CN106823721A - 一种烟气脱硫脱硝剂及其制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种烟气脱硫脱硝剂及其制备方法和应用。所述脱硫脱硝剂包括：还原剂、高分子添加剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物，其中还原剂为含有‑NH2和/或NH4 +的化合物，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠。采用本发明的烟气脱硫脱硝剂不但成本低，而且可处理较宽温度的烟气，脱硝效率高并兼具脱硫效果，具有很好的应用前景。

Description

一种烟气脱硫脱硝剂及其制备方法和应用
技术领域
本发明属于环保技术领域，涉及一种烟气脱硫脱硝剂及其制备方法以及在烟气脱硫脱硝中的应用。
背景技术
锅炉通过低氮燃烧改造以后，烟气NOX控制350~400mg/Nm3，无法达到环保要求。目前大部分锅炉采用传统的选择性非催化还原法（SNCR）和选择性催化还原法（SCR）对烟气进行脱硫脱硝。即在850~1100℃的高温区烟气内喷入过量的还原剂，利用SNCR反应来实现烟气中NOx的一次脱硝。剩余未反应的NOx和多余的还原剂随烟气进入省煤器后在装有适量催化剂的SCR脱硝反应器内，实现二次脱硝。SNCR方法要求反应温度在850~1000℃，并且有足够的反应时间，脱硝率经常不到60%，效率较低；SCR技术需要专门的反应器，反应温度虽然与所选用的催化剂有关，但也大体在300~400℃之间，对于锅炉负荷变化率大且经常低负荷运行的情况适应性差，温度也不适宜，更不能多炉配置一套反应器，虽然SCR催化脱硝技术的氮氧化物去除率较高，工艺技术也比较成熟，但是SCR工艺不仅投资较高，而且空间有限，难以满足SCR脱硝系统的占地空间要求。同时，烟气中含有大量的硫化物，如果在脱硝的同时能够兼有部分脱硫的作用，会明显有利于锅炉烟气的净化，实现达标排放。
固体高效脱硝剂与NOx反应，使NOx排放满足要求，这是一项不同于常规SCR和SNCR的新型技术，适用于水泥厂、电厂以及大部分工业窑炉。这项技术的关键是使用高活性固体脱硝剂，该脱硝剂由含铵基的固体还原剂如碳酸氢铵为主要成分，将该脱硝剂通过气体输送装置喷入高温锅炉烟气中，固体脱硝剂迅速气化分解并与烟气中的NOx发生还原反应，使NOx还原为氮气而达到脱硝目的。该技术工艺技术先进、经济合理，较SNCR、SCR方法有显著优势。
CN201410722256.3公开了一种利用固态有机脱硝剂进行烟气脱硝的工艺，其中采用碳酸氢铵、活性碳酸钙和有机组分等混合而成的固体脱硝剂，有机组分为乙酰胺和柠檬酸三铵中的一种或两种。该脱硝剂的脱硝效率较高，但是其主要有机组分的合成工艺复杂，价格太高，导致其实际使用时运行费用高，不太适合于实际的工业脱硝运行要求；同时，该脱硝剂适用温度范围为850~950℃，适用温度范围窄。
CN201510887303.4公开了一种固体脱硝剂。该固体脱硝剂由以下重量份的原料制成：活性氧化铝60~85份、贵重金属元素的化合物1~10份、稀土元素的氯化物1~5份、过渡金属元素的硝酸盐1~15份、碱土金属元素的硝酸盐1~10份、水20~200份。该脱硝剂采用贵金属，成本较高。
CN201510439452.4公开了一种固体脱硝剂及其工艺技术，使用碳酸氢铵作为还原剂，但是最高脱硝率只有80%，而且不具有脱硫功能。
CN201610573687.7公开了一种链条炉炉内脱硫脱硝系统及方法，其中采用尿素作为脱硝剂，并采用钙基脱硫剂，但是脱硝率均在55%以下，脱硫率在80%以下，而且运行温度较低，在1100℃以下。
发明内容
针对现有技术中的不足之处，本发明提供了一种烟气脱硫脱硝剂及其制备方法和在烟气脱硫脱硝中的应用。采用本发明的烟气脱硫脱硝剂不但成本低，而且可处理较宽温度的烟气，脱硝效率高并兼具脱硫效果，具有很好的应用前景。
本发明提供的烟气脱硫脱硝剂，包括：还原剂、高分子添加剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物，其中还原剂为含有-NH2和/或NH4 +的化合物，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠；其中，还原剂、高分子添加剂、和含钠和/或钾的碱性化合物的质量比为1：0.01~0.3：0.05~0.25：0.001~0.05，优选为1：0.05~0.2：0.1~0.2 : 0.03~ 0.04。上述主要脱硝剂部分配制好后，再加入脱硫剂，脱硝剂与脱硫剂的质量比为1：0.02~0.3，优选为1:0.1。
