CN106905970B - 一种制备均匀大颗粒yag荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒yag荧光粉 - Google Patents

一种制备均匀大颗粒yag荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒yag荧光粉 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒YAG荧光粉，组合助剂包括碱金属磷酸盐与V2O5，所述碱金属磷酸盐为磷酸钙、磷酸钾、磷酸钠中的至少一种；所述制备均匀大颗粒YAG荧光粉的方法包括按照YAG荧光粉的化学结构式称取相应的氧化物原料，加入助熔剂及去离子水，搅拌并采用超声波分散，干燥、过筛，然后加入组合助剂，混合均匀后进行烧结，经过筛、球磨、水分、过滤及干燥得到所需样品。本发明所制备的大颗粒YAG荧光粉成品形貌良好，D50>15μm，粒度分布均匀，0.5≤K≤0.7，亮度提升，封装落BIN率大幅提高，且可降低荧光粉对原材料纯度的要求，具有广泛工业应用前景。

Description

一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒 YAG荧光粉
技术领域
本发明涉及一种制备YAG荧光粉的组合助剂与方法，具体地说是涉及一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒YAG荧光粉。
背景技术
LED灯由于具有用电量少、寿命长、不含重金属、无频闪、发热少等优点，逐渐成为百姓认可的产品。市场上主流的LED灯具通常是将荧光粉涂覆至蓝光芯片上制备而成，其中广泛使用钇铝石榴石(YAG)结构的荧光粉。随着LED灯具用途不断扩展，荧光粉类别逐渐细化，大颗粒(D50>15μm)YAG荧光粉发光亮度高、稳定性好，因此广泛应用于COB大功率封装。然而，市场上大颗粒YAG荧光粉多存在颗粒形貌及均匀性差等问题，在封装过程中由于颗粒差异导致沉降速率不一致，从而影响落BIN率与成品率。因此，亟需改进现有大颗粒YAG荧光粉的颗粒均一性，开发一种形貌良好、颗粒均一的大颗粒(D50>15μm)YAG荧光粉的制备方法。
为改进荧光粉颗粒的均匀性，研究人员主要通过改进助熔剂的种类、比例或者通过改变混料方式或烧结工艺，从而调整荧光粉颗粒的大小和均匀性，如专利CN201410000778.2和CN103555328A中的混料方式是将原料放入玛瑙研钵中研磨，并不会在混料工艺有过多的改变。然而，随着荧光粉成品颗粒尺寸越来越大时，简单地改变助剂或工艺，只能调整荧光粉颗粒的尺寸大小，难以调整荧光粉颗粒均匀性与颗粒形貌，并且可能会影响荧光粉颗粒的亮度。因此，如何在不影响荧光粉颗粒亮度的情况下，提高荧光粉颗粒的均匀性是亟待解决的问题之一。
发明内容
本发明的目的之一是提供一种制备大颗粒YAG荧光粉的组合助剂，以在不影响荧光粉颗粒亮度的情况下，调整荧光粉颗粒的均匀性与颗粒形貌。
本发明的目的之二是提供一种制备大颗粒YAG荧光粉的方法，以解决采用现有技术所制备的大颗粒YAG荧光粉颗粒形貌及均一性差的问题。
本发明的目的之三是提供一种大颗粒YAG荧光粉，以提供一种亮度高、颗粒均匀性与颗粒形貌良好的大颗粒YAG荧光粉。
本发明的目的之一是这样实现的：
一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的组合助剂，其包括磷酸盐与V2O5，所述磷酸盐为磷酸钙、磷酸钾、磷酸钠中的至少一种；
YAG荧光粉化学结构式为Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn，化学式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a<3，0≤b<5，0.03≤x≤0.35；
所述磷酸盐的添加量为YAG荧光粉原料的0.5％～5％，V2O5的添加量为YAG荧光粉原料的0.005％～0.02％。
本发明的目的之二是这样实现的：
一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的方法，包括按照YAG荧光粉的化学结构式分别称取相应的氧化物原料，加入助熔剂及去离子水，搅拌并采用超声波分散，干燥、过筛，然后加入组合助剂，混合均匀后进行烧结，经过筛、球磨、水分、过滤及干燥，得到所需样品；
所述组合助剂包括磷酸盐与V2O5，所述磷酸盐为磷酸钙、磷酸钾、磷酸钠中的至少一种，所述磷酸盐的添加量为YAG荧光粉原料的0.5％～5％，V2O5的添加量为YAG荧光粉原料的0.005％～0.02％。
所述YAG荧光粉的化学结构式为Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn；式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a＜3，0≤b＜5，0.03≤x≤0.35。
超声波的功率为100～300W，频率为2～10KHz。
超声波分散的时间为5～30min。
所述助熔剂为氟化物或与氟化物具有相同结构的卤化物。
水分次数为1～3次，干燥后即可得到荧光粉成品。
本发明的目的之三是这样实现的：
