-中的一种;x2为牛磺酰胺盐酸盐的掺杂量,0≤x1<1,0.01≤x2≤0.1,0<x1+x2<1,0<y1<3,0≤y2<3,0<y1+y2<3。
所述钙钛矿光敏层由掺杂牛磺酰胺盐酸盐ASCl的钙钛矿前驱体溶液旋涂退火制成。微量的牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷。基于其制备的钙钛矿太阳能电池具有较低的成本,制备方法工艺简单,能够进行规模化生产。
作为一种优选方式,本发明所述的导电衬底厚度为150-200纳米,空穴传输层厚度为30~40纳米;所述钙钛矿光敏层的厚度为300~350纳米;所述电子传输层的厚度为40~50纳米;所述背电极的厚度为100~120纳米。
进一步,所述导电衬底为包括但不限于ITO、FTO、超薄金属中的任一种。
进一步,所述空穴传输层为包括但不限于PEDOT:PSS、CuSCN、CuI、NiOx中的任一种。
进一步,所述电子传输层为包括但不限于富勒烯衍生物PCBM、TiO2或ZnO。
进一步,所述背电极为金、银、铝电极、银纳米线或导电高分子薄膜。
进一步,所述一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的制造方法,步骤如下:
1.在导电玻璃层上旋涂一层空穴传输层-PEDOT:PSS,在120℃条件下退火备用;
2.作为一种优选方式:将碘甲胺、牛磺酰胺盐酸盐、碘化铅、氯化铅按照1.23:0.07:1.23:0.07摩尔比溶解于溶剂DMSO:γ-GBL=3:7中,制成钙钛矿前驱液原液。然后将混合溶液沉积在空穴传输层上,控制温度在100℃,使得结晶成为钙钛矿多晶膜;
3.将电子传输材料的有机溶液均匀的旋涂在掺杂改性的钙钛矿多晶膜上形成电子传输材料层;
4.使用蒸镀方法,在空穴传输材料层上蒸镀银电极层。
与现有技术相比,本发明的优点在于:使用了牛磺酰胺盐酸盐对钙钛矿前驱液原液进行掺杂,牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷。掺杂后的钙钛矿多晶膜具有更小的电池滞回效应。本发明所述的方法简单高效,适用于任意结构钙钛矿太阳能电池,制造方法简单,易于推广,在不降低电池的光电转化率的前提下减小滞回效应。
附图说明
图1为本发明所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的器件结构图,其中101为导电衬底,102为空穴传输层,103为钙钛矿光敏层,104为电子传输层,105为背电极;
图2为牛磺酰胺盐酸盐的结构图。
图3为实施例1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池和无掺杂的钙钛矿太阳能电池在偏压下的扫描曲线图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进一步说明,但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。
实施例1:
一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池其结构如图1所示,自下而上包括导电衬底101、空穴传输层102、钙钛矿光敏层103、电子传输层104和背电极105。导电衬底101为ITO透明导电电极,厚度为150nm;空穴传输层102优选30nm厚的PEDOT:PSS薄膜;钙钛矿光敏层103优选300nm厚度的(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.1;电子传输层104优选40nm厚度的PC61BM薄膜;背电极105优选100nm厚度的银电极。
本实施例中,优选A1为CH3NH3 +,A3为AS+,B为Pb2+,X1为I-,X2为Cl-,对应的钙钛矿光敏层材料的化学式为(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.1,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=5%,即相对(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.1的摩尔量为5%。牛磺酰胺盐酸盐的结构如图2所示,本发明在不降低电池的光电转化率的前提下减小滞回效应。
制备ITO/PEDOT:PSS/(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.1/PC61BM/Ag钙钛矿太阳能电池的步骤为:
1、导电衬底的清洗和臭氧处理:将衬底基片用洗涤剂进行擦洗之后,再把导电衬底依次置于去离子水、丙酮、异丙醇中,每次超声清洗15min,然后用氮气枪吹干,再将衬底基片放入臭氧机中进行臭氧处理20min;