本发明的烟气脱硫脱硝剂中，所述还原剂为尿素、碳酸铵、柠檬酸氢二铵、三聚氰胺和柠檬酸三铵中的至少一种，优选为：还原剂中，三聚氰胺和/或柠檬酸三铵的含量为30%以下，优选为10%~30%，其余选自尿素、碳酸铵和柠檬酸氢二铵中的至少一种，其余优选为尿素。
本发明的烟气脱硫脱硝剂中，所述含钠和/或钾的碱性化合物至少选自氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾、碳酸氢钠、碳酸氢钾中的一种，优选为碳酸氢钠和/或碳酸氢钾。
本发明的烟气脱硫脱硝剂中，所述脱硫剂为钙基和/或镁基脱硫剂，优选为CaO和/或MgO。
本发明的烟气脱硫脱硝剂中，高分子添加剂聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠的质量比为1 : 0.1~2.0 : 0. 1~ 1.5，优选为1: 1.2~1.8:0.5~1.2。
本发明还提供了一种烟气脱硫脱硝剂的制备方法，包括：将高分子添加剂溶解后，加入还原剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物混合而得。
本发明烟气脱硫脱硝剂的制备方法中，活性高分子添加剂可以单独分别溶解后混合，也可以两种或多种混合溶解，具体的溶解条件如下：聚乙烯醇的溶解温度为50~80℃，搅拌速度为500~700r/min；十二烷基苯磺酸钠溶解温度为65~75℃，搅拌速度为700~900r/min；十二烷基硫酸钠的溶解温度为50~70℃，搅拌速度为600~800r/min。
本发明烟气脱硫脱硝剂的制备方法中，向溶解后的活性高分子添加剂混合物中加入还原剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物进行混合时，控制的温度条件为5~85℃，并控制在还原剂的分解温度之下。混合采用通常的机械混合法。
本发明烟气脱硫脱硝剂在烟气脱硝中的应用。
本发明中烟气脱硫脱硝剂适用的烟气可以为温度为600~1300℃的含NOx、SOx的烟气，来源于工业锅炉，比如循环流化床锅炉、链条炉或煤粉炉。
所述脱硫脱硝处理的条件还包括：NOx浓度1000mg/m3以下，SOx浓度2000mg/m3以下，O2的体积浓度为2～15％。
在本发明提供的烟气脱硫脱硝剂在烟气脱硫脱硝中的应用方法中，脱硫脱硝系统可以包括：烟气脱硫脱硝剂的储存系统、剂量分配系统、输送供应系统和炉前喷射系统，其中的储存系统、剂量分配系统、输送供应系统和炉前喷射系统顺序连接，以将烟气脱硫脱硝剂由储存系统通过剂量分配系统进行定量，并经由输送供应系统输送到炉前喷射系统，以将烟气脱硫脱硝剂喷射到锅炉内。
所述的烟气脱硫脱硝剂的储存系统、输送供应系统、剂量分配系统和炉前喷射系统可采用本领域常规设备。
所述烟气脱硫脱硝剂储存系统为密封储存仓，所述储存仓底部为倒锥形，仓顶设施单轴搅拌器。
所述烟气脱硫脱硝剂输送供应系统可以采用旋转供料器。
所述烟气脱硫脱硝剂炉前喷射系统包括加速室和罗茨风机，烟气脱硫脱硝剂由剂量分配系统经过输送供应系统定量输送到加速室，并由罗茨风机供应的高速气体喷射到锅炉内。所述的加速室和罗茨风机可以采用本领域常规设备。
本发明所述烟气脱硫脱硝系统和应用方法具体包括：
（1）烟气脱硫脱硝剂储存系统
烟气脱硫脱硝剂储存系统为密封锥形料仓，为防止烟气脱硫脱硝剂挂壁、结块，仓顶布置单轴搅拌器，保证料仓正常下料。料仓内烟气脱硫脱硝剂由斗子提升机旋转输送，确保脱硫脱硝过程连续运行；
（2）烟气脱硫脱硝剂输送供应系统和剂量分配系统
料仓下配置给料机，给料机变频控制，料仓内脱硫脱硝剂在单轴搅拌器的搅拌下通过给料器，通过频率控制给料机的转速，进而实现给料器的剂量下料，保证NOx达标排放；
烟气脱硫脱硝剂输送供应装置的设置应充分满足锅炉运行状况，由罗茨风机供出高速气体，将物料通过管道输送到切入点，由喷管将烟气脱硫脱硝剂喷到锅炉烟气道中，以完成整个脱硝过程，并兼具脱硫功能。
（3）烟气脱硫脱硝剂炉前喷射系统
根据锅炉实际运行状况，了解炉膛NOx和SOx浓度分布、炉膛温度分布、炉膛气流分布以及烟气组分分布情况，最终确定喷枪的布置方式和安装位置。
本发明的烟气脱硫脱硝剂，不但成本低，而且通过还原剂、脱硫剂、高分子添加剂和含钠和/钾的碱性化合物的相互配合，可以处理宽温度范围的（600~1300℃）的高温烟气，脱硝率高并兼具脱硫效果，具有良好的应用前景。
附图说明
图1为对比例和实施例的脱硫脱硝剂在不同温度下的脱硝性能图。