一种大颗粒YAG荧光粉，其化学结构式为Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn，化学式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a<3，0≤b<5，0.03≤x≤0.35；采用任一项前述方法制备得到该荧光粉，其粒度D50>15μm，荧光粉粒径分布0.5≤(D90-D10)/D50＝K≤0.7。
本发明通过改变YAG荧光粉的制备工艺，在湿法混料的过程中采用超声波进行分散，并在混合均匀后的原料中加入由磷酸盐及V2O5构成的组合助剂进行烧结，再经后处理即可得到大颗粒YAG荧光粉成品，所得大颗粒YAG荧光粉成品形貌良好，D50>15μm，粒度分布均匀，0.5≤(D90-D10)/D50＝K≤0.7，亮度提升，封装落BIN率大幅提高。同时，采用本发明方法制备均匀大颗粒YAG荧光粉，可降低荧光粉对原材料纯度的要求，具有广泛工业应用前景。
附图说明
图1是对比例1的封装落BIN图。
图2是实施例1的封装落BIN图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步的阐述，下述实施例仅作为说明，并不以任何方式限制本发明的范围。
实施例中所用试剂均为分析纯或化学纯，且均可市购或通过本领域普通技术人员熟知的方法制备。下述实施例均实现了本发明的目的。
本发明所涉及的YAG荧光粉化合物结构式(I)为：Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn；式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a＜3，0≤b＜5，0.03≤x≤0.35。
对比例1
按摩尔比为Y∶Al∶Ce＝2.96∶5∶0.04分别称取222.84g Y2O3、169.96g Al2O3和4.5906g CeO2，加入4g助熔剂AlF3，将上述原料及助熔剂装入球磨罐中，在球磨机上混合均匀，装入刚玉坩埚中，在95％N2-5％H2还原气氛中加热至1550℃，保温2h后冷却至室温。将烧结粉体粉碎、过200目筛，然后用6mm的玛瑙球和水进行球磨，经4次水分洗至电导率小于10μs/cm，过滤，120℃烘干得到所需样品。
实施例1
按摩尔比为Y∶Al∶Ce＝2.96∶5∶0.04分别称取Y2.96Al5O12:0.04Ce荧光粉的原料：222.84g Y2O3、169.96g Al2O3和4.5906g CeO2，加入4g助熔剂AlF3，将上述原料及助熔剂放入7L去离子水中搅拌，在转速为120r/min条件下搅拌1h，之后打开超声波，设定超声功率为100W，频率为5KHz，超声10min，关闭超声波并停止搅拌，过滤、干燥后过200目筛，得到混合均匀的原料及助熔剂。在上述混合均匀的原料及助熔剂中加入4g磷酸钾(与原料的质量比为1％)和0.02gV2O5(与原料的质量比为0.005％)，混合均匀后装入刚玉坩埚中，在95％N2-5％H2还原气氛中加热至1550℃，保温2h后冷却至室温。将烧结粉体粉碎、过150目筛，然后用6mm的玛瑙球和水进行球磨，经1次水分洗至电导率小于10μs/cm，过滤，120℃烘干得到所需样品。
对比例1与实施例1所制备荧光粉样品的封装落BIN图分别如图1、2所示，从图中可以看出，相同的封装工艺下，对比例1制备的荧光粉的落点分散，落BIN率差，实施例1所制备荧光粉的落BIN率明显变好。
实施例2～15
按照实施例1的工艺步骤，改变超声功率、频率及超声时间制备得到荧光粉成品，对所得YAG荧光粉成品进行亮度、粒度测试，测试结果如表1所示。
表1
实施例16～27
按照实施例1的工艺步骤，改变磷酸盐的种类、其与原料的质量比及V2O5与原料的质量比，制备得到YAG荧光粉成品，并对所得荧光粉成品进行亮度、粒度测试。
对比例2
按照实施例1的工艺步骤，改变磷酸盐的种类即其与原料的质量比，制备得到YAG荧光粉成品，并对所得荧光粉成品进行亮度、粒度测试。
对比例3
按照CN201510883222.7中的实施例15进行重复性实验，制备得到YAG荧光粉成品，并对所得荧光粉成品进行亮度、粒度测试。
实施例16～27、对比例2～3所制备荧光粉成品的测试结果如表2所示。
表2
Figure GDA0002048514000000051
实施例28～37
按照实施例16的工艺步骤、组合助剂的添加量，改变荧光粉的结构，制备得到荧光粉成品，对所得荧光粉成品进行亮度、粒度测试，测试结果如表3所示。
表3
Figure GDA0002048514000000052
Figure GDA0002048514000000061
实施例38～40
对比例4按照对比例1的工艺步骤，实施例38～40按照实施例1的工艺步骤，改变原材料的纯度，制备得到YAG荧光粉成品，对所得荧光粉成品进行亮度、粒度测试，测试结果如表4所示。
表4
实验编号 Y<sub>2</sub>O<sub>3</sub>纯度 CeO<sub>2</sub>纯度 亮度 D50(μm) K
对比例1 99.999％ 99.9％ 100.5 16.00 1.24
对比例4 99.99％ 99.5％ 85.4 12.34 1.84
实施例1 99.999％ 99.9％ 101.1 15.57 0.67
实施例38 99.99％ 99.5％ 101.2 15.68 0.66
实施例39 99.9％ 99.5％ 100.8 15.54 0.66
实施例40 99％ 99％ 101.0 15.89 0.69

