CN106835191A - 一种低温质子导体固体氧化物电解池 - Google Patents

一种低温质子导体固体氧化物电解池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种低温质子导体固体氧化物电解池，该电解池包括电解质、氢电极和氧电极，其中，所述氢电极组成为：NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ；所述氧电极组成为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCoaFebZrcYdO3-δ，其中，0≤a≤0.5，0≤b≤0.5，0≤c≤0.4，0≤d≤0.4。所述质子导体电解质材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ。该质子导体固体氧化物电解池在低温(300～600℃)条件下具有高的水电解活性。

Description

一种低温质子导体固体氧化物电解池
技术领域
本发明涉及固体氧化物电解池，具体地说是一种低温质子导体固体氧化物电解池。采用低温(300-600℃)条件下的高电导率质子导体材料BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ作为电解质材料，高析氧活性材料BaCoaFebZrcYdO3-δ作为氧电极材料，实现固体氧化物电解池在300-600℃的低温条件下的高水电解性能，低温水电解性能的提高对于推动固体氧化物燃料电解池技术向应用技术的发展具有重要的意义。
背景技术
氢能以其清洁、高效的特点被认为未来最有潜力的能源载体。固体氧化物电解池(solid oxide electrolysis cells,SOEC)是一种高效、低污染的能量转化装置，可以将电能和热能转化为化学能，SOEC高的操作温度能够降低电解过程的电能需求，提高电极的动力学性能和降低SOEC电解质电阻，从而使电池性能损失更小，降低制氢成本。SOEC可与核能、可再生能源或各种工业热结合，如果电站或其他工业过程的废热能够用来维持电解池运行，SOEC相比于低温电解池在制氢方面就会表现出更高的效率,其电效率可达100％，是最先进的电解水技术。
SOEC的核心组成部分包括：电解质、氢电极和氧电极。高温固体氧化物电解池依照所用的电解质材料分类，主要有四类，即氧离子传导的氧化锆系列、氧化铈、镓酸镧，还有质子传导的铈酸钡类电解质，每种类型又由掺杂元素的不同而细分出若干子类型。同时，电解质材料决定了电解池的工作温度范围，氧化锆系列用于750-900℃，镓酸镧系列与铈酸钡系列用于600-800℃，氧化铈系列用于500-700℃。目前所有的示范工程与商业化产品，以及大多数的研究工作都是在氧化锆系电解质上开展的，其中氧化钇稳定的氧化锆是最为成熟可靠的品种，但其操作温度高，成本较高，且不容易与废热利用相结合。
在SOEC中，氧电极主要作用是提供氧离子氧化反应的场所和电子传导的通道。因此，氧电极除了需要和相邻的部件性能相匹配以外，还应该满足以下要求：(1)在高温、氧化条件下保持结构和组成稳定；(2)具备高的电子电导率和氧离子表面交换系数；(3)具有多孔结构以利于O2的流通。目前最常见的氧电极材料是锶掺杂的锰酸镧(La0.8Sr0.2MnO3+δ,LSM)与YSZ复合的材料LSM-YSZ，但在高温电解研究中发现LSM-YSZ电极在运行后出现与YSZ电解质分离脱落的现象，其原因是电解时所施加的强阳极极化在电解质与氧电极接处界面造成了高氧分压，导致氧气在此强行析出，产生了孔洞与裂纹，最终使氧电极与电解质分离。为了解决这一问题，多种新型阳极材料正在研发中，如La0.8Sr0.2FeO3(LSF)、La0.8Sr0.2CoO3(LSCo)、La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)、Nd2NiO4+δ、Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)等。
发明内容
针对传统氧化锆基电解池，操作温度高，成本较高，不容易与废热利用相结合等问题。采用低温(300-600℃)条件下的高质子导体材料BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ作为电解质材料，高析氧活性材料BaCoaFebZrcYdO3-δ作为氧电极材料，实现固体氧化物电解池在300-600℃的低温条件下高的水电解性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种低温质子导体固体氧化物电解池，该电解池包括电解质、氢电极和氧电极，其中，所述氢电极的组成为：NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ。所述氧电极的组成为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCoaFebZrcYdO3-δ，其中，0≤a≤0.5，0≤b≤0.5，0≤c≤0.4，0≤d≤0.4，0≤δ≤0.5。所述质子导体电解质材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ。该质子导体固体氧化物电解池在低温(300～600℃)条件下具有高的水电解活性。
一种低温质子导体固体氧化物电解池的氢电极材料包含NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ，按重量百分比，氢电极的重量组成为，NiO占30-70％，BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ占30-70％。其氧电极材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCoaFebZrcYdO3-δ，其中，0≤a≤0.5，0≤b≤0.5，0≤c≤0.4，0≤d≤0.4，BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ，按重量百分比，氧电极的重量组成为，BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ占10-60％，BaCoaFebZrcYdO3-δ占40-90％。其质子导体电解质材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ。
一种低温质子导体固体氧化物电解池可采用氢电极作为支撑体，采用氢电极作为支撑体时，电解池氢电极层的厚度为0.1～2mm，电解质膜的厚度为5～100μm，氧电极层的厚度为10～100μm。还可采用电解质层作为支撑体，采用电解质层作为支撑体时，电解池氢电极层的厚度为10～100μm，电解质层的厚度为0.1～2mm，氧电极层的厚度为10～100μm。
采用本发明氢电极支撑电解池可按如下过程制备：
1)将NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ混合，采用干压法制备0.1-2mm厚的氢电极基底，在1000℃-1700℃烧结2-10h，得到氢电极；在其上涂敷一层厚度为5-100μm BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ的电解质浆料，在1200℃-1700℃烧结2-10h，得到氢电极/电解质组件；
或，采用干压法制备0.1-2mm厚的氢电极基底，在其上涂敷一层含有厚度为5-100μm BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ的电解质浆料；在1200℃-1700℃烧结2-10h，得到氢电极/电解质组件；