具体实施方式
以下通过具体实施例详细说明本发明的技术方案和产生的有益效果，本发明的保护范围不受此限制。
本发明的对比例和实施例中所用的脱硫脱硝系统主要包括：储存系统、输送供应系统、剂量分配系统控制系统和炉前喷射系统，主要设备包括：由料仓、单轴搅拌器、给料器、下料器、罗茨风机、喷管等。由提升机将脱硫脱硝剂输送至料仓，料仓内脱硫脱硝剂通过给料器输送到小料仓，再通过下料器给出脱硫脱硝剂至加速室，进行气料混合，由罗茨风机供出高速气体，将物料通过管道输送到切入点，由喷管将脱硫脱硝剂喷到锅炉炉膛出口水平烟道处，进行脱硫和脱硝。烟气氮氧化物和硫化物含量通过安装在烟筒上的在线监测将NOx和SOx数据传输至控制系统。通过控制系统，可做到根据锅炉烟筒出口氮氧化物的浓度高低，设定下料器启停的NOx浓度反馈上下限，实现脱硫脱硝剂喷入量自动调节控制，在NOx达标排放的前提下减少运行费用，同时兼具部分脱硫效果；不达标的硫化物通过后续的脱硫工艺进行处理。
对比例1
固体脱硫脱硝剂J1为尿素粉末，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx,1000 mg/m3 SOx，5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率为58%，几乎没有脱硫率。
对比例2
固体脱硫脱硝剂J2为柠檬酸三铵粉末和NaHCO3的混合物，柠檬酸三铵粉末和NaHCO3的质量比为1： 0.04，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx,1000 mg/m3SOx,5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率为69%，几乎没有脱硫率。
实施例1
固体脱硫脱硝剂J3为尿素与柠檬酸三铵混合粉末、高分子添加剂、CaO及NaHCO3的混合物，还原剂中尿素与柠檬酸三铵的质量比为7：3，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠，其质量比为1: 1.5: 0.9；还原剂粉末、高分子添加剂、CaO和NaHCO3的质量比为1：0.1：0.1：0.04，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3NOx,1000 mg/m3 SOx，5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，脱硫脱硝实验，最高脱硝率为94%，脱硫率16%。
实施例2
固体脱硫脱硝剂J4为尿素和三聚氰胺还原剂混合粉末、高分子添加剂及MgO和NaHCO3的混合物，还原剂中尿素与三聚氰胺的质量比为8：2；还原剂粉末、高分子添加剂与MgO和NaHCO3的质量比为1：0.1：0.1：0.04，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠，其质量比为1: 1.6: 0.8，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx,1000 mg/m3 SOx，5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率86%，脱硫率17%。
实施例3
固体脱硫脱硝剂J5为碳酸铵与柠檬酸三铵混合粉末、高分子添加剂和CaO及KHCO3的混合物，还原剂中碳酸铵与柠檬酸三铵的质量比为7:3；还原剂粉末、高分子添加剂与CaO和KHCO3的质量比为1：0.2：0.1： 0.04，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠，其质量比为1: 1.3: 1.1，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx，1000 mg/m3 SOx,5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率86%，脱硫率17%。
实施例4
选用固体脱硫脱硝剂J3进行工业脱硫脱硝实验，在循环流化床锅炉负荷240 t/h，980~990℃的温度范围内，在反应条件：255 mg/m3 NOx，1126 mg/m3 SOx，5.8% O2条件下，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，尾气中NOx含量降低为36.4 mg/m3 ，达到了国家超低排放标准（50 mg/m3）；SOx降低为978 mg/m3。