2、空穴传输层的旋涂:在臭氧处理过后的导电衬底表面旋涂一层空穴传输层PEDOT:PSS,控制转速为8000rpm、时间为60s,然后进行退火处理,控制退火温度为120℃,退火时间为10min,得到基片A;
3、钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅,氯化铅以摩尔比1.23:0.07:1.23:0.07的比例混合,溶解在相应的溶剂DMSO:γ-GBL=3:7中,得到钙钛矿前驱液原液,在70℃下搅拌0.5h后,即得到掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱液;
4、钙钛矿前驱液的旋涂:将基片A和掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱体溶液在75℃下预热,在其上表面旋涂掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱体溶液,控制转速为1000r/min,旋转20s,4000r/min,旋转40s,在旋涂45s时用900μl甲苯萃取,然后置于加热板上进行退火,在100℃下保温退火20min,待钙钛矿晶体完全结晶后,转移至玻璃培养皿中冷却,得到载有钙钛矿薄膜的基片B,厚度为300nm;
5、电子传输层的旋涂:在基片B的上表面旋涂一层电子传输层PC61BM,控制旋涂速度为2500rpm/min,旋涂时间为40s,得到基片C;
6、将基片C转移至热蒸镀系统,在真空度(<7.5×10-4Pa)条件下蒸镀一层金属电极银电极,即得到钙钛矿太阳能电池。
在室温环境下,使用氙灯模拟太阳光,光强为99.5mW/cm2条件下,测得掺杂过的钙钛矿太阳能电池(有效光照面积为0.11cm2)的反扫光电转换效率为14.30%(短路电流密度18.90mA/cm2,开路电压0.99V,填充因子0.76),正扫光电转换效率为14.41%(短路电流密度18.89mA/cm2,开路电压0.99V,填充因子0.77),而未经掺杂的钙钛矿太阳能的反扫光电转换效率为14.30%(短路电流密度20.41mA/cm2,开路电压0.94V,填充因子0.73),正扫光电转换效率为9.25%(短路电流密度15.09mA/cm2,开路电压0.94V,填充因子0.64)。对比于未掺杂的钙钛矿太阳能电池,本实施例中掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿太阳能电池的滞回效应有了巨大的提高,同时未降低电池效率。提高的原因主要是微量的牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷,从而电池在正反扫的测试过程减小了滞回效应。
图3为本实施例中掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿太阳能电池的正反扫曲线,以及未掺杂的钙钛矿太阳能电池的正反扫曲线。从图中的I-V曲线可以直观地看出:掺杂的钙钛矿太阳能电池同比于未掺杂的钙钛矿太阳能电池的滞回曲线减小了很多。
在以上实施例中导电衬底可以用FTO、超薄金属中的任一种代替上述材料;空穴传输层可以用CuSCN、CuI、NiOx中的任一种代替上述材料;电子传输层可以用TiO2或ZnO中的任一种代替上述材料;背电极可以用金、铝电极、银纳米线或导电高分子薄膜中的任一种代替上述材料。
在以上实施例中所选厚度均为优选厚度。
实施例2:
一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池其结构如图1所示,自下而上包括导电衬底101、空穴传输层102、钙钛矿光敏层103、电子传输层104和背电极105。导电衬底101为ITO透明导电电极,厚度为200nm;空穴传输层102优选40nm厚的PEDOT:PSS薄膜;钙钛矿光敏层103优选350nm厚度的(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.05SCN0.05;电子传输层104优选50nm厚度的PC61BM薄膜;背电极105优选120nm厚度的银电极。
本实施例中,优选A1为CH3NH3 +,A3为AS+,B为Pb2+,X1为I-,X2为Cl-,X3为SCN-,对应的钙钛矿光敏层材料化学式为(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.05SCN0.05,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=5%,即相对(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.9Cl0.05SCN0.05的摩尔量为5%。
制备的步骤为:
1、导电衬底的清洗和臭氧处理:将衬底基片用洗涤剂进行擦洗之后,再把导电衬底依次置于去离子水、丙酮、异丙醇中,每次超声清洗15min,然后用氮气枪吹干,再将衬底基片放入臭氧机中进行臭氧处理20min;
2、空穴传输层的旋涂:在臭氧处理过后的导电衬底表面旋涂一层空穴传输层PEDOT:PSS,控制转速为6000rpm、时间为60s,然后进行退火处理,控制退火温度为120℃,退火时间为10min,得到基片A;
3、钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅,硫氰酸铅以摩尔比1.23:0.07:1.23:0.07的比例混合,溶解在相应的溶剂DMSO:γ-GBL=3:7中,得到钙钛矿前驱液原液,在70℃下搅拌0.5h后,即得到掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱液
4、钙钛矿前驱液的旋涂:将基片A和掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱体溶液在75℃下预热,在其上表面旋涂掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿前驱体溶液,控制转速为1000r/min,旋转20s,3500r/min,旋转40s,在旋涂45s时用900μl甲苯萃取,然后置于加热板上进行退火,在100℃下保温退火20min,待钙钛矿晶体完全结晶后,转移至玻璃培养皿中冷却,得到载有钙钛矿薄膜的基片B,厚度为350nm;
5、电子传输层的旋涂:在基片B的上表面旋涂一层电子传输层PC61BM,控制旋涂速度为2000rpm/min,旋涂时间为40s,得到基片C;
6、将基片C转移至热蒸镀系统,在真空度(<7.5×10-4Pa)条件下蒸镀一层金属电极银电极,即得到钙钛矿太阳能电池。
在室温环境下,使用氙灯模拟太阳光,光强为99.5mW/cm2条件下,测得掺杂过的钙钛矿太阳能电池(有效光照面积为0.11cm2)的反扫光电转换效率为14.22%(短路电流密度19.01mA/cm2,开路电压0.96V,填充因子0.77),正扫光电转换效率为14.33%(短路电流密度18.95mA/cm2,开路电压0.96V,填充因子0.78),而未经掺杂的钙钛矿太阳能的反扫光电转换效率为14.30%(短路电流密度20.41mA/cm2,开路电压0.94V,填充因子0.73),正扫光电转换效率为9.25%(短路电流密度15.09mA/cm2,开路电压0.94V,填充因子0.64)。对比于未掺杂的钙钛矿太阳能电池,本实施例中掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿太阳能电池的滞回效应有了巨大的提高,同时未降低电池效率。提高的原因主要是微量的牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷,从而电池在正反扫的测试过程减小了滞回效应。
在以上实施例中导电衬底可以用FTO、超薄金属中的任一种代替上述材料;空穴传输层可以用CuSCN、CuI、NiOx中的任一种代替上述材料;电子传输层可以用TiO2或ZnO中的任一种代替上述材料;背电极可以用金、铝电极、银纳米线或导电高分子薄膜中的任一种代替上述材料。
在以上实施例中所选厚度均为优选厚度。
实施例3
实施例3与实施例1的区别在于步骤3中钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅,氯化铅以摩尔比1.29:0.01:1.23:0.07的比例混合,对应的钙钛矿光敏层材料化学式为(CH3NH3)0.99(AS)0.01PbI2.9Cl0.1,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=1%,即相对(CH3NH3)0.99(AS)0.01PbI2.9Cl0.1的摩尔量为1%,其余步骤与实施例1相同。
实施例4
实施例4与实施例1的区别在于步骤3中钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅,氯化铅以摩尔比1.17:0.13:1.23:0.07的比例混合,对应的钙钛矿光敏层材料化学式为(CH3NH3)0.9(AS)0.1PbI2.9Cl0.1,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=10%,即相对(CH3NH3)0.9(AS)0.1PbI2.9Cl0.1的摩尔量为10%,其余步骤与实施例1相同。
实施例5