2)将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCoaFebZrcYdO3-δ混合后，采用丝网印刷法制备氧电极，在900℃-1400℃烧结1-5h，得到氢电极支撑的电解池。
采用本发明电解质支撑电解池可按如下过程制备：
1)采用干压法制备0.1-2mm厚的BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ电解质基底，在1000℃-1700℃烧结2-10h，得到电解质组件；在其上涂敷一层厚度为10-100μm的NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ混合物浆料，在1000℃-1700℃烧结2-10h，得到氢电极/电解质组件；
2)将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCoaFebZrcYdO3-δ混合后，采用丝网印刷法制备氧电极，在900℃-1400℃烧结1-5h，得到电解质支撑的电解池。
本发明具有如下优点：
本发明采用低温(300-600℃)下的高质子导体材料BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ作为电解质材料，高析氧活性材料BaCoaFebZrcYdO3-δ作为氧电极材料，实现固体氧化物电解池在300-600℃的低温条件下高的水电解性能，大大降低了水电解的温度，使得固体氧化物电解池可以与大部分的废热利用相结合。
具体实施方式
下面提供实施例对本发明做进一步说明：
实施例1
采用NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ，按重量比50：50混合后，采用干压法制备0.5mm厚的氢电极基底，在1400℃烧结4h，得到氢电极；在其上涂敷一层含有BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ厚度为20μm的浆料，在1600℃烧结2h，得到氢电极/电解质组件；将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ按重量比30：70混合后，采用丝网印刷法制备氧电极，1000℃烧结2h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在600℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.25V的电解电压下可产生0.4A/cm2的电解电流。
实施例2
采用NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ，按重量比70：30混合后，采用干压法制备1.5mm厚的氢电极基底，在1200℃烧结4h，得到氢电极；在其上涂敷一层含有BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ厚度为50μm的浆料，在1700℃烧结2h，得到氢电极/电解质组件；将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.2Fe0.5Zr0.2Y0.1O3-δ按重量比10：90混合后，采用丝网印刷法制备氧电极，1400℃烧结2h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在400℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.5V的电解电压下可产生0.3A/cm2的电解电流。
实施例3
采用NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ，按重量比30：70混合后，采用干压法制备1mm厚的氢电极基底，在1200℃烧结4h，得到氢电极；在其上涂敷一层含有BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ厚度为10μm的浆料，在1400℃烧结2h，得到氢电极/电解质组件；将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.4Fe0.2Zr0.3Y0.1O3-δ按重量比40：60混合后，采用丝网印刷法制备氧电极，1200℃烧结2h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在300℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.5V的电解电压下可产生0.2A/cm2的电解电流。
实施例4
采用干压法制备0.6mm厚的BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ电解质基底，在1600℃烧结2h，得到电解质组件；将NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ按重量比40：60混合后，采用丝网印刷法制备50μm厚氢电极。将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.5Fe0.2Zr0.15Y0.15O3-δ按重量比40：60混合后，采用丝网印刷法制备50μm厚氧电极，1200℃烧结2h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在600℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.5V的电解电压下可产生0.6A/cm2的电解电流。
实施例5
采用干压法制备1mm厚的BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ电解质基底，在1500℃烧结6h，得到电解质组件；将NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ按重量比60：40混合后，采用丝网印刷法制备20μm厚氢电极。将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.2Fe0.5Zr0.2Y0.1O3-δ按重量比20：80混合后，采用丝网印刷法制备80μm厚氧电极，1400℃烧结2h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在500℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.6V的电解电压下可产生0.5A/cm2的电解电流。
实施例6
采用干压法制备0.8mm厚的BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ电解质基底，在1400℃烧结10h，得到电解质组件；将NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ按重量比50：50混合后，采用丝网印刷法制备80μm厚氢电极。将BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3-δ和BaCo0.3Fe0.3Zr0.25Y0.15O3-δ按重量比10：90混合后，采用丝网印刷法制备30μm厚氧电极，1100℃烧结6h，得到电解池。
利用电化学工作站测试固体氧化物电解池的电化学性能。固体氧化物电解池性能测试结果，在400℃下，通入50ml/min水蒸气，在1.4V的电解电压下可产生0.2A/cm2的电解电流。