Claims (4)

1.一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的组合助剂，其特征在于，该组合助剂包括磷酸盐与V2O5，所述磷酸盐为磷酸钙、磷酸钾、磷酸钠中的至少一种；
YAG荧光粉化学结构式为Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn，化学式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a<3，0≤b<5，0.03≤x≤0.35；
所述磷酸盐的添加量为YAG荧光粉原料总质量的0.5%~5%，V2O5的添加量为YAG荧光粉原料总质量的0.005%~0.02%。
2.一种制备均匀大颗粒YAG荧光粉的方法，其特征在于，按照YAG荧光粉的化学结构式分别称取相应的氧化物原料，加入助熔剂及去离子水，搅拌并采用超声波分散，干燥、过筛，然后加入组合助剂，混合均匀后进行烧结，经过筛、球磨、水分、过滤及干燥得到所需样品；
所述YAG荧光粉的化学结构式为Y3-a-xMaAl5-bGabO12：xLn，化学式中，M为Sc、Gd、Lu中的至少一种，Ln为Ce、Eu中的至少一种，且0≤a<3，0≤b<5，0.03≤x≤0.35；
所述组合助剂包括磷酸盐与V2O5，所述磷酸盐为磷酸钙、磷酸钾、磷酸钠中的至少一种，所述磷酸盐的添加量为YAG荧光粉原料总质量的0.5%~5%，V2O5的添加量为YAG荧光粉原料总质量的0.005%~0.02%。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述超声波的功率为100~300W，频率为2~10KHz。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，超声波分散的时间为5~30min。
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