对比例4
固体脱硫脱硝剂J6为尿素、CaO和NaHCO3的混合物，其中还原剂、CaO和NaHCO3的质量比为1：0.1：0.04，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx,1000 mg/m3 SOx,5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率为62%，脱硫率为16%。
对比例5
固体脱硫脱硝剂J7为尿素与柠檬酸三铵混合粉末、CaO和NaHCO3的混合物，其中还原剂中尿素与柠檬酸三铵的质量比为7：3，还原剂、CaO和NaHCO3的质量比为1：0.1：0.04，在600~1300℃的温度范围内，在反应条件：400 mg/m3 NOx,1000 mg/m3 SOx,5% O2，平衡气 N2，在烟气流量为500 m3/h时，进行脱硫脱硝实验，最高脱硝率为63%，脱硫率为16%。

Claims (10)

1.一种烟气脱硫脱硝剂，包括：还原剂、高分子添加剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物，其中还原剂为含有-NH2和/或NH4 +的化合物，高分子添加剂为聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠；其中，还原剂、高分子添加剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物的质量比为1：0.01~0.3：0.05~0.25：0.001~0.05，优选为1：0.05~0.2：0.1~0.2 : 0.03~0.04。
2.按照权利要求1所述的脱硫脱硝剂，其特征在于，所述还原剂为尿素、碳酸铵、柠檬酸氢二铵、三聚氰胺和柠檬酸三铵中的至少一种，优选为：还原剂中，三聚氰胺和/或柠檬酸三铵的含量为30%以下，优选为10%~30%，其余选自尿素、碳酸铵和柠檬酸氢二铵中的至少一种，其余优选为尿素。
3.按照权利要求1所述的脱硫脱硝剂，其特征在于，所述含钠和/或钾的碱性化合物至少选自氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾、碳酸氢钠、碳酸氢钾中的一种，优选为碳酸氢钠和/或碳酸氢钾；所述脱硫剂为钙基和/或镁基脱硫剂，优选为CaO和/或MgO。
4.按照权利要求1所述的脱硫脱硝剂，其特征在于，所述高分子添加剂聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠和十二烷基硫酸钠的质量比为1 : 0.1~2.0 : 0. 1~ 1.5，优选为1: 1.2~1.8:0.5~1.2。
5.权利要求1~4任一所述的脱硫脱硝剂的制备方法，包括：将高分子添加剂溶解后，加入还原剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物混合而得。
6.按照权利要求5所述的制备方法，其特征在于，活性高分子添加剂单独分别溶解后混合，或者两种或多种混合溶解，具体的溶解条件如下：聚乙烯醇的溶解温度为50~80℃，搅拌速度为500~700r/min；十二烷基苯磺酸钠溶解温度为65~75℃，搅拌速度为700~900r/min；十二烷基硫酸钠的溶解温度为50~70℃，搅拌速度为600~800r/min。
7.按照权利要求6所述的制备方法，其特征在于，向溶解后的活性高分子添加剂混合物中加入还原剂、脱硫剂和含钠和/或钾的碱性化合物进行混合时，控制的温度条件为5~85℃，并控制在还原剂的分解温度之下。
8.权利要求1~4任一所述的脱硫脱硝剂在烟气脱硫脱硝中的应用。
9.按照权利要求8所述的应用，其特征在于，烟气源于温度为600~1300℃的含NOx、SOx的烟气；所述脱硫脱硝处理的条件包括：NOx浓度1000mg/m3以下，SOx浓度2000mg/m3以下，O2的体积浓度为2～15％。
10.按照权利要求8所述的应用，其特征在于，烟气脱硫脱硝所采用的脱硫脱硝系统包括：烟气脱硫脱硝剂的储存系统、剂量分配系统、输送供应系统和炉前喷射系统，其中的储存系统、剂量分配系统、输送供应系统和炉前喷射系统顺序连接，以将烟气脱硫脱硝剂由储存系统通过剂量分配系统进行定量，并经由输送供应系统输送到炉前喷射系统，以将烟气脱硫脱硝剂喷射到锅炉内。
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