Claims (8)

1.一种低温质子导体固体氧化物电解池，该电解池包括电解质、氢电极和氧电极，其中，所述氢电极的组成为：NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ，0≤δ≤0.5；所述氧电极的组成为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ和BaCoaFebZrcYdO3- δ，其中，0≤a≤0.5，0≤b≤0.5，0≤c≤0.4，0≤d≤0.4，0≤δ≤0.5；所述质子导体电解质材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ，0≤δ≤0.5；该质子导体固体氧化物电解池在低温(300～600℃)条件下具有高的水电解活性。
2.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：氢电极包含NiO和BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ，按重量百分比，氢电极的重量组成为，NiO占30-70％，BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ占30-70％。
3.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：氧电极材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ和BaCoaFebZrcYdO3- δ，按重量百分比，氧电极的重量组成为，BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ占10-60％，BaCoaFebZrcYdO3- δ占40-90％。
4.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：质子导体电解质材料为：BaCe0.6Zr0.25Y0.15O3- δ。
5.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：采用氢电极层作为支撑体；采用氢电极作为支撑体时，电解池氢电极层的厚度为0.1～2mm，电解质膜的厚度为5-100μm，氧电极层的厚度为10～100μm。
6.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：采用电解质层作为支撑体；采用电解质层作为支撑体时，电解池氢电极层的厚度为10～100μm，电解质膜的厚度为0.1～2mm，氧电极层的厚度为10～100μm。
7.根据权利要求1所述低温质子导体固体氧化物电解池电解，其特征在于：电压为1.0～2.5V。
8.根据权利要求书1所述低温质子导体固体氧化物电解池，其特征在于：其工作区域温度为200～800℃，其在300～600℃条件下还具有高的水电解活性。
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