实施例5与实施例1的区别在于步骤3中钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,碘甲脒,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅,氯化铅以摩尔比1.1:0.13:0.07:1.23:0.07的比例混合,对应的钙钛矿光敏层材料化学式为(CH3NH3)0.85(NHCHNH3)0.1(AS)0.05PbI2.9Cl0.1,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=5%,即相对(CH3NH3)0.85(NHCHNH3)0.1(AS)0.05PbI2.9Cl0.1的摩尔量为5%,其余步骤与实施例1相同。
实施例6
实施例6与实施例1的区别在于步骤3中钙钛矿前驱体溶液的配置:将碘甲胺,牛磺酰胺盐酸盐,碘化铅以摩尔比1.23:0.07:1.3的比例混合,对应的钙钛矿光敏层材料化学式为(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.95Cl0.05,其中牛磺酰胺盐酸盐掺杂量x2=5%,即相对(CH3NH3)0.95(AS)0.05PbI2.95Cl0.05的摩尔量为5%,其余步骤与实施例1相同。
在室温环境下,使用氙灯模拟太阳光,光强为99.5mW/cm2条件下,将实施例3-6与未掺杂的钙钛矿太阳能电池作对比,掺杂牛磺酰胺盐酸盐的钙钛矿太阳能电池的滞回效应均有巨大的提高,提高的原因主要是微量的牛磺酰胺盐酸盐可以连接晶粒、钝化界面层从而减少激子复合和晶体缺陷,从而电池在正反扫的测试过程减小了滞回效应。
本发明中钙钛矿光敏层的材料化学式为(A1)1-x1-x2(A2)x1(A3)x2B(X1)3-y1-y2(X2)y1(X3)y2,其中A1、A2为甲胺、甲脒或铯中的一种,A3为牛磺酰胺,B为铅、锡、铜、锗中的一种,X1、X2、X3为I-、Cl-、Br-、BF4 -、PF6 -、SCN-中的一种;x2为牛磺酰胺盐酸盐的掺杂量,0≤x1<1,0.01≤x2≤0.1,0<x1+x2<1,0<y1<3,0≤y2<3,0<y1+y2<3。
Claims (8)
1.一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,自下而上依次包括:导电衬底、空穴传输层、钙钛矿光敏层、电子传输层以及背电极;所述钙钛矿光敏层的材料化学式为(A1)1-x1-x2(A2)x1(A3)x2B(X1)3-y1-y2(X2)y1(X3)y2,其中A1、A2为甲胺、甲脒或铯中的一种,A3为牛磺酰胺,B为铅、锡、铜、锗中的一种,X1、X2、X3为I-、Cl-、Br-、BF4 -、PF6 -、SCN-中的一种;0≤x1<1,0.01≤x2≤0.1,0<x1+x2<1,0<y1<3,0≤y2<3,0<y1+y2<3。
2.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿光敏层由掺杂牛磺酰胺盐酸盐ASCl的钙钛矿前驱体溶液旋涂退火制成。
3.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述导电衬底厚度为150-200纳米,空穴传输层厚度为30~40纳米;所述钙钛矿光敏层的厚度为300~350纳米;所述电子传输层的厚度为40~50纳米;所述背电极的厚度为100~120纳米。
4.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述导电衬底为ITO、FTO、超薄金属中的任一种。
5.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述空穴传输层为PEDOT:PSS、CuSCN、CuI、NiOx中的任一种。
6.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述电子传输层为富勒烯衍生物PCBM、TiO2或ZnO。
7.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述背电极为金、银、铝电极、银纳米线或导电高分子薄膜。
8.根据权利要求1所述的一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述一种离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的制造方法步骤如下:
1.在导电玻璃层上旋涂一层空穴传输层-PEDOT:PSS,在120℃条件下退火备用;
2.将碘甲胺、牛磺酰胺盐酸盐、碘化铅、氯化铅按照1.23:0.07:1.23:0.07摩尔比溶解于溶剂DMSO:γ-GBL=3:7中,制成钙钛矿前驱液原液;然后将混合溶液沉积在空穴传输层上,控制温度在100℃,使得结晶成为钙钛矿多晶膜;
3.将电子传输材料的有机溶液均匀的旋涂在掺杂改性的钙钛矿多晶膜上形成电子传输材料层;
4.使用蒸镀方法,在空穴传输材料层上蒸镀银电极层